基于传感器阵列结合GA-BP算法对VOC的识别研究_曾海栋.pdf

收稿日期:2022-10-29基金项目:国家自然科学基金(52172069);江苏重点研发项目(BE2019094)通信作者:刘桂武,教授,博士,主要从事金属/陶瓷的润湿及应用气体传感器方面的研究。E-mail:gwliu76 电子元件与材料Electronic Components and Materials第 42 卷Vol.42第 5 期No.55 月May2023 年2023基于传感器阵列结合 GA-BP 算法对 VOC 的识别研究曾海栋,刘桂武,王明松,柏 凌,乔冠军(江苏大学 材料科学与工程学院,江苏 镇江 212013)摘 要:为提高空气中挥发性有机物(VOC)检测可靠性,提出了一种基于气敏传感器阵列结合遗传算法(GA)优化反向传播(BP)神经网络算法的 VOC 检测模型。选用多个气体传感器组建阵列对 VOC 混合气体样本进行响应测试,使用主成分分析(PCA)对响应数据进行数据降维及初步分类探索,使用构建的 GA-BP 神经网络算法模型在 PCA 探索性分析的基础上进行定性及定量识别,并与 BP 神经网络识别结果进行对比。结果表明:遗传算法优化后的 BP 神经网络多元分类和回归模型性能优良且稳定,气体分类识别准确率达 96%,浓度回归预测均方根误差为 1.810-2,平均相对误差为 5.2%,平均训练耗时分别降至 1.5 s 和 1.12 s,效果显著优于 BP 神经网络算法模型。这些研究结果进一步拓展了 GA-BP 算法结合气敏传感器在挥发性有机物检测识别中的应用前景。关键词:挥发性有机物;传感器阵列;遗传算法;气体识别中图分类号:TN212.2文献标识码:ADOI:10.14106/ki.1001-2028.2023.1650引用格式:曾海栋,刘桂武,王明松,等.基于传感器阵列结合 GA-BP 算法对 VOC 的识别研究 J.电子元件与材料,2023,42(5):526-533.Reference format:ZENG Haidong,LIU Guiwu,WANG Mingsong,et al.VOC recognition model based on sensor arrayand GA-BP algorithm J.Electronic Components and Materials,2023,42(5):526-533.VOC recognition model based on sensor array and GA-BP algorithmZENG Haidong,LIU Guiwu,WANG Mingsong,BAI ling,QIAO Guanjun(School of Materials Science and Engineering,Jiangsu University,Zhenjiang 212013,Jiangsu Province,China)Abstract:In order to improve the detection reliability of volatile organic compounds(VOC)in the air,a VOC detectionmodel based on gas sensor array combined with genetic algorithm(GA)optimized back propagation(BP)neural networkalgorithm was proposed.Multiple gas sensors were used to form an array to test the response of VOC mixed gas samples.Principal component analysis(PCA)was used to reduce the dimension of the response data and explore the preliminaryclassification.The GA-BP neural network algorithm model was constructed,and the qualitative and quantitative identificationwere carried out on the basis of PCA exploratory analysis,and it was compared with BP neural network recognition results.The results show that the performance of BP neural network multivariate classification and regression model optimized bygenetic algorithm is excellent and stable.The accuracy of the gas classification and recognition is 96%,the root mean squareerror of the concentration regression prediction is 1.810-2,the average relative error is 5.2%,and the average training timeis reduced to 1.5 s and 1.12 s,respectively.And this is significantly better than that of BP neural network algorithm model.The results further expand the application prospect of GA-BP algorithm combined with gas sensor in the detection andidentification of volatile organic compounds.Keywords:volatile organic compounds;sensor array;genetic algorithm;gas identification曾海栋,等:基于传感器阵列结合 GA-BP 算法对 VOC 的识别研究 目前,市场上广泛推出的新型建筑材料及家具大多都经过化学处理,这些均会挥发出甲醛、丙酮等有毒的挥发性有机物(VOC),人们若长期处于这种环境中生活和工作会严重危害身体健康1。因此对 VOC 进行有效和精确的检测具有十分重要的意义。近年来,基于气体传感器阵列与机器学习技术的电子鼻系统2-3广泛应用于 VOC 检测领域,相比于单一气敏传感器4-5和气体分析仪6等大型分析仪器,其操作简便,获取的信息更充分,识别效果更显著。机器学习7旨在分析一些复杂数据,并做出判断,目前在气体识别领域普遍使用的机器学习算法为反向传播(BP)神经网络算法8-9、主成分分析(PCA)10、优化算法11-12等。Lv 等13采用 8 个二氧化锡气体传感器构成阵列,利用 BP 神经网络算法和 PCA 技术的多层神经网络对二元混合气体进行分类和量化,但是算法模型在处理更复杂的气体环境(3 种及以上)时精度较低。Han 等14基于纳米结构传感器阵列与模式识别技术,采用 PCA 技术对数据进行聚类和特征提取,再用人工神经网络(ANN)系统作为模式分类器,成功提高了模式识别正确率。谭光韬等15针对混气检测中准确率较低的问题,利用核主成分分析(KPCA)结合梯度提升决策树(GBDT)算法检测混合气体类别及浓度,测试结果平均相对误差小于 4.1%。唐潇等16采用 PCA 结合支持向量机(SVM)算法模型优化 WO3气敏传感器薄膜,实现对 VOC 定性识别与精确分类,相较于普通 SVM 算法模型,分类准确率有很大提高,同时训练耗时减少 40%。上述模式识别算法在对混气识别研究时往往依靠大量初始参数反复进行误差反向传播计算,模型运行稳定,但存在易陷入权值阈值、提取过多无效特征值造成数据混乱和重复运算等问题,导致算法模型精度低、训练时间长,且大部分研究多是针对二元混气,只涉及定性分析和定量分析中的一种。鉴于此,本文基于8 个金属氧化物半导体(MOS)基气体传感器阵列,对甲醛(PA)、丙酮(AC)和乙醇(ETOH)三种典型VOC 气体构成的三元混气样本进行测试,构建了一种精度高且训练时间短的新型算法:遗传算法(GA)优化BP 神经网络算法,通过引入优化参数来识别最优个体,进而优化 BP 神经网络训练全过程,通过对气体响应数据的研究分析,进行气体分类和浓度预测。1 实验部分1.1 构建气敏传感器阵列为降低交叉敏感性,提高气体测试系统整体性能,构建气敏传感器阵列时要求每个传感器对测试目标气体都有响应但响应程度不同,即每种 VOC 需要至少一个传感器对它敏感,以此更全面地反映出混合气氛的组成成分。本文依据上述标准选用了4 种自制的电阻型 MOS基薄膜型测试元件、4 种电压型商用传感器模块(MQ2、MQ3、MQ135、TGS2000)构建成传感器阵列。4 种 MOS 基薄膜型测试元件制备方法为:氧化锌(ZnO)测试元件:称取 10.975 g 二水合乙酸锌Zn(CH3COO)22H2O加入到 100 mL 无水乙醇中磁力搅拌 10 min,使用移液枪量取 3 mL 乙醇胺C2H7NO滴入溶液中搅拌 2 h,完全溶解后常温静置24 h 获得 ZnO 溶胶凝胶,再使用提拉镀膜机将以一定速率在 Al2O3基板电极片叉指电极部分提拉一层 ZnO籽晶层放入马弗炉中 400 加热 2 h。氧化锌 纳米棒阵列(ZnO NRs)测试 元 件:将1.1912 g 六水合硝酸锌Zn(NO3)26H2O和 0.5611g 六次甲基四胺C6H12N4依次加入到 100 mL 去离子水中搅拌 2 h 得到生长溶液,将长有 ZnO 籽晶层的电极片放入溶液中,再置于 120 烘箱中水热反应 100min,再放入马弗炉中 450 加热 2 h。二氧化锡(SnO2)测试元件:称取 3.684 g 二氯化锡SnCl22H2O加入到 80 mL 无水乙醇中,搅拌至完全溶解后静置 24 h,再使用提拉镀膜机以一定速率在 Al2O3基板电极片叉指电极部分提拉一层 SnO2籽晶层,之后放入马弗炉中 400 加热 2 h。三氧化钨(WO3)测试元件:将 0.269 g 二水合钨酸钠Na2WO4 2H2O加入到 30 mL 去离子水中,搅拌30 min,随后滴入 6 mL 3 mol/L 浓度的盐酸使溶液 PH值为 2 左右,加入 0.2 g 草酸铵搅拌2 h,将叉指电极倾斜放入溶液中 60 水浴 40 min 后取出,用去离子水和乙醇清洗完后放入马弗炉中 400 加热 2 h。自制测试元件和商用传感器模块如图 1 所示。1.2 测试系统与气体测试静态四通道气体传感器测试系统由五部分组成:气源、传感器阵列、静态蒸发测试台、四通道测试仪和数据采集软件,测试流程结构图如图 2 所示。自制 MOS 基薄膜型测试元件装入铝合金测试腔中,商用传感器呈方形结构固定在测试腔旁。使用甲醛、乙醇和丙酮三种典型 VOC 气体作为气源,计算好不同浓度所需要的液体体积后,通过微量注射器吸取后迅速注入在测试台中的加热板上使其挥发,开启风扇使蒸发气体扩散均匀,使用数据采集系统分别记录电阻及电压数值。混气测试实验过程中温度和湿度保725电子元件与材料持恒定。图 1(a)测试元件和(b)传感器模块Fig.1(a)Test components and(b)sensor modules图 2 测试系统结构示意图Fig.2 Structure diagram of test system1.3 气体测试样本及特征提取气体测试样本由 105 组不同浓度 VOC 气体混合组成,在每组气体样本中,气体样本含有的气体成分相同,但各自浓度不同。依据传感器阵列对这三种气体的响应灵敏度设定合适浓度范围,甲醛的浓度范围为0250ppm,乙醇的浓度范围为 0500ppm,丙酮的浓度范围为 0500ppm。数据特征提取旨在选取提供信息和非冗余的特征值,从而促进后续的机器学习和泛化步骤。选取电阻、电压变化两种类型传感器组成的气体传感器阵列,它与单一类型传感器阵列相比,提取的特征信息更全面充分,利于后续主成分分析特征重组及模式识别。以自制的 ZnO NRs 测试元件和商用传感器 TGS2000 对 50ppm 甲醛与 250ppm 丙酮混合气体动态响应曲线(图 3)为例,在保证数据特征可靠有效的前提下,电阻曲线提取出响应值(R1)、响应时间(res1)和恢复时间(recov1)3 个稳定特征,电压曲线提取出响应值(V1)1 个特征,一组响应数据可获得16 个可靠的数据特征。图 3 传感器对 50ppm 甲醛与 250ppm 丙酮混合气体动态响应曲线。(a)ZnO NRs;(b)TGS2000Fig.3 The dynamic response curve of the sensor to themixed gas of 50ppm formaldehyde and 250ppm acetone.(a)ZnO NRs;(b)TGS20001.4 GA-BP 算法模型BP 神经网络具有任意复杂的模式分类能力,利用梯度搜索技术使预测输出值与实际值的误差缩减到最小,被广泛应用于模式识别领域17。典型的 BP 神经网络拓扑结构如图 4(a)所示,由输入层、隐含层和输出层三部分构成。825曾海栋,等:基于传感器阵列结合 GA-BP 算法对 VOC 的识别研究尽管 BP 神经网络具有很强的多维非线性映射能力,但同时也存在一些缺陷使得算法模型不佳,比如学习收敛速度慢、初始权值和阈值易限于局部极小值。针对这些缺点,采用遗传算法优化 BP 神经网络,利用遗传算法全局寻优能力来缩小范围,得到最优权值阈值代替初始化的数值,再用 BP 神经网络精确训练,加快训练速度的同时也提高对混合气体的检测精度。GA 优化 BP 神经网络主要步骤为初始化种群、适应度函数计算、选择交叉操作和变异操作,算法流程图见图 4(b)。图 4(a)BP 神经网络模型与(b)GA-BP神经网络模型Fig.4(a)BP neural network model and(b)GA-BPneural network model1.5 模型性能评价指标为全面评价各个模型预测结果的准确性,采用决定系数(R2)、均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)来进行对比分析各个模型,各个性能评价指标计算公式为:R2=1-n1(Yi-Yi)2n1Y(i-Y-)2(1)RMSE=ni(Yi-Yi)2n(2)MAE=n1|Yi-Yi|n(3)式中:Yi为算法模型预测值;Yi为测试样本实际值;n为测试样本数目。2 结果与讨论2.1 结构与形貌分析对 ZnO、ZnO NRs、SnO2、WO3四种材料进行表征,扫 描 电 子 显 微 镜 图(SEM)和 X 射 线 衍 射 图(XRD)如图 5、图 6 所示。由图 5(a)和(d)可以看出,溶胶凝胶法制成的 ZnO 和 SnO2结晶度不高,但薄膜表面比较平整,由尺寸约为 10 nm 的纳米颗粒致密排列而成,密度较大,符合实验要求。图 6(a)和(d)显示了 ZnO 和 SnO2样品的 XRD 衍射图,其中 ZnO 样品的全部衍射峰与标准相 ZnO(PDF#36-1451)吻合,样品的衍射峰主要在 2 的 31.78,34.44,36.30(三强蜂)处,这些衍射峰与标准 PDF 卡片的衍射峰(100)、(002)和(101)重合,由此可以断定样品的主要成分为ZnO。SnO2样品与标准相 SnO2(PDF#41-1445)吻合,在 26.65,33.91,51.85处的衍射峰归属于 SnO2的(110)、(101)和(211)平面,且无其他杂质峰,由此可以断定此样品为 SnO2。图 5(b)中 ZnO NRs 薄膜呈现有序生长的棒状网络结构,纳米棒阵列垂直衬底(ZnO 籽晶层)生长,单个纳米棒直径在 300 nm 左右,相互交叠,结构较好。图 6(b)显示了 ZnO NRs 样品的 XRD 衍射图。根据标准相 ZnO NRs(JCPDS,PDF#99-0111)可以看出,在 31.76,34.4和 36.25处的衍射峰属于六方纤锌矿 ZnO 的(100)、(002)、(101)平面,对应晶面(002)的 34.4处是最强峰,表明其良好的结晶度和晶体生长。图 5(c)中的 WO3薄膜呈片状结构,纳米片垂直基底交叠生长,增大了与气体的接触面积,纳米片平均厚度约 20 nm,形貌较好。图 6(c)为 WO3样品的 XRD 图谱,其衍射峰相对强度与位置与标准相 WO3(PDF#72-1465)基本吻合,且从图中可以看出样品峰型尖锐且无其他杂峰,表明 WO3样品具有较好的纯度。925电子元件与材料图 5(a)ZnO 的 SEM 图像;(b)ZnO NRs 的 SEM 图像;(c)WO3的 SEM 图像;(d)SnO2的 SEM 图像Fig.5(a)SEM image of ZnO;(b)SEM image of ZnO NRs;(c)SEM image of WO3;(d)SEM image of SnO2图 6(a)ZnO 的 XRD 图像;(b)ZnO NRs 的 XRD 图像;(c)WO3的 XRD 图像;(d)SnO2的 XRD 图像Fig.6(a)XRD pattern of ZnO;(b)XRD pattern of ZnO NRs;(c)XRD pattern of WO3;(d)XRD pattern of SnO22.2 主成分探索性分析在特征提取上共获得 16 个特征值。为在一定程度上消除原始数据之间相互影响的因素,减少数据分析的复杂度,基于 Matlab 软件进行主成分分析特征降维计算,得到了重新组合的 16 个数据特征,根据计算出的贡献率按大小由高到低对前 12 维进行排序。如图 7035曾海栋,等:基于传感器阵列结合 GA-BP 算法对 VOC 的识别研究(a)所示,前 8 维主成分为特征重组后的第 1 主成分到第 8 主成分,为原始数据信息压缩重组形成的主成分,累计贡献率达 95.9%,包含了数据绝大部分信息,可很好地解释数据样本之间存在的非线性关系。因此,为简化计算及提高定性与定量识别精确度,在接下来的数据分析中,只使用前 8 维数据作为输入数据。同时将样本数据分别投影到前 2 个主成分,进行混气定性识别主成分探索性分析,如图 7(b)所示,通过投影图可以观察到气体测试样本数据点划分为 6 类,每一类别气体有比较明显的置信区域划分,但第 5 类混气(甲醛+乙醇)数据点和第 6 类混气(甲醛+丙酮+乙醇)数据点仍存在交叠混杂的现象,存在利用算法模型进行精准识别的可能性及必要性。图 7 主成分探索性分析结果。(a)贡献率图;(b)前两个主成分投影图Fig.7 The results of principal component exploratory analysis.(a)Contribution rate chart;(b)Projection of the first twoprincipal components在经过数据归一化和 PCA 降维后,原始数据集由10516 数据矩阵降维重新组合成 1058 数据矩阵,作为定性识别与定量识别的实验数据。2.3 混合气体识别混合气体的识别研究分为气体定性识别和气体定量识别两个部分,其目的分别是识别混气中气体成分及浓度判断。本文利用 BP 神经网络算法和 GA-BP 神经网络算法两种模型对测试气体样本进行分析研究。(1)算法模型参数设定基于遗传算法优化 BP 神经网络,建立了三层的 BP神经网络结构,输入层节点数为降维后的 8 个特征,输出层和隐含层节点数则分别依据识别的目的和经验公式进行设定。在本文中,定性识别时要将气体类别划分为6 类,那么算法模型输出层个数则为 6,而定量识别要分别预测三种气体各自浓度,算法模型输出层个数则为3。此外,在其他超参数选择上,其中 BP 算法的参数设定为:传递函数设定上,隐含层为 tansig 函数,输出层为 purelin 函数。训练函数选用 trainlm 函数,权值学习函数选用 learndm 函数。遗传算法优化参数设定为:选择操作采用轮盘赌法选择适应度好的个体作为新种群,种群规模为30,最大迭代次数为50,交叉变异概率分别为 0.8 和 0.2,最大训练次数为 1000 次。同时将两种算法模型分别运行 100 次。(2)定性识别研究在气体的定性识别研究中,首先要对气体种类进行定义。测试气体样本含甲醛、丙酮和乙醇三种 VOC气体,其中由单一气体成分、甲醛与丙酮或乙醇两两混合、三种气体一起混合,在不考虑其浓度梯度变化的情况下,将气体成分作为种类划分因素。例如,只含有甲醛的气体样本为一类,含有甲醛和丙酮的气体样本为一类,含有甲醛和乙醇气体样本为一类诸如此类划分为 6 类。针对划分类别数较少且无序离散的分类特征,采用独热编码(One-Shot)的方式对测试气体样本进行种类编码,将分类数据转换成固定维度的向量则方便机器学习算法进行线性代数上的计算。分类编码情况如表 1 所示。表 1 气体样本编码情况Tab.1 Gas sample coding气体成分类别 ID独热编码甲醛1(1,0,0,0,0,0)丙酮2(0,1,0,0,0,0)乙醇3(0,0,1,0,0,0)甲醛+丙酮4(0,0,0,1,0,0)甲醛+乙醇5(0,0,0,0,1,0)甲醛+丙酮+乙醇6(0,0,0,0,0,1)在气体种类定义和编码表示的前提下,从 105 个135电子元件与材料测试样本中,随机选取 79 组作为训练样本,26 组为测试样本,在主成分分析的基础上使用 BP 神经网络和 GA-BP 神经网络对气体样本进行训练和分类测试,并将两种算法进行定性识别的结果列于表 2 中。可以看出,两种算法模型对气体识别率均在 85%以上,但使用遗传算法优化后的 BP 神经网络正确率达 96.2%,经过数据分析发现 GA-BP 算法将第 5 类(甲醛和乙醇混合气体)识别成了第 6 类(甲醛、丙酮和乙醇混合气体),除此之外,GA-BP 神经网络平均训练耗时为 1.5 s,优于 BP 神经网络的 3.8 s,训练耗时的降低对模型重复训练及验证具有很大的帮助。(3)定量识别研究气体的定量识别主要是在定性识别基础上对每组气体样本中甲醛、丙酮和乙醇这三种气体进行浓度输出预测,同样使用两种算法模型进行训练测试,在训练前调整模型部分传递函数和训练参数以适应定量识别。从气体测试样本中随机选取 95 组作训练样本,剩余 10 组作测试样本。对预测结果反归一化,每组样本中三种气体的预测结果如图 8 所示,圆圈代表测试样本实际值,三角形和五角星代表测试样本在两种算法中的预测输出值。表 2 两种算法模型对混合气体的定性识别结果Tab.2 Qualitative identification results of mixed gas bytwo algorithm models算法模型错误个数准确率(%)平均训练耗时(s)BP484.63.8GA-BP196.21.5通过对比可以直观看出,在同一气体测试样本下,GA-BP 算法的泛化能力和拟合精度均优于 BP 算法。图 9 为 10 组测试样本两种算法的绝对误差对比,在同一气体测试样本下,GA-BP 算法预测结果明显小于BP 算法的相对误差,再分析数据结果计算得 GA-BP算法的均方根误差为 1.8 10-2,平均绝对误差为5.2%,识别误差较小,具体性能指标对比见表 3。图 8 算法模型对 10 组测试气体样本预测结果。(a)甲醛;(b)丙酮;(c)乙醇Fig.8 Test results of algorithm model for 10 groups of test gas samples.(a)Formaldehyde;(b)Acetone;(c)Ethanol图 9 算法模型对 10 组测试样本的绝对误差。(a)甲醛;(b)丙酮;(c)乙醇Fig.9 Absolute error of algorithm model for 10 groups of test samples.(a)Formaldehyde;(b)Acetone;(c)Ethanol235曾海栋,等:基于传感器阵列结合 GA-BP 算法对 VOC 的识别研究表 3 混合气体定量识别结果Tab.3 Quantitative identification results of mixed gas算法模型平均绝对误差 MAE(%)拟合系数(R2)均方根误差(RMSE)平均训练耗时(s)BP180.94253.5410-13.57GA-BP5.20.99131.810-21.123 结论本文针对空气中存在的有害挥发性有机物的检测,使用 8 种 MOS 基气敏传感器构成阵列测试实验气体样本,将得到的数据进行特征提取和主成分分析降维,结合 GA-BP 神经网络算法进行模式识别研究。实验测试表明,算法模型系统实现了对甲醛、丙酮和乙醇三种混合 VOC 气体的种类判别和浓度预测,并具有较高的准确率和较低的预测误差。遗传算法优化过后的BP 神经网络算法对混合 VOC 气体定性识别准确率达96.2%,定量识别平均绝对误差为 5.2%,均方根误差为 1.810-2。与传统机器学习算法相比,GA-BP 算法误差低,训练时间短,识别预测效果显著。同时传感器制备更便捷,阵列开发成本低,在有害挥发性有机物检测领域具有一定的应用前景。参考文献:1白灵.论述 VOC 治理现状及对环境管理的影响 J.新型工业化,2021,11(5):6-10.2Liu L,Lin L,Hu Z Q,et al.Electronic tongue and electronic nosefor food quality and safety 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