赣东北典型重%28类%29金属污染农田土壤人体健康风险评估.pdf

生态毒理学报Asian Journal of Ecotoxicology第 18 卷 第 5 期 2023 年 10 月Vol.18,No.5 Oct.2023 基金项目:江西省重大科技研发专项(20194ABC28010);江西省自然科学基金面上项目(20212BAB203026)第一作者:李惠民(1978),男,硕士研究生,高级工程师,研究方向为土壤污染调查评估与修复,E-mail: *通信作者(Corresponding author),E-mail:DOI:10.7524/AJE.1673-5897.20220901001李惠民,赵刚,文琛,等.赣东北典型重(类)金属污染农田土壤人体健康风险评估J.生态毒理学报,2023,18(5):255-265Li H M,Zhao G,Wen C,et al.Health risk assessment of typical heavy metal(metalloid)contaminated farmland soils in part of northeast Jiangxi J.Asi-an Journal of Ecotoxicology,2023,18(5):255-265(in Chinese)赣东北典型重(类)金属污染农田土壤人体健康风险评估李惠民1,赵刚1,*,文琛2,樊艳春1,易芳1,刘奕1,梅子奇1,汤小群11.江西省生态环境科学研究与规划院,南昌 3300392.江西省生态环境监测中心,南昌 330006收稿日期:2022-09-01 录用日期:2022-10-25摘要:目前关于农田污染土壤直接接触人体的健康风险没有明确的评估规范,部分研究主要采用并不完全适用的建设用地相关参数对农田人群进行健康风险评估,更贴近农田暴露场景相关评估参数的选择仍需进一步探讨。本研究在江西省东北部采集了重(类)金属污染较重表层农田土壤样品,分析了土壤中 6 种重金属镉、砷、镍、锌、铊和铜的含量,利用我国生态环境部推荐的健康风险评价模型,以农民为暴露对象对该农田土壤进行人体健康风险评价,重点探讨了每日经口摄入土壤量(oralsoil ingestion rate,OSIR)、空气中可吸入颗粒物浓度(air inhalable particulate matter concentration,PM10)、每日呼吸空气量(daily airinhalation rate,DAIR)3 个参数对评价结果的影响。对比建设用地风险评估推荐参数,更贴近农田暴露场景的上述 3 个评估参数主要通过增大经口暴露与经呼吸暴露途径的暴露量,显著提升风险水平,其中 OSIR 和 PM10的敏感性比例为 100%。单因子砷、镍、镉致癌风险水平超过 1.010-6的点位占比分别达 100%、50%与 90%;单因子镉、砷、镍、锌、铊和铜危害商水平超过1 的点位占比分别为 0%、85%、20%、0%、0%、0%。这些结果表明研究区域农田土壤重(类)金属污染的潜在致癌风险不容忽视,为全面评估农田土壤污染人体健康风险提供参考。关键词:农田土壤;重(类)金属;健康风险评估;评估参数文章编号:1673-5897(2023)5-255-11 中图分类号:X171.5 文献标识码:AHealth Risk Assessment of Typical Heavy Metal(Metalloid)Contamina-ted Farmland Soils in Part of Northeast JiangxiLi Huimin1,Zhao Gang1,*,Wen Chen2,Fan Yanchun1,Yi Fang1,Liu Yi1,Mei Ziqi1,Tang Xiaoqun11.Jiangxi Academy of Eco-Environmental Sciences and Planning,Nanchang 330039,China2.Jiangxi Ecological Environment Monitoring Center,Nanchang 330006,ChinaReceived 1 September 2022 accepted 25 October 2022Abstract:Currently,there are no clear assessment norms about the health risk of direct human exposure to contami-nated soil on farmland.Parameters related to construction land were applied in some studies assessing health risk offarmland populations,which were not exactly applicable.Further exploration is required for the selection of evalua-tion parameters more closely related to farm exposure scenarios.In this study,soil samples from the heavily contami-256 生态毒理学报第 18 卷nated surface farmland in northeastern Jiangxi Province of China were collected and the contents of six heavy metals(metalloid),including cadmium,arsenic,nickel,zinc,thallium and copper in the soil were analyzed.Using the healthrisk evaluation model recommended by the Ministry of Ecology and Environment of China,human health risk evalu-ation of this farmland soil was conducted with farmers as the exposure target.The impact of three parameters on theevaluation results,namely,daily oral soil ingestion rate(OSIR),air inhalable particulate matter concentration(PM10),and daily air inhalation rate(DAIR),was investigated.Compared with the recommended parameters for risk assess-ment of construction land,the above three assessment parameters,which are closer to the exposure scenario of agri-cultural land,significantly increase the risk level mainly by increasing the exposure through oral and respiratory ex-posure pathways,where the sensitivity ratio of OSIR and PM10is 100%.The percentages of sites with single-factorarsenic,nickel and cadmium carcinogenic risk levels exceeding 1.010-6were 100%,50%and 90%,respectively;while the percentages of sites with single-factor cadmium,arsenic,nickel,zinc,thallium and copper hazard levels ex-ceeding 1 were 0%,85%,20%,0%,0%and 0%,respectively.These results indicate that the potential carcinogenicrisk of heavy metal or metal-like contamination of agricultural soils in the study area cannot be ignored,and providea reference for a comprehensive assessment of the human health risk of agricultural soil contamination.Keywords:farmland soil;heavy metals(metalloid);health risk assessment;assessment parameters 我国耕地土壤环境质量总体不乐观,总体超标率为 19.4%,主要以重(类)金属污染为主1。由于重(类)金属在土壤中具有累积性、稳定性和生物毒性,使得农田土壤重(类)金属通过接触人体的直接途径或“土壤-植物-人体”、“土壤-植物-动物-人体”食物链的间接途径对人体健康造成器官或系统损伤,甚至致癌致畸致突变的严重危害2-7。大量研究主要集中于农田土壤重(类)金属污染对农作物的影响,而人体直接暴露于农田重(类)金属污染土壤,尤其是其健康风险研究很少8-12。研究农田重(类)金属污染土壤直接对农民的健康风险评估能够为全面评估农田土壤污染提供一定的支撑。目前关于农用地污染土壤直接接触人体的健康风险没有明确的评估规范,少量的相关研究主要采用建设用地相关参数对农用地人群进行健康风险评估13-14。我国生态环境部在 2019 年发布的建设用地土壤污染风险评估技术导则(HJ 25.32019)规范了建设用地土壤污染直接接触人体的健康风险评估,推荐了风险评估模型和参数。然而,因为农民可能进行长时间、重体力耕作,尤其对于多山地丘陵等机械化水平不高地区(如江西省南部和东北部部分地区),由于耕作方式的不同,农民接触土壤的距离、耕作期土壤因翻刨扬尘等人群行为模式和环境参数都与建设用地存在较大差异,导致呼吸量、暴露时间、环境因子暴露强度等人体健康评估所需关键参数与建设用地明显不同15-20。例如,仅仅因为男性与女性农民的农业劳动强度不同,林匡飞等21研究发现污水灌溉砷污染区的农民男性体内砷含量高于女性;姚春霞等22研究了某金属冶炼厂周围居民毛发中的重金属含量,发现男性农民毛发中铅和砷略高于女性农民。因此,沿用建设用地的污染风险评估参数计算农用地污染对人体的直接健康风险缺乏准确性。高智花23用蒙特卡罗方法定量分析健康风险评价的不确定程度,由儿童的体质量和每日空气呼吸量等参数的数学期望的风险点推定值得到健康风险评估结果的概率分布,指出镉、砷、铬的致癌风险超过阈值(10-6)的概率分别为 53%、84%、96%。韦斌腾24对污染地块健康风险评估模型参数敏感性进行研究,指出在砷污染土壤的健康风险评估中,儿童体质量增加 1 倍使得致癌风险和危害商分别随之增加 0.65 倍、1.07 倍。由此可见,在现有模型下部分参数对于风险评估计算结果影响显著,获取更接近真实暴露场景的参数值对于准确评估农用地污染对人体的直接健康风险意义重大。本文以江西省东北部某区域农田土壤为研究对象,基于该区域农田土壤的重(类)金属污染调查数据,通过对关键评估参数进行调研,分析了该区域农田土壤对主要暴露人群的人体健康危害风险程度,为农用地土壤污染风险评估提供不同角度的判断思路与科学依据。1 材料与方法(Materials and methods)1.1 研究区域概况与土壤样品采集研究区位于江西省东北部某耕地污染区域,区域面积约 2 km2,灌溉水来自附近山区水库和河流,第 5 期李惠民等:赣东北典型重(类)金属污染农田土壤人体健康风险评估257 主要种植水稻,冬季种植油菜、蔬菜等,目前污染耕地类型为安全利用类和严格管控类耕地,以镉等重金属超标为主。区域西北部为丘陵地区,其中矿山在历史上有煤矿开采经历,东南部为耕地和河流。前期调查研究发现煤矿历史开采区域周边固废、下游水系底泥镉等重金属超标严重,为耕地重金属污染的主要来源。依据历史和现状污染源、污染途径、污染耕地和敏感受体分布情况,采样点覆盖以公路、灌溉水渠等地理要素分割的每个田块,在严格管控类耕地区域共布设了 20 个土壤表层采样点。按照土壤环境监测技术规范(HJ/T 1662004)去除表层土壤的植物根系和碎石等杂物,用木铲采集 5 个方位点的表层土壤(0 20 cm),等量均匀混合后采用四分法取 1 kg 土壤,经风干研磨后过 100 目尼龙筛,备用。1.2 样品分析方法土壤样品采用微波消解,具体参考全国土壤污染状况详查土壤样品分析测试方法技术规定。土壤中铜、镍、锌采用火焰原子吸收分光光度法(HJ4912019),镉采用石墨炉原子吸收分光光度法(GB/T 171411997),铊采用石墨炉原子吸收分光光度法(HJ 10802019),砷采用原子荧光法(GB/T22105.22008)。加入标准物质 GBW 07405 对整个分析测试过程进行质量控制。各元素回收率在87%102%之间。1.3 健康风险评价采用我国生态环境部发布的建设用地土壤污染风险评估技术导则(HJ 25.32019)(以下简称导则)推荐的土壤环境中污染物对人体健康的致癌和非致癌商模型和部分相应参数,对镉、砷、镍、锌、铊和铜 6 种重(类)金属经口摄入、经皮肤接触和经呼吸吸入 3 种途径产生的接触人群健康风险进行评价和研究。本研究主要研究对象为工作在农田上的农业人员,故采用第二类用地方式下的成人期的暴露来评估风险。评价主要分为暴露评估和风险表征两部分。1.3.1 暴露评估的计算模型在经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入 3 种暴露途径下,成人的日平均暴露量,通过公式(1)(3)计算。SER土壤-手口=OSIREDEFABSo10-6BWAT(1)SER土壤-皮肤=SAESSAREFEDEvABSd10-6BWAT(2)SER土壤-呼吸=PM10DAIRaEDPIAFfspoEFo10-6BWAT(3)式中:SER土壤-手口、SER土壤-皮肤、SER土壤-呼吸为经不同暴露途径进入成人体内的土壤暴露量,kgkg-1d-1;OSIR 为每日经口摄入土壤量,mgd-1;ED 为暴露年限,a;EF 为暴露频率,da-1;BW 为平均体质量,kg;ABSo、ABSd分别为经口和皮肤进入体内的土壤吸收效率因子,量纲为 1;AT 为致癌、非致癌效应平均时间,d;SAE 为暴露于土壤的皮肤面积,cm2;SSAR 为皮肤表面土壤黏附系数,mg cm-2;Ev为每?日皮肤接触土壤的频率,次d-1;PM10为空气中可吸入颗粒物浓度,mgm-3;DAIR 为每日空气吸入量,m3d-1;PIAF 为吸入的土壤颗粒在体内的滞留比例,量纲为 1;fspo为室外空气中土壤颗粒所占比例,量纲为 1;EFo为室外暴露频率,da-1。其中SER土壤-呼吸的计算公式与导则略有区别,考虑农田土壤污染主要针对工作时农民,所以室内暴露途径在此不纳入计算公式。1.3.2 风险表征的计算模型重金属污染的人体健康风险可分为致癌风险和非致癌危害商。致癌风险是人群暴露于致癌效应污染物后诱发致癌性疾病或损伤的概率。非致癌危害商是污染物每日摄入剂量与参考剂量的比值,用于表征人体经单一途径暴露于非致癌污染物而受到危害的水平。计算公式如下:CRi=SERijCiSFij(4)TCR=CRi(5)HQi=SERijCiRfDijSAF(6)HI=HQi(7)式中:HQi为土壤中单一重金属(第i种)经所有暴露?途径的危害商,量纲为 1;SERij为重金属i的第j种?暴露途径的日均暴露量(非致癌效应),kg kg-1 d-1;Ci为土壤样品中重金属i的含量,mg kg-1;RfDij为?重金属i的第j种暴露途径进入体内产生非致癌危?害的参考剂量,mgkg-1d-1;SAF 为暴露于土壤的参考剂量分配系数,量纲为 1;HI 为总危害商,量纲为 1;CRi为土壤中单一重金属(第i种)经所有暴露?途径的致癌风险,量纲为 1;SFij为致癌重金属i的?第j种暴露途径的斜率系数,kgdmg-1;TCR 为总?致癌风险,量纲为 1。1.4 评价模型的参数导则的附录 G 提供了暴露评估模型参数推258 生态毒理学报第 18 卷荐值,但由于不同人群的暴露场景和不同地块的环境状况存在较大的差异,建设用地的部分参数推荐值并不适用于农用地。美国环境保护局发布的风险评估指南第一卷:人类健康评估手册补充指南指出许多农场活动如犁地和耙地,都会产生大量的灰尘25。农田土壤风险评估应考虑所观察到的农业做法带来的扬尘对风险评估结果的影响26-27。因此,由于扬尘情况下空气中增加的土壤灰尘,每日经口摄入土壤量(OSIR)和空气中可吸入颗粒物浓度(PM10)2 个参数值会升高。另一方面,刘平等28采用人体能量代谢估算法计算不同职业人群的长期呼吸量和短期呼吸量,发现司机长期呼吸量最高(18.9 m3 d-1),家庭主妇(14.4 m3 d-1)、离退休人员最低(14.7m3 d-1),并且指出不同职业人群在休息、坐、轻微活动、中体力活动、重体力活动和极重体力活动下的短期呼吸量也存在一定的差异。由于农民劳作属于中体力活动,农民的每日呼吸空气量(DAIR)随着其工作强度增加而相应增加。故本文对 OSIR、DAIR、PM103 个参数进行调研后取值。其他固定参数则采用导则推荐的参数值,取值如表 1 所示。不同重金属的致癌效应毒性参数 SF 和非致癌效应毒性参数 RfD 见表 2。2 结果与讨论(Results and discussion)2.1 农田土壤重金属污染水平该区域农田土壤的 20 个点位重(类)金属含量的统计特征如表 3 所示。由表 3 可知,该区域农田土壤重(类)金属的平均含量从高到低依次为锌镍铜砷镉铊。根据土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB 156182018)中对重金属污染风险筛选值的要求(区域土壤样品 pH5.5),该区域存在镉、镍、锌、铜严重超标,砷轻微超标的问题。6 种重(类)金属的变异系数均较高,说明农田土壤的污染与人类活动有较高的相关性,变异系数铊镉砷锌镍铜。2.2 健康风险评价2.2.1 关键参数取值PM10、OSIR、DAIR 3 个关键参数差异性取值的主要原因为农田土壤翻耕会产生大量的 PM10、扬尘情况下土壤经口摄入增多、呼吸速率随体力活动强度增大而增加。向华丽等29对隧道施工现场 PM10浓度水平进行监测,发现开挖工工作时 PM10浓度达表 1 农田重金属健康风险暴露参数Table 1 Exposure parameters for farmlandheavy metal risk assessment参数符号Parameters成人参考值Referred value参数符号Parameters成人参考值Referred valueED25 aABSo1EF250 d a-1ABSd0.001EFo62.5 d a-1SAE3 020 cm2BW61.8 kgSSAR0.2 mg cm-2ATca27 740 dEv1 次 d-1ATnc9 125 dfspo0.5SAF0.5PIAF0.75表 2 重(类)金属不同暴露途径参考剂量和致癌斜率因子Table 2 Reference dose and carcinogenic slope factor for different exposure routes of heavy metals(metalloid)重(类)金属Heavy metals(metalloid)致癌因子(SF)/(kg d mg-1)Carcinogenic slope factor(SF)/(kg d mg-1)经口Oral皮肤Dermal呼吸Inhalation参考剂量(RfD)/(mg kg-1 d-1)Reference dose(RfD)/(mg kg-1 d-1)经口Oral皮肤Dermal呼吸Inhalation来源Source砷 As1.51.52.66102/DAIR3.010-43.010-42.4310-7/DAIR导则GUIDE镉 CdNDND1.11102/DAIR1.010-32.510-51.6210-7/DAIR导则GUIDE镍 NiNDND1.61102/DAIR2.010-28.010-41.4610-6/DAIR导则GUIDE铊 TlNDNDND1.010-51.010-5ND2锌 ZnNDNDND3.010-13.010-1ND导则GUIDE铜 CuNDNDND4.010-24.010-2ND导则GUIDE注:DAIR 为每日空气吸入量。Note:DAIR is the daily air inhalation rate.第 5 期李惠民等:赣东北典型重(类)金属污染农田土壤人体健康风险评估259 12.50 g m-3。孙猛等30对施工工地扬尘进行在线监测,数据显示在土方开挖阶段的施工工地 PM10排放浓度达 329.6 g m-3。故参考不同场景下扬尘环境中人群的经口摄入土壤量。工业企业土壤环境质量风险评价基准(HJ/T 251999)中建筑工人经口摄入土壤量推荐值为400 mg d-1。阳文锐等31认为我国北方扬尘天气条件下成人经口摄入土壤量达到 1 000 mg d-1。侯捷等32通过整理文献总结的成人呼吸速率与导则推荐值差异很大,其平均值为 25.9 m3d-1。中国人群暴露参数手册 成人卷33中农村人群在中体力活动下的短期呼吸量推荐值为 21.8 m3d-1。通过查找上述相似场景的相关参数值并取其平均值作为 PM10、OSIR、DAIR 3 个参数的替换取值(表 4)。2.2.2 土壤暴露量计算PM10、OSIR、DAIR 3 个关键参数分别选择导则推荐参数与替换参数(表 4),其余所需参数皆选择导则推荐参数,依据暴露评估计算模型(式(1)(3)计算不同途径下致癌效应和非致癌效应的土壤暴露量。如表 5 所示,以砷为例无论选择原参数表 3 研究区域表层土壤重(类)金属含量特征Table 3 Contents of heavy metals(metalloid)in surface soil from the study area重(类)金属Heavy metals(metalloid)最大值/(mg kg-1)Maximum/(mg kg-1)平均数/(mg kg-1)Average/(mg kg-1)标准差/(mg kg-1)SD/(mg kg-1)变异系数/%CV/%中位数/(mg kg-1)Median/(mg kg-1)点位超标率/%Exceedingstandard ratio/%砷 As39.5015.497.534914.7510镉 Cd9.804.532.67594.08100镍 Ni14878.5533.404376.5075铊 Tl0.200.0350.07187未检出 Not detected0锌 Zn635293.80142.3948258.0075铜 Cu11666.1522.183463.5085表 4 暴露评估模型中 PM10、OSIR、DAIR 3 个参数的替换取值Table 4 Alternative values of PM10,OSIR and DAIR in exposure assessment model替换参数Altered parameters最小值Minimal平均值Average最大值Maximal来源Source空气中可吸入颗粒物含量(PM10)/(mg m-3)Content of inhalable particles in the air(PM10)/(mg m-3)0.3306.41512.507-8每日经口摄入土壤量(OSIR)/(mg d-1)Daily oral intake of soil(OSIR)/(mg d-1)4007001 0009每日空气吸入量(DAIR)/(m3 d-1)Daily air intake(DAIR)/(m3 d-1)21.823.8525.910-11表 5 土壤砷不同参数取值下的暴露量Table 5 Exposures of soil arsenic using different set of parameters参数取值Parameter value暴露量(致癌效应)/(kg kg-1 d-1)Exposure(carcinogenic)/(kg kg-1 d-1)暴露量(非致癌效应)/(kg kg-1 d-1)Exposure(noncarcinogenic)/(kg kg-1 d-1)经口Oral皮肤Dermal呼吸Inhalation经口Oral皮肤Dermal呼吸Inhalation导则推荐参数TheGUIDEreferred3.6510-76.6110-85.9010-101.1110-62.0110-71.7910-9调整后Alternative2.5510-66.6110-85.2310-87.7610-62.0110-71.5910-7260 生态毒理学报第 18 卷还是替换参数,致癌与非致癌暴露量均呈现经口摄入经皮肤接触经呼吸吸入。选择替代参数后,经皮肤暴露途径的暴露量没有变化,但是经口暴露和经呼吸暴露的暴露量都大幅上升,其中呼吸吸入暴露量增幅比经口暴露量要高。2.2.3 致癌风险评价PM10、OSIR、DAIR 3 个关键参数分别选择导则推荐参数与替换参数(表 4),其余所需参数皆选择导则推荐参数,计算 20 个点位中重(类)金属砷、镍、镉的最大值与平均值的各暴露途径的致癌风险以及所有暴露途径的总致癌风险(表 6)。选用导则推荐参数计算 3 种重(类)金属对人体健康总致癌风险依次为砷镍镉,其最大值与平均值对应的总致癌风险依次为 2.5910-5 9.6710-8 4.4310-8与1.0210-5 2.0510-8 5.1310-8。20 个点位砷、镉、镍的经呼吸暴露途径致癌风险都1.010-6,导致砷经口致癌风险水平不可接受点位数为 95%,砷经皮肤致癌风险水平不可接受点位数为85%。选用替换参数计算 3 种重(类)金属对人体健康总致癌风险同样依次为砷镍镉,但致癌风险都有所变大,其最大值与平均值对应的总致癌风险依次为 1.7810-4 5.2110-6 2.3910-6与 6.9910-52.7710-6 1.1010-6。经呼吸暴露途径下仅用平均值计算获得的砷、镉、镍的致癌风险都10-6,区域内 3 种金属呼吸致癌风险水平不可接受的点位数分别为 95%、50%与 90%。砷经口与经皮肤暴露途径导致的致癌风险不可接受点位数分别为 100%与85%,尤其是经口暴露致癌风险最大高达 1.51 10-4。参数修正后农民人体健康致癌总风险整体水平较高,砷、镍、镉总暴露风险不可接受点位数分别增长为 100%、50%和 90%。以砷为例,使用导则参数计算经呼吸、经口和经皮肤 3 种暴露途径对致癌总风险的贡献率分别为 1.6%、83.1%、15.3%,经口摄入是最主要的暴露途径,其次为经皮肤暴露。参数调整后,经呼吸、经口和经皮肤 3 种暴露途径对致癌总风险的贡献率分别为 12.9%、84.8%、2.3%,经口摄入依然是最主要的暴露途径,其次变为经呼吸暴露,这主要是因为 PM10、OSIR、DAIR 3 个关键参数中有 2 个是影响经呼吸暴露途径的暴露量,1 个是影响经口暴露途径的暴露量。2.2.4 非致癌危害商评价PM10、OSIR、DAIR 3 个关键参数分别选择导则推荐参数与替换参数(表 4),其余所需参数皆选择导则推荐参数,计算 20 个点位中 6 种重(类)金属砷、镍、镉、铜、锌、铊的最大值与平均值对应的各暴露途径危害商以及所有暴露途径的总危害商(表7)。选用导则推荐参数计算 6 种重(类)金属浓度表 6 土壤 3 种重(类)金属致癌健康风险(CR)值Table 6 Carcinogenic health risk(CR)values of three heavy metals(metalloid)in soil重(类)金属Heavy metals(metalloid)CR呼吸CRICR手口CROCR皮肤CRDCR总CRS推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters砷 As最大值 Maximal4.2710-72.3010-52.1610-51.5110-43.9210-63.9210-62.5910-51.7810-4平均值 Average1.6710-79.0310-68.4710-65.9310-51.5410-61.5410-61.0210-56.9910-5点位超标率/%Exceeding standard ratio/%09595100858595100镉 Cd最大值 Maximal4.4310-82.3910-6-4.4310-82.3910-6平均值 Average2.0510-81.1010-6-2.0510-81.1010-6点位超标率/%Exceeding standard ratio/%050-050镍 Ni最大值 Maximal9.6710-85.2110-6-9.6710-85.2110-6平均值 Average5.1310-82.7710-6-5.1310-82.7710-6点位超标率/%Exceeding standard ratio/%090-090第 5 期李惠民等:赣东北典型重(类)金属污染农田土壤人体健康风险评估261 表 7 土壤 6 种重(类)金属非致癌危害商(HI)Table 7 Hazard index(HI)values of six heavy metals(metalloid)in soil重金属Heavy metals(metalloid)HQ呼吸HQIHQ手口HQOHQ皮肤HQDHI总HIS推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters推荐参数Referredparameters替换参数Alternativeparameters砷 As最大值 Maximal4.0210-22.171002.9210-12.041005.2910-25.2910-23.8510-14.27100平均值 Average1.5810-28.5110-11.1410-18.0110-12.0810-22.0810-21.5110-11.67100点位超标率/%Exceeding standard ratio/%01501500085镉 Cd最大值 Maximal1.5010-28.0710-12.1710-21.5210-15.2510-35.2510-34.1310-29.6510-1平均值 Average6.9210-33.7310-11.0010-27.0310-22.4310-32.4310-31.9410-24.4610-1点位超标率/%Exceeding standard ratio/%00000000镍 Ni最大值 Maximal2.5110-21.351001.6410-21.1510-1-4.1510-21.47100平均值 Average1.3310-27.1910-18.7110-36.0910-2-2.2010-27.8010-1点位超标率/%Exceeding standard ratio/%01500-020铜 Cu最大值 Maximal-6.4310-34.5010-2-6.4310-34.5010-2平均值 Average-3.6710-32.5710-2-3.6710-32.5710-2点位超标率/%Exceeding standard ratio/%-00-00锌 Zn最大值 Maximal-4.6910-33.2810-2-4.6910-33.2810-2平均值 Average-2.1710-31.5210-2-2.1710-31.5210-2点位超标率/%Exceeding standard ratio/%-00-00铊 Tl最大值 Maximal-4.4310-23.1010-1-4.4310-23.1010-1平均值 Average-7.7610-35.4310-2-7.7610-35.4310-2点位超标率/%Exceeding standard ratio/%-00-00262 生态毒理学报第 18 卷最大值对人体总危害商依次为砷铊镍镉铜锌,其危害商依次为 3.8510-14.4310-24.1510-24.1310-26.4310-34.6910-3。20 个点位砷、镍、镉、铜、锌、铊的总危害商都镍镉铊铜锌,其总危害商依次为 1.671007.8010-14.4610-15.4310-22.5710-21.5210-2。参数修正后农民人体健康非致癌危害商整体水平较高,砷、镍的总暴露非致癌危害商不可接受点位数分别增长为 85%和 20%;经呼吸暴露途径下用最大值计算获得的砷与镍的危害商都1,区域内砷与镍的呼吸非致癌危害商不可接受的点位数都为 15%;砷经口暴露途径导致的危害商最大为 2.04,不可接受点位数为 15%。以砷为例,使用导则参数计算经呼吸、经口和经皮肤 3种暴露途径对总危害商的贡献率分别为 10.5%、75.5%、13.8%,经口摄入是最主要的暴露途径,其次为经皮肤暴露。参数调整后,经呼吸、经口和经皮肤3 种 暴 露 途 径 对 致 癌 总 风 险 的 贡 献 率 分 别 为51.0%、47.8%、1.2%,经呼吸与经口暴露都变为主要贡献途径。这主要是因为砷的呼吸与经口致癌因子(SF)之比远小于参考剂量(RfD)之比,调整参数导致的呼吸暴露量与经口暴露量增大后,呼吸导致的非致癌危害商权重大幅提升。2.2.5 参数敏感性分析在农民耕作于重金属污染农田的背景下,对可变参数进行调研后,可变参数修改值计算得出的风险值整体水平高于推荐值。选取砷和镉,将采用替换参数前后的总致癌风险均值与总非致癌风险均值相比较(图 1)。选用替换参数后的健康风险整体增大,砷的总非致癌风险和镉的致癌风险超过阈值,说明参数的替换对农民的健康风险影响很大。对参数替换前后各暴露途径风险值贡献率的变化进行分析(图 2)。经皮肤的致癌风险贡献率略有减少,经手口和经呼吸的致癌风险贡献率略有增加。与致癌风险相比,经皮肤和经手口的非致癌风险贡献率都有所减少,经呼吸的非致癌风险贡献率大幅增加。由此可得,参数替换对非致癌风险中呼吸途径的影响显著,对呼吸途径暴露量计算模型中的参数进一步研究很有必要。同时,砷的非致癌风险各暴露途径贡献率变化情况与镉的变化情况有差异,这是由于各暴露途径贡献率与重(类)金属自身