渤海渔业生物重金属污染及风险评价.pdf

第 45 卷 第 2 期 渔 业 科 学 进 展 Vol.45,No.2 2 0 2 4 年4 月 PROGRESS IN FISHERY SCIENCES Apr.,2024 *中国水产科学研究院黄海水产研究所基本科研业务费(20603022019007;20603022023002)、山东省泰山学者专项(tsqn202211267)和中国水产科学研究院基本科研业务费(2023TD13)共同资助。李奇龙，E-mail: 通信作者：朱 琳，副研究员，E-mail:；李 玉，教授，E-mail: 收稿日期:2023-10-31,收修改稿日期:2023-11-20 DOI:10.19663/j.issn2095-9869.20231031001 http:/ LI Q L,XIA B,SUI Q,QU K M,ZHU L,LI Y.Heavy metal pollution and risk assessment in different species of fish from the Bohai Sea.Progress in Fishery Sciences,2024,45(2):3949 渤海渔业生物重金属污染及风险评价*李奇龙1,2 夏 斌2,3 隋 琪2,3 曲克明2 朱 琳2,3 李 玉1(1.江苏海洋大学海洋技术与测绘学院 江苏 连云港 222005；2.中国水产科学研究院黄海水产研究所 山东 青岛 266071；3.崂山实验室海洋生态与环境科学功能实验室 山东 青岛 266237)摘要 重金属污染是渤海长期面临的环境问题之一，同时对渤海海产品安全和人体健康构成潜在风险。为了解渤海海域鱼类重金属污染状况，在该海域采集的渔业生物中随机选取了 10 种 144 条鱼类样本，运用电感耦合等离子体质谱法测定了鱼类肌肉组织中重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和As 的含量；采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法和金属污染指数法评价了单一重金属和综合重金属污染情况；采用每日摄入量和目标危害系数评估了渤海鱼类重金属污染对人体的食用安全风险。研究结果显示，渤海鱼类肌肉中重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和 As 的平均含量分别为(0.7020.680)、(9.6975.279)、(0.0350.059)、(0.0290.035)、(0.0930.091)和(0.9590.813)mg/kg。与我国其他海域相比，渤海鱼类重金属含量处于较高水平。鱼类重金属污染评价结果显示，Cd 和无机 As(iAs)为渤海鱼类重金属污染的主要元素，细纹狮子鱼(Liparis tanakae)受到重金属综合污染的程度最大。食用风险评估结果表明，摄食渤海鱼类带来的重金属每日摄入量处于较低水平，所有鱼类样本单一重金属和综合重金属目标危害系数值均0.999，平行样品相对标准偏差均4%，加标回收率为 80%120%。为了减少外部因素对实验结果的干扰，所用容器与材料均为高硼硅玻璃或玛瑙陶瓷材质，避免因使用金属材质而带来潜在的污染风险。设置空白对照，除不加入肌肉组织，其他步骤相同。1.4 鱼类重金属污染评价 单因子污染指数法常用于评价某一重金属在鱼体内的污染情况(刘洋等,2021)，公式如下：iiiCPS (1)式中，Pi为重金属 i 的单因子污染指数，表示某一重金属的污染程度；Ci为重金属 i 含量的实测值(mg/kg)；Si为重金属 i 的限量值(表 1)。一般认为，Pi0.2 为无污染；0.2Pi0.6 为轻度污染；0.61.0 为重度污染。表 1 鱼类重金属含量限值 Tab.1 Limit of heavy metal content in fish 重金属 Heavy metal 污染限值 Pollution limit(mg/kg)引用标准 Quoted standard Cu 50 无公害食品水产品中有毒有害物质限量(NY 5073-2006)Pb 0.5 食品中污染物限量GB2762-2022 Cd 0.1 食品中污染物限量GB2762-2022 Cr 2 食品中污染物限量GB2762-2022 iAs 0.5 食品中污染物限量GB2762-2022 在海洋生物体内检测的总 As 元素中，有机 As占比较大，而具有毒性的无机 As(iAs)含量相对较少。根据文献资料，iAs 占总 As 的比值介于 0.02%6.88%之间(韩丹丹等,2018)，本研究选择比值 6.88%来估算渤海鱼类肌肉中 iAs 的含量。内梅罗综合污染指数法整合了多种重金属的污染水平，能够更为全面地反映鱼体受重金属污染的情况(王文君等,2019)。公式如下：22max()/2NavgPPP (2)式中，PN为内梅罗综合污染指数，Pavg为某一鱼类所有重金属元素单项污染指数平均值，Pmax为某一鱼类所有重金属元素单项污染指数的最大值。评价标准同单因子污染指数法。金属污染指数法可用于鱼类重金属污染的综合评价(孙玲玲等,2018)。计算公式为：MPI=123iiCCCC (3)式中，Ci为样品中第 i 种重金属的浓度(mg/kg)；i 为评价元素个数。1.5 鱼类食用安全性评价 为了评估受重金属污染鱼体的食用风险，本研究引入每日摄入量和目标危害系数作为评估指标。DI 评估了每日从鱼类食物中摄入的重金属含量(Copat et al,2012)，计算公式如下：FIRDIBWiiC (4)式中，DIi为重金属 i 的每日摄入量g/(kgd)；FIR为人群每日的鱼类摄入量，根据国家统计局统计数据，2018 年我国平均每人摄食鱼类为 20 g/d；Ci为鱼类中重金属 i 的浓度(mg/kg)；BW 为人群平均体重，本文采用世界卫生组织(WHO)推荐的男女体重平均值 60 kg。THQ 法是由美国国家环境保护局(USEPA)提出的一种用于评估人体健康潜在风险的方法，特别是针对食物中摄入污染物的潜在风险。它衡量了由于污染物暴露引起的非致癌风险水平，被研究人员广泛采用(Chien et al,2002;Storelli,2008;薛飞等,2022)。计算公式如下：3(EF EDFIR)THQ10(RFDBWAT)iiC (5)式中，THQi为目标危害系数；EF 为暴露频率(365 d/year)；ED 是暴露时间，以平均寿命为 70 年计；Ci是鱼体内重金属的浓度(mg/kg)；RFD 是参考剂量，Cu 取 0.04 mg/(kgd)，Zn 取 0.3 mg/(kgd)，Pb 取42 渔 业 科 学 进 展 第 45 卷 0.004 mg/(kgd)，Cd 取 0.001 mg/(kgd)，Cr 取0.003 mg/(kgd)，As 取 0.0003 mg/(kgd)(USEPA,2016;王文君等,2019)；AT 是非致癌物的平均接触时间(25 550 d)。计算中假定重金属的吸收剂量与摄入剂量相等。计算出的健康风险可分为不同等级：THQ1，污染物对暴露人群没有明显健康问题；THQ1，存在健康问题，且 THQ 值越大，污染物对人体健康风险越高(Sadeghi et al,2020)。多种重金属暴露下的复合危害系数为多种重金属的 THQ 之和，计算公式如下：THQs=THQi (6)式中，THQs 为复合重金属危害系数；THQi为单一重金属危害系数。2 结果与分析 2.1 渤海鱼类重金属含量 渤海鱼类黄鲫、蓝点马鲛、银鲳、带鱼、小带鱼、鳀、短吻红舌鳎、赤鼻棱鳀、细纹狮子鱼和方氏云鳚肌肉中 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和 As 的含量均值分别为(0.7020.680)、(9.6975.279)、(0.0350.059)、(0.0290.035)、(0.0930.091)和(0.9590.813)mg/kg(图 2)。其中，Cu 和 Cd 分别在鳀鱼和细纹狮子鱼肌肉中含量最高，Zn 在蓝点马鲛、鳀、细纹狮子鱼和方氏云鳚肌肉中出现较高的含量，Pb 在带鱼、小带鱼和短吻红舌鳎肌肉中有较高的含量，Cr 在方氏云鳚和短吻红舌鳎肌肉中的含量较高，As 在短吻红舌鳎和鳀肌肉中出现较高含量。2.2 渤海鱼类重金属污染评价 渤海鱼类肌肉中重金属单因子污染指数计算结果如图 3 所示，Cu、Pb、Cd、Cr 和 iAs 的单因子污染指数范围分别为 0.0030.056、0.0030.165、0.021 0.767、0.0170.085 和 0.0590.373。鳀、短吻红舌鳎和方氏云鳚的 iAs 单因子污染指数为轻度污染，蓝点马鲛、赤鼻棱鳀和细纹狮子鱼的 Cd 单因子污染指数分别为轻度污染、轻度污染和中度污染，其余均为无污染。进一步计算得出渤海 10 种鱼类的内梅罗综合污染指数 PN。其中，细纹狮子鱼的 PN(1.210)值最高，为重度污染水平；黄鲫和赤鼻棱鳀 PN(0.193 和 0.185)最低，为无污染状态。金属污染指数 MPI 范围为0.0220.097，蓝点马鲛、细纹狮子鱼和短吻红舌鳎MPI 值相近且高于其他种类。2.3 渤海鱼类食用安全评价 本研究以DI和THQ作为渤海鱼类食用安全评价指标。食用渤海所调查的 10 种鱼类，对于重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和 iAs 的 DI 如表 2 所示。据图 4 可知，渤海鱼类黄鲫、蓝点马鲛、银鲳、带鱼、小带鱼、鳀、短吻红舌鳎、赤鼻棱鳀、细纹狮子鱼和方氏云鳚的 THQs 值分别为 0.087、0.099、0.102、0.061、0.076、0.200、0.245、0.092、0.096和 0.197。10 种鱼类单一重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和 iAs 的 THQ 和多种重金属 THQS均1。不同重金属对 THQs的贡献有较大差异，渤海鱼类 THQ 均值 依 次 为Pb(0.002 9)Cu(0.005 9)Cd(0.009 8)Cr(0.010 5)Zn(0.011 3)iAs(0.073 3)。3 讨论 3.1 渤海鱼类重金属含量水平 研究结果显示，渤海鱼类重金属的含量水平存在较大差异。具体而言，在 10 种鱼类肌肉中，Zn 的含量明显高于其他元素，而 Pb 和 Cd 在鱼类肌肉组织中的含量最低。这与 Salam 等(2019)的研究结果基本一致。鱼类体内不同重金属的含量差异较大，这可能是因为海洋环境中不同重金属元素的含量差异以及这些重金属在鱼类中的半衰期不同。由于海洋环境中通常含有较高的 Zn，因此，鱼类摄入的 Zn 元素较为丰富(李安朔等,2017;Liu et al,2023)。此外，Zn 为鱼体内的必需元素之一，参与鱼类的新陈代谢过程，通常更容易被鱼类吸收(李纯毅等,2023)。As 是一种非必需金属元素，通常在生物体内含量较低。本研究观察到部分鱼类样本中出现较高的 As 含量，这可能是由于鱼类生活的海洋环境中富含 As 元素，以及鱼类自身机制对 As 元素摄入有一定影响，从而导致其肌肉中 As 的富集(孙维萍等,2012)。Pb 和 Cd 在渤海鱼类的重金属含量中处于最低水平，这可能是因为海洋环境中 Pb 和 Cd 的含量较低，鱼类摄入量有限。此外，Pb 和 Cd 是有害金属，对鱼类会产生不良影响，鱼类可能通过自身的保护机制排除这些元素，从而导致它们在鱼类体内的含量相对较低(郭雪勤等,2022)。图 2 显示，重金属在不同种鱼类体内积累的含量也有不同，鳀和蓝点马鲛对 Cu 有较强的积累能力，蓝点马鲛和方氏云鳚对 Zn 有较强的积累能力，带鱼和小带鱼对 Pb 表现出较强的积累能力，细纹狮子鱼对 Cd 有较强的积累能力，方氏云鳚和短吻红舌鳎 第 2 期 李奇龙等:渤海渔业生物重金属污染及风险评价 43 图 2 渤海鱼类重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和 As 的含量 Fig.2 The contents of heavy metals Cu,Zn,Pb,Cd,Cr and As in Bohai Sea fish 图 3 渤海鱼类重金属单因子污染指数、综合污染指数和金属污染指数 Fig.3 Single factor pollution index,comprehensive pollution index and metal pollution index for heavy metals in fish from the Bohai Sea 对 Cr 有较高的积累能力，短吻红舌鳎和鳀对 As 有较强的积累能力。这可能由于是鱼类的生态习性和食物选择对其体内重金属含量产生影响。不同种类的鱼类在生活方式、摄食习性以及栖息地选择上存在差异。一些鱼类可能更倾向于聚集在特定区域或捕食特定的猎物，从而暴露于潜在的重金属污染源。而其他鱼类可能选择在较清洁的水域中生活和觅食，因而其体内重金属含量较低(Zhang et al,2015a)。44 渔 业 科 学 进 展 第 45 卷 表 2 食用渤海鱼类日均摄入重金属的量 Tab.2 Daily intakes of heavy metals from Bohai Sea fish consumption 日均摄入重金属 DI of heavy metal/g/(kgd)鱼 Fish Cu Zn Pb Cd Cr iAs 黄鲫 Setipinna taty 0.263 3.869 0.007 0.009 0.040 0.491 蓝点马鲛 Scomberomorus niphonius 0.816 9.368 0.025 0.018 0.072 0.344 银鲳 Pampus argenteus 0.093 2.940 0.003 0.001 0.021 0.712 带鱼 Trichiurus lepturus 0.314 2.269 0.050 0.003 0.061 0.258 小带鱼 Eupleurogrammus muticus 0.209 4.319 0.045 0.005 0.073 0.336 鳀 Engraulis japonicus 1.687 7.270 0.006 0.011 0.022 1.194 短吻红舌鳎 Cynoglossus joyneri 0.246 5.476 0.036 0.007 0.081 1.627 赤鼻棱鳀 Thryssa kammalensis 0.253 4.465 0.007 0.015 0.028 0.515 细纹狮子鱼 Liparis tanakae 0.414 6.258 0.028 0.046 0.060 0.298 方氏云鳚 Enedrias fangi 0.306 8.714 0.001 0.011 0.102 1.187 图 4 渤海鱼类重金属目标危害系数 Fig.4 Target hazard quotient for heavy metals in fish from the Bohai Sea 图 5 我国不同海区鱼类重金属含量对比 Fig.5 Comparison of heavy metal contents in fish from different sea areas of China 第 2 期 李奇龙等:渤海渔业生物重金属污染及风险评价 45 为了解不同海区鱼类生物中重金属含量的差异，将本研究的结果与其他海区鱼类的重金属含量进行比较(图 5)。结果表明，我国不同海区鱼类中重金属含量水平有一定差异。渤海鱼类中 Cu、Zn 和 As 的含量水平相对较高，大亚湾鱼类中 Cd 和 Cr 的浓度相对较高，而南海鱼类中积累了更多的 Pb。这种差异可以归因于以下几个方面：首先是区域特征的影响，一些海区位于工业化或人口密集地区附近，鱼类生活的海洋环境中重金属污染水平较高，从而导致鱼类体内积累较多的重金属(Rahman et al,2012)；其次是环境条件的影响，例如，水温、盐度和 pH 值等因素可能会影响重金属的溶解度和生物可利用性，进而可能导致鱼类在吸收和积累重金属方面存在差异(高春梅等,2015)；此外是不同海区物种差异的影响。一些鱼类更倾向于栖息在特定海区，所以在不同海区重金属污染调查研究中收集到的鱼类物种不尽相同，而不同鱼类物种对重金属的富集能力存在差异(蔡深文等,2017)。3.2 渤海鱼类重金属污染评价 渤海鱼类重金属单因子污染指数评价结果显示，渤海鱼类污染最严重的重金属为 Cd 和 As，这可能是由于一方面随着环渤海区域经济的快速发展，工业和航运业重金属排放量急剧增加，导致渤海海域 Pb、Zn、Cd 浓度急剧增加(Duan et al,2017)；另一方面，与历史数据对比，渤海海水和沉积物各类重金属中As 元素含量为上升趋势，这与环渤海港口的建设和发展有密切关联(Liu et al,2023)。从内梅罗综合污染状况来看，除黄鲫和赤鼻棱鳀为无综合污染外，其余鱼类均受到多种重金属的综合污染。在这些鱼类中，细纹狮子鱼遭受的综合污染最为严重，建议少食或不食用。金属污染指数也表明，蓝点马鲛、细纹狮子鱼和短吻红舌鳎受污染较重。这可能是由于不同鱼类的栖息环境和摄食行为对重金属的生物积累产生了显著影响(蔡深文等,2017)。蓝点马鲛为肉食性，主要摄食小型鱼类，少量捕食头足类和甲壳类；细纹狮子鱼为底栖肉食性，以底栖动物和浮游动物为主要食物；短吻红舌鳎为底栖类鱼类，主要摄食多毛类和甲壳类，同样属于肉食性。研究表明，肉食性鱼类肌肉中的重金属含量通常高于杂食性鱼类，这是由于肉食性鱼类在食物链中处于较高营养级，重金属能够通过食物链不断吸收和富集在它们的体内(蔡深文等,2017)。另外，根据 Liu 等(2023)的研究，渤海表层沉积物中重金属的含量要高于海水中重金属的含量。大多数重金属通常通过底栖食物链传递，因此，底栖类鱼类更容易摄入较多的重金属(Yi et al,2011)。3.3 食用安全评价分析 DI 对每日膳食量有很大参考价值。联合国粮农组织(FAO)和 WHO 对 Zn 和 Cu 的每日最大允许摄入量 建 议 分 别 为 0500 和 3001 000 g/(kgbwd)(JECFA,1982)，Pb、Cd 和 iAs 的每周最大耐受摄入量分别为 25、7 和 15 g/(kgbww)(JECFA,1989、2000;JECFA,2011)。美 国 国 家 研 究 委 员 会(National Research Council,NRC)对 Cr 的每日最大允许摄入量为 0.8333.3 g/(kgbwd)(NRC,1989)。根据本研究评估结果可知，食用渤海所调查的 10 种鱼类，重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 和 iAs 的 DI 均低于 FAO/WHO和 NRC 所规定的每日最大允许摄入量。即每日适量摄食渤海鱼类健康风险很低，比较安全。Cu、Zn 和 Cr 作为人体必需元素，参与人体血红蛋白合成、代谢和调节血糖，需要适量摄入；Pb、Cd 和 iAs 为非必需元素，对人体产生渐进性毒性，过多 Cd 会导致高血压、引起心脑血管疾病、破坏骨钙等，过量 Pb 会伤害人体脑细胞、造成智力低下痴呆等(Briffa et al,2020;Zhou et al,2022)。本研究所有鱼类样本计算得出的 THQ 值均ZnCrCdCuPb，表明 iAs 的食用风险值最高，未来可能成为食用鱼类海产品对人体健康具有潜在威胁的元素。当人体摄入过量有毒 iAs 时，会经血液循环分布至全身，导致皮肤、心、脾和肺等多种器官和组织功能受损，长期暴露高浓度 iAs 可能导致肿瘤的发生(Briffa et al,2020)。因此，未来的研究对 iAs应该更加关注。4 结论 近年来，重金属在水生生物体内的生物富集已成为备受关注的科学问题。本研究测定了渤海 10 种鱼类肌肉中重金属的含量，并评估了鱼类重金属污染程度及其对人体食用安全的潜在风险。鱼类肌肉中的重金属浓度从大到小依次为 ZnAsCuCrPbCd。与其他海区相比，渤海重金属污染程度处于较高水平。从单一重金属污染程度来看，渤海鱼类受重金属 Cd 和 iAs 污染较为严重；重金属综合污染状况表明，细纹狮子鱼受重金属综合污染程度最高。对于人体食用健康风险，摄食渤海鱼类带来的重金属每日摄入量均低于 FAO/WHO 和 NRC 所规定的最大允许摄46 渔 业 科 学 进 展 第 45 卷 入量；10 种鱼类单一重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、Cr和 As 的 THQ 和多种重金属 THQS均1，表明摄食渤海鱼类不会对消费者构成健康风险。参 考 文 献 BRIFFA J,SINAGRA E,BLUNDELL R.Heavy metal pollution in the environment and their toxicological effects on humans.Heliyon,2020,6(9):e4691 CAI S W,NI Z H,LIU B,et al.Concentration and risk assessment of heavy metals in the main economic fishes from Chishui River.Freshwater Fisheries,2017,47(3):105 113 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