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第 43 卷 第 2 期2023 年 6 月桂 林 理 工 大 学 学 报Journal of Guilin University of TechnologyVol.43 No.2Mar.2023文章编号:1674-9057(2023)03-0303-07 doi:10.3969/j.issn.1674-9057.2023.02.017基于机器学习的铝电解电容器用阳极铝箔电化学性能预测潘斯宁1,2,3,梁力勃1,杨小飞1,杨建文3(1.广西贺州市桂东电子科技有限责任公司博士后科研工作站,广西 贺州 542899;2.贺州学院 人工智能学院,广西 贺州 542899;3.桂林理工大学 化学与生物工程学院,广西 桂林 541006)摘 要:阳极铝箔的化成工序是一个多影响因素相互作用的材料加工过程,分析各因素的影响规律及交互作用的难度较大。针对以上问题,本文采用随机森林模型计算变量权重系数并进行特征筛选,在此基础上建立基于神经网络的阳极铝箔电化学性能预测模型。结果表明:终端检定电压是对耐压值和比电容影响最大的工艺参数,耐压值和比电容的大小随着终端检定电压的增加分别呈阶梯式增加和阶梯式减小的变化。将经过随机森林算法特征筛选后保留的 11 个变量作为输入量,分别建立耐压值、比电容神经网络预测模型,经过参数调优后预测模型的 R2分数分别为 0.987 和 0.982,电化学性能的预测值与实测值的匹配度较高。通过随机森林模型、神经网络模型的建立和分析,研究阳极铝箔生产过程参数与电化学性能指标之间的定量关系,可实现工艺参数优化与性能预测,以及生产过程重要工艺参数的识别与控制。关键词:阳极铝箔;性能预测;神经网络;随机森林;机器学习中图分类号:TP181;TM535 文献标志码:A0 引 言铝电解电容器以其性能上乘、价格低廉的特点,被广泛应用于通信市场、汽车电子、家用电器、工业领域、军事及航空航天等领域1-3。阳极铝箔是制造铝电解电容器的关键原材料,由具有织构的高纯铝箔经过腐蚀扩面和阳极化成制备而成4-6,其生产技术是一项综合多学科多领域的高新技术,阳极铝箔工艺过程复杂,制造过程参数对最终阳极铝箔的性能参数影响很大7-8,且非线性影响因素较多,属于多影响因素作用的材料加工过程。分析各因素对性能指标的影响规律,需要进行大量的试验测试和实际生产线调试。正交试验由于因素水平限制和因素之间交互作用,不能得到多因素连续区域中的因素影响规律;实际生产线调试需要耗费大量人力物力,分析难度较大。因此,寻求阳极铝箔生产过程参数与性能指标之间的定性及定量关系,以实现工艺参数优化与性能预测,以及在生产过程中对于重要工艺参数的识别与控制,一直是阳极铝箔制造的核心技术和提高产品性能的关键问题。神经网络作为智能制造领域中的一项先进技术,具有信息分布存储、高非线性映射、大并行计算及自组织适应学习能力等优点,被广泛地应用到控制、分类、预测、优化等众多领域9-10。近年来,采用神经网络建模方法进行复杂过程参数设计、基于神经网络的工艺分析已在材料加工成型、制造过程工艺优化等多个领域中得到应用11-15。刘成臣等16 收稿日期:2021-08-19 基金项目:广西自然科学基金青年基金项目(2021JJB160112);中央引导地方科技发展项目(桂科 ZY20198021);中国博士后科学基金面上项目(2019M663871XB);广西科技重大专项(桂科 AA17202004);贺州市创新驱动发展专项(贺科创ZX1907001)作者简介:潘斯宁(1985),博士,副研究员,研究方向:电子铝箔工艺优化与性能提升,supereve122 。通讯作者:梁力勃,博士,高级工程师,lianglibo321 。引文格式:潘斯宁,梁力勃,杨小飞,等.基于机器学习的铝电解电容器用阳极铝箔电化学性能预测 J.桂林理工大学学报,2023,43(2):303-309.Pan S N,Liang L B,Yang X F,et al.Prediction of electrochemistry performance of anodic aluminum foil for aluminum elec-trolytic capacitor based on machine learningJ.Journal of Guilin University of Technology,2023,43(2):303-309.分别利用灰色模型和 BP 神经网络建立了铝合金材料腐蚀深度及疲劳寿命与腐蚀时间相关性的预测模型,对两种预测模型的精度进行了对比。郭辉等17利用 GA-BP 神经网络技术建立阳极铝箔腐蚀工艺预测模型,利用预测模型模拟腐蚀工艺,研究腐蚀液成分、电流密度、时间、温度等对阳极铝箔比电容、折弯强度的影响,优化了工艺参数并分析其影响规律。现有针对铝电解电容器用阳极铝箔的性能预测,多是基于以往生产测试结果和经验,或者是利用少量实验室正交试验结果,预测结果的准确性无法有效保证。由于阳极铝箔生产过程中涉及多达几十个工艺参数,而数据集的特征过多容易导致过拟合的发生,影响预测模型的精度。因此,需要进行特征筛选,得到适量的重要工艺参数用于神经网络建模,减少建模及调试难度,有利于阳极铝箔的工艺参数优化及性能影响机理分析。本文通过对阳极铝箔化成工艺过程进行量化表征,采用随机森林模型计算变量权重系数,进行特征筛选,得到对阳极铝箔电化学性能参数有显著影响的工艺参数组合,并在此基础上建立基于 BP神经网络的阳极铝箔电化学性能预测模型,分析阳极铝箔生产过程参数与性能指标之间的定量关系。1 试验方法及数据阳极铝箔的生产工艺流程如图 1 所示。高纯铝箔(纯度 99.99%以上)经过阳极氧化,其表面产生均匀分布的初始孔,根据电化学性能要求对产生的初始腐蚀孔进行扩孔处理,进一步增加铝箔表面积。化成工序是指腐蚀箔经过包括水合处理、多段阳极氧化处理、焙烧和后处理等工序,得到氧化膜的晶体结构和致密度达到产品性能要求的成品阳极铝箔的过程。本文数据采集自同一条正常运行的阳极铝箔化成工序生产线,在常用的工艺参数范围内,得到的样本数据尽量均匀离散。生产过程采集的化成工艺参数共 55 个,主要包括:1)水煮处理阶段的温度、pH 值及时间;2)一至四段化成阶段的温度、电压、电流、电导率、pH 值、GOE 含量及时间;3)中间处理阶段(包括液馈处理、磷酸处理等)的温度、电导率、pH 值及时间;4)后处理阶段(包括焙烧、干燥等)的温度及时间。各化成工艺参数的代号、名称、图 1 阳极铝箔生产工艺流程Fig.1 Flow chart of production process for anodic aluminum foil单位、最小值及最大值如表 1 所示。按照我国电子行业标准铝电解电容器用电极箔(SJ/T 111402012),对不同生产工艺参数下制备的阳极铝箔进行电化学性能测试。在进行耐压值测试时,将阳极铝箔浸入特定的测定液内,通过 20.1 mA 的测定电流,记录电压-时间曲线。将从通电开始直到电压上升至阳极铝箔额定耐压值的 90%所用的时间定义为升压时间(AT),将到达升压时间 180 s 后的电压作为阳极铝箔的测试耐压值。比电容采用LCR 测试仪进行测量,溶液为 30 的 NH4B5O84H2O,频率为 120 Hz,纯铝箔作为参比电极。本文测出的耐压值范围为 461676 V,比电容范围为0.4930.981 mF/cm2。2 机器学习模型2.1 随机森林模型采用随机森林模型进行特征重要性评估,先计算每个特征在随机森林中的每棵树上的贡献,然后取平均值,最后比较不同特征之间的贡献大小。令随机森林模型得到的特征变量权重系数之和为 1,将特征权重系数按照从大到小的顺序排列,保留前20%的变量,并将保留下来的变量(11 个)用于神经网络建模。2.2 神经网络模型BP 神经网络是一种多层前馈神经网络,主要特点是信号前向传播,误差反向传播10。BP 神经网络结构如图 2 所示,表达了从 n 个自变量到 m 个因变量的函数映射关系。其中:X1,X2,Xn403桂 林 理 工 大 学 学 报 2023 年表 1 各工艺参数的具体信息Table 1 Detailed information of parameters in each process工艺参数最大值最小值工艺参数最大值最小值X1腐蚀箔比电容/(mFcm-2)0.8110.701X29二段化成电导率/(mScm-1)3.831.17X2水煮温度/95.893.8X30三段化成电导率/(mScm-1)0.760.184X3磷酸处理 1 温度/63.957.9X31四段化成电导率/(mScm-1)0.550.09X4磷酸处理 2 温度/5746.4X32水煮液 pH 值6.786.1X5液馈液温度/38.220.5X33液馈液 pH 值5.84.87X6一段化成温度/91.687.8X34一段化成 pH 值5.444.01X7二段化成温度/91.587.4X35二段化成 pH 值5.033.8X8三段化成温度/90.485.7X36三段化成 pH 值6.083.73X9四段化成温度 1/91.587.6X37四段化成 pH 值5.994.76X10四段化成温度 2/93.487X38一段化成 GOE 含量/%1.830.44X11四段化成温度 3/91.985.9X39二段化成 GOE 含量/%1.820.44X12四段化成温度 4/92.288.4X40三段化成 GOE 含量/%3.510.8X13焙烧温度 1/494468X41四段化成 GOE 含量/%3.932.56X14焙烧温度 2/270229X42水煮处理时间/min128.18X15干燥温度/253219X43液馈处理时间/min5.874X16一段化成电流/A1 3451 101X44磷酸处理 1 时间/min128.18X17二段化成电流/A1 220951.5X45磷酸处理 2 时间/min3.22.18X18三段化成电流/A902611X46焙烧处理 1 时间/min2.271.55X19四段化成电流/A701433X47焙烧处理 2 时间/min2.271.55X20一段化成电压/V223148X48干燥时间/min6.44.36X21二段化成电压/V469328X49一段化成时间/min12.88.73X22三段化成电压/V691453X50二段化成时间/min12.88.73X23四段化成电压/V906519X51三段化成时间/min17.112.2X24终端检定电压/V663446X52四段化成时间 1/min34.123.3X25水煮液电导率/(mScm-1)4.961.85X53四段化成时间 2/min12.88.73X26液馈液电导率/(mScm-1)4027X54四段化成时间 3/min12.88.73X27磷酸处理 1 电导率/(mScm-1)55.446.8X55四段化成时间 4/min12.88.73X28一段化成电导率/(mScm-1)4.582.83图 2 BP 神经网络拓扑结构图Fig.2 Topology diagram of BP neural network是 BP 神经网络的输入值,本文中 n=11;Y1,Y2,Ym是 BP 神经网络的预测值,本文只有 1 个预测值;wij和 wjk是 BP 神经网络权值。BP 神经网络可以看作一个非线性函数,输入值和输出值分别为该函数的自变量和因变量。在进行 BP 神经网络建模之前,为了避免因输入量之间数量级差异过大而导致预测精度下降,需要对数据进行标准化处理。本文使用 z-score 方法进行标准化处理,在消除量纲影响的同时,将数据的均值转换为 0,标准差转换为 1。由于每一维变量的标准差都为 1,因此每一个维度的变量在计算距离的时候重要程度相同。具体为 x=x-。(1)3 结果与分析3.1 模型评价指标性能预测模型的效果可以用其在测试集上的得分来评价。R2分数方法是将预测值与只使用均值的情况下相比,其取值通常在(0,1),当取值为0 时表示不作预测较好,直接取平均值;为 1 时表示所有预测跟真实结果完美匹配。由于该表征方式简易且直观,本文采用 R2分数作为神经网络性503第 2 期 潘斯宁等:基于机器学习的铝电解电容器用阳极铝箔电化学性能预测能预测模型的评价指标。R2=1-ni=1(yi-yi)2ni=1(yi-yi)2,(2)其中:yi是第 i 个样本的真实值;yi是第 i 个样本的预测值;yi是 n 个样本的平均值。3.2 特征筛选3.2.1 耐压值采用随机森林算法计算 55 个自变量对耐压值影响的权重系数,再将权重由大到小排序在前 20%的变量保留,完成耐压值对应的特征筛选后,重新计算保留下来的 11 个工艺参数的权重系数,如表 2 所示。在筛选出的 11 个工艺参数中,前 3 个工艺参数的影响最为显著,分别是终端检定电压、一段化成电压、四段化成电压,其权重系数之和约为 0.985。表 2 影响耐压值的主要工艺参数Table 2 Main process parameters of withstand voltage工艺参数权重系数X24终端检定电压0.480X20一段化成电压0.423X23四段化成电压0.082X22三段化成电压0.003X51三段化成时间0.003X50二段化成时间0.002X45磷酸处理 2 时间0.002X17二段化成电流0.002X43液馈处理时间0.001X42水煮处理时间0.001X29二段化成电导率0.001 结合图 1 的生产流程可知,化成过程是在经过发孔枝孔扩孔工序制造出的腐蚀箔已经暴露出来的整个铝箔表面,在弱酸性溶液里面利用阳极氧化技术于铝箔表面覆盖一层结构致密的、具有一定厚度的非导电性、壁垒型复合氧化膜作为电介质层。氧化膜是阳极铝箔的主要工作介质,其性能决定了阳极铝箔的介电性、耐压性、比电容与稳定性,从而进一步决定铝电解电容器的可靠性。阳极铝箔中的氧化膜呈双层结构,分别为疏松层和致密层,其中致密层承担耐压作用。具有多孔结构的腐蚀箔经过水合处理后,在铝箔表面生成可以转化为氧化铝的氢氧化物,可以节约后续化成工艺的耗电量,并能有效提高耐压值和比电容。水煮膜经过多级化成处理后,氢氧化物转变为氧化物,形成复合氧化膜。后处理可以打开并修补氧化膜中的龟裂和缝隙等缺陷,提高阳极铝箔的耐水合性。因此,采用“多级化成+多级热处理+多级磷酸处理”的工艺,并在多级化成过程中逐步提高化成电压,可以使得氧化膜中的致密层厚度在不断增加的过程中,不断打开其内部缺陷,并进行缺陷的修复,得到结晶程度 高 的 氧 化 膜 致 密 层。根 据 前 期 研 究 发现18-19,氧化膜中的致密层厚度与化成阶段的电压成正比关系,由此可见,筛选出的耐压值的主要影响因素是合理并符合实际生产情况的。终端检定电压(X24)对于耐压值的影响较大(表 2)。终端检定电压是经过四级化成后,进行最后的干燥处理前,在阳极铝箔的表面测出的电压值。由于四段化成电压值是从电极基端测得,其中包括阳极铝箔表面电压、线路电压、电解槽液压降等,在生产过程中较难控制。而终端检定电压值比四段化成电压值略低,但在生产过程中较为稳定,易于进行生产参数控制,也更能反映实际生产参数波动对于耐压值的影响。采用部分依赖图来显示特征工艺参数对于机器学习模型预测结果的边际效应。部分依赖图是一个关于特征变量与模型预测值的函数,实际上反映了改变单一变量对于最终预测结果的影响。图 3 为耐压值与终端检定电压的部分依赖图,其中蓝色阴影区域表示置信区间的大小。可以看出,耐压值的大小随着终端检定电压的增加而呈现出阶梯式增加的变化趋势。当终端检定电压小于 540 V 时,增加终端检定电压不会使得耐压值显著增加;当终端检定电压从 540 V 增加至 580 V 时,耐压值的变化量约为 30 V,随后进入平台区,直至终端检定电压增加至600 V 以上时,耐压值继续增加;当终端检定电压增加至 650 V 时,耐压值的变化量约为 60 V。3.2.2 比电容采用随机森林算法计算 55 个自变量对比电容影响的权重系数。将权重由大到小图 3 耐压值与终端检定电压的部分依赖图Fig.3 Partial dependence diagram of withstand voltage and terminal verification voltage603桂 林 理 工 大 学 学 报 2023 年排序在前 20%的变量保留,完成比电容对应的特征筛选后,重新计算保留下来的 11 个工艺参数的权重系数,如表 3 所示。在筛选出的 11 个工艺参数中,前 5 个工艺参数的影响最为显著,分别是终端检定电压、四段化成电压、四段化成电导率、一段化成电压和三段化成电压,其权重系数之和约为0.984,由此可以判定,这 5 个工艺参数是阳极铝箔比电容的决定性影响因素,在进行工艺参数优化设计时应当重点关注。终端检定电压(X24)对比电容的影响最大,与耐压值主要影响因素分析得到的结论基本一致,但变化规律有所不同。表 3 影响比电容的主要工艺参数Table 3 Main process parameters of specific capacitance工艺参数权重系数X24终端检定电压0.352X23四段化成电压0.338X31四段化成电导率0.131X20一段化成电压0.127X22三段化成电压0.036X17二段化成电流0.004X54四段化成时间 30.003X30三段化成电导率0.003X50二段化成时间0.003X43液馈处理时间0.002X28一段化成电导率0.001 图 4 为比电容与终端检定电压的部分依赖图,蓝色阴影区域表示置信区间的大小。与耐压值和终端检定电压的变化趋势类似,比电容的大小随着终端检定电压的增加而呈现出阶梯式减小的趋势。当终端检定电压小于 490 V 时,终端检定电压的增加并不会使得比电容发生显著减小;当终端检定电压从 490 V 增加至小于 580 V 时,比电容减小约0.1 mF/cm2;当终端检定电压增加至 580 V 时,比电容减小约 0.14 mF/cm2;随后进入平台区,直至终端检定电压增加至 620 V 以上时,比电容继续减小;当终端检定电压增加至 650 V 时,比电容的减图 4 比电容与终端检定电压的部分依赖图Fig.4 Partial dependence diagram of specific capacitance and terminal verification voltage小量约为 0.18 mF/cm2。在实际生产中发现,耐压值和比电容这两个电化学性能参数是难以实现同时增加的。通过调整工艺参数提高耐压值的同时,必然会导致比电容的降低,但这两个参数的乘积会受到铝光箔厚度、腐蚀箔性能等众多参数的影响,并非定值,关于耐压值和比电容之间的关系,仍然需要进一步的建模分析。3.3 电化学性能预测3.3.1 耐压值 将随机森林算法特征筛选后保留的11 个变量(表 2)作为 BP 神经网络的输入量,将需要进行预测的阳极铝箔耐压值作为输出量,从实验数据样本库中随机选择 400 组输入输出数据,其中80%作为训练数据,另外的 20%作为测试数据。对神经网络参数按照如下取值范围进行网格搜索:隐含层数1,2,第 1 层节点数20,25,30,35,40,45,50,第 2 层节点数20,25,30,35,40,45,50,第 1 层激活函数tanh,relu,第 2 层激活函数tanh,relu,迭代步数100,200,300,400,500,损失函数为均方误差。最终得到含有 2层隐含层的 BP 神经网络模型,结构为11-40-35-1,即输入层有 11 个节点,两层隐含层分别有 40 和 35个节点,输出层有 1 个节点,两层隐含层的激活函数均为 relu,迭代次数 200,采用自适应梯度下降进行自动寻优。如图 5 所示,经过模型参数调优后,耐压值预测模型的 R2分数为 0.987,阳极铝箔耐压预测值与实测值的匹配度较高。3.3.2 比电容 将随机森林算法特征筛选后保留的11 个变量(表 3),作为 BP 神经网络的输入量,将需要进行预测的阳极铝箔比电容作为输出量,从实验数据样本库中随机选择 400 组输入输出数据,其中80%作为训练数据,另外的 20%作为测试数据。同样采用上文所述的网格搜索空间,最终建立了含有2 层隐含层、结构为 11-35-30-1 的 BP 神经网络模型,激活函数均为 relu。采用自适应梯度下降进行自动寻优,训练过程的损失函数变化和模型预测效果如图 6 所示,经过参数调优后,比电容 BP 神经网络预测模型的 R2分数为 0.982,阳极铝箔比电容的预测精度较高。4 结 论通过对阳极铝箔化成生产工艺过程进行量化表征,采用随机森林模型计算变量权重系数进行特征筛选,在此基础上建立基于BP神经网络的阳极703第 2 期 潘斯宁等:基于机器学习的铝电解电容器用阳极铝箔电化学性能预测图 5 耐压值 BP 神经网络模型训练过程的损失函数变化(a)以及预测结果(b)Fig.5 Change of loss function in training process(a)and prediction results(b)of withstand voltage for BP neural network图 6 比电容 BP 神经网络模型训练过程的损失函数变化(a)和预测结果(b)Fig.6 Change of loss function in training process(a)and prediction results(b)of specific capacitance for BP neural network 铝箔电化学性能预测模型。通过随机森林模型和神经网络模型的建立和分析,研究阳极铝箔生产过程参数与电化学性能指标之间的定量关系,得到的主要结论如下:(1)终端检定电压是对耐压值和比电容影响最大的工艺参数。耐压值的大小随着终端检定电压的增加而呈现出阶梯式增加的变化趋势,比电容的大小随着终端检定电压的增加而呈现出阶梯式减小的趋势。(2)将随机森林算法特征筛选后保留的 11 个变量作为输入量,建立含有 2 层隐含层、结构为 11-40-35-1 的耐压值 BP 神经网络预测模型,该模型的 R2分数为 0.987。将随机森林算法特征筛选后保留的 11 个变量作为 BP 神经网络的输入量,建立含有 2 层隐含层、结构为 11-35-30-1 的比电容 BP 神经网络预测模型,其 R2分数为 0.982。由此可见,采用随机森林模型和神经网络模型相结合的方式,所得到的电化学性能的预测值与实测值的匹配度较高。(3)研究结果可实现阳极铝箔化成生产工艺过程的关键影响因素识别,并基于过程参数的波动进行电化学性能预测,有助于进行化成工艺参数的设计和控制。采用随机森林模型和神经网络模型相结合的机器学习方法可推广至阳极铝箔的腐蚀工艺过程分析,并延伸至其他金属材料的流程型生产工艺设计和控制。参考文献:1 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Electronics,2018,29(19):16166-16171.7 丁甲,夏英杰,冯哲圣.铝电解电容器用高比容阳极箔制备技术进展 J.电子元件与材料,2009,28(8):82-85.8 宋永祥.铝电解电容器基本性能与阳极氧化膜的关系 J.电子元件与材料,1996,15(1):7-12.9 Raj R E,Daniel B S S.Prediction of compressive properties of closed-cell aluminum foam using artificial neural network J.Computational Materials Science,2008,43(4):767-773.10 唐秋生,王川.基于云遗传算法优化 BP 神经网络的轨道客流预测 J.桂林理工大学学报,2021,41(2):403-408.11 Akter T,Desai S.Developing a predictive model for nanoim-print lithography using artificial neural networks J.Materi-als&Design,2018,160:836-848.12 Zhang J P,Gao P F,Fang F.An ATPSO-BP neural network modeling and its application in mechanical property prediction J.Computational Materials Science,2019,163:262-266.13 Munz-Ibaez C,Alfaro-Ponce M,Chairez I.Hierarchical artificial neural network modelling of aluminum alloy proper-ties used in die casting J.The International Journal of Ad-vanced Manufacturing Technology,2019,104(1-4):1541-1550.14 Jamshidi-Alashti R,Mohammadi Zahrani M,Niroumand B.Use of 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Jianwen3(1.Postdoctoral Research Center,Guangxi Hezhou Guidong Electronics Technology Co.,Ltd.,Inc.,Hezhou 542899,China;2.School of Artificial Intelligence,Hezhou University,Hezhou 542899,China;3.College of Chemistry and Bio-engineering,Guilin University of Technology,Guilin 541006,China)Abstract:The formation of anodic aluminum foil is a kind of material processing process in which many factors interact with each other.It is difficult to analyze the influence mechanism and interaction of each factor.In this paper,the weight coefficient of variables are calculated by random forest model,and the characteristics are se-lected.The prediction model of electrochemistry performance for anodic aluminum foil based on neural network is established.The results show that,the terminal-verification voltage is the main process parameters which has significant influence on withstand voltage and specific capacitance,which increases and decreases step by step with the increase of terminal verification voltage,respectively.The 11 variables retained after characteristic se-lection of random forest algorithm are taken as input variables,and BP neural network prediction models of with-stand voltage and specific capacitance are established respectively.After parameter optimization,the R2 scores of prediction models are 0.987 and 0.982,respectively,which means the predicted value of electrochemistry performance matches the measured value well.Based on the establishment and analysis of random forest model and neural network model,the quantitative relationship between the process parameters and electrochemistry performance of anodic aluminum foil is studied.Therefore,the parameters optimization and performance predic-tion,as well as the identification and control of important process parameters during the production process are realized.Key words:anodic aluminum foil;properties prediction;neural network;random forest;machine learning(编辑 任 鹏)903第 2 期 潘斯宁等:基于机器学习的铝电解电容器用阳极铝箔电化学性能预测