钒酸铋基异质结光催化剂研究进展.pdf

第53卷第2 期2024年2 月摘要：综述了钒酸铋（BiVO4）基异质结光催化材料的研究进展，针对BiVO4基异质结光催化材料带隙较窄、光生载流子复合率较高等缺点，阐述了BiVO4基异质结光催化材料的异质结类型，详细介绍了BiVO4基异质结光催化材料在水分解领域、降解有机污染物、还原CO，和重金属离子领域的研究进展，分析了BiVO4基异质结光催化材料目前存在的问题,对今后的研究重点和方向做出了展望。关键词：光催化；钒酸铋；异质结；研究进展中图分类号：TQ01;TB344文献标识码：A文章编号：16 7 1-32 0 6(2 0 2 4)0 2-0 40 8-0 6Research progress in bismuth vanadate heterojunction photocatalystsXIAO Li-guang,WANG Yi-ming,LEI Tan(School of Materials Science and Engineering,Jilin Jianzhu University,Changchun 130118,China)Abstract:The research progress of bismuth vanadate(BiVO4)based heterojunction photocatalytic materi-als was reviewed.Aiming at the shortcomings of BivO4 based heterojunction photocatalytic materials withnarrow band gap and high photogenerated carrier recombination rate,heterojunction types of BivO4 basedheterojunction photocatalytic materials were described.The research progress of BivO4-based heterojunc-tion photocatalytic materials in the field of water decomposition,degradation of organic pollutants,reduc-tion of CO2 and heavy metal ions was introduced in detail.The existing problems of BiVO4-based hetero-junction photocatalytic materials were analyzed,and the future research focus and direction were prospec-ted.Key words:photocatalysis;bismuth vanadate;heterojunction;research progress21世纪以来随着工业化进程的加快和人口的快速增长，当前的生态环境遭到严重破坏，能源短缺成为巫待解决的焦点问题1-2。自从FUSHIJIA31972年报道了在Ti02电极上进行光电化学水分解这一重大发现，为之后科学家们研究光催化做了一个良好的开端。然而TiO，光催化剂量子产率低、禁带宽度（E。=3.2 e V）较宽、光生电子-空穴复合率高、对太阳光利用率低。所以寻找在可见光范围内具有显著光催化活性的新型有效光催化半导体材料已成为近年来的研究重点4。BiVO4作为一种重要的可见光活性光催化剂，具有光吸收范围宽、催化能力强、稳定性高、成本低等优点，近年来受到研究学者们广泛关注。BiVO4在可见光的条件下具有降解有机污染物和水分解的能力,然而由于BiVO4带隙较窄导致光生载流子复合率较高，使半导体的光催化活性仍然较低。近年来针对BiVO4光催化剂的缺点，学者们对其进行了大量的改性以提高其性能,在众多改性方法中发现半导体异质结结构为促进光生电子-空穴对的分离和转移提供了一种较好的途径。收稿日期：2 0 2 3-0 5-17基金项目：“十三五 国家重点研发计划（2 0 18 YFD1101001)作者简介：肖力光（19 6 2），男，吉林长春人，博士，教授，博士生导师。电话：1357 8 8 7 9 57 7,E-mail;通信作者：王一鸣（2 0 0 0），男，硕士生。E-mail:应用化工Applied Chemical Industry钒酸铋基异质结光催化剂研究进展肖力光,王一鸣，雷潭（吉林建筑大学材料科学与工程学院，吉林长春130 118）1异质结的类型BiVO4与其他半导体构成的异质结能带结构匹配,能够在价带（VB)/导带（CB）之间实现电子-空穴的快速分离，降低电子-空穴对的复合，从而提升BiVO4的光催化活性。基于BiVO4的纳米异质结可分为以下几类：常规型异质结、p-n异质结、直接Z方案异质结、S-方案异质结和肖特基异质结等。1.1I 型异质结型异质结包括n-n异质结和p-p异质结,由于型异质结光催化剂能够有效地分离光生电子-空穴对，因此型异质结是改善电子和空穴分离的理想异质结。BiVO4是常见的n型半导体,因此由BiVO4形成的I型异质结是n-n异质结。Zhang等5合成了具有I型异质结结构的Bi-VO4/Bi,WOg光催化剂，在可见光（入 40 0 nm）的持续照射下,BiVO4/Bi,WO。对苯酚的降解速率是Bi-VO4的2.55倍，BizWO/BiVO4样品光催化性能的增强归因于Bi,WO。和BiVO4之间的异质结产生,导致光生空穴-电子对的分离效率提高。Di等6 通过实验表明当TiO,1101/晶面与BiVO41110/晶面匹配时形成型排列,相比于TiO,的带边能量,BiVO4修改稿日期：2 0 2 3-0 7-0 3Vol.53No.2Feb.2024第2 期的带边能量较高。与此同时还观察到了TiO/Bi-VO4复合光催化剂的光催化性能对晶面暴露的依赖性,其中Ti0101/BiV041110/界面优于Ti02(101)/BiV04(010】界面。Li等7 制备的g-C,N4/BiVO4复合光催化剂含有不同晶体结构的BiVO4，在光照射下可产生超氧自由基和羟基自由基。其中型电子转移可以减少活性氧化物的分解,通过调节S型和I型电子转移的比例,添加1%g-C,N4可使有机污染物的光催化活性提高2.3倍，g-C,N4和BiVO4 的界面之间的差距也增加了对污染物的吸附能力。Dang等8 通过在BiVO4(110|表面负载g-C,N4,采用光沉积法制备了I型异质结结构g-C,N4(110面BiVO4异质结光催化剂。静电力和表面电位差形成的内建电场增强了界面电荷的转移和光生载流子的有效分离，在可见光照射下12 0 min内对罗丹明B（Rh B）的降解率是纯BiVO4的3.5倍。Xu等9 采用化学共沉淀法制备了n-n型异质结ZnFe,04/BiVO4复合光催化剂，因为ZnFe,04带隙较窄使得ZnFe,O/BiVO4复合光催化剂能够增加可见光吸收并进一步产生比纯BiVO4或ZnFe,O4更多的光生电子，从而显示出比纯BiVO4或ZnFe,04更高的光催化活性。1.2p-n异质结p-n异质结是指p型与n型半导体之间形成的一种新型的p-n异质结结构,能够有效地抑制光生电子与空穴的复合，提高复合光催化材料的氧化还原性能。通常在光照射之前,BiVO4的电子通过p-n结界面扩散到p型半导体中，而p型半导体中的空穴倾向于扩散到BiVO4，直到体系达到费米能级平衡时电子和空穴的扩散才会停止。Akbarzadeh等10 采用一锅水热法在两种不同的pH溶液中制备了增强可见光吸收的BiOCI/AgCl/BiVO4p-n异质结光催化剂。以药物模型污染物双氯芬酸（DCFF）为研究对象，评价了光催化剂的可见光催化性能。在pH=1.2和pH=4条件下合成的BiOCl/AgCI/BiVO4对DCFF的光催化降解率分别为7 2%和47%，表明在较低pH条件下合成的光催化剂活性更高。同时BiOCI/AgCl/BiVO4具有优异的光催化活性是由于p-n异质结结构的形成增强了对可见光的吸收，从而通过形成异质结提高了光生电子-空穴对的寿命。Lakhera 等1通过水热法制备了BiVO4/AgI复合光催化剂。由于Bi-VO4/AgI的p-n异质结具有较高的比表面积和有效的电荷分离，因此具有较高的光催化活性，制备的BiVO4光催化剂具有多孔性和非常高的表面积（114m/g），A g l 在BiVO4的多孔结构中结合并嵌人，导致BiVO4晶格收缩。与纯BiVO4相比，Agl/BiVO4光催化剂的光电流响应提高了近1.7 倍，光催化活性提高了43%。Chen等12 通过沉淀法制肖力光等：钒酸铋基异质结光催化剂研究进展1.3Z方案异质结直接乙方案异质结诱导电荷载流子的有效分离，去除不需要的电荷载流子，并大大优化了由半导体和BiVO4组成系统中的光生电荷的氧化还原容量。Z方案异质结构不仅促进光诱导电子-空穴对的有效分离,而且由于氧化还原电位的增加而增强光催化剂的氧化还原能力。Wang等15采用水热法制备了雪花状BiVO4和TiO,微球,并通过物理混合合成了Z型异质结的BiVO4/TiO,复合光催化剂。以模拟太阳光照射条件下的RhB来评估所制备的光催化剂的光催化活性,BiVO4/TiO,复合光催化剂的最高光降解效率达到了9 6.7%。Zhang等16 通过烧和水热构建直接Z型g-C,N4/BiVO4光催化剂用于降解MB,发现1.O-CN/BVO的 MB降解性能显著增强,分别比原始BiVO4和g-C,N4高4.52 8 倍和2.38 7 倍。Yin等17 水热合成了由单斜（M-BiVO4）和四方（T-Bi-VO4)共存相的BiVO4微球组成的复合光催化剂即MT-BiVO4,负载在P掺杂的g-C,N4上纳米片（PC-NS）。研究结果表明5%BVO/PCNS优异的光催化性能归因于P掺杂改性g-C,N4、M T-Bi VO 的协同效应同异质结效应,以及由MT-BiVO4和PCNS构建的Z型异质结可以提高可见光的吸收范围,加速催化剂间载流子的转移和分离，且该复合材料具有较好的稳定性，在实际污水处理应用中潜力巨大。Lin等18 构建了一种Z型异质结BiVO4/2-乙基葱醌（Bi VO 4/EA Q)光催化剂,用于灭活水环境中的抗生409备出新型BiVO4/BaSnO,HNTs复合材料，并通过亚甲基蓝（MB)染料的光催化降解效率评估光催化剂的光催化性能，结果表明BiVO4/BaSnO,HNTs与BiVO4、Ba Sn O，和BiVO4/BaSnO，相比,BiVO4/BaSnO,HNTs 光催化剂对 MB 降解的催化效率显著提高，可见光照射2 h后降解率9 4.1%。改进的光催化性能可归因于BiVO4/BaSnO,HNTsp-n异质结引起的快速载流子分离，以及HNT赋予的大比表面积和吸附能力。Abdallah等13通过溶剂热法成功制造具有p-n异质结结构的Ni(OH)2/BiVO4光催化剂,其中 Ni(OH)2是一种宽带隙半导体。同时发现这种异质结构不仅可以增加 Ni(OH)2/Bi-VO4比表面积和增强光响应，还可以有效地促进光生电荷的分离和转移。因此0.5-Ni(OH)2/BiVO4在90min照射后具有9 6%的光催化能力和1.9 57 2 h-1的反应速率常数,是纯BiVO4的6 倍和18 倍。Sajid等14通过超声辅助水热法合成一种新型Fe掺杂的MoS,/BiVO4（Fe M o S,/Bi VO 4）磁性异质结复合材料,其p-n异质结应用于可见光范围内的MB并表现出了优异的降解性能,这归因于MoS2和 BiVO4的p-n异质结内适当的能带隙,并成功抑制载流子的复合。410素抗性病原体并降解抗生素抗性基因（ARGs）,将EAQ引人BiVO4通过促进电荷产生和抑制电子-空穴对复合来增强光催化性能，6 0%-BiVO4/EAQ复合材料表现出最高的灭活效率,在150 min内完全灭活。1.4S方案异质结S型异质结结构有利于光生电子、空穴的传输与分离,在保留半导体材料更好的氧化还原特性的同时有效分离光生载流子，并具有良好的氧化还原能力,增强复合光催化剂的光催化性能。Wu等19 制备了B-TiO,/BiVO,S型异质结复合光催化剂，促进了电子-空穴对的分离效率以促进有效的 TCH降解和制氢,12 0 min内H,的速率增加到561.99mol/（g h）,T C H 分解率增加到8 9.30%。Wannakan等2 0 制备的ZnO/BiVO,S型异质结光催化剂与ZnO相比表面积有所增加,对污染物降解最高速率常数为0.10 7 min=1。在循环5次使用后检测其稳定性,发现仍具有良好的光催化性能。Zhou等2 1制备具有S型异质结、高可见光光催化N，氧化活性的2 D/2DBiVO4/金属叶啉（ZnTCPP）层状复合材料，最佳样品（BZ-20）的硝酸盐产率达到4.72mg/（g h）,表观量子效率在42 0 nm处达到0.80%。通过实验和密度泛函理论计算结果表明，在BiVO4/ZnTCPP界面可以形成独特的S型电荷转移路径。Hu等2 2 所建立的S 型异质结构使g-C,N4电子和BiVO4空穴保持高氧化还原能力同时加速电荷分离，与纯g-C,N4和BiVO4相比，g-C,N4/Bi-VO4复合光催化剂产生了更高的光电流响应，突出了光生电荷的改进分离。在可见光照射下,g-C,N4/BiVO4复合光催化剂表现出较强的BzP光催化降解。1.5肖特基结肖特基结是利用金属与半导体构成的异质结结构，使电子从较高的费米能级向较低的费米能级传输,直至两者之间能级匹配，从而形成肖特基势垒,进一步有效地抑制了电子与空穴的复合。当空穴在半导体价带中聚集时，肖特基异质结结构会产生一个界面,使得光生电子与空穴之间的距离变得更远。Li等2 3将Cd,ZnixSAu原位沉积在BiVO4的(010|面上,BiVO4(010中的电子通过肖特基结单向迁移到Au纳米粒子并有效抑制相反的电子流动,然后被Cd,Zn1中S的激发空穴捕获，此外Zn掺杂也有助于适当的氧化还原能力和电荷载流子分离,与CdS和 CdSAu/BiVO4 相比,三元Cd,Zn1xSAu/BiVO4在使用H,O作为还原剂的可见光照射下对CO2还原表现出优异的光催化活性。Li等2 4采用光沉积法制备了Ag/BiVO4/MnO,多级界面异质结光催化剂，氧化催化剂MnO,和还原催化剂应用化工Ag选择性地沉积在BiV04的10 10|和/110|晶面。在紫外线（UV)照射下,MnO,沉积在BiVO4（110 表面上,使其能带向上移动并在界面处弯曲，从而产生p-n异质结和从BiVO4指向MnO,的内置电场。在BiVO41010表面沉积Ag形成肖特基结,形成无自由载流子的空间电荷区。光激发产生的电场和等离子体Ag形成的局部磁场提高了Ag/BiVO4/MnO,光催化剂的光催化活性，Ag/BiVO4/MnO,的降解率比BiVO4高5.9 倍。Dang等2 5通过制备了g-C,N4/BiVO4/Ag异质结光催化剂，其中在BiVO4010)晶面上Ag粒子选择性地沉积并形成肖特基结,在可见光照射下对RhB、M B和CIP的降解速率分别是BiVO4的5.38,7.8 1和2.0 2 倍。2应用2.1光催化水分解Chen等2 6 采用微波辅助水热法制备了析氧光催化剂BiVO4,在作为牺牲电子的AgNO水溶液和光催化水分解系统中研究了光催化水分解，制备的BiVO4光催化剂不仅在AgNO，溶液中显示出很高的水分解反应氧释放速率2 6 2 2 mol/（g h）,同时在水分解系统中具有很高的H2释放速率340 mol/(gh)和0,释放速率17 2 mol/(gh)。Guo等2 7 采用共沉淀法制备纳米级Bio.6Yo.4VO4固溶体,通过原位压力诱导BiVO4从四方锆石相转变为单斜白钨相来制造S型异质结，导致在Bio.6Yo.4VO4表面形成了直径约为5nm的BiVO4纳米颗粒。与纯Bio.Yo.4VO,相比，具有S型异质结的Bio.Yo.4VO4显示出显著增强的光催化整体水分解活性。载流子动力学的表征表明，通过S型异质结实现的出色载流子分离可能导致整体水分解（OWS）活性增强。Zhang 等2 8 根据密度泛函理论(DFT)和非绝热分子动力学（NAMD）对新型GeP/BiVO4和GeP/Graphene/BiVO4异质结构的光学、电荷载流子寿命和光催化性能进行了系统的理论研究，发现GeP/BiVO4 异质结构引人了内建电场，但该内建电场不足以形成乙型异质结构。但由于石墨烯的加人，调节了内建电场和电荷载流子的寿命,这对提高光催化水分解性能非常有益。Bai等2 9 制备了新型Bi-VO4/NiO/rGO水分解光阳极材料，与BiVO4相比三元光阳极的光电流密度在1.2 3V时达到1.52mA/cm,分别是纯BiVO4和二元BiVO4的2.41倍和1.39 倍，进一步提高了光电化学水分解的效率,这主要归功于型异质结的形成提高了电子/空穴的分离效率，而还原氧化石墨烯的修饰加速了电子的转移，为气体吸附提供了更多的活性位点。2.2光催化降解有机物Cheng等30 采用微波辅助水热法在30 min内合成了MoS2/BiVO4异质结光催化剂，表征结果表第53卷第2 期明合成的MoS,/BiVO4异质结为纳米级的球形结构。此外通过可见光下降解盐酸四环素（TC)考察了样品的光催化活性，结果表明与BiVO4和MoS2相比,MoS,/BiVO4异质结明显提高了光催化性能，其中MoS,/BiVO4质量比为5%（MB5）的化合物在90 min内对 TC(5 mg/L)的降解率为9 3.7%,是 Bi-VO4的2.36 倍。活性物质捕获实验表明，OH、O2-和h+活性物质在TC的降解中起主要作用。Zhang等31制备的BiVO4/InVO,Z型异质结复合光催化剂拥有良好的光催化防污性能,在2 8 0 min对RhB的降解效率达到9 9.7 7 5%,对大肠杆菌的杀菌效果为9 9.7 148%，对金黄色葡萄球菌的杀菌效果为99.5519%，对绿脓杆菌的杀菌效果为9 9.5411%。此外循环光催化降解抗菌实验表明，BiVO4/InVO4复合光催化剂稳定性良好且可重复利用。Sajid等32 在可见光范围内，利用FeMos,/BivO4p-n异质结对亚甲基蓝染料进行光催化，获得了较好的降解效果。由于FeMoS,/BiVO4的协同作用,MoS2和BiVO4的p-n异质结建立了适当的能隙，抑制了载流子的复合，同时发现1%FeMoSz/BiVO4对大肠杆菌具有良好的抑菌效果。Bano等33合成的MnV,O/BiVO4S型异质结复合材料由于在可见光照射下成功地产生和转移了电荷从而表现出良好的光催化活性，分别在6,35min内降解了9 8%和96%的MB和RhB染料，同时通过捕获剂实验表明,在染料降解过程中超氧阴离子自由基是主要的光响应物质，MnV,O/BiVO4异质结复合材料的降解效率即使经过4次循环也没有下降。2.3光催化CO,还原Lu 等34将 2 D-g-C,N4 和 2 D-BiVO4 超薄纳米片偶联,成功制备了一系列双二维(2 D/2D)Z型异质结g-C,N4/BiVO4超薄纳米片，优化g-C,N4与BiVO4的质量比，提高了CO2还原的可见光光催化性能。g-C,N4/BiVO4（5：5）复合材料对CH44.57 mol/(gh)，C O 5.19 mol/(gh)的CO,转化效率分别是g-C,N4的4.8 倍和4.4倍。合适的单组分能带结构诱导形成直接Z型异质结，有效抑制了光生载流子复合，保持了较强的氧化还原能力。Wang等35通过在BiVO4的(0 10|面上原位选择性外延生长Bi,S，纳米片，合成了BiVO4/Bi,S，复合光催化剂。IEF在光照射下将BiVO4中的光生电子驱动到Bi,S，上，建立了BiVO4/Bi,S，直接的Z型异质结。此外MnO,助催化剂通过光沉积选择性地负载在BiVO4的/110 面上。MnO/Bi-VO4/Bi,S，异质结构将CO,转化为甲醇,并通过同位素标记证明了这一点。Wu等36 制备了BiVO4/hm-C4N，直接Z型异质结，光催化CO,和H,O全部转化为CO和O2，不需要牺牲任何试剂和助催化剂，优化后的BiVO4/hm-C,N，的CO产率为肖力光等：钒酸铋基异质结光催化剂研究进展复利用性和稳定性。3结论及展望今后的研究方向应该侧重以下四个方面：深研究各种BiVO4基异质结中光生载流子的传输途径和光催化反应机理。可以深人探索Z型和S型异质结结构，从微观水平研究光生载流子的激发、转移、复合规律和光催化还原反应机理。关于贵金属负载BiVO4光催化剂具有较好的光催化活性，但是由于贵金属价格较高严重限制了在实际中的应用，下一阶段应在提高贵金属原子利用效率的同时寻找价格相对低廉的替代品。目前光催化降解的有机污染物主要是通过罗丹明B、甲基橙和亚甲基蓝的合成废水来评估,与集中于一种特定化合物的合成废水相比,真正的工业废水含有难以消除的各种化合物，所以下阶段应使用实际工业废41140.8 mol/(gh),选择性超过9 7%。Dai 等37 以具有增强还原能力的四方锆石型BiVO4为衬底光催化剂，采用光沉积法合成Ag和MnO,修饰的Bi-VO4,与单独的Ag/BiVO4和MnOx/BiVO4相比，Ag/MnO/BiVO4在气固体系中具有更强的将CO2还原为CO的活性,Ag/MnO/BiVO4样品的最佳活性是原始BiVO4的3.1倍,这可归因于氧化还原位点的空间分离和光生载流子分离效率的提高。2.4光催化还原重金属离子Alhaddad等38 利用BiVO4/ZnOp-n异质结在可见光下通过光催化还原去除汞离子，不同比例的Bi-VO4NPs均匀分布在ZnO介孔表面。BiVO4/ZnO纳米复合材料含有3%的BiVO4NPs，由于其在可见光区域具有显著的吸收光的能力，因此能够在可见光下通过光催化还原实现汞离子的全面消除。在可见光照射45min后，这种异质结构对汞离子的还原几乎达到了10 0%的光催化能力，含有3%Bi-VO,NPs的BiVO4/ZnO纳米复合材料对汞离子的光还原速率是纯介孔ZnO的14倍。Shahzad等39 采用水热法制备CuCozS4改性Z型异质结MoSe2/Bi-VO4复合材料，发现复合材料的掺入使带隙能量降低,这有利于在可见光范围内吸收更多的能量,同时制备的样品具有良好的光催化性能，可以有效地去除重金属。CuCo,S4的加入对光催化过程中电子/空穴对的复合有明显的抑制作用，复合样品C/MBV-1的效率是纯样品的40 倍。Xu等40 采用在Fe,O4和BiVO4表面同时覆盖Cu纳米粒子的方法，制备了一种新型的可回收Fe;O4/BiVO4/Cu（FBCu）p-n异质结光催化剂。由于p-n异质结的存在延长了光谱响应，促进了载流子的分离和利用效率,FB-Cu复合材料不仅在可见光照射下具有单独降解Cr(VI)或MB的能力,而且在同时去除Cr(VI)和 MB混合污染物方面也表现出较高的光催化能力，在进行5次循环实验后FBCu复合材料仍具有良好的重412水来评估光催化剂。我国是世界最大的铋资源国，随着BiVO4异质结型光催化剂进一步深人研究，有望在污水处理、大气污染处理等领域显示出良好的应用前景。参考文献：1 肖力光，王一鸣.单斜晶相钒酸铋BiVO4光催化材料的研究进展J.现代化工,2 0 2 3,43(5）：41-44,49.2吴一帆，蔡彪，王顺，等.光催化剂V,Os/CdS/g-C,N4的制备表征及降解苄基苯基醚性能J.应用化工，2023,52(4):1109-1114,1120.3FUJISHIMA A,HONDA K.Electrochemical photolysis ofwater at a semiconductor electrode J.Nature,1972,238(5358):37-38.4梁芳，史发年.铋基双金属光催化剂合成及降解有机污染物研究进展J.无机盐工业，2 0 2 2,54（4）：6 1-6 8.5ZHANG X,GONG Y,DONG X,et al.Fabrication and ef-ficient visible light-induced photocatalytic activity ofBi,WO。/Bi VO 4 h e t e r o j u n c t i o n J.M a t e r i a l s Ch e mi s t r yand Physics,2012,136(2/3):472-476.6DI L,TOSONI 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