集成学习方法在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺优化中的应用研究.pdf

第卷增刊原子能科学技术 ，年月 集成学习方法在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺优化中的应用研究陈晨，邵宗义，孟莹，刘文涛，郝若彤，胡锦龙（中核反应堆辐照特种靶件制备工艺重点实验室，内蒙古 包头 ；中核北方核燃料元件有限公司，内蒙古 包头 ；西安交通大学 金属材料强度国家重点实验室，陕西 西安 ）摘要：年日本福岛核事故后，为弥补燃料固有的缺陷，研制一种提高反应堆堆芯抵御严重事故能力的新型燃料，耐事故燃料（，）的开发和研究受到越来越多的关注，碳化硅陶瓷微封装燃料芯块在 领域显示出独特的优势。然而，由于工艺摸索实验成本高、时间长，新型核燃料的开发受到了阻碍。数据驱动方法可极大提高新材料开发的效率。本文构建了集成学习框架，收集实验数据，构建工艺参数与碳化硅陶瓷微封装燃料芯块的烧结性能之间的映射模型，预测不同工艺参数条件下的烧结性能，阐明影响烧结性能的重要因素。此外，采用粒子群优化（，）算法对工艺参数空间进行搜索，推荐具有最优烧结性能应具备的工艺条件。结果表明，集成学习模型在测试集上的预测值与实验值之间的拟合优度 ，均方根误差 ，平均绝对误差 ，且分析得到的影响烧结性能的参数重要性与物理知识一致，表明了本方法的准确性及可解释性。本文方法为加速开发新的核燃料提供了理论指导。关键词：碳化硅陶瓷微封装燃料芯块；烧结性能；集成学习；粒子群优化中图分类号：文献标志码：文章编号：（）收稿日期：；修回日期：基金项目：中核集团“青年英才”项目：，（，；，；，）：，（），（），：；随着核电技术的发展，核燃料元件也在不断更新，但它们始终遵循的准则是安全和经济。的概念提出后立刻得到了业界的关注和认可。美国、法国、日本等主要核电国家均投入了大量的人力和财力，积极推动 的研究和开发。我国 的研究与开发已被列入中核集团集中研发等项目。研究方向可分为包壳材料和燃料芯块，其中燃料芯块的发展主要聚焦在增强型燃料芯块、高铀密度燃料芯块和碳化硅陶瓷微封装燃料芯块等方面。碳化硅陶瓷微封装燃料是 年由橡树岭国家实验室首次提出的，它是一种将 （）颗粒弥散于 基体的燃料芯块。这种燃料具有高导热性、密度随温度变化率低、比热性能良好等特点。年来，中核北方核燃料元件有限公司着手 相关研究，在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块的制备领域已取得一定进展。烧结是整原子能科学技术第 卷个芯块制备过程中非常重要和耗时的部分。目前，当设计变更时，烧结参数主要是通过数学计算和人工经验来设定。然而，传统的数学模型很难将多种工艺参数集成，严重阻碍了新型核燃料的开发。在人工智能（）技术的革新下，材料设计和开发领域取得了令人瞩目的进展，例如，在材料基因组计划中，基于机器学习的数据驱动方法极大提升了材料性能预测和实验设计优化的效率。上述方法大多应用于功能材料如热电材料、能源材料等数据丰富的场景，对于小样本的任务表现不佳。针对本文研究的数据稀少的碳化硅陶瓷微封装核燃料而言，目前基于数据驱动方法优化烧结参数的研究鲜有报道。受数据驱动方法的启发，本文设计集成学习框架，收集实验数据，构建工艺参数与碳化硅陶瓷微封装燃料芯块的烧结性能之间的映射模型，预测不同工艺参数条件下的烧结性能，阐明影响烧结性能的重要因素。此外，采用粒子群优化算法对工艺参数空间进行搜索，获得具有最优烧结性能应具备的工艺条件。方法建立集成学习框架，利用现有的实验数据构建烧结参数与烧结性能之间的映射模型，预测碳化硅陶瓷微封装燃料芯块的烧结密度，同时分析影响烧结密度的重要因素的特征重要性。此外，使用粒子群优化算法来推荐最佳烧结参数，以快速获得最优烧结性能。本文方法的整体框架如图所示。碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺包括个典型的工艺参数，即助烧剂含量（）、和 质量比（）、最高烧结温度（）、保温时间（）、烧结压力（）、保温时间（）和 添加量比例（），这些参数初步作为机器学习模型的输入，相应的实验烧结密度和致密度为模型的输出。本文需要说明的是，致密度定义为实验得到的密度与理论密度的比值，该比值越接近于，表明实验烧结性能越好。完成上述数据收集之后，为筛选出与烧结性能相关性大的特征，去掉冗余的特征，以避免机器学习模型发生过拟合，使用皮尔逊相关分析来选择不相关的特征。在前向预测中，为获得最佳模型性能，本文训练种不同的机器学习模型，包括极限梯度增强树回归（，）、梯度增强回归（，）、随机森林（，）、自助增强回归（，）、类别梯度增强回归（，）以及 （）。对于未知的烧结参数数据，烧结密度（）图本文提出方法的整体框架 增刊陈晨等：集成学习方法在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺优化中的应用研究和致密度（）是通过训练后的模型来预测的。由于现有的实验数据稀缺，不同的训练数据建模生成的机器学习模型性能差别较大，导致模型在预测数据上具有较大的不确定性。为减小这种不确定性对模型预测性能的影响，本项工作采用重采样方式随机从原始数据集中抽取训练集和测试集，最终获得每个数据的预测值和不确定性。在反向设计中，基于上述训练好的机器学习模型，应用粒子群优化来推荐最佳加工条件和最佳致密度（接近于）。最后，本文进行了实验表征以进一步验证上述方法的准确性。结果与讨论 数据准备碳化硅陶瓷微封装燃料颗粒的烧结过程大致如下。将一定比例的助燃剂（和）和 混合粉与 颗粒均匀混合，倒入石墨模具，放入放电等离子烧结设备（）中。该设备对模具施加一定的压力，并加热到最高温度，保持一段时间，然后再冷却下来。此外，为促进 和 的共晶化合物的形成，温度应保持在 一段时间。烧结工艺的关键参数包括添加的助烧剂（和）的总质量分数、添加的 和 的质量比、最高烧结温度、最高温度下的保持时间、最高压力和 下的保持时间以及 颗粒的添加体积分数。对每个工艺参数选择了一些典型值，采用控制变量法进行烧结实验，得到相应的芯块密度，并根据理论密度计算出密度百分比，即致密度。经上述实验共收集 条实验数据，其中包括烧结参数及其对应的烧结密度及致密度，具体工艺参数暂不公开。皮尔逊相关性分析完成实验数据收集后，为选择影响烧结密度的强相关特征参数，用皮尔逊相关分析法分析了烧结参数和烧结性能之间的相关关系。皮尔逊相关系数（）是最为常用的用来衡量两个变量线性相关关系的指标，定义为两个变量和之间的协方差和标准差的商。（，）（珡）（珚）（珡）槡（珚）槡（）其中，珡和珚分别表示变量和的平均值。根据上述公式计算得到的烧结工艺参数与烧结性能之间的皮尔逊相关系数结果如图所示。从图 可 看出，助 烧剂含 量（）与 和的比例（）之间的相关性为 ，说明这两个参数相关性较大，与实际情况一致，这是由于助烧剂包含 和。此外，其他几个烧结特征参数之间的相关系数非常小（小于 ，甚至小于，呈负相关），说明特征之间的关系很弱。此外，添加剂的总质量分数与烧结密度的相关性最高，其次是添加剂 和 的质量比以及 添加量。经过上述相关性分析，烧结过程的所有个参数冗余性很低，均被选为机器学习模型的输入。图工艺参数和烧结性能之间的皮尔逊相关系数分析 机器学习建模在特征选择后就可建立机器学习模型，以学习工艺参数和烧结密度之间的隐性关系。在建模过程中，为验证模型的泛化性，本文将数据集按照的比例随机划分为训练集和测试集。此外，为减小由于数据稀少带来的不确定性对模型预测性能的影响，本项工作采用重采样方式随机从原始数据集中抽取训练集和测试集，最终获得每个数据的预测值和不确定性。原子能科学技术第 卷重采样次数设置为 次，每次采样后将原始数据集打乱进行重新采样，以降低随机性对模型预测性能的影响。本文比较个机器学习模型：、以及 。为获得最优模型性能，采用网格搜索交叉验证法获得模型最优超参。由于本文的样本量比较少，在兼顾性能和效率的情况下，采用，即折交叉验证。此外，为评估模型的性能，、被用作任务的评估指标。越大，和 越小，表明模型预测性能最优。假设有一个样本集，和模型预测数据集，其中表示样本集的样本个数，表示每个样本的权重，珔表示样本集的平均值，珔。上述评估指标定义如下：（）（珔）（）（）槡（）（）为比较不同机器学习模型的预测性能，图显示了不同模型在训练和测试数据集中的烧结密度性能比较，图显示了不同模型在训图种集成机器学习模型在训练集和测试集上的密度性能预测值与实验值比较 图种集成机器学习模型在训练集和测试集上的致密度性能预测值与实验值比较 增刊陈晨等：集成学习方法在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺优化中的应用研究练和测试数据集中的烧结致密度性能比较。其中，每个蓝色的点表示 次随机采样后运行得到的预测结果的均值，红色的误差棒表示 次随机采样后得到的模型预测不确定性。从图、可看出，和 模型在上述种机器学习模型中表现相当，均取得了最好的预测性能，而 表现最差，对于两种烧结性能的预测失效。种集成机器学习模型性能定量评估结果列于表。从表可看出，和 在数据集上的密度和致密度预测的拟合度均达到 以上，平均绝对误差 和均方根误差 均小于 ，获得了最优的预测精度以及最小的预测误差。事实在于，和 是针对小样本学习的集成学习方法，通过将多个弱学习器集成起来形成强分类器，极大减小了小样本条件下模型的偏差，提高了模型的拟合能力。鉴于 加入了正则项，同时采用并行计算，效率更高，综合考虑泛化能力和效率，本研究最终采用 构建碳化硅陶瓷微封装核燃料烧结参数与烧结性能之间的映射模型。模型可解释性 特征重要性分析为研究工艺参数对烧结性能的影响，在建模后进行了特征重要性分析。鉴于 模型良好的预测性能和泛化能力，在此计算了基于 模型的特征重要性得分，以阐明不同烧结参数对烧结性能的影响。图 显示了工艺参数和烧结密度的特征重要性得分，图 显示了工艺参数和烧结致密度的特征重要性得分。从图可看出，对于密度预测，参数 颗粒添加量（）具有最大的特征重要性得分，其次是参数最大压力（）、最高温度（）和助烧剂的总质量分数（）。对于致密度预测，参数最大压力（）的特征重要性得分最大，其次是最大温度（）、添加剂的总质量分数（）和 颗粒添加体积分数（）。尽管特征重要性得分排序不同，但就两种性能而言，与其他个工艺参数相比，所有这个工艺参数在烧结性能方面均表现出最大的重要性，这与经验物理模型知识一致。表种不同的集成机器学习模型性能比较 评价指标数值 烧结密度 烧结致密度 图工艺参数与密度（）、致密度（）之间的特征重要性分数 （）（）原子能科学技术第 卷由此可知，影响碳化硅陶瓷微封装燃料的烧结性能最重要的因素为 颗粒添加量、最大压力（）、最高温度（）和助烧剂的总质量分数。在核燃料设计与制备过程中应优先考虑这些因素的影响。值得说明的是，图中参数保温时间（）的特征重要性分数接近于，由此说明与上述影响最大的个参数相比，保温时间对烧结性能的影响最小。上述重要性分析也进一步验证了本文机器学习模型的可解释性及准确性，从而为后续材料研究提供指导。基于粒子群优化算法推荐最优工艺参数前向预测后进行反向设计，以推荐达到最优致密度需要的最佳工艺参数。采用致密度作为优化目标是因为致密度的上限为。该值越接近于，实验获得的烧结密度与理论密度越接近，由此说明该条件下的烧结性能最好。为分析 颗粒添加量对烧结性能的影响，本研究将逆向设计分为两种：一种是在不添加 颗粒的情况下，基于 优化算法搜索得到的最优工艺参数；一种是在添加 颗粒的情况下，基于 优化算法搜索得到的最优工艺参数。本文将模型在未知参数空间的预测结果作为适应函数，找到上述两种情况下的最优工艺参数，列于表。表基于 算法搜索的最优工艺参数 是否添加 颗粒助烧剂含量（）和 的添加质量百分比最高烧结温度最高温度下保温时间 最大压力 下保温时间 颗粒添加体积分数不添加 添加 实验验证按照表中基于 算法搜索的最优工艺参数执行烧结实验，并进行密度以及金相检测。其中，不添加 颗粒的材料试样芯块实际致密度 ，金相检测取样位置涵盖材料试样轴向的上部和下部，径向的中心位置、中部和边缘位置，对于所有位置的试样，金相试样检测中视场内无明显的夹杂相，且为全相，图材料试样金相检测结果图 如图所示。燃料芯块实际致密度 ，其内部形貌和分布情况如图所示，由图可知，芯块内部 颗粒完好，且相互独立，层包覆层保持完好的状态。图燃料芯块 颗粒完整性和分布均匀性检测 图为 颗粒与基体结合情况的微观形貌图，由图可知，颗粒与基体贴合紧密，无明显孔隙与夹杂物。结论设计了集成学习框架，根据现有的实验数据预测碳化硅陶瓷微封装燃料芯块的烧结密度。对个先进的机器学习模型进行了训练和增刊陈晨等：集成学习方法在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺优化中的应用研究比较，发现 和 模型在小样本条件下具有最优的拟合能力和泛化能力。此外，模型训练后进行了特征重要性分析，结果发现，最大压力（）、最高温度（）、添加剂总质量分 数（）和 颗 粒 添 加 体 积 分 数（）是影响烧结性能最重要的个工艺参数，这与实验物理知识一致，体现了模型预测的可解释性和准确性。在反向设计中，用 算法推荐了最佳工艺参数，实际实验验证结果良好。图 颗粒与基体界面结合情况 参考文献：，：，（），：，：，（），：，：，：，：，：，：，：，：，：，：，：，：，：，：原子能科学技术第 卷 ，：（）：，：，：，（）：，：，（）：，：，：，：，：，：，：增刊陈晨等：集成学习方法在碳化硅陶瓷微封装燃料芯块烧结工艺优化中的应用研究