降雨淋滤下废弃尾矿土重金属迁移及其与抗剪特性相关性研究.pdf

Series No.566August 2023 金 属 矿 山METAL MINE 总 第566 期2023 年第 8 期收稿日期 2023-03-01基金项目 辽宁省自然科学基金项目(编号:20180550192);辽宁省科技计划项目(编号:2019JH8/10300107,2020JH2/10300100,2019JH8/10300105);中央引导地方科技发展专项资金项目(编号:2021JH6/10500015)。作者简介 景 爽(1998),女,硕士研究生。通信作者 郝 喆(1972),男,教授,博士(后)。降雨淋滤下废弃尾矿土重金属迁移及其与抗剪特性相关性研究景 爽1 郝 喆1 滕 达2 王晓明2 张 倩2(1.辽宁大学环境学院,辽宁 沈阳 110036;2.辽宁有色勘察研究院有限责任公司,辽宁 沈阳 110013)摘 要 废弃尾矿在经过降雨淋滤作用后重金属含量会沿垂直剖面呈现出明显的规律性,对其抗剪强度也有较大的影响,探究它们之间的变化规律有较大理论和现实意义。以辽宁省辽阳县某铜铅锌共生废弃尾矿库为背景,在实验室配制与现场实际分层情况相符的尾矿土壤样品,通过自制的大型土柱分层装填,开展淋滤试验。分析分层土壤中重金属元素在不同降雨 pH 值、降雨强度、降雨历时综合影响下的垂向迁移特征基础上,通过直剪试验进一步探究淋滤作用对尾矿的抗剪强度的影响以及重金属污染物含量与抗剪特性之间的相关性。结果表明:酸性降雨下,土壤中重金属 Cu 和 Zn 含量在 020 cm 深度显著降低,而碱性淋滤下含量稍有增大;随着 pH 值的增大土壤的抗剪强度总体是变小,内摩擦角逐渐变大、黏聚力逐渐变小;同一土柱中,Cu、Pb 和 Zn 浓度随分层深度增加逐渐减小;随降雨强度的增大而增大;淋滤作用能有效增大尾矿的抗剪强度;尾矿淋滤后的抗剪强度指标与降雨强度呈正相关;分层土壤中 Cu、Pb 和 Zn 浓度随淋洗时间的增加,三者相比初始水平均有大幅度的减少,铅没有出现表层累积的情况;尾矿淋滤后的抗剪程度与降雨时长也呈正相关;但尾矿流量组的抗剪强度指标增加明显小于时间组的强度指标;淋滤后的尾矿抗剪强度与重金属污染物含量呈反比关系。研究结果可为我国废弃尾矿库污染物迁移以及稳定性分析提供重要参考。关键词 废弃尾矿 大型土柱 分层污染土壤 降雨淋滤 抗剪强度 直剪试验 中图分类号TD926 文献标志码A 文章编号1001-1250(2023)-08-283-08DOI 10.19614/ki.jsks.202308037Distribution of Heavy Metals in Waste Tailings Soil under Rainfall Leaching and Its Correlation with Shear CharacteristicsJING Shuang1 HAO Zhe1 TENG Da2 WANG Xiaoming2 ZHANG Qian2(1.School of Environment,Liaoning University,Shenyang 110036,China;2.Liaoning Non-ferrous Geological Exploration and Research Institute Co.,Ltd.,Shenyang 110013,China)Abstract After rainfall leaching,the heavy metal content of waste tailings will show obvious regularity along the vertical profile,which also has a great influence on its shear strength,and it is of important theoretical and practical significance to ex-plore the change law between them.In this paper,a copper-lead-zinc symbiotic abandoned tailings reservoir in Liaoyang Coun-ty,Liaoning Province was used as the background,and tailings soil samples consistent with the actual stratification on site were prepared in the laboratory,and leaching experiments were carried out by layered loading of self-made large soil columns.Based on the analysis of the vertical migration characteristics of heavy metal elements in stratified soil under the comprehensive influ-ence of different rainfall pH,rainfall intensity and rainfall duration,the influence of leaching on the shear strength of tailings and the correlation between heavy metal pollutant content and shear characteristics were further explored by direct shear test.The results showed that:The contents of heavy metals Cu and Zn in soil decreased significantly at 020 cm depth under acid rainfall,but increased slightly under alkaline leaching.With the increase of pH value,the shear strength of soil decreases,the internal friction competition gradually increases,and the cohesion gradually decreases.In the same soil column,the con-centrations of Cu,Pb and Zn decrease with increasing delamination depth;It increases with the increase of rainfall intensity.Leaching can effectively increase the shear strength of tailings.The shear strength of tailings after leaching is positively correla-382ted with rainfall intensity.With the increase of leaching time,the concentrations of Cu,Pb and Zn in stratified soil decreased significantly compared with the initial levels,and no accumulation of lead occurred in the surface layer.The shear resistance of tailings after leaching was also positively correlated with rainfall duration.However,the increase of shear strength of tailings flow group is less than that of time group.The shear strength of tailings after leaching is inversely proportional to the content of heavy metal pollutants.The research results can provide an important reference for the migration and stability analysis of pol-lutants in abandoned tailings reservoirs in China.Keywordsabandoned tailings,large soil column,stratified contaminated soil,rainfall leaching,shear strength,direct shear test 废弃尾矿库结构复杂,不仅占用土地资源,大量的尾矿固体废弃物堆积在没有得到及时治理的情况下会引发一系列的生态环境问题,其中最严重的就是土壤重金属污染1。重金属污染尾矿土遇到酸、碱等物质时,可能引起重金属离子迁移和浓度变化2,还有可能导致土体物理力学性质改变,从而影响尾矿坝稳定性。探讨尾矿废弃地重金属污染物迁移特征及其与物理力学指标的相关性具有较大理论和现实意义。目前,国内外学者对重金属离子在不同土壤中的释放迁移及其抗剪强度特性方面做了大量探究。如程峰等3研究了不同重金属质量比下的污染土在不同围压下的三轴试验,发现土体中重金属含量越高,污染土的强度越低;韩鹏举等4对盐和碱污染下的粉土进行了测定,发现盐和碱污染后的土体的物理性质均会发生改变;刘继东等5采用尾矿联合赤泥法模拟酸雨淋滤,发现淋滤后赤泥对下层土壤影响远小于表层土壤;朱春鹏等6对不同浓度的酸碱污染土强度特性以及影响因素进行分析,得出总应力强度指标与其浓度计算关系式;张驰等7发现尾矿砂的抗剪强度在小于 500 kPa 的低应力下基本符合线性摩尔库伦准则,在大于 500 kPa 高应力下符合幂函数强度准则,且尾矿砂的抗剪强度在各围压下均随着剪切速率的增加而减小;杨凯等8发现不同含水率条件下尾矿的抗剪强度与垂直压力符合 Mohr-Coulomb 屈服准则,随着尾砂相对密实度的增加,尾矿砂的抗剪强度指标均有所增加。废弃尾矿库由于长期堆存,表层杂质逐渐增多,从而形成了明显的尾矿垂直分层特征。土柱淋滤是开展尾矿库污染物迁移研究的有效方法,但多针对在役尾矿库进行,对于废弃尾矿淋滤的试验研究很少,且实验中均未考虑到废弃尾矿的特有分层特征,也缺乏多种降雨工况的组合作用分析,目前也未见从岩土工程角度去探究淋滤对废弃尾矿的抗剪强度指标影响。基于此,以辽阳县寒岭镇某铜铅锌共生废弃尾矿库为背景,设计室内降雨淋滤实验,利用自制大型土柱模型分层装填,探究不同 pH 值、降雨强度、降雨时长工况组合作用下分层土壤中重金属元素的垂向迁移特征,并通过直剪试验进一步探究淋滤作用对尾矿的抗剪强度的影响以及重金属污染物含量与抗剪特性之间的相关性。为废弃尾矿库污染物迁移及稳定性分析提供重要参考。1 材料与方法1.1 试验材料通过对部分废弃尾矿库现场调研和文献查阅9-10,获取尾矿土壤的普遍分层特征为:表层尾矿组成复杂,粘性土、砂粒和砾石等杂质含量高,向深处杂质含量逐渐减少、尾矿纯度变高,且下层污染浓度大于表层。据此选取土柱实验材料:尾矿土与粘性土采集于辽阳县寒岭镇某废弃尾矿库及周边;砂粒与砾石购买于建材市场;砾石选取 4 种粒径,粒径分别为0.30.6 cm、0.6 0.9 cm、0.9 1.2 cm、1.2 1.5 cm。材料实物图见图 1。参照国家标准11-12与实际情况综合考量,确定不同分层配比向原始尾矿土中添加重金属 Cu、Pb、Zn 的含量;配制出与现场情况相符的含水率为 27%的废弃尾矿样品土壤。土柱分层材料添加量见表 1。图 1 材料实物图Fig.1 Material object diagram表 1 土柱分层材料添加量Table 1 Soil column layered material addition样品土壤分层/cm尾矿土质量/kg添加 Cu、Pb、Zn含量/(mg/kg)粘性土质量/kg砂粒质量/kg砾石质量/kg(顶)70907.2240、300、6001.441.921.4450708.4280、350、7001.081.441.0830509.6320、400、8000.720.960.72(底)103010.8360、450、9000.360.480.36482总第 566 期 金 属 矿 山 2023 年第 8 期1.2 试验装置与仪器图 2 为试验装置与仪器的实物图。其中图 2(a)为自制淋滤试验装置的实物图。装置主要由有机玻璃柱、水箱、蠕动泵、玻璃转子流量计、可调水量的喷水枪、若干 5 L 大塑料烧杯及硅胶软管组成。土柱为带底座的大型土柱,由 3 段高 40 cm 的透明有机玻璃管拼接而成,总长 120 cm,共 3 套。图 2(b)为ZJ 型应变控制式直剪仪实物图。图 2 试验装置与仪器实物图Fig.2 Physical diagram of experimental setup and instrument1.3 试验方案(1)淋滤液 pH 值。辽宁省主要是硫酸型酸雨,全省降水中 SO2-4、NO-3、Ca2+、NH+4离子浓度较高,pH值范围为 4.657.7213-14。因此选用 4 1 的硫酸与硝 酸 混 合 酸,加 入 适 量 CaCl2、Ca(OH)2和(NH4)2SO4等试剂,用去离子水逐步稀释配制成 pH为 4.5、6.2、7.8 的淋滤液。(2)降雨强度。辽宁省 20052021 年的降雨强度在 21 212 mm/h 范围内15-16;依据等差数列,设置雨强为 50、120、190 mm/h。(3)降雨时长。设置淋滤时长为 2、4、6 h。水箱淋滤水总量均取 25 L。具体的土柱工况布设方案见表 2。1.4 试验方法先在土柱底部装填 10 cm 的卵石作为过滤层,再将制备好的不同重金属含量的尾矿样品按 10 30 cm、3050 cm、5070 cm、7090 cm 分层对应依次装入土柱中。装填完毕后盖上柱盖,静置陈化 1 d 后开始淋滤试验。达到设计时间后,用透明玻璃板将柱口盖上,静置 24 h 后,用环刀从距土柱表层深度 20、40、60、80 cm 处各取 2 份土样。一份采用四酸全分解的方法消解,一份用于室内直剪试验。其物理力学指标测定方法等依据GB/T 501232019 土工试验方法标准执行。试验分级施加垂直荷载100、200、表 2 试验工况布设方案Table 2 Layout schemes of experimental column序号试验工况淋滤液pH 值降雨时长/h降雨强度/(mL/h)第一组14.525026.225037.8250第二组44.5212056.2212067.82120第三组74.5219086.2219097.82190第四组104.5450116.2450127.8450第五组134.54120146.24120157.84120第六组164.5650176.2650187.8650300 kPa 及 400 kPa,以 0.8 mm/min 速率进行直剪试验,得到剪应力与剪切位移关系曲线图,进而获得各试样的抗剪强度指标。2 结果与讨论开展了如表 2 所示的 6 组 18 个土柱的降雨淋滤下的重金属垂直迁移特征试验以及直剪试验,对试验结果进行整理分析。2.1 不同降雨工况下分层污染土壤中重金属元素的垂向迁移特征分析2.1.1 不同降雨 pH 值下重金属迁移特征以工况 7、8、9 为例,试验结果见图 3。可见,Cu和 Zn 变化趋势相似:酸性降雨下土壤中 Cu 和 Zn 含量在 020 cm 深度内显著降低,而碱性淋滤下则稍有增大。因为表土的黏度高,渗透性小,能有效抑制金属离子的向下扩散;酸性淋滤下,土壤中 Cu、Zn 能被氢氧化物等吸附,使得浓度降低;而碱性淋滤下,淋滤液中 Cu、Zn 等能与土壤中的有机质等形成结合态而被固定在表层。2.1.2 不同降雨强度下重金属迁移特征以工况 2、5、8 为例,试验结果见图 4。可见,同一土柱中,Cu、Pb 和 Zn 浓度随分层深度增加逐渐减小;随降雨强度的增大而增大。因为重金属离子随淋出液下渗而发生迁移,可还原土壤中的有机质,但深度越深土壤中有机质含量越少,从而被固定的重金属量也变少。雨强的增大加快了渗滤液的下渗流出,使582 景 爽等:降雨淋滤下废弃尾矿土重金属迁移及其与抗剪特性相关性研究 2023 年第 8 期图 3 工况 7、8、9 不同深度土壤中重金属 Cu、Pb、Zn 浓度Fig.3 Concentrations of heavy metals Cu,Pb,Zn in soil at different depths under working conditions 7,8,9得离子浓度变大。图 4 工况 2、5、8 不同深度土壤中重金属 Cu、Pb、Zn 浓度Fig.4 Concentrations of heavy metals Cu,Pb and Zn in soils at different depths under working conditions 2,5,82.1.3 不同降雨时长下重金属迁移特征以工况 3、12、18 为例,试验结果见图 5。可见,Cu、Pb 和 Zn 浓度随淋滤时间的增加变化规律大致相同,相比初始水平,三者都有大幅度的减少,但铅没有出现表层累积的情况。因为随着降雨时长的增大,更深处土壤更加密实,孔隙率变低,离子运移难度加大;淋滤液下渗过程中能发生化学反应与土壤中的黏性颗粒相结合形成较大的沉淀物;会阻塞土壤颗粒之间的孔隙,降低土壤中淋滤液的有效渗流面积;且尾矿土壤经降雨淋滤后外表变得不平坦,可能会出现大量孔洞和硅酸钙颗粒物,也导致重金属含量明显减少。图 5 工况 3、12、18 不同深度土壤中重金属 Cu、Pb、Zn 浓度Fig.5 Concentrations of heavy metals Cu,Pb and Zn in soils at different depths under working conditions 3,12,182.2 不同降雨工况对分层尾矿土壤的抗剪强度影响分析2.2.1 降雨 pH 值对分层尾矿土壤的抗剪强度影响以工况 13、14、15 为例,工况 15 SEM 照片见图6,相应试验结果见表 3。可见,在低倍(500)下试验土壤结构体较松散分布并呈现块状;随着 pH 值的增大土壤的抗剪强度总体是变小,内摩擦角逐渐变大、黏聚力逐渐变小。这是因为尾矿土壤受到酸或碱溶液淋滤后,其中的各种矿物、胶体和有机质等被溶蚀,使土体结构连接减弱,土的孔隙变大;此时尾矿样在法向应力的作用下孔隙被压缩,结合水膜变薄,土颗粒结合水膜之间的接触面增大,接触面变大时,颗粒682总第 566 期 金 属 矿 山 2023 年第 8 期间的距离也就变短,黏聚力也就不断增强。碱性淋滤过程中大量 Na+离子等进入结合水膜,增加了其厚度,导致土体内摩擦角随 pH 值的增大而减小。图 6 工况 15 淋滤后分层尾矿样品放大 500 倍的 SEM 图片Fig.6 SEM image with 500-fold magnification of layered tailings sample after leaching under condition 15表 3 工况 13、14、15 分层尾矿的抗剪强度指标Table 3 Shear strength index of layered tailings under working conditions 13,14 and 15工况样品土壤深度/cm抗剪拟合方程黏聚力/kPa内摩擦角/()1320y=0.472 5x+78.175,R2=0.999 578.1825.2940y=0.451 6x+85.220,R2=0.997 185.2224.3060y=0.435 6x+94.995,R2=0.999 295.0023.5480y=0.420 9x+102.13,R2=0.999 6 102.1322.831420y=0.523 0 x+70.805,R2=0.998 870.8127.6140y=0.498 2x+76.945,R2=0.996 876.9526.4860y=0.482 7x+85.025,R2=0.996 185.0325.7780y=0.454 6x+91.950,R2=0.997 891.9524.451520y=0.558 7x+59.470,R2=0.998 759.4729.1940y=0.540 0 x+67.575,R2=0.999 567.5828.3760y=0.518 4x+76.455,R2=0.999 476.4627.4080y=0.492 2x+85.365,R2=0.999 385.3726.212.2.2 降雨强度对分层尾矿土壤的抗剪强度影响以工况 1、4、7 为例,试验结果见表 4,相应工况 4 SEM 照片见图 7。可见淋滤作用能有效增大尾矿的抗剪强度;尾矿淋滤后的抗剪强度指标与降雨强度呈正相关:随着淋滤强度的增大,尾矿的抗剪强度指标也相应提高;且在低倍(500)下,随着粘性土、砂粒和砾石等杂质含量的增高,颗粒表面及颗粒间隙絮状物也增多。这是因为尾矿处于饱水状态时,各种作用力使颗粒相互黏结靠近,尾矿变得更加密实,力学性能也变得更好;且在酸碱性淋滤下,淋滤强度的增大使得尾矿中的 Fe3+、Al3+等的浓度逐渐增加,进而使尾矿颗粒孔隙间的 Fe(OH)3、Al(OH)3等胶体增多逐渐沉淀固化,同样提高了尾矿的力学性能。表 4 工况 1、4、7 分层尾矿的抗剪强度指标Table 4 Shear strength index of layered tailings under working conditions 1,4 and 7工况样品土壤深度/cm抗剪拟合方程黏聚力/kPa内摩擦角/()120y=0.308 7x+55.010,R2=0.998 455.0117.1640y=0.294 0 x+62.495,R2=0.998 262.5016.3860y=0.276 1x+71.975,R2=0.997 671.9815.4380y=0.253 3x+83.120,R2=0.997 783.1214.21420y=0.372 2x+62.945,R2=0.998 962.9520.4240y=0.355 2x+71.145,R2=0.999 271.1519.5660y=0.341 0 x+80.525,R2=0.999 480.5318.8380y=0.320 1x+89.615,R2=0.999 989.6217.75720y=0.459 3x+71.130,R2=0.999 571.1324.6740y=0.433 8x+82.085,R2=0.999 582.0923.4560y=0.410 1x+89.005,R2=0.998 889.0122.3080y=0.400 1x+94.295,R2=0.997 394.3021.812.2.3 降雨时长对分层尾矿土壤的抗剪强度影响以工况 2、11、17 为例,工况 11 SEM 照片见图 8,相应试验结果见表5。可见在低倍(500)下,试验土壤结构呈松散状并逐渐有序。尾矿淋滤后的抗剪程度与降雨时长也呈正相关;但尾矿流量组的抗剪强度指标增加明显小于时间组的强度指标。因为重金属污染物中一部分物质变成沉淀依附于土粒表面,一部分进入尾矿孔隙中,土颗粒和黏土矿物成分与 Cu、Pb和 Zn 离子发生作用,阻塞了土粒间的大孔隙,使土体趋于密实,从而改变了尾矿的结构。2.3 重金属污染物含量与分层尾矿土壤的抗剪强度相关性分析 综合分析发现,重金属污染对废弃尾矿的剪切强782 景 爽等:降雨淋滤下废弃尾矿土重金属迁移及其与抗剪特性相关性研究 2023 年第 8 期图 7 工况 4 淋滤后分层尾矿样品放大 500 倍的 SEM 图片Fig.7 SEM image with 500-fold magnification of layered tailings sample after leaching under condition 4图 8 工况 11 淋滤后分层尾矿样品放大 500 倍的 SEM 图片Fig.8 SEM image with 500-fold magnification of layered tailings sample after leaching under condition 11表 5 工况 2、11、17 分层尾矿的抗剪强度指标Table 5 Shear strength index of layered tailings under working conditions 2,11 and 17工况样品土壤深度/cm抗剪拟合方程黏聚力/kPa内摩擦角/()220y=0.349 9x+47.605,R2=0.997 847.6119.2840y=0.334 2x+55.920,R2=0.997 155.9218.4860y=0.307 1x+64.275,R2=0.995 064.2817.0780y=0.299 1x+70.560,R2=0.999 070.5616.651120y=0.447 1x+60.345,R2=0.996 260.3524.0940y=0.431 0 x+67.605,R2=0.997 867.6123.3260y=0.415 4x+75.375,R2=0.996 275.3822.5680y=0.384 6x+80.745,R2=0.998 580.7521.041720y=0.558 5x+73.900,R2=0.994 073.9029.1840y=0.534 5x+81.755,R2=0.995 681.7628.1260y=0.515 6x+90.265,R2=0.997 090.2727.2880y=0.493 9x+96.125,R2=0.990 496.1326.28度产生了一定的影响。以工况 2 为例,试验结果如图9。可见淋滤后尾矿的抗剪强度与重金属污染物含量呈反比关系,即同一淋滤工况条件下,从表层到底层随着分层土壤重金属污染物含量的增加,抗剪强度总体变小,其黏聚力逐渐增大,内摩擦角逐渐减小。原因是随着侵入的重金属污染物含量不断增加,能够加速尾矿裂缝表面的胶体物溶蚀,进而使得尾矿颗粒之间的胶结力变低,加快了尾矿的裂隙化程度,使尾矿的完整性造成一定的破坏,导致岩石的力学性能降低。3 结 论以辽宁省辽阳县某铜铅锌共生废弃尾矿库为背景,通过在实验室内配制与现场实际分层情况相符的废弃尾矿样品,利用自制的大型土柱模型分层装填,开展模拟降雨淋滤实验,并对淋滤后的样品进行直剪试验。得到如下结论:882总第 566 期 金 属 矿 山 2023 年第 8 期图 9 工况 2 淋滤后尾矿试样的剪应力与剪切位移关系图Fig.9 Relationship between shear stress and shear displacement of tailings specimens after leaching under working condition 2 (1)在不同降雨 pH 值下,土壤中重金属 Cu 和Zn 迁移呈现相似特征:020 cm 深度内在酸性降雨下二者含量显著降低,而碱性淋滤下含量稍有增大。且在低倍(500)下试验土壤结构体较松散分布并呈现块状;随着 pH 值的增大土壤的抗剪强度总体是变小,内摩擦角逐渐变大、黏聚力逐渐变小。(2)同一土柱中,Cu、Pb 和 Zn 浓度随分层深度增加逐渐减小;随降雨强度的增大而增大。淋滤作用能有效增大尾矿的抗剪强度;尾矿淋滤后的抗剪强度指标与降雨强度呈正相关:随着淋滤强度的增大,尾矿的抗剪强度指标也相应提高;且在低倍(500)下,随着粘性土、砂粒和砾石等杂质含量的增高,颗粒表面及颗粒间隙絮状物也增多。(3)分层土壤中 Cu、Pb 和 Zn 浓度随淋滤时间的增加变化规律大致相同,相比初始水平,三者都有大幅度的减少,但铅没有出现表层累积的情况。在低倍(500)下,试验土壤结构呈松散状并逐渐有序。尾矿淋滤后的抗剪程度与降雨时长也呈正相关;但尾矿流量组的抗剪强度指标增加明显小于时间组的强度指标。(4)淋滤后尾矿的抗剪强度与重金属污染物含量呈反比关系,即同一淋滤工况条件下,从表层到底层随着分层土壤重金属污染物含量的增加,抗剪强度总体变小,其黏聚力逐渐增大,内摩擦角逐渐减小。综上所述,废弃尾矿在经过不同降雨淋滤作用后,其中的重金属元素在尾矿土中垂向迁移呈现出不同的规律,确实对土体的抗剪强度产生影响,且重金属污染物含量与抗剪特性之间也具有一定相关性。研究结果对尾矿边坡的安全管理和稳定性评价具有一定意义,也为废弃尾矿库的综合治理提供参考。参 考 文 献1 石平,魏忠义,王恩德,等.某尾矿废弃地土壤重金属污染调查与治理研究J.金属矿山,2009(6):158-162.SHI Ping,WEI Zhongyi,WANG Ende,et al.Investigation on the soil heavy metal contamination of a abandoned tailing land and its soil remediationJ.Metal Mine,2009(6):158-162.2 黄维新.尾矿坝稳定性分析及尾矿库管理的对策措施研究D.长沙:中南大学,2008.HUANG Weixin.Stability Analysis of Tailings Dam and Research on Countermeasures of Tailings Pond ManagementD.Changsha:Cen-tral South University,2008.3 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