基于在线监测数据的石化企业...锅炉大气污染物排放综合评价_张子玥.pdf

文章编号:1009-6094(2023)06-2051-09基于在线监测数据的石化企业CFB 锅炉大气污染物排放综合评价张子玥,杨文玉,李 焕,张树才,卢 薇(中石化安全工程研究院有限公司,山东青岛 266071)摘 要:为评估 CFB 锅炉现有工艺的清洁生产水平及大气污染治理效果,收集了 2021 年 1112 家典型石化企业循环流化床(CFB)锅炉的 3 种常规大气污染物(SO2、NOx以及颗粒物)质量浓度和废气流量的连续小时级在线监测数据,并对污染物排放质量浓度的月均值进行了统计分析。3 种污染物排放质量浓度均值分别为 22.83 mg/m3、5.68 mg/m3和3.02 mg/m3,大气污染达标排放率已经达到 100%。单因素方差分析表明 CFB 锅炉间的污染物排放质量浓度存在显著性差异。基于系统聚类分析可将12 台 CFB 锅炉分为两类:一类污染物排放质量浓度较高,而废气流量较低,占比 74.54%;另一类污染物排放质量浓度较低,而废气流量较高,占比 25.46%。通过 CRITIC 客观赋权法构建废气排放综合指数以比较各CFB 锅炉的污染排放状况,发现处于超低污染水平的 CFB 锅炉有2 个;处于低污染排放的最多,共有 7 个;处于中等强度排放的有3 个。废气流量对综合指数贡献大,今后在线监测达标排放仍应将污染物总量控制作为重点工作,建议结合企业废气排放口污染物排放总量数据提出企业总量管理目标。关键词:环境工程学;大气污染;循环流化床锅炉;烟气监测系统;加权综合评价法中图分类号:X831 文献标志码:ADOI:10.13637/j.issn.1009-6094.2022.0504收稿日期:20220328作者简介:张子玥,助理工程师,硕士,从事石化在线监测数据分析、智能优化算法等方面研究,zzy.qday 。0 引 言石化行业涉及国民经济的各个方面,对国民经济有不可或缺的支撑作用。随着经济的发展,石化产品的需求量不断增加,石化企业的生产规模也不断扩大,但其工艺种类多且复杂,原料辅料多样,生产过程不可避免地造成环境污染1。循环流化床(Circulating Fluidized Bed,CFB)锅炉相较于普通锅炉具有燃料适应性好、燃烧高效以及 NOx排放低等优势,已成为石化行业普遍选择的洁净煤燃烧技术之一。CFB 锅炉对大气污染的指标主要有二氧化硫、氮氧化物、颗粒物和有机挥发物等2。党的十八大以来,GB 315712015石油化学工业污染物排放标准(以下简称标准)对氮氧化物、二氧化硫以及颗粒物的排放限制提出了更加严格的要求,地方标准也对以上污染物的排放限制进行大幅紧缩。面对超低排放标准,循环流化床技术也面临巨大挑战。经过近十余年的发展,重点排污企业的污染源在线自动监测系统已经基本建成。目前,仍需进一步深化在线监测数据的应用3。2020 年,张钦菊4最先利用 3 个废气排放口的在线监测数据分析了面对 DB 31/3872018上海市锅炉大气污染物排放标准时更严格的排放要求,并分析了锅炉污染物在保持当前排放浓度时可能会出现的问题。2017 年,滕卫明等5首次基于在线监测数据评估了基于石灰石 石膏湿法脱硫技术的超低排放脱硫装置性能。2021 年,孙雪丽等6首次基于长期大量在线监测数据从短期、长期及单位电量绩效等多个角度对 139 台燃煤机组的 SO2、NOx以及颗粒物的小时质量浓度、月均质量浓度及单位电量排放绩效进行了统计分析。Xiao 等7基于20152017 年31 个城市823 家企业的3 712.3 万份废气排放连续监测数据,创新性地建立了工业污染物排放强度、工业污染浓度排放强度和废气监测企业密度指标,并比较了工业污染源的空间排放特征。目前在线监测数据研究在发达国家环境管理中应用广泛,但由于数据采集的局限性,从大数据的角度分析工业污染源排放特征的研究很少,尚处于对单一指标的超标统计及数据特征分析,未有基于废气在线监测数据的综合评价方法和统一评判研究。本文选取12 家典型石化企业的12 套 CFB 锅炉有组织排放口于 2021 年 11 月时废气在线监测数据,基于在线监测数据研究中国典型石化行业 CFB锅炉的大气污染物总体排放水平,以评估现有工艺的清洁生产水平及污染治理技术可靠性,并对石化行业发展及生态环境保护提供参考。1 材料与方法1.1 数据获取及处理本文获取12 家典型石化企业的12 台 CFB 锅炉3 种常规大气污染物(SO2、NOx以及颗粒物)质量浓度和废气流量的连续小时级在线监测数据,共包括在线监测数据 35 460 条。本文获取的在线监测数据不包括停工阶段数据,皆为正常运行阶段连续排放监测系统(CEMS)的小时级数据。1.2 基于 CRITIC 法客观赋权及综合评价指标基于单个废气排放指标来衡量不同企业各装置的污染排放水平,所得结果存在差异且难以统一比1502第 23 卷第 6 期2023 年 6 月 安全 与 环 境 学 报Journal of Safety and Environment Vol.23 No.6Jun.,2023较。为了能够总体把握废气排放的企业装置间差距,本文基于在线监测的 NOx、SO2以及颗粒物质量浓度 与 废 气 流 量 数 据,通 过 CRITIC(CriteriaImportance Through Intercriteria Correlation,CRITIC)客观赋权法构建废气排放综合指数,以较为全面地评价各装置污染排放状况。1.2.1 数据标准化由于废气排放指标都是成本型指标,按式(1)对指标进行标准化处理。mij=xmax,j-xijxmax,j-xmin,j(1)式中xij为第 i 处装置的第 j 个指标,xmax,j为 j 指标的最大值,xmin,j为 j 指标的最小值,mij为第 i 处装置的第 j 个指标标准化后的值。1.2.2 CRITIC 客观赋权法计算指标权重本文选用多因子综合评价,但由于不同因子影响程度存在差异,因此需要考虑对评价因子采用多大权重。本文中污染物指标难以通过主观经验判断其重要程度,因而利用客观赋权法从数据和指标角度出发,进行客观、合理的赋权。CRITIC 权重法是一种以评价指标数据变异性和评价指标间冲突性为标准进行计算的方法。首先,通过 Pearson 相关性分析发现,废气排放指标间均呈显著相关(p 0.01),因而需要考虑反映指标关联性,见图1。其次,指标的变异程度可以反应污染物是否稳定达标排放,利用收集的 35460 条常规大气污染物(SO2、NOx以及颗粒物)质量浓度和废气流量的连续小时级在线监测数据可以全面反映总体的离散程度或波动性。因而选用 CRITIC 法这种更加科学的、全面的客观赋权方法8。表示统计概率 p F(k-1,n-k),则拒绝原假设 H0,因素 M 的 k 个水平之间存在显著差异;反之,若 F F(k-1,n-k),则接受原假设 H0,k 个水平之间不存在显著差异。当 p 小于 时,则拒绝原假设 H0;反之,则接受原假设 H0。本文采用统计软件对月均质量浓度、排放量总体样本的数量特征进行分析,并对不同规模机组之间排放质量浓度均值的差异性采用独立样本均值 t 检验进行比较,最后使用 IBM SPSS Statistics 24 完成统计。1.3.2 单因素方差分析的基本分析首先,方差齐性检验显示方差不齐,不具备参数检验的条件。其次,对不同企业 CFB 锅炉间的 SO2、NOx与颗粒物质量浓度进行单因素方差分析,计算出概率 p 近似为 0,见表 2。如果显著性水平 为0.05,由于概率 p 小于显著性水平,则应拒绝原假设,认为不同企业 CFB 锅炉间的 SO2、NOx、颗粒物质量浓度间存在显著性差异,不同 CFB 锅炉对污染物质量浓度的影响效应不全为 0。本文采用 Tamhane T2 法进行多重比较以分析不同企业 CFB 锅炉间 SO2、NOx、颗粒物质量浓度的差异,并采用字母标记法标记差异结果,具体步骤见图 2。1.3.3 聚类分析KPrototypes 算法的本质是 KMeans 算法和KModes 算法的融合,数值属性数据使用欧式距离计算数据的相似度,并用计算该聚类中所有数据的均值作为新的聚类中心。对于数值型特征,首先需要进行规范化处理,将其映射到0,1区间,再计算数值特征的距离。KMeans 使用的欧式距离源自欧式空间中两点间距离公式,距离表示为d1(xi,xj)=mrl=1(xril-xrjl)(10)3502 2022 年 12 月 张子玥,等:基于在线监测数据的石化企业 CFB 锅炉大气污染物排放综合评价Jun.,2023式中d1(xi,xj)为两点间的距离,xril为第 i 个对象的第 t 个属性,xrjl为第 j 个聚类中心的第 t 个属性。步骤1:从数据集中随机选择 k 个初始聚类中心C1,C2,Ck;步骤 2:遍历数据集,根据式(10)计算样本与各个聚类中心的距离,并将该样本分配到距离中心最近的类别中;步骤 3:根据最近邻原则将数据点 xi划分到距离其最近的聚类中心 Ci中;步骤 4:数值属性数据利用 Ci中所有数据的数值属性均值更新聚类中心;步骤 5:若式(10)收敛或者达到最大迭代次数,算法运行结束;否则重复步骤 2 4。聚类分析使用 SPSSAU 完成。2 结果与讨论2.1 废气小时排放特征2.1.1 总体样本特征欧盟排放指令Directive on Industrial EmissionsIntegrated Pollution Prevention and Control10以及美国排放标准 Standards of Performance for ElectricUtility Steam Generating Units11中大气污染物在线监测数据以月均质量浓度是否超标为评判标准6,本文也以月为尺度进行统计分析。本文对 12 套 CFB 锅炉编号 A L,该月连续SO2、NOx以及颗粒物质量浓度和废气流量的实际在线监测数据统计结果见表 3。CFB 锅炉 NOx排放质量浓度均值为 22.83 mg/m3,置信区间为 22.63 23.02 mg/m3,小时级排放质量浓度的分布主要在12.21 34.74 mg/m3,远低于标准中火电锅炉氮氧化物控制标准限值 100 mg/m3。以上 CFB 锅炉NOx质量浓度均未超标。CFB 锅炉在 2021 年 11 月 SO2排放质量浓度均值为 5.68 mg/m3,置信区间为 5.56 5.80 mg/m3,小时排放质量浓度的分布主要在 0.21 14.83mg/m3,小于火电锅炉 SO2控制标准限值 50 mg/m3。L 企业的 CFB 锅炉发生过 2 次 SO2小时质量浓度异图 2 多重比较字母标记法步骤Fig.2 Alphabetic notation steps for multiple comparisons表 3 12 台 CFB 锅炉 SO2、NOx、颗粒物质量浓度和废气流量小时统计结果Table 3 Hourly statistical results of the SO2,NOx,particulate matter mass concentrationand the exhaust gas flow of the 12 CFB boiler指标NOx质量浓度/(mgm-3)SO2质量浓度/(mgm-3)颗粒物质量浓度/(mgm-3)废气流量/(mgm-3)样本量9 0569 0569 0569 056平均值22.835.683.02409 335.22中位数21.653.662.29324 125.39标准差9.085.842.82240 898.0895%置信区间22.64 23.025.56 5.802.96 3.08404 373.05 414 297.3810 百分位数 90 百分位数12.21 34.740.21 14.830.20 8.05152 991.16 787 988.564502 Vol.23 No.6 安全 与 环 境 学 报 第 23 卷第 6 期常波动,均为监测设备标定校准导致的数据异常。CFB 锅炉在 2021 年 11 月颗粒物排放质量浓度均值 为 3.02 mg/m3,置 信 区 间 为 2.96 3.08mg/m3,小时排放质量浓度的分布主要在 0.20 8.05 mg/m3,小于火电锅炉颗粒物控制标准限值 20mg/m3。E 和 L 炼化企业 CFB 锅炉分别发生过 1 次颗粒物小时质量浓度异常,均为监测设备标定校准导致。基于在线监测数据的大气污染物达标排放率达到 100%,仅通过达标排放率的高低难以判别企业间污染排放水平的高低。2.1.2 不同 CFB 炉污染物质量浓度比较12 套 CFB 锅炉 3 种污染物在 2021 年 11 月小时级废气排放箱式分布图及两两独立样本 t 检验结果见图3。当双尾概率 p 大于显著性水平0.05 代表两者间不存在显著差异。由图 3 可以看出,SO2排放质量浓度最高的是 B 企业和 L 企业,二者无显著性差异;其次是 C 企业、I 企业和 K 企业,三者间无显著性差异;SO2排放质量浓度最低的是 A 企业,其次是 G 企业。还可以看出,NOx排放质量浓度最高的是 B 企业和 D 企业,二者无显著性差异;其次是 E企业和 L 企业,两者间无显著性差异;NOx排放质量浓度最低的是 A 企业,其次是 G 企业。此外,颗粒物排放质量浓度最高的是 B 企业;其次是 C 企业;颗粒物排放质量浓度最低的是 G 企业,其次是 L 企业。比较分析发现 A 企业和 G 企业的污染物排放质量浓度较低,A 企业 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度分别为 0.39 mg/m3、14.98 mg/m3、1.80mg/m3。在2013 年,A 企业污染较为严重,废水废气超标事件屡见不鲜,集团公司管理、治理双管齐下,不断提升环保和清洁生产水平,通过预警干预、调整操作,污染物排放实现了从事后管理到事前控制的转变,主要污染物 SO2、NOx排放质量浓度大幅下降,顺利通过市环保局组织的重点企业清洁生产审核评估验收12。G 企业 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度分别为 1.21 mg/m3、16.19 mg/m3、0,这主要是由于 G 企业所处区域执行更严格的大气污染物排放标准,倒推企业的清洁生产水平提升。而 B 企业的污染物的 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度在所有 CFB 锅炉中处于最高,分别为 15.54mg/m3、35.34 mg/m3和 9.23 mg/m3。2.1.3 聚类分析结果本文以不同 CFB 锅炉的 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度及废气流量为基础,构建了数据矩阵。原始数据经 minmax 得分标准化处理后,以IQR 表示四分位距,不同小写字母(如 a、b、c 等)代表显著性差异。图 3 12 台 CFB 锅炉 SO2、NOx、颗粒物质量浓度分布及单因素方差分析Fig.3 SO2,NOxand particulate matter mass concentrationdistribution and one-way ANOVA of 12 CFB BoilersKprototype 加入了描述数据簇的原型和混合属性数据间相异度的典型算法进行系统聚类13,聚类结果见图 4。通过 Bayes 信息准则指标判断,聚类为 2类时模型拟合程度(BIC)最优,在聚为 3 类后其变化不明显。故综合观察,可聚为 2 3 类,结合实际情况最终确认最佳类别数为 2 类14。CFB 锅炉废气排放分为两类时,在迭代次数内达到了很好的收敛效果,且不同类别间各指标存在显著性差异,见表4。cluster_1 与 cluster_2 在 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度和废气流量上均存在显著性差异5502 2022 年 12 月 张子玥,等:基于在线监测数据的石化企业 CFB 锅炉大气污染物排放综合评价Jun.,2023(p 0.01)。废气流量的方差贡献率最大,SO2质量浓度次之,颗粒物质量浓度方差贡献率最低。一类(cluster_1)为 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度相对较高,而废气流量相对较低,这一类占比74.54%,包括 B、C、D、G、H、I、J、K、L 这 9 个企业;另一类(cluster_2)为 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度相对较低,而废气流量相对较高,占比25.46%,包括 A、E、F 这 3 个企业。表 4 聚类类别方差分析差异对比结果Table 4 Comparison results of variance analysis of cluster categories项聚类方差分析差异对比结果(平均值 标准差)cluster_1(n=6 256)cluster_2(n=2 137)pNOx24.42 9.6320.70 6.340.000 SO27.33 6.172.48 2.490.000 颗粒物3.34 3.322.47 0.600.000 废气流量258 273.42 85 488.58730 567.17 78 455.700.000 注:代表 p 0.05,代表 p 0.01。表 5 CRITICD 法权重计算结果Table 5 Results of weight calculated by CRITIC method项单位指标变异性指标冲突性信息量权重NOx质量浓度mg/m30.0942.5100.23514.35%SO2质量浓度mg/m30.0442.6530.1177.12%颗粒物质量浓度mg/m30.1502.6220.39323.99%废气流量mg/m30.2383.7570.89454.54%2.2 废气污染评价因素的权重分配通过 CRITIC 客观权重分析法对 12 台 CFB 锅图 4 不同废气排放强度的 CFB 锅炉聚类分析Fig.4 Cluster analysis of CFB boiler with differentexhaust emission intensity炉的 SO2、NOx和颗粒物污染物排放质量浓度及废气流量数据分析得出,废气流量的指标变异性和指标冲突性最大,因而所包含的信息量最大,权重占比达54.54%。固定源废气监测一般用 S 型皮托管的测量方法来测量排气参数,排放废气量为实测废气流量和烟道横截面积的乘积,固定源废气流量是污染物排放速率计算的关键参数,也是影响污染物排放总量的重要指标。通过数据离散程度的指标变异性可知,颗粒物质量浓度最高,NOx质量浓度次之,SO2质量浓度最低;通过指标间关联性的指标冲突性可知,SO2质量浓度最高,颗粒物质量浓度次之,NOx质量浓度最低。综合质量浓度指标可知,颗粒物质量浓度指标所含的信息量最大,权重占比达到 23.99%,NOx质量浓度指标占比为 14.35%,SO2质量浓度指标占比为 7.12%,见表 5。2.3 典型企业 CFB 炉的综合废气污染等级判定由图 5 可知,CEEI 处于超低污染水平的共有 2个,占 16.67%;CEEI 处于低污染排放的 CFB 锅炉最多,共有 7 个,占 58.33%;CEEI 处于中等强度排放的 CFB 锅炉有 3 个,占 25.00%。由图 6 可知,CEEI 最高的是 G 企业 CFB 锅炉,为 0.88,处于超低污染排放水平;C 企业 CFB 锅炉 CEEI 为 0.80,也处于超低污染排放水平。G 企业的 SO2、NOx与颗粒物排放质量浓度以及废气流量均较低,因而 CEEI 综合6502 Vol.23 No.6 安全 与 环 境 学 报 第 23 卷第 6 期图 5 不同废气排放综合水平累计频次Fig.5 Cumulative frequency of different comprehensiveemission levels图 6 12 台 CFB 锅炉 CEEI 评分Fig.6 CEEI score of 12 CFB Boilers得分在所有调研的 CFB 炉中最高。C 企业与其他企业对比,SO2、NOx排放质量浓度以及废气流量均较低。处于低污染排放的企业 CFB 锅炉中 CEEI 由高到低依次是 L 企业(0.80)、H 企业(0.79)、I 企业(0.76)、B 企业(0.74)、J 企业(0.73)、D 企业(0.72)、K 企业(0.71)。从指标得分来看,D、I、J、K这 4 家企业的废气流量相对得分较低,表明废气排放量相对较高。此外,B 企业和 D 企业 SO2、NOx排放质量浓度较高,B 企业颗粒物排放质量浓度也偏高(图 3)。废气排放综合指数得分较低的企业有 3 家,依次是 A 企 业(0.49)、E 企 业(0.51)和 F 企 业(0.55),皆处于中等强度排放水平。以上3 家企业,在聚类分析中同属于 cluster_2,其 CEEI 综合得分低皆归因于废气流量指标得分低。污染减排是发展方式转变、改善民生的重要抓手,是改善环境质量、解决区域环境问题的重要手段。通过对炼化企业 CEEI 分析发现,得分较高的企业 CFB 锅炉的污染物排放质量浓度均较低,满足标准要求,且 SO2、NOx以及颗粒物排放质量浓度得分对综合得分影响较小。这主要是因为目前各企业基本能实现污染物排放质量浓度达标,目前的污染源在线监测主要针对污染物质量浓度指标进行控制并已初见成效。谢谚等15在 2013 年标准执行前对京津冀、长三角、珠三角和山东城市群石化企业的 61 台锅炉(含 25 台 CFB 锅炉)分析发现,SO2排放质量浓度在 50 mg/m3的仅有 16 台,占比 26.2%,且石化企业的 CFB 锅炉普遍掺石油焦,单纯依靠炉内喷钙脱硫仅有 35.7%的 CFB 锅炉能够达到 50mg/m3;NOx排放质量浓度在 100 mg/m3以下的有 12台,仅占 19.7%;颗粒物排放质量浓度在 20 mg/m3以下的有 13 台,仅占 20.6%。中石油炼化企业2015 年的调研发现,被调查的炼化企业发电锅炉中有 80%不能达到标准规定的限值16。经过近 10a 的污染减排工作推进,石化企业不断地进行脱硫脱硝改造、运行优化和强化管理。通过统计结果分析,2021 年 11 月调研的 12 家典型石化企业 CFB 锅炉的大气污染达标排放率已经达到 100%。与标准执行前相比,石化企业的污染排放质量浓度大大降低,排污减排工作取得阶段性成效。进一步将其他炉型纳入评价,有利于分析不同锅型大气污染物排放水平和污染治理技术运行可靠性和稳定性。统计分析发现不同炼化企业 CFB 锅炉的废气排放总量对指标影响大、指标变异性大,进而导致了综合评价结果的差异。大气污染物总量控制是通过对固定区域的污染源排放总量控制,使其在不同的源区进行合理分配,从而确保整个区域的大气环境质量满足其环境影响评价的目标值,以达到相应的环境影响评价与污染控制效果。研究发现,废气流量是影响 CEEI 的关键指标,部分企业废气流量得分较低。污染物排放总量控制是一项政策性和技术性都很强的工作,科学技术是政策强有力的支撑,然而我国总量控制制度的科学支撑和引领作用不足17。基于在线监测数据的污染物总量控制工作仍需加强,通过企业废气排放口获取数据,结合污染物质量浓度计算污染物排放量,可对企业提出总量管理目标,并对企业排放量进行精细化管理和控制。3 结 论1)12 家石化企业 CFB 锅炉的在线监测数据统计显示 NOx、SO2、颗粒物排放质量浓度均值分别为22.83 mg/m3、5.68 mg/m3和 3.02 mg/m3,未发生污染物小时质量浓度超标,CFB 锅炉基本能够稳定达7502 2022 年 12 月 张子玥,等:基于在线监测数据的石化企业 CFB 锅炉大气污染物排放综合评价Jun.,2023标排放,仅通过达标排放率的高低难以判别企业间污染排放水平的高低。2)不同企业间排放质量浓度存在显著性差异,执行更严格的大气污染物排放标准的区域,企业的污染物排放质量浓度更低,可以看出标准对促进污染减排尤为重要。聚类分析将 12 家石化企业的CFB 锅炉污染排放分为两类,一类大气污染物排放质量浓度相对较高,而废气流量相对较低,占比74.54%;另一类大气污染物排放质量浓度相对较低,而废气流量相对较高,占比 25.46%。从因子方差贡献可以看出,废气流量是当前大气污染排放的主要原因。3)本文建立烟气污染控制技术综合评价体系,确定了各指标权重,为废气综合评价提供了方法支撑,有利于分析大气污染排放的企业间差距,有助于环保管理工作推进。通过废气排放综合指数计算CEEI 处于超低排放水平的 CFB 锅炉占比 16.67%,处于低污染排放的 CFB 锅炉占比 58.33%,处于中等强度排放的 CFB 锅炉占比 25.00%。废气流量对CEEI 贡献大,部分企业仍存在总量排放较大的问题。参考文献(References):1 王亮,盛文龙,付胜楠.新标准下石油炼制行业废气达标排放风险实例分析与探讨J.石油石化绿色低碳,2018,3(1):2731.WANG L,SHENG W L,FU S N.Discussion on newstandard emission of exhaust gas in petroleum refiningindustryJ.Green Petroleum&Petrochemicals,2018,3(1):2731.2 王超,宋国良,吕清刚.循环流化床超低 NOx与 SO2排放技术研究进展J.洁净煤技术,2021,27(4):1725.WANG C,SONG G L,L Q G,Research progress onultra-low NOxand SO2emission control technology forCFB boilersJ.Clean Coal 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continuous online monitoring data of three conventional airpollutants(SO2,NOx,and particulate matter)concentration andExhaust gas flow of 12CFB boilers in 12petrochemicalenterprises in November 2021 are collected.The monthly mea