CIBR耦合旁路化学单元高效除磷特性及功能菌群研究.pdf

第49卷 第 11 期2023 年 11 月Vol.49 No.11Nov.,2023水处理技术水处理技术TECHNOLOGY OF WATER TREATMENTCIBR耦合旁路化学单元高效除磷特性及耦合旁路化学单元高效除磷特性及功能菌群研究功能菌群研究莫文婷1，陈雪川2，余鹏1*，钟振兴3，陆谢娟2，章北平2（1.武昌首义学院城市建设学院，430064；2.华中科技大学环境学院，430074；3.武汉纺织大学环境工程学院，430200：湖北 武汉）摘摘 要要:采用连续流一体化生物反应器（CIBR）耦合旁路化学除磷单元处理生活污水，研究其生物化学协同除磷特性，探究旁路单元化学药剂对CIBR性能与功能菌群的影响。结果表明，CIBR对污水COD、NH4+-N、TN、TP平均去除率分别达到88.5%、85.8%、75.0%、70.4%，但出水TP远高于国家一级A标准（0.5 mg/L）。CIBR耦合旁路除磷技术（PAC=40 mg/L）的试验表明，其出水TP可稳定达到一级A标准。当投加910-4 mol/L的Al3+时，对活性污泥的呼吸速率产生明显的抑制作用，该抑制主要体现在对氨氧化细菌（AOB）和异养菌活性的影响，但对亚硝酸盐氧化菌（NOB）的抑制作用不明显。高通量测序结果表明，在属水平，投加PAC有利于兼性菌等增殖，但不利于反硝化菌、AOB等生长。关键词关键词:污水处理;生物化学除磷;污泥呼吸速率;功能菌群开放科学开放科学（资源服务资源服务）标识码标识码（OSID）:中图分类号中图分类号:X703.1 文献标识码文献标识码:A 文章编号文章编号:10003770(2023)11-0027-005近年来，我国对废水排放中磷含量控制越来越严格，排放限值不断降低，这一方面为水环境保护提供更有力的保障，另一方面也对污水除磷技术提出了更高要求。生物除磷是目前广泛采用的除磷技术之一。生物除磷机制主要是利用聚磷微生物（PAOs）的厌氧释磷和好氧吸磷特性，将污水磷转移至污泥中，再通过排泥达到除磷的目的1。在实际工程中发现，生物除磷受到多种环境因素（如进水C/P比、温度、pH等）影响，且除磷稳定性较差，单独生物除磷技术难以达到国标一级A出水标准2。近年来，因处理效率高、稳定性好，化学辅助生物除磷技术受到越来越多的关注3-4。为提高连续流一体化生物反应器（CIBR）除磷效率，本研究开发了 CIBR 耦合旁路化学除磷技术，重点探究CIBR耦合旁路化学技术的除磷效率，以及旁路投加PAC对有机物、氮素等污染物去除效率的影响，并结合高通量测序技术，研究化学药剂对CIBR系统中功能菌群的影响，以期为CIBR工艺优化、除磷性能提升、工程应用推广等提供明确的指导和建议。1 实验部分实验部分1.1实验装置实验装置本实验中应用的连续流一体化生物反应器（CIBR）如图（a）所示。CIBR中生物反应区有效容积 V1为 4.2 L，沉淀分离区有效容积 V2为 1.6 L。生物区与沉淀区通过三相分离区相连通，三相分离区不仅可完成泥水高效分离，还能促进分离后的污泥回流至生物区，从而实现连续进出水。结合微电脑控制单元，实现曝气3 h（好氧）与搅拌3 h（缺氧）交替运行，设置水力停留时间 HRT为 12 h，通过定图1CIBR反应器及CIBR耦合旁路除磷单元示意图Fig.1Schematic diagram of CIBR reactor and CIBR coupling bypass phosphorus removal unitDOI:10.16796/ki.10003770.2023.11.005收稿日期：2022-08-22基金项目：国家科技支撑计划资助项目（2012BAC05B02）；国家重点研发计划项目（2016YFC0400704）作者简介：莫文婷（1980），女，副教授，主要研究方向为净水处理技术；电子邮件：wentingmo_通讯作者：余鹏，讲师；电子邮件：yp_27第 49 卷 第 11 期水处理技术水处理技术期排泥控制污泥龄SRT为16.8 d。1.2接种污泥与进水水质接种污泥与进水水质本实验接种污泥取自武汉市江夏区某污水处理厂。因取自华中科技大学校内某住宅排水管道的生活废水浓度较低，投加少量葡萄糖（C6H12O6，0.054 g/L）调节有机物浓度，补充少量氯化铵（0.038 g/L）和磷盐（0.006 6 g/L）调节氮磷浓度，调节后废水中主要污染物COD、NH4+-N、TN、TP的平均质量浓度分别为239、27.7、38.3、3.2 mg/L，pH为7.42。1.3实验方法实验方法CIBR启动阶段，对MLSS、SV30、COD、NH4+-N、TN、TP等指标进行持续检测，探究CIBR系统对生活污水中有机物、氮磷的去除特性。研究不同浓度Al3+对CIBR系统污泥呼吸速率及功能菌群呼吸速率的影响。同时运行两组CIBR，一组为对照组，另一组增加旁路化学除磷单元，实现CIBR耦合化学除磷技术。通过长期连续投加PAC，考察不同浓度PAC条件下耦合系统除磷效率，以及投加PAC对有机物与氮素去除的影响。最后，应用高通量测序技术，对接种污泥、对照组CIBR，以及CIBR耦合旁路系统中主要的功能菌群等微生物进行测序，探索外加PAC对功能菌群产生的影响。1.4分析方法分析方法COD采用高温消解滴定法；NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法；NO3-N采用麝香草酚分光光度法；TP采用碱性过硫酸钾消解-钼锑钪分光光度法；PO43-P采用钼锑钪分光光度法；NO2-N采用N-（1-萘基）-乙二胺分光光度法；TN采用岛津TOC仪测定；MLSS和SV30分别采用重量法和沉降法测定；pH和ORP/DO分别采用PB-20酸度计和WTW-3420溶氧仪测定；采用Illumina MiSeq平台对接种污泥（3#）、对照组CIBR（2#）以及CIBR耦合旁路PAC系统（1#）污泥样品测序，详细步骤见文献5。2 结果与讨论结果与讨论2.1CIBR驯化启动与稳定驯化启动与稳定在 CIBR反应器接种污泥初期，混合液悬浮固体质量浓度（MLSS）约为4 300 mg/L，一周后大幅下降至 2 600 mg/L，SV30均值从 93降至 83，此后基本保持不变。污泥驯化一周后，CIBR对进水COD和NH4+-N 去除率略微提升，分别达到 85.3%93.4%和 80.0%91.4%，说明 CIBR可高效去除污水中有机物和氨氮等污染物。如图 2 所示，驯化初期，CIBR系统对生活污水TN和TP去除率分别为61%和 40%。在驯化后期，平均去除率分别达到 75.0%和70.4%，说明CIBR可高效去除污水中有机物、氮磷等污染物，且基本达到稳定状态，驯化启动基本完成。值得注意的是，尽管 CIBR 系统出水 COD、NH4+-N、TN 质量浓度均可达到国家一级 A 排放标准，但是出水TP（0.94 mg/L）远高于国家一级A标准（0.5 mg/L），后续试验中需结合化学除磷等技术，进一步提升除磷效率6。2.2Al3+对活性污泥呼吸速率的影响对活性污泥呼吸速率的影响为深入探究CIBR耦合旁路化学（PAC）除磷特性，本研究首先探讨外加Al3+对CIBR污泥呼吸速率的影响，为旁路化学除磷单元药剂投加量优化提供基础指导。2.2.1对污泥呼吸速率的影响对污泥呼吸速率的影响空白组以及 AlCl3投加浓度分别为 7.510-5、2.2510-4、910-4 mol/L三个实验组结果如图3所示。当 Al3+浓 度 为 7.510-5 mol/L 时，污 泥 呼 吸 速 率（0.568 3 mg/（L min）与空白组（0.599 2 mg/（L min）相差较小；当 Al3+浓度增至 2.2510-4、910-4 mol/L时，污泥呼吸速率分别降低了 22.1%和 57.8%，说明较高浓度 Al3+对污泥呼吸速率产生了明显的抑制作用。（a）TN（b）TP图2驯化阶段TN和TP的去除变化Fig.2Variations of TN and TP during the start-up phase28莫文婷等，CIBR耦合旁路化学单元高效除磷特性及功能菌群研究2.2.2对功能菌群呼吸速率的影响对功能菌群呼吸速率的影响为进一步探究 Al3+对氨氧化菌（AOB）、亚硝酸盐氧化菌（NOB）和异养菌呼吸速率的影响，分别投加 0.05 mg/L 烯丙基硫脲（ATU）抑制 AOB 活性，投加0.06 g/L的NaClO3抑制NOB活性7，可得抑制后的呼吸速率；再投加 AlCl3获取 Al3+对不同种菌群抑制后的呼吸速率，结果如表 1 所示。当NaClO3抑制NOB活性后，AOB与异养菌的总呼吸速率为 0.353 2 mg/（L min），再投加910-4 mol/L的Al3+，呼吸速率大幅下降53.6%（0.164 mg/（L min）。当ATU抑制AOB后，NOB与异养菌的总呼吸速率为 0.281 9 mg/（L min）；投加 910-4 mol/L 的 Al3+后，呼吸速率下降 26.1%（0.208 3 mg/（L min）。此外，同时投加NaClO3和ATU抑制NOB与AOB后，异养菌呼吸速率仅为 0.221 7 mg/（L min）；在投加910-4 mol/L的Al3+后，其呼吸速率下降了 35.4%，为0.143 2 mg/（L min）。对比可知，投加 910-4 mol/L 的 Al3+对 AOB和异养菌的呼吸速率产生较强的抑制作用，但对 NOB 的抑制作用不明显，这与吕秀彬及梁腾和等人的研究结果基本一致7-8。他们研究发现，投加量达到 60100 mg/L，游离态 Al3+对 AOB 活性产生较为显著的抑制作用，但是对NOB活性的影响较小。2.3PAC投加量对生物化学协同作用影响投加量对生物化学协同作用影响以同样工况运行两组CIBR，一组为对照组，另一组增加旁路化学除磷单元，有效体积V为75 mL，HRT为3 min，连续投加1040 mg/L PAC。运行57 d后连续监测两组系统出水水质及污泥性质等指标，探究不同PAC浓度对CIBR中多种生化反应的影响。2.3.1对除磷效果影响对除磷效果影响试验结果如图 4（a）所示。对照组出水 TP 为0.961.09 mg/L，当CIBR耦合旁路除磷单元中PAC投加量分别为 10、20、30、40 mg/L时，出水 TP分别为0.93、0.67、0.57、0.41 mg/L，去除率提高了8.5%16.7%。上述结果表明，增加旁路化学除磷单元（PAC=40 mg/L），能有效提升CIBR系统除磷率，出水TP能稳定达到国家一级A排放标准。为探究化学药剂对生物除磷影响，对 CIBR典型运行周期内磷酸盐浓度进行连续监测，结果如图4（b）所示。当PAC浓度从0增至40 mg/L，CIBR缺氧段末期释磷量从 7.69 mg/L急剧降至 2.76 mg/L，其主要原因是缺氧末期聚磷菌释放的磷被PAC快速去除，进一步表明CIBR耦合旁路除磷单元能有效提升除磷效果。（a）TP（b）磷酸盐图4不同PAC浓度对除磷的影响及CIBR周期内磷酸盐浓度变化Fig.4Effect of different PAC concentrations on phosphorus removal and the change of phosphate concentration during the CIBR cycle表1CIBR中化学药剂对活性污泥呼吸速率影响Tab.1The influences of chemicals on OUR of activated sludge in CIBRAlCl3对AOB与异养菌活性影响AlCl3对NOB与异养菌活性影响AlCl3对异养菌活性影响投药方式空白组先投加ATU再投加910-4 mol/L AlCl3空白组先投加NaClO3再投加910-4 mol/L AlCl3空白组先投加NaClO3+ATU再投加910-4 mol/L AlCl3呼吸速率/（mg L-1 min-1）0.617 30.353 20.164 00.620 40.281 90.208 30.632 90.221 70.143 2AlCl3抑制率/%/53.6%/26.1%/35.4%图3不同浓度Al3+对呼吸速率影响Fig.3Effects of different contents of Al3+on respiration rates29第 49 卷 第 11 期水处理技术水处理技术2.3.2对对COD、氨氮氨氮、总氮去除影响总氮去除影响此外，试验结果表明，投加PAC对COD去除效率几乎没有影响，但TN去除率有所提升，投加40 mg/L PAC后，出水TN下降了0.81 mg/L，去除率提高2%。另外，投加PAC后，出水NH4+-N和NO3-N浓度略微上升，NO2-N浓度略微下降，其原因可能是化学药剂对氨氧化反应产生一定抑制，导致NH4+-N轻微积累。2.3.3对活性污泥性质参数的影响对活性污泥性质参数的影响随PAC投加量从0增至40 mg/L，MLSS均值从2 600 mg/L 提升至 3 352 mg/L，可能是混凝剂与活性污泥共同作用，通过脱稳凝聚、架桥絮凝和网捕卷扫，使得混合液中胶体颗粒等从液相转移至固相中。另外，部分Al-P沉淀物也在污泥中累积，致使混合液污泥浓度升高。由SVI可知，随投药时间延长和投药量增加，SVI缓慢增加，说明向生物单元外加混凝剂可能会降低活性污泥沉降性能。2.4对生物系统功能菌群的影响对生物系统功能菌群的影响为深入探究PAC对功能菌群可能产生的影响，本章节重点研究了接种污泥（3#）、对照组（2#）、以及CIBR耦合PAC系统（1#）中碳氮磷等功能菌群的种类构成与丰度变化，结果如图5所示。1#、2#和3#样品中反硝化菌的相对丰度分别为 2.54%、3.34%和6.31%。1#中反硝化菌相对丰度低于2#样品，且1#样 品 主 要 反 硝 化 菌 是 Rhodobacter（0.72%）、Dechloromonas 等；2#中 主 要 反 硝 化 菌 是Flavobacterium（1.20%）、Rhodobacter 等；3#中主要反 硝 化 菌 是 Thauera（1.39%）、Dechloromonas、Flavobacterium等。这说明投加PAC可能对反硝化菌增殖有一定程度抑制作用9。1-3#样品中聚磷菌（PAOs）的相对丰度分别为0.55%、0.46%和 1.00%。PAOs 主要由 Candidatus_Accumulibacter 和 Gemmatimonas 构 成，其 中Candidatus_Accumulibacter是优势菌群，Gemmatimonas丰度很低。3#中反硝化菌和PAOs的相对丰度显著高于两组实验室样品（1#和2#），可能是由于污水处理厂进水成分更复杂多样，且运行状况更为稳定，更适宜两种功能菌群的生长代谢10。三个样品中优势AOB均为Nitrosomonas11，相对丰度分别为 0.15%、0.24%和 0.71%；亚硝氮氧化菌（NOB）均为 Nitrospira，相对丰度分别为 0.41%、0.40%和1.49%。虽然两组CIBR中AOB和NOB的丰度明显低于接种污泥，但两个CIBR系统依然具良好的脱氮效率。1#和 2#样品中好氧菌丰度分别为 18.34%、27.18%，1#中 优 势 好 氧 菌 主 要 是 Dokdonella、Sphaerotilus、Haliangium等，2#中优势好氧菌主要是Sphaerotilus、Dokdonella 等。3#中好氧菌相对丰度达 到 26.78%，优 势 好 氧 菌 主 要 是 Dokdonella、Haliangium、Ferruginibacter等。对比可知，2#和 3#较为接近，1#最低，说明投加PAC可能对好氧菌产生了一定的抑制作用，导致其相对丰度降低12。1#和 2#中厌氧菌相对丰度分别为 0.49%和0.42%，但 3#中厌氧菌丰度（1.27%）明显高于 1#和2#。上述 3 个样品中优势菌群主要是 Candidatus_Microthrix、Geothrix、Rubellimicrobium、Bacteroides、Zymomonas等。1#、2#和3#样品中兼性菌相对丰度分别为12.54%、7.59%和3.66%，两组CIBR中兼性菌丰度明显高于接种污泥，说明PAC可能导致好氧菌（a）加药PAC-CIBR组（b）对照组-CIBR（c）接种污泥图5三个样品属级菌群分类与对比Fig.5Comparison of microbial community structures of three samples at the genus level30莫文婷等，CIBR耦合旁路化学单元高效除磷特性及功能菌群研究丰度下降，但促使兼性菌丰度升高，1#和2#中优势兼性菌（Aeromonas）可能对Al3+有更好的适应性13-14。3 结结 论论1）CIBR驯化稳定后呈现出良好的脱氮除磷性能，对污水中COD、NH4+-N、TN、TP的平均去除率分别达到 88.5%、85.8%、75.0%、70.4%，出水 TP 质量浓度（0.94 mg/L）远高于国家一级A排放标准（0.5 mg/L）。2）当Al3+投加浓度达到910-4 mol/L（120 mg/L）时，对活性污泥的呼吸速率产生明显的抑制作用，该抑制主要体现在对AOB和异养菌活性的影响，但对NOB的影响不明显。3）增设旁路除磷单元（PAC）可显著提高TP去除率，去除率随投药浓度增加而增加。高通量测序结果表明，在属水平，投加PAC有利于兼性菌等生长代谢，但不利于反硝化菌、AOB等增殖。参考文献：1STOKHOLM-BJERREGAARD M,MCILROY S,NIERYCHLO M,et al.A critical assessment of the microorganisms proposed to be important to enhanced biological phosphorus removal in full-scale wastewater treatment systemsJ.Frontiers in Microbiology,2017,8:718.2WANG X,WANG S,ZHAO J,et al.Combining simultaneous nitrification-endogenous denitrification and phosphorus removal with post-denitrification for low carbon/nitrogen wastewater treatmentJ.Bioresource Technology,2016,220:17-25.3ZHANG C,XU X,YUAN L,et al.Performance enhancement by adding ferrous to a combined modified University of Cape Town and post-anoxic/aerobic-membrane bioreactorJ.Chemosphere,2020,243:125300.4FU J,LIN Z,ZHAO P,et al.Establishment and efficiency analysis of a single-stage denitrifying phosphorus removal system treating secondary effluentJ.Bioresource Technology,2019,288:121520.5ZHONG Z X,WU X H,GAO L,et al.Efficient and microbial communities for pollutant removal in a distributed-inflow biological reactor(DBR)for treating piggery wastewaterJ.RSC Advance,2016,6:95987.6LU X,WAN Y,ZHONG Z,et al.Integrating sulfur,iron(II),and fixed organic carbon for mixotrophic denitrification in a composite filter bed reactor for decentralized wastewater treatment:Performance and microbial communityJ.Science of the Total Environment,2021,795:148825.7吕秀彬,杨志宏,付佳,等.铝盐化学除磷对SBR 工艺生物脱氮除磷的影响J.水处理技术,2016,42(6):59-63.8梁腾和.硫酸铝投加对好氧段活性污泥性质的影响研究D.广州:广东工业大学,2016.9JI B,ZHU L,WANG S,et al.A novel micro-ferrous dosing strategy for enhancing biological phosphorus removal from municipal wastewaterJ.Science of The Total Environment,2020,704:135453.10 TIAN T,YU H Q,Iron-assisted biological wastewater treatment:Synergistic effect between iron and microbesJ.Biotechnology Advances,2020,44:107610.11 赵伟华,郑姝卉,王凯.污水反硝化除磷技术的机理与工艺研究进展J.水处理技术,2020,46(7):1-5.12 LI S,LI D,ZHANG S,et al.Effect of aeration modes on simultaneous nitrogen and phosphorus removal and microbial community in a continuous flow reactor with granulesJ.Bioresource Technology,2019,294:122154.13 WANG 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bioreactor(CIBR)coupled with a bypass chemical phosphorus removal unit was used to treat domestic wastewater,and the synergistic phosphorus removal and the effects of coagulants in the bypass unit on the performance and functional community of the CIBR were studied.The results showed that the average removal rates of COD,NH4+-N,TN,and TP by CIBR reached 88.5%,85.8%,75.0%,and 70.4%,respectively.The effluent TP was much higher than the first-class A discharge standard(0.5 mg/L).However,the effluent TP of the CIBR coupled with the bypass unit(PAC=40 mg/L)could consistently meet the first-class A of discharge standard.When 910-4 mol/L Al3+was added,there was a significant inhibitory effect on the respiratory rate of activated sludge,mainly reflected in the activity of ammonia oxidizing bacteria(AOB)and heterotrophic bacteria,but the inhibitory effect on nitrite oxidizing bacteria(NOB)was not significant.Furthermore,the results of high-throughput sequencing showed that the dosing of PAC favored the proliferation of facultative bacteria at the genus level,but suppressed the metabolism of denitrifying bacteria,AOB,and so on.Keywords:wastewater treatment;biological and chemical phosphorus removal;sludge respiration rate;functional bacteria31