高温应力下SiO_2_Si...碳缺陷的结构与电子特性演变_丁攀.pdf

=DOI:1013290/jcnkibdtjs202307002July2023Semiconductor Technology Vol48 No7557基金项目:国家自然科学基金资助项目(61874017)高温应力下 SiO2/SiC 近界面碳缺陷的结构与电子特性演变丁攀1，尉升升1，张圆1，白娇1，苏艳2，王德君1，*(1 大连理工大学 电子信息与电气工程学部 控制科学与工程学院，辽宁 大连116024;2 大连理工大学 物理学院，辽宁 大连116024)摘要:SiO2/SiC 近界面碳缺陷是引起高温应力下 SiC MOSFET 可靠性劣化的主要根源。采用第一性原理密度泛函理论结合分子动力学，模拟计算了高温应力(425625 K，间隔 100 K)对SiO2/SiC 近界面碳缺陷(如羧基类、碳二聚体、碳三聚体等缺陷)结构和电子特性的影响。计算结果表明:施加高温应力后，羧基类碳缺陷结构稳定;碳二聚体缺陷的碳碳双键(C=C)转变为碳碳单键(CC)，且无法在 SiC 带隙中引入电荷态;碳三聚体缺陷在施加高温应力后转变为新的 C=C 和碳氧双键(C=O)复合缺陷。这种复合缺陷在 SiC 的价带顶和导带底附近均引入了缺陷态，有较强的电子捕获能力，是 SiC MOSFET 在高温应力下性能不稳定的主要因素。关键词:碳化硅(SiC);界面碳缺陷;高温应力;电子结构;电子捕获中图分类号:TN386.1文献标识码:A文章编号:1003353X(2023)07055706Evolution of Structure and Electronic Properties of Carbon DefectsNear SiO2/SiC Interface Under High Temperature StressDing Pan1，Wei Shengsheng1，Zhang Yuan1，Bai Jiao1，Su Yan2，Wang Dejun1，*(1 School of Control Science and Engineering，Faculty of Electronic Information and Electrical Engineering，Dalian University of Technology，Dalian 116024，China;2 School of Physics，Dalian University of Technology，Dalian 116024，China)Abstract:The carbon defects near the SiO2/SiC interface are main causes of reliability degradationof SiC MOSFETs under high temperature stress The effects of high temperature stresses(425625 K，100 K interval)on the structures and electronic properties of carbon defects(such as carboxyl group，carbon dimer，carbon trimer，etc)near the SiO2/SiC interface were simulated by using first-principlesdensity functional theory combined with molecular dynamics The calculation results show that the car-boxyl carbon defect structure is stable after the application of high temperature stress;the C=C bond ofthe carbon dimer defect is transformed into a CC bond，and the charge state can not be introduced intothe SiC band gap;the carbon trimer defect is transformed into a new defect compound by C=C andC=O after the application of high temperature stress The compound defect introduces defect states nearthe top of the SiC valence band and the bottom of the SiC conduction band，and has a strong electroncapture ability，which is the main factor for the unstable performance of the SiC MOSFET under hightemperature stressKeywords:silicon carbide(SiC);interface carbon defect;high temperature stress;electronicstructure;electron captureEEACC:2560丁攀等:高温应力下 SiO2/SiC 近界面碳缺陷的结构与电子特性演变=558半导体技术第 48 卷第 7 期2023 年 7 月0引言宽带隙半导体材料碳化硅(SiC)由于具有高热导率、高电子饱和速率和高击穿场强等优异性能而被广泛应用于金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFET)的制备14。然而，在传统热氧化过程中，二氧化硅/碳化硅(SiO2/SiC)界面附近会产生大量缺陷，导致过高的界面态密度57。这会导致 SiC MOSFET 在高温应力下工作时产生偏压温度不稳定性(BTI)，劣化器件的可靠性810。因此，探究外加高温应力下 SiO2/SiC 界面附近缺陷对 SiCMOSFET 的影响有助于改善器件 BTI，为提高器件的可靠性提供理论依据。已有研究表明，高温应力造成 SiC MOSFET 器件 BTI 的主要原因是器件阈值电压(Vth)与平带电压(Vfb)的不稳定性11。A.J.Lelis 等人12 阐述了 SiC MOSFET 在温度高于 150 的正偏压温度应力下，缺陷对电子的捕获能力明显增强。徐鹏等人13 发 现，温 度 越 高，Vth漂 移 越 剧 烈。但.Green 等人14 观察到高温激活的移动离子抵消了电荷捕获的漂移作用，减小了高温应力下 Vth的漂移量。C.T.Yen 等人15 发现随着退火温度的降低，陷阱会捕获空穴，使有效正电荷增加，Vfb降低。上述现象与结论都是通过实验的方法得到的。然而，截至目前，通过实验依然无法直接阐明高温应力下 SiO2/SiC 界面缺陷以及 Vth漂移导致 SiCMOSFET 可靠性退化的物理机制。第一性原理计算是研究高温应力下半导体缺陷性质的有效手段。现有的理论计算研究结果表明，SiC 氧化过程中产生的碳缺陷是影响界面态密度的关键，这些缺陷可以通过参与电荷捕获和发射影响器件性能2，1621。然而，现有的理论计算关于缺陷在高温应力下影响 SiC MOSFET 器件 BTI 特性的物理机制仍不清晰。本文采用密度泛函理论结合分子动力学模拟高温应力对 SiO2/SiC 界面碳缺陷的结构与电子特性的影响，揭示缺陷在高温应力下的电荷捕获与解陷规律，提出碳缺陷影响器件 BTI 的内在机制。1计算模型与方法根据 W.B.Li 等人22 的研究，建立了由 60 个碳原子、72 个氧原子和 90 个硅原子组成的非晶SiO2/SiC 突变界面结构。在此基础上插入碳原子或者用碳原子取代硅原子生成如图 1 所示的含不同类型碳缺陷的界面结构。界面结构的参数值与文献 2223 所计算的理论值相符，验证了本文搭建的缺陷结构的合理性。COS iCOS iCOS i(a)羧基类碳缺陷(b)碳二聚体缺陷(c)碳三聚体缺陷图 1含不同类型碳缺陷的界面结构Fig.1Interface structures with different types of carbon defects基于第一性原理密度泛函理论，利用维也纳第一性原理模拟包(VASP)研究 SiO2/SiC 界面碳缺陷的结构及电学性质2425。使用 Perdew-Burke-Emzerhof(PBE)函数的广义梯度近似获得结构弛豫中的电子交换相关性2627。将平面波截断能设置为 400 eV，结构模型在原子力小于 0.01 eV/时达到离子弛豫的收敛标准。此外，从头算分子动力学方法选择正则系综(NVT)，设置 425、525 和625 K 的恒温器，3 种界面结构在每个温度下以1 fs的时间步长运行 2 ps。并将仿真结果用 MaterialStudio 软件和 VESTA 软件联合显示。为避免广义梯度泛函(GGA)-PBE 函数下SiC 的带隙值过小，提高计算的准确性，使用HSE06 混合泛函计算态密度21，用 Hartree-Fork 函数代替 25%的 PBE 函数得到带隙值为 2.86 eV，用Hartree-Fork 函数代替 35%的 PBE 函数得到带隙值为 3.3eV，后 者 得 到 的 带 隙 值 与 实 验 值(3.26 eV)最接近。带电缺陷的形成能 ED，qf为22 ED，qf=ED，qtotE0totinii+q(EF+EV)(1)式中:ED，qtot和 E0tot分别为含缺陷结构模型和不含缺陷结构模型的总能量;ni为 i 型元素的额外原子数目;i为相应的元素化学势;q 为电荷态;EF和EV分别为费米能级和价带顶能级。丁攀等:高温应力下 SiO2/SiC 近界面碳缺陷的结构与电子特性演变=July2023Semiconductor Technology Vol48 No75592结果与讨论2.1温度应力前后的碳缺陷结构本文通过分子动力学利用 VASP 软件建立恒温器模拟温度应力，对图 1 中包含 3 种碳缺陷的界面结构模型施加 425、525、625 K 共 3 个温度应力，得到施加外加高温应力后的界面结构，各缺陷附近结构分别如图 24 所示。由图 2 可见，与施加温度应力前相比，羧基类碳缺陷在施加温度应力后没有发生结构变化。其 C=O 键和 CSi 键的键长变化较小，4 个原子几乎处在同一个平面内没有变化。这说明其结构在高温应力下是稳定的。(a)无应力(b)4 2 5 K(c)5 2 5 K(d)6 2 5 KOS i1.2 3 2 1.9 0 5 1.9 0 5 COS i1.2 5 6 1.9 3 1 1.9 0 1 COS i1.2 5 2 1.9 4 3 1.9 0 8 COS i1.2 4 7 1.9 3 3 1.8 8 5 C图 2不同温度应力下羧基类碳缺陷结构Fig.2Carboxyl carbon defect structures under differenttemperature stresses(a)无应力(b)4 2 5 K(c)5 2 5 K(d)6 2 5 KOS i 11.3 6 6 1.3 7 9 1.7 3 4 OS i 12.0 8 1 1.5 7 9 1.2 8 4 1.3 4 4 C 1C 21.2 2 3 C 1C 2OS i 11.2 6 6 1.5 0 0 2.1 2 7 OS i 12.2 3 9 1.5 7 3 1.3 3 7 1.3 4 4 C 1C 21.2 0 5 C 1C 22.1 2 5 C图 3不同温度应力下碳二聚体缺陷结构Fig.3Carbon dimer defect structures under differenttemperature stresses(a)无应力(b)4 2 5 K(c)5 2 5 K(d)6 2 5 KOS i 11.3 6 3 1.3 0 0 1.3 2 7 OS i 11.4 0 0 1.4 3 0 C1.3 4 2 C 3C 11.3 4 8 C 1C 2OS i 11.4 4 9 1.2 1 1 1.9 5 4 OS i 11.3 8 7 1.3 7 9 1.2 1 6 1.4 2 4 C 1C 2C 1C 21.3 8 0 C 21.8 8 2 C 31.2 6 5 1.9 5 4 C 31.9 6 3 1.3 5 5 C 3图 4不同温度应力下碳三聚体缺陷结构Fig.4Carbon trimer defect structures under differenttemperature stresses(a)无应力(b)4 2 5 K(c)5 2 5 K(d)6 2 5 K图 5碳二聚体缺陷结构模型在不同温度应力下的电子局域密度函数Fig.5Electron local density functions of carbon dimerdefect structure models under different temperaturestresses图 3 为施加高温应力对碳二聚体缺陷附近结构的影响，当温度达到 425 K 时，缺陷附近原本的SiO 键断裂，C1 位点的 C 原子与 Si 生成了新的CSi 键，键长为 2.081。在 525 K 下，缺陷附近 形 成 了 CSi 键，SiO 键 的 键 长 增 加 到2.127，超过了合理的 SiO 键长，需要进一步对化学键进行分析。电子局域密度函数(ELF)可以用于说明原子间的化学键合19，对含有图 3 所示缺陷的界面结构进行 ELF 计算，将 ELF 设置为0.95 并得到二维等值面，结果如图 5 所示，图中红色和蓝色分别表示电子局域和离域化。可以看出，在外加不同温度应力后，碳二聚体缺陷中 C1位点的 C 原子和 Si 原子之间聚集了大量电子，Si原子和 O 原子之间的电子离域化。因此，在较高的温度应力下，碳二聚体缺陷附近的 SiO 键断裂，生成了新的 CSi 键。丁攀等:高温应力下 SiO2/SiC 近界面碳缺陷的结构与电子特性演变=560半导体技术第 48 卷第 7 期2023 年 7 月从图 4 可知，与施加温度应力前相比，施加温度应力后碳三聚体缺陷中 C2 位点的 C 原子明显远离 SiC 层，C1 位点的 C 原子向下移动，并与 Si1 形成新的 CSi 键，与 C2 和 Si1 位点相连的 O 原子随之向上移动，SiO 键断裂。图 6 对应图 4 中不同温度应力下碳三聚体缺陷结构电荷局域密度函数。可以看出，Si 原子与 O 原子之间聚集的电子发生明显离域化，电子在 Si1 位点和 C1 位点间大量聚集。因此，在较高的温度应力下，碳三聚体缺陷附近的 SiO 键断裂，生成了新的 CSi 键。(a)无应力(b)4 2 5 K(c)5 2 5 K(d)6 2 5 K图 6碳三聚体缺陷结构模型在不同温度应力下的电子局域密度函数Fig.6Electron local density functions of carbon trimerdefect structure models under different temperaturestresses2.2Bader 电荷分析电荷密度更可靠的方法是计算 Bader 电荷28。图 7 从 Bader 电荷的角度探索了缺陷附近的原子电荷转移。如图 7(a)所示，碳二聚体缺陷中的 C 原子在初始时分别有 3.02 和 2.80 个电子。施加温度应力后 C1 位点处原子所含电子数明显增加，C2 位点处原子损失较多电子，Si1 位点处原子中的电子数增加。原子损失电子数的增加会减弱原子成键能力。结合图 5 可以进一步说明碳二聚体缺陷的 C=C 键转变为 CC 键，Si 原子和 C 原子之间生成了新的 SiC 键。54321004 2 55 2 56 2 5T e m p e r a t u r e/KC 1C 2S iN u m b e r o f e l e c t r o n s654321004 2 55 2 56 2 5T e m p e r a t u r e/KC 1C 2C 3S iN u m b e r o f e l e c t r o n s(a)碳二聚体缺陷附近(b)碳三聚体缺陷附近图 7碳二聚体缺陷和碳三聚体缺陷附近原子中的电子数Fig.7Number of electrons in atoms near carbon dimerdefects and carbon trimer defects图 7(b)中碳三聚体缺陷中 C1 位点处原子在施加高温应力后所含电子数明显增加，增加了约 1个电子，这些电子几乎都来自于 C2 与 C3 位点处 C原子，C3 位点处原子由于较少的电子数量而无法维持 C=C 键的成键。结合图 6 可知，碳碳双键转变为单键，C1 处增加的电子与 Si1 处增加的电子生成了新的 CSi 键，碳三聚体缺陷转变为由C=C和 C=O 组成的复合缺陷。2.3温度应力前后缺陷的电子特性为了进一步探究温度应力对碳缺陷电学特性的影响，计算了缺陷的分波态密度(PDOS)。图 8(a)和(b)显示了施加温度应力前后，羧基类碳缺陷及附近的原子对界面态的贡献情况，图中 EC为 SiC 导带底能级。缺陷能级仍然在价带顶附近，与施加应力前相比并没有发生变化。!4!20246E n e r g y/e VP D 0 SEVECS i4 03 CS i 02S i C(a)初始羧基类碳缺陷(b)高温应力后羧基类碳缺陷!4!20246E n e r g y/e VP D 0 SEVECS i4 03 CS i 02S i C(c)初始碳二聚体缺陷(d)高温应力后碳二聚体缺陷(e)初始碳三聚体缺陷(f)高温应力后碳三聚体缺陷!4!20246E n e r g y/e VEVECS i4 03 CS i 02S i C!4!20246E n e r g y/e VEVECS i4 03 CS i 02!4!20246E n e r g y/e VEVECS i4 03 CS i 02S i C!4!20246E n e r g y/e VEVECS i4 03 CS i 02S i CS i CP D 0 SP D 0 SP D 0 SP D 0 S图 8碳缺陷在高温应力前后的分波态密度Fig.8Projected density of states of carbon defects beforeand after applying high temperature stress图 8(c)和(d)是施加高温应力前后碳二聚体缺陷的 PDOS。施加高温应力后，缺陷在 SiC丁攀等:高温应力下 SiO2/SiC 近界面碳缺陷的结构与电子特性演变=July2023Semiconductor Technology Vol48 No7561带隙中的初始电荷态消失。这是由于原子间的电子转移使得 sp2杂化的碳键变成了 sp3杂化键，无法在带隙中贡献缺陷态，与 2.1 节中结构分析的结果相对应。与文献 14 实验中发现的高温应力下器件 Vth的漂移量减小相一致。图 8(e)和(f)为施加高温应力前后碳三聚体缺陷的 PDOS。与施加应力前相比，在离导带底约 0.3 eV 的位置额外引入了新的缺陷能级，这与C=C 和 C=O 的复合缺陷结构的形成密切相关。近导带底的缺陷态为电子的跃迁提供了轨道，可以增强电子捕获的能力。这与文献 12 实验中发现的高温应力下器件出现电子捕获能力增强的现象相一致。为了探究复合缺陷引入的缺陷能级的起源位置，计算了缺陷能级位置对应的电荷密度，如图 9所示。图 9(a)说明图 8(f)中价带处的缺陷态来自于 C1、C2 位点的 C 原子和 C2 附近的 O 原子，此处结构对空穴的捕获较强，图 9(b)说明 C3 位点的 C 原子和与其相连的 O 原子贡献了图 8(f)中导带下方的缺陷态。当捕获 2 个电子时，图 9 中C3 位点 C 原子中电子数从 2.73 增加到 3.39，说明碳三聚体缺陷在高温应力后增强的电子捕获能力源自于此。(a)最高电子占据轨道(b)最低电子未占据轨道C 2C 3C 1C 2C 3C 1图 9复合缺陷能级位置对应的部分电荷密度Fig.9Partial charge densities corresponding to the energylevel position of compound defects为了进一步了解施加温度应力后碳三聚体缺陷的电子特性，计算了缺陷在不同带电状态下的形成能与费米能级的关系，如图 10(a)所示，对应的电荷转变能级如图 10(b)所示。复合缺陷结构的电荷转变能级 在带隙内分布广泛，(!1/!2)和(0/1)的转变能级都低于 SiC 导带。因此，在负电荷的环境中容易充当电子陷阱。(+1/0)和(+2/+1)的转变能级位置处在 SiC 的价带上方，在正电荷环境中更易捕获空穴，但能级位置离价带顶较远，捕获的空穴难以发射。1 21 0801230-1-2+1+2EF/e VF o r m a t i o n e n e r g y/e V导带价带S i C3.3 e V2.9 6 e V,(-1/-2)2.7 3 e V,(0/-1)0.8 9 e V,(+1/0)0.8 2 e V,(+2/+1)(a)形成能与费米能级的关系(b)电荷转变能级图 10复合缺陷在不同带电状态下的形成能与费米能级的关系及其电荷转变能级Fig.10Formation energies for compound defects indifferent charge states as a function of Fermilevel and its corresponding charge transition levels2.4高温应力下碳缺陷对器件稳定性的影响对于 p 沟道 MOSFET，羧基类碳缺陷和碳三聚体缺陷在施加高温应力前后会给器件带来相同的影响，较强的空穴捕获能力和较弱的发射能力使得陷阱容易充当固定正电荷，通过库仑散射影响迁移率波动21。碳二聚体缺陷则因为高温应力失去了原本较强的空穴捕获能力，对器件的性能影响较小。而对于 n 沟道 MOSFET 而言，在外加高温应力后，碳三聚体缺陷转变为 C=C 与 C=O 的复合缺陷，产生陷阱捕获电子。虽然复合缺陷有较强的电子捕获能力，但碳三聚体缺陷较高的形成能导致缺陷数量较少，无法在高温应力下生成较多的复合缺陷结构，削弱了缺陷对器件高温稳定性的整体影响。3结论本文采用第一性原理计算了高温应力对 SiO2/SiC 界面的 3 种碳缺陷结构和电子特性的影响。分子动力学模拟和态密度计算结果分别表明，高温应力不会影响羧基类碳缺陷的结构和态密度分布。电荷局域密度函数和 Bader 电荷计算结果表明，在高温应力下，碳二聚体缺陷和碳三聚体缺陷结构的不稳定性源于 C=C 键中电子的得失。高温应力后的碳三聚体缺陷转变为 C=C 和 C=O 复合缺陷，在导带附近引入了新的缺陷能级，为电子的跃迁提供了轨道，增强了捕获电子的能力。电荷转变能级的计算结果表明，新的复合缺陷在带隙中存在多种稳定的带电缺陷能级，影响了 SiC MOSFET 的载流子分布，导致高温应力下 Vth不稳定性增加。分析结果为解决高温应力下器件性能与可靠性的劣化提供了理论指导。丁攀等:高温应力下 SiO2/SiC 近界面碳缺陷的结构与电子特性演变=562半导体技术第 48 卷第 7 期2023 年 7 月参考文献:1 WEI S S，YIN Z P，BAI J，et al The structural andelectronic properties of carbon-related point defects on4H-SiC(0001)surface J Applied Surface Science，2022，582:152461-1152461-9 2 ZHANG Z F，WANG Z，GUO Y Z，et al Carboncluster formation and mobility degradation in 4H-SiCMOSFETs J Applied Physics Letters，2021，118(3):031601-1031601-5 3 黄玲琴，夏马力，谷晓钢 p 型 SiC 欧姆接触理论及研 究 进 展 J 半 导 体 技 术，2019，44(6):401409 4 刘佳佳，刘英坤，谭永亮 SiC 电力电子器件研究现状及新进展 J 半导体技 术，2017，42(10):744753 5 GEEN，LELISA，HABESATDThreshold-voltagebias-temperatureinstabilityincommercially-available SiCMOSFETs J JapaneseJournalofApplied Physics，2016，55:04EA03-104EA03-7 6 AFANASEV V V，BASSLE M，PENSL G，et alIntrinsic SiC/SiO2interface states J Physica StatusSolidi:A，1997，162(1):321337 7 ASHMAN C，PENNINGTON G First-principles studyof oxygen adsorption on the nitrogen-passivated 4H-SiC(0001)silicon face J Physical eview:B，2009，80(8):085318-1085318-16 8 刘佳霖，刘英坤 SiO2/SiC 界面工艺技术研究现状及新进展 J 半导体技术，2022，47(5):346353 9 YANG C，ZHANG F L，YIN Z P，et 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