新-旧沥青混融行为机制分析及融合程度量化表征.pdf

第 47 卷第 2 期浙江师范大学学报(自然科学版)Vol.47,No.22024 年 5 月 Journal of Zhejiang Normal University(Nat.Sci.)May 2024 DOI:10.16218/j.issn.1001-5051.2024.031新-旧沥青混融行为机制分析及融合程度量化表征邱 欣1,陈舒琪1,项震宇2,童晓勇3,金钟声4,赵晓瑜5,吕会军6(1.浙江师范大学 道路与交通工程研究中心,浙江 金华 321004;2.金华市公路与运输管理中心,浙江 金华 321000;3.永康市公路与运输管理中心,浙江 永康 321399;4.金华市婺城区公路与运输管理中心,浙江 金华 321004;5.浙江正达检测科技有限公司,浙江 金华 321000;6.浙江正方交通建设有限公司,浙江 金华 321025)摘 要:为促进新沥青与老化沥青(新-旧沥青)的有效融合,提升再生沥青混合料的路用性能,从新-旧沥青混融行为理论解析、老化沥青转移特性、混融程度表征等方面,系统地回顾与梳理了混融过程的理论模型、影响要素、测试手段及评价方法.新-旧沥青混融行为理论方面,归纳了 Fick 定律、对流传质理论、分子动力学理论的分析原理、模型构建及应用实效;老化沥青转移特性方面,凝练了老化沥青在不同拌合条件下的转移特性及变化规律,阐明了间接评价老化沥青转移程度的分析方法;新-旧沥青混融程度量化表征方面,探讨了利用微宏观性能测试指标揭示混融扩散影响区域和扩散途径的适用性,阐述了基于不同测试方法对融合程度的量化表达过程.实践表明:形成完整的新-旧沥青混融行为理论体系,揭示混融扩散全过程的演化机制,构建混融程度的多尺度表征方法,有助于强化对新-旧沥青混融行为的理解与表达,为有效提升再生沥青混合料路用性能提供理论支撑和实践依据.关键词:新-旧沥青;混融行为;转移特性;融合效率;微宏观性能中图分类号:U414 文献标识码:A 文章编号:1001-5051(2024)02-0133-10A study on the diffusion mechanism and blending degree of virgin-aged asphaltQIU Xin1,CHEN Shuqi1,XIANG Zhengyu2,TONG Xiaoyong3,JIN Zhongsheng4,ZHAO Xiaoyu5,LYU Huijun6(1.Road and Traffic Engineering Research Center,Zhejiang Normal University,Jinhua 321004,China;2.Jinhua Road and Traffic Supervision Center,Jinhua 321000,China;3.Yongkang District Road and Traffic Supervision Center,Yongkang 321399,China;4.Wucheng District Road and Traffic Supervision Center,Jinhua 321004,China;5.Zhejiang Zhengda Testing Technology Co.,Ltd.,Jinhua 321000,China;6.Zhejiang Zhengfang Transportation Construction Co.,Ltd.,Jinhua 321025,China)Abstract:In order to improve the blending behaviors of virgin asphalt and aged asphalt(virgin-aged asphalt)and pavement performance of recycled asphalt mixture,the theoretical model,various influencing factors,measurement methods and evaluation indexes about the blending process of virgin-aged asphalt were summa-rized from different aspects such as the theoretical analysis of blending behaviors,the migration characteristics 收文日期:2023-10-23;修订日期:2023-11-28基金项目:浙江省自然科学基金资助项目(LY21E080011;LY23E080002);金华市科学技术研究计划项目(2020-4-219;2021-3-175)作者简介:邱 欣(1978),男,辽宁鞍山人,教授,博士.研究方向:先进沥青基路面材料生成与调控.通信作者:项震宇.E-mail:258853884 of aged asphalt,and the blending degree evaluation of blending asphalt.The research progress of Ficks law,mass transfer theory and the model construction and application effect of molecular dynamics were emphasized on the theoretical analysis of blending behaviors.The migration characteristics and change rules of aged asphalt under different blending conditions and methods were refined,and the analytical method for indirectly evalua-ting the migration degree of aged asphalt was introduced.The applicability of micro and macro performance test indexes to reveal the blending area and diffusion path of virgin-aged asphalt was discussed,and the quan-titative expression of virgin-aged asphalt blending degree based on different test methods was also expounded.It was suggested that forming a complete theoretical system about blending behaviors of virgin-aged asphalt,revealing the evolution mechanism during the blending process of virgin asphalt and aged asphalt,and con-structing a multi-scale characterization method for blending degree could strengthen the understanding and expression of the blending behaviors,and provide theoretical support and practical basis for effectively impro-ving the pavement performance of recycled asphalt mixture.Key words:virgin-aged asphalt;blending behaviors;migration;blend efficiency;macro and micro perform-ance0 引 言目前我国公路行业进入全面大中修养护新阶段,而养护过程中产生的大量铣刨废旧沥青路面材料(recycled asphalt pavement,RAP)是制约经济效益和环境保护的重要因素,促进资源集约利用和推广RAP 再生应用已成为道路行业高质量发展的主要任务之一,新-旧沥青及再生剂间的扩散行为、混融程度、分布均匀性等问题成为 RAP 再生应用研究工作的关注热点.热再生过程中,在温度和机械力搅拌作用下裹覆在 RAP 表面的部分老化沥青将被软化发生转移,老化沥青与新沥青混融扩散从而恢复性能.然而,在实际应用中,RAP 表面裹覆的老化沥青并未完全再生,未完全渗透扩散形成的部分混融沥青黏聚区以及部分混融沥青与 RAP 集料颗粒形成的界面黏附区极有可能成为混合料路用性能功能失效的薄弱环节,因此,需要对二者混融再生过程的演化规律及融合程度进行全面理解与掌握.学者从多尺度开展相关研究,但由于材料组成、试验方法及评价指标等方面存在差异,对混融机制的认识不够全面,尤其是对现有试验方法和评价指标在该领域的应用尚缺乏系统性理解与掌握,所以对其内在的联系与作用机制的归纳总结工作势在必行.因此,本文梳理了混融行为理论模型,概述了老化沥青转移程度的评价指标,归纳了新-旧沥青混融行为的研究方法,研究成果以期深入阐明新-旧沥青再生过程的扩散混融机制,推动实现低碳、绿色、环保的再生沥青路面材料的优化设计.1 新沥青与老化沥青的混融理论模型再生沥青混合料分为新沥青-新集料-RAP 三相体系,新-旧沥青间的扩散过程具有复杂性,下面归纳描述新-旧沥青扩散行为的若干理论,包括 Fick 理论、对流传质理论和分子动力学.1.1 Fick 理论Fick 第二扩散定律用于描述分子扩散过程中传质通量与浓度梯度之间的数学模型,假设体系的压力与温度恒定且不存在大范围静电作用,具体表达式如下:ct=D2cx2.(1)式(1)中:c 为新沥青浓度;t 为扩散时间;D 为扩散系数;x 为距底部距离.再生过程中,在浓度梯度的作用下,新沥青或再生剂逐渐向老化沥青部分扩散渗透,直至最终二者431浙江师范大学学报(自然科学版)第 47 卷浓度趋于平衡.Karlsson 等1利用简化后的双层扩散模型描述了热再生过程中再生剂在老化沥青中的扩散过程,如图 1 所示.图 1 再生剂与老化沥青间的扩散模型1 其相应的边界条件如下:假设老化沥青膜厚度为L,再生剂膜厚度为(1-)L,即总厚度为 L.在老化沥青层上,再生剂的初始浓度为 0,在再生剂层上,初始浓度为 c0,则c(x,0)=c0,L x L;c(0,t)x=c(L,t)x=0.(2)式(2)中,c(x,0)为扩散时间 0 时距离底部 x 处新沥青的浓度.将式(2)分解为 2 个一次微分方程,代入边界条件,得任意位置 x 和时间 t 的浓度表达式,c(x,t)=(1-)c0-2c0n=1sin(n)ncosnxL()e-n(/L)2Dt.(3)式(3)中:c(x,t)为扩散时间 t(单位:s)时距离底部 x 处新沥青的浓度;D 为扩散系数;c0为新沥青初始浓度;n 为任意正整数;为长度因子.在 Fick 定律中,扩散系数为重要概念,常用 Stoke-Einstein 公式估算扩散系数 D,其数学表达式为D=kBTF=kBT6R0.(4)式(4)中:kB为波尔兹曼常数(1.380 710-23 J/K);T 为绝对温度;F 为溶质的摩擦力;为溶剂黏度;R0为溶质分子半径.Fick 定律有助于简化复杂的混融行为,刘颀楠等2基于 Fick 定律分析扩散机理,并采用 Stoke-Ein-stein 公式描述再生剂的扩散系数.丁录玲等3设计旧沥青向新集料扩散的模拟试验,发现随施工温度升高、拌合时间延长、再生剂用量增加,RAP 表面老化沥青层转移效率将提高.裴妍等4提出用旋转薄膜烘箱试验所形成的黏附在烧杯壁上的老化沥青层来模拟实际裹附在 RAP 表面的老化沥青膜.Fick 扩散定律为二者的融合行为提供理论指导,然而简化模型与实际混融行为中的沥青膜存在偏差,将对扩散系数的计算结果产生影响.1.2 对流传质理论对流传质理论用于描述运动流体与固体表面之间或两运动流体之间的物质传递过程.新-旧沥青混融过程存在质量浓度梯度,符合对流传质理论.杨毅文等5设计出老化沥青有效再生率检测方法,通过在老化沥青中加入矿粉并检测矿粉在新沥青中的质量转移表征老化沥青的有效再生率.有学者利用该理论分析了如旧料预热温度、再生剂添加与否、再生种类、拌合时间等条件对老化沥青有效再生率的影响,阐述了热再生沥青混合料中 RAP 表面老化沥青膜在新、旧集料之间的转移机理6-7.此外,常采用对流传质系数描述对流传质的状态,如黄凤良等8基于边界层理论提出的膜渗模型符合实际中大量的试验结果,可以尝试将其用于新-旧沥青混融效果的描述.新沥青与老化沥青混融的主要表现为流体材料之间的扩散渗透,因此,利用对流传质理论描述新-旧沥青的混融状态是可行的.1.3 分子动力学分子动力学是模拟分子体系中分子模型的各种物理与化学性质的技术/方法.对于老化沥青分子模型,常用于表征老化特征的分子结构为酮和亚砜基9,可构建短期老化沥青模型和长期老化沥青模型10.在实践中,通常将新沥青和再生剂加入 RAP 中以改善老化沥青的性能,Xu 等11建立了新沥青-再生剂-老化沥青的三层模型,研究再生剂在二者扩散流动过程中的影响.分子动力学中的评价指标可描述分子的聚集分布特征及运动状态,对比相对浓度曲线可发现存在一定重叠且新沥青的覆盖长度大531 第 2 期 邱 欣,等:新-旧沥青混融行为机制分析及融合程度量化表征于老化沥青的覆盖长度,说明新沥青向老化沥青以扩散为主导12.结合相互作用能证明芳香分可改善老化沥青的相容性,分子间的静电相互作用能是影响老化沥青再生的主要因素13.图 2 展示了扩散行为的相关模型及模拟结果,Cui 等14-15发现高温增强分子内势能和范德华相互作用能,且新沥青更易受温度影响.分子动力学从纳米结构特征和分子排列状态角度解释扩散机制,但无法反映材料真实状况下的力学特性.图 2 扩散行为的相关模型及模拟结果14,16631浙江师范大学学报(自然科学版)第 47 卷上述理论为新-旧沥青的混融行为提供借鉴和指导,若能将理论解释与实际试验相结合,则可更全面地揭示再生沥青材料性能的演化规律,其中,分子动力学将成为连接理论与试验之间的桥梁和预测沥青微宏观性能的有效方法.2 老化沥青转移特性测定及评价指标RAP 表面老化沥青的活化率定义为老化沥青能被活化、脱离 RAP 并与新集料混合的百分比,对混融程度的提高与再生沥青混合料的设计优化至关重要,下面梳理老化沥青活化率的影响因素及转移程度的评价方法.2.1 老化沥青活化率影响因素活化率受 RAP 预热时间、拌合时间、沥青-集料比、再生剂含量、拌合顺序、RAP 沥青膜厚度等因素的影响17-18.运用非对称高斯模型从数学角度描述混融过程的迁移和扩散行为,迁移行为主要受温度和拌合过程的影响,扩散行为则受温度和沥青性质的影响19.利用红外成像和 X-射线荧光光谱分别从温度场和微观特征角度研究 RAP 表面老化沥青胶浆的转移行为,证明降低 RAP 掺量、提高 RAP 预热温度、延长混合时间、增加沥青掺量均有助于提高老化沥青胶浆的活化率20.使用荧光显微镜和凝胶渗透色谱测定活化率,并建立回归模型探索提高活化率的关键因素,得到大多数混合物的 RAP 老化沥青活化率远低于 100%,拌合温度和老化程度对活化率有显著影响的结论21.Sreeram 等22提出 RAP 的来源不同可导致活化率变化幅值达 50%,且黏度较低的老化沥青表现出较高的转移趋势.然而,Meng等23则认为无论 RAP 的来源如何,RAP 表面老化沥青在 180 时可高度活化,在 120 时活化程度显著降低.可见,RAP 中部分老化沥青仍处于不活跃状态,在混合过程中无法被活化发生转移,若需提高老化沥青的活化率,则应充分控制拌合时间与拌合温度.2.2 老化沥青转移程度评价RAP 表面的老化沥青不存在充分转移,究竟有多少老化沥青实际中可被活化与新沥青发生混合成为新-旧沥青混融再生领域的关键问题.近年来,相关学者借助化学测试方法与显微测试技术实现对RAP表面老化沥青转移程度的量化评价.杨毅文等5将老化沥青的理想转移量与实际转移量之比定义为有效再生率.利用沥青氧化官能团差异可估算老化沥青的转移程度,如图 3(a)所示24-25.Guo 等26通过凝胶渗透色谱测试分析了再生沥青黏结剂的分子量分布特征,以进一步表征再生剂对老化沥青的再生效果,得出老化与再生过程分子组成变化机理不同且老化沥青无法完全恢复为基质沥青的结论.Ding 等27-28利用荧光图像的平均灰度值,根据不同粒径集料的表面积比例计算混合料中 RAP 活化率,如图3(b)所示.上述学者提出的评价指标能从不同角度较好地反映不同试验条件下老化沥青的活化率,可为研究 RAP 集料表面老化沥青可利用能力的提升提供参考依据.综上所述,提升 RAP 表面老化沥青的活化率关键在于控制拌合时间和拌合温度,可利用再生剂软化 RAP 老化沥青膜,开发相容性与渗透性优异的再生剂可有效促进转移程度.3 新-旧沥青混融行为的微宏观性能测试及分析技术探求再生材料宏观性能与材料组分、微观形貌之间的关联,精准描述新沥青与老化沥青混融行为与融合程度的变化规律尤为必要.下面主要概述国内外学者对新-旧沥青混融行为的微观机制分析和宏观性能表征的研究,强化对老化沥青再生机理的理解与认知.3.1 宏观尺度学者常通过测试 RAP 表面老化沥青与新沥青的流变特性评价二者混融效率,得到混融时间对混融行为的影响有一定限度、混融温度可能会产生显著影响的结论29-30.基于 Hirsch 模型对比动态模量预测值与实测值,可从宏观上证实新沥青与老化沥青的成功融合31.Mangiafico 等32-33用 2S2P1D 流变模型(2 Springs,2 Parabolic elements,1 Dashpot)和自洽模型模拟老化沥青和新沥青不同组合方式的线性黏731 第 2 期 邱 欣,等:新-旧沥青混融行为机制分析及融合程度量化表征弹性行为,如图 4 所示,该模拟结果与 DSR 试验实测结果趋于一致.结合流变学参数,学者对共混沥青流变性能作出评价34.以新沥青和改性沥青的复合模量为基础,提出改性沥青老化再生可逆指数 RM,用于评价再生剂对沥青流变特性的恢复效果35.Lakshmi 等36采用多重应力蠕变恢复试验测试车辙抗力,采用线性振幅扫描试验测试疲劳抗力,结果表明,随着老化沥青含量的增加,抗车辙性略有提高,但抗疲劳性有所下降,其中扩散阶段是影响再生沥青混合料流变性能和断裂性能最主要的阶段37-38.(a)RAP 表面老化沥青含量与共混沥青羰基指数的关系及试验结果(b)RAP 表面老化沥青含量与共混沥青平均灰度值的关系及试验结果图 3 老化沥青含量与共混沥青试验指标的共混图及试验结果24,27图 4 不同新-旧沥青组合方式的线性黏弹性行为模拟32-33综上,研究新-旧沥青的流变特性变化规律为再生沥青混合料设计提供指导,但本质上化学成分变化和微观结构力学决定沥青的宏观流变特性,因此,需要采取微观测试技术进行研究.3.2 微观尺度对微观尺度下新-旧沥青混融状态的研究,一般借助分层抽提结合凝胶渗透色谱、傅里叶变换红外光谱、光学显微技术等,为对新-旧沥青的微观结构组成和形貌特征的认知提供参考.831浙江师范大学学报(自然科学版)第 47 卷3.2.1 凝胶渗透色谱法凝胶渗透色谱法测定高聚合物相对分子质量及其分布,可区分新沥青、老化沥青及共混沥青,追踪新沥青在老化沥青中的渗透迁移深度,常通过测定大分子尺寸百分比 LMS(%)进行分析39,即大分子部分(大于 3 000 道尔顿的分子)占 GPC 所生成色谱总面积的百分比.Bowers 等29,40发现混合发生在RAP 所有层,但混合不完全均匀;进一步,Zhao 等41得出 RAP 掺量 50%的混合物中,在新集料表面形成均匀的黏结膜,在 RAP 表面形成不均匀的黏结膜的结论.此外,混合物的分子量不是新沥青与老化沥青的简单叠加,沥青的老化程度和化学成分会影响分子间的相互作用,且沥青中大分子的扩散是影响沥青扩散行为的关键因素,更易受温度变化的影响42-44.3.2.2 傅里叶变换红外光谱法傅里叶变换红外光谱根据分子特有的红外吸收光谱能用来表征材料的微结构组成、官能团特征以及多相材料混融过程的物理-化学作用机制.从 RAP 表面提取的共混沥青呈现较高的羰基(C=O)和亚砜基(S=O)峰值34,36,这是由于沥青材料在生产过程和服役期间的自然氧化,新沥青在该波长位置表现出较低的峰值或无明显峰值.利用羰基指数和亚砜指数可知新-旧沥青会发生不均匀混合,且羰基指数和亚砜指数均随新沥青含量增加而降低31,40.此外,观察示踪剂特殊官能团常被用以研究迁移深度39,45,且添加渗透性良好的相容渗透剂可增加旧沥青的渗透深度.从微结构组成角度解释二者混融行为机理,再生沥青并未出现新的吸收峰,表明二者再生过程主要为物理扩散混融,仅发生成分的内部调节,从而缓解热氧老化46-47.可见,新-旧沥青的混融再生是物理-化学作用耦合的结果,该方法可测定新沥青的特定官能团在老化沥青中的迁移深度和含量,但在分析二者分布情况时仍存在局限性.3.2.3 显微测试方法利用各类光学显微及图像处理技术可观测新沥青与老化沥青的混融界面的形貌特征及阐述新沥青的扩散机制.由于新沥青与老化沥青在相同入射光下会发出不同的荧光强度,所以新沥青呈现为较明亮的绿色图像,老化沥青为暗沉的黄绿色图像,利用灰度均值作为评价指标,计算各再生沥青中旧沥青的含量,证明随着再生沥青中旧沥青含量的增加,呈现灰度均值线性递减的趋势48.扫描电子显微镜通常结合能谱仪共同观测界面过渡区,如图 5 所示,SEM(scanning electron microscope)图像显示老化沥青仍覆盖在 RAP 上,新沥青与老化沥青间未发生完全混合,EDS(energy dispersive spectrometer)所测得钛与硫的质量比被作为共混率的定量评价指标,表明随着 RAP 含量增加,共混率迅速降低,共混沥青的均匀性减弱49-50.可知,显微测试技术常用于描述 RAP 表面裹覆的老化沥青与新沥青扩散过程的分布状态、渗透深度等,但无法连续描述新-旧沥青的混融扩散过程,也无法准确量化混融效率等行为参数.图 5 新沥青与老化沥青融合的界面过渡区扫描电子显微镜图像50931 第 2 期 邱 欣,等:新-旧沥青混融行为机制分析及融合程度量化表征3.2.4 原子力显微镜法原子力显微镜(atomic force microscope,AFM)是用带有尖锐探针的悬臂对样品进行激光追踪扫描,揭示材料表面的形貌和非均匀性,使用原子力显微镜评估沥青胶结料的微观结构形貌是合适的51.通过表面微观结构形态的分析发现,沥青表面有蜂状结构相、包围蜂状结构相和第三相52,图 6 为老化沥青的原子力显微镜图像.众多学者通过“蜂状”结构和数量变化,探索新-旧沥青融合再生过程中微观形态结构的演变规律,并证实二者并非完全混融.老化程度越深,“蜂状结构”面积越大,且随着基质沥青含量增加,再生沥青“蜂状结构”的尺寸减小但数量增加,并逐渐趋向于基质沥青的微观结构形态特征31,53.利用该特征,Xu 等54证实沥青层外部比内部的融合程度高,增加混合温度或时间可以实现二者充分均匀的混合.可见,原子力显微镜等技术开始广泛应用于沥青微观研究,分辨不同区域的微观形态结构特征和力学性质,但内部结构变化过程难以观测.(a)二维相位图 (b)三维相位图 图 6 原子力显微镜扫描图像55综上所述,国内外学者采取大量宏观和微观测试技术分析新-旧沥青的混融行为机制及量化评价融合效率,微观结构与宏观性能相结合将成为研究的主流趋势,后续应对新沥青与老化沥青混融的分布状态、扩散路径等进行进一步研究.4 结 语对热再生沥青混合料中新-旧沥青的混融扩散行为与融合程度的探索离不开对二者融合机制及具体行径的精准把握和科学判断.广大学者通过学科交叉与融合,不断创新思维,为强化老化沥青再生技术研究提供理论支撑,这势必为新-旧沥青混融行为的研究打造一套“数值仿真演绎、跨尺度域评价、靶向诊断分析”的再生材料性能诊断与评价体系提供可靠技术支撑与保障.参考文献:1KARLSSON R,ISACSSON U.Application of FTIR-ATR to characterization of bitumen rejuvenator diffusionJ.J Mater Civil 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