土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究.pdf

土 壤(Soils),2023,55(3):634646 基金项目：江苏省环保科研课题(2018001)，江苏省社会科学基金项目(22JZB001)和 NSFC-云南联合基金重点支持项目(U2102208)资助。*通讯作者(；)作者简介：姬超(1993)，男，安徽亳州人，博士研究生，主要研究方向为资源环境评价与规划管理。E-mail： http:/ DOI:10.13758/ki.tr.2023.03.022 姬超，董文浩，侯大伟，等.土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究.土壤,2023,55(3):634646.土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 姬 超1，董文浩1，侯大伟2，赵晓杰1，谢 丽1，孙 华1*，包广静3*，邓爱萍4(1 南京农业大学公共管理学院，南京 210095；2 东北农业大学公共管理与法学院，哈尔滨 150030；3 云南财经大学物流与管理工程学院，昆明 650221；4 江苏省环境监测中心，南京 210036)摘 要：以土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 调查数据为基础，利用黑箱理论、健康风险评估模型和反距离权重插值法，预测分析了南京市六合区土壤重金属健康风险的时空变化特征，并基于健康风险视角探究了土壤重金属管控目标。结果表明：研究区重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 在 20072017 年的平均累积速率分别为 0.711、0.558、0.006、0.086 和 0.013 mg/(kga)，且 Pb、Cd、As 和 Hg 在 2007 年和 2017 年均处于中度或高度变异状态。Cr 和 As 的儿童致癌风险在 2017 年的最小值分别为 13.307106和4.548106，Pb 儿童非致癌风险的最大值为 1.366，且该风险值高于 1 的点位占所有调查点位的 11.58%，Cr、Pb 和 As 是六合区土壤重金属健康风险特征因子。20172030 年，Pb 儿童非致癌风险呈上升趋势，该风险值高于 1 的区域主要分布在大厂街道、长芦街道等六合区南部区域和以金牛湖街道为核心的六合区北部区域；Cr 和 As 儿童致癌风险总体呈下降趋势，但对应的平均值分别高于 8.670106和 9.564106，其中 Cr 儿童致癌风险值高于 20106的区域逐渐集中在以六合开发区和化工园区为核心的周边区域，As 儿童致癌风险值高于 10106的区域逐渐集中在以马鞍街道为核心的六合区北部区域。基于 2030 年健康风险管控目标，Cr 和As 的含量分别需降低到 37.500 mg/kg 和 4.167 mg/kg，对应的年均降低速率分别处于 0.978 8.122 mg/(kga)和 0.305 0.747 mg/(kga)，且均值分别为 3.176 mg/(kga)和 0.381 mg/(kga)；Cr 降低速率高值区域主要分布在六合开发区周边的区域以及冶山镇南部区域，As 则主要分布在以竹镇镇西部、冶山镇北部以及马鞍街道北部为核心的六合区北部区域。关键词：土壤重金属；健康风险；黑箱理论；时空预测；风险管控 中图分类号：X53 文献标志码：A Spatio-temporal Prediction and Control Objectives for Health Risk of Soil Heavy Metals JI Chao1,DONG Wenhao1,HOU Dawei2,ZHAO Xiaojie1,XIE Li1,SUN Hua1*,BAO Guangjing3*,DENG Aiping4(1 College of Public Administration,Nanjing Agricultural University,Nanjing 210095,China;2 College of Public Administration and Law,Northeast Agricultural University,Harbin 150030,China;3 School of Logistics and Management Engineering,Yunnan University of Finance and Economics,Kunming 650221,China;4 Jiangsu Environmental Monitoring Center,Nanjing 210036,China)Abstract:With the support of black box theory and the monitoring data of Cr,Pb,Cd,As and Hg in soil,the health risks and their spatio-temporal distributions in Luhe district of Nanjing City were assessed and predicted by using the health risk assessment model and inverse distance weight interpolation method,and then the corresponding control objectives were proposed.The results show that the average annual accumulation rates of Cr,Pb,Cd,As and Hg were 0.711,0.558,0.006,0.086 and 0.013 mg/(kga)with the moderate or high variation of from 2007 to 2017,respectively.The minimum carcinogenic risks of Cr and As for children were 13.307106 and 4.548106 in 2017,respectively.The maximum non-carcinogenic risk of Pb for children was 1.366,and the sites higher than 1 account for 11.58%of all sites,which indicated Cr,Pb and As are the main health risk characteristic factors.From 2017 to 2030,the non-carcinogenic risk of Pb shows an upward trend,and the areas higher than 1 are mainly distributed in the southern area such as Dachang and Changlu streets and the northern area with the core of Jinniuhu street.The children carcinogenic risks of Cr and As show the downward trend,but their corresponding average values are higher than 8.670106 and 9.564106,respectively,and the areas with the children carcinogenic risk higher than 20106 for Cr are gradually concentrated 第 3 期 姬超等：土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 635 http:/ in the surrounding areas of Luhe Economic Development Zone and Industrial Park,while the areas with the children carcinogenic risk higher than 10106 for As is gradually concentrated in the northern part including Maan street.Based on 2030 carcinogenic risk control targets,the contents need to be reduced to 37.500 mg/kg for Cr and 4.167 mg/kg for As,and their reduction rates should be reduced from 0.978 mg/(kga)to 8.122 mg/(kga)and from 0.305 mg/(kga)to 0.747 mg/(kga),with the corresponding mean values of 3.176 mg/(kga)and 0.381 mg/(kga)respectively.Furthermore,the regions with high Cr reduction rates are mainly distributed around Luhe Economic Development Zone and the south of Yeshan town,and the regions for As is mainly distributed in the north,including the west of Zhuzhen town,the north of Yeshan town and the north of Maan street.Key words:Soil heavy metals;Health risk;Black-box theory;Spatio-temporal prediction;Risk management 随着人类对地球资源开发利用强度的持续增加，土壤环境面临的重金属污染形势日益严峻1-3，土壤重金属污染已成为当前全球可持续发展面临的主要挑战之一，尤其对于发展中国家4。同时，土壤重金属可通过皮肤接触、呼吸吸入、经口摄入等暴露方式进入人体中5，并隐藏在蛋白质或沉积在细胞中，进而影响肺、脑、肝、肾和其他器官的正常功能，威胁人体健康6。此外，土壤重金属污染对于人体健康造成的影响具有长期性、隐蔽性和不可逆转性等特征7-8。因此，土壤重金属健康风险研究一直是环境与健康研究的热点2，9-10。自 20 世纪 80 年代 化学混合物健康风险评估指南11提出以来，国内外学者围绕毒性效应、暴露评估和风险分析等开展了一系列关于土壤重金属健康风险的研究。Briffa 等6和 Azeh Engwa 等12基于毒理学视角探讨了人体对重金属的生物吸收和累积，并揭示了重金属的毒理效应；杨敏等13和 Chen 等14定量评估了土壤重金属在经口摄入、呼吸摄入和皮肤接触途径下的健康风险；Zhang 等15和 Hu 等16在土壤重金属健康风险评估的基础上进一步探究了其影响因素和空间分异规律。以上研究明确了土壤重金属与人体健康之间的联系，完善了土壤重金属健康风险评估的理论与方法体系。当前，土壤重金属健康风险时空预测分析相对缺乏，且由于重金属在土壤中具有累积性、持久性和生物难降解性等特征5，17，揭示土壤重金属健康风险的时空变化规律和明晰健康风险视角下的不同区域在不同时期的土壤重金属管控目标对于制定风险管控策略、提升风险管控效率、落实“健康中国 2035”战略等具有重要的现实意义。虽然多元统计分析5，18、同位素示踪法9，19、UNMIX 模型20-21和 PMF模型7，22等源解析模型可以定量分析不同因素对土壤重金属的影响程度，但是其研究目的侧重于为土壤重金属健康风险的影响因素管控提供现实依据，研究结果无法满足区域土壤重金属时空变化特征预测分析的需求。如 PMF 源解析模型能够定量描述不同来源对于区域土壤重金属的贡献水平，然而农业生产、交通运输、工业生产等导致重金属进入土壤中的总量在不同时期难以量化2，且土壤系统的高度复杂性也决定了土壤重金属在不同区域累积、迁移和转化等存在较大的差异23。黑箱理论的出发点在于系统中各要素是相互联系和相互作用的，在黑箱内部结构不清楚的情况下，可通过掌握系统信息输入与输出的关系，进而分析黑箱系统的相关结构或者参数等特性。土壤系统作为一个物质与能量循环的开放系统，具有黑箱系统中“黑箱”的特征24。重金属在土壤系统中的累积可通过不同时期土壤重金属监测结果获得，即重金属在土壤系统中的输入和输出之间的差值25。基于上述分析，本研究以南京市六合区为研究区，以土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 调查数据为基础，尝试依据黑箱理论构建土壤重金属累积模型，分析研究区 20072017 年土壤重金属累积速率，在此基础上借助健康风险评估模型和反距离权重插值法揭示土壤重金属健康风险的时空变化特征，明晰不同区域在不同时期的土壤重金属管控目标，并进一步探讨对应的风险管控措施，以拓展土壤重金属健康风险研究视角和方法体系，为区域土壤重金属健康风险管控提供现实依据。1 材料与方法 1.1 研究区概况 六合区(3211E 3227 E，11834N 11903 N)位于江苏省中西部(图 1)，隶属南京市，下辖 10 个街道和 2 个镇，属于亚热带季风气候区，常年盛行东南风和东北风。区内具有铁、铜、硼等 30 多种矿产资源，年开采铁矿石超过 55 万 t，拥有包括国家级重化工基地“南京化学工业园区”在内的 4 个开发区，超过 2 900 家企业和 240 家规模企业，是全国综合实力百强区和国家东部地区现代工业基地。同时，该区拥有超过 6.33 万 hm2的耕地，主要以种植小麦、水稻 636 土 壤 第 55 卷 http:/ 图 1 研究区及调查点位分布图 Fig.1 Spatial distribution of research area and sampling sites 等农作物为主，全年粮食总产量超过 40 万 t，是南京市粮食主产区26。2020 年六合区工业企业和农业总产值分别为 318.81 亿元和 109.31 亿元。在工业和农业快速发展的同时，其面临的环境污染压力持续增加，环境与健康问题已引起全区的重点关注，如制定土壤污染防治方案、开展健康支持性环境建设、推进创建省级慢性病综合示范区和建设省级健康促进区等。因此，以六合区为研究区，分析土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 健康风险的时空变化特征并明晰不同区域在不同时期的管控目标具有典型示范意义和现实指导意义。1.2 样品采集与分析 基于规则网内的随机采样布点法，按照 3.5 km 3.5 km 的规则网格在六合区初步布设采样点。在实际采样过程中，根据六合区现场条件适当调整土壤采样点，利用 GPS 记录调整后的 2017 年采样点位(图 1)，按照对角线法采集每个调查点位耕作层的土壤混合样品，即在 10 m10 m 的方格对角线 5 等分处分别采集样品，均匀混合后利用四分法选取约 1 kg 的土壤作为一个调查点位的样品，并记录对应的采样人员、采样日期、监测项目等基础信息。土壤样品在室内自然风干后，除去碎石、砂砾和动植物残体等杂质，用木槌捣碎之后再用玛瑙研钵研磨，并过 100 目尼龙筛，最后利用原子荧光光谱法(HJ 6802013)测定 Hg和 As 的含量，采用等离子体质谱法(HJ 8032016)测定 Pb、Cr 和 Cd 的含量。为保证分析结果的准确性，重金属全量测定过程中使用的所有试剂均为优级纯，检测用水均为新配置的去离子水，所有样品均设定重复样和空白样，质控和样品回收率均在 90%110%，实验结果符合监控要求。2007 年土壤重金属数据主要通过文献资料查找和“流域典型区域农用地环境健康风险研究”课题组获取。1.3 基于黑箱理论的土壤重金属累积模型 对于土壤环境系统，可以通过重金属输入输出的特点掌握土壤重金属的累积效应、生态效应和环境效应等，如土壤环境负载容量模型是以黑箱理论为基础建立的，基于土壤负载容量的土壤污染物分析对于土壤环境质量标准的制定、区域重金属污染总量的控制第 3 期 姬超等：土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 637 http:/ 以及土壤资源的合理利用等具有重要的现实意义27。因此，黑箱理论可以为揭示土壤重金属的时空变化规律提供理论支撑。基于黑箱理论的土壤重金属累积模型如下：1212312(,)()/()jtjtkjjtjtYfXXXXUYYtt(1)式中：Yjt表示土壤重金属 j 在 t 时期的含量，mg/kg；t 表示时间，a；X 表示影响土壤重金属含量的各种要素；Uj表示土壤重金属 j 的年均累积速率，mg/(kga)。1.4 反距离权重插值法 反距离权重插值法作为确定性插值方法，以插值点与采样点之间的距离为权重进行加权平均，离插值点越近的样本点赋予的权重越大，采样点的插值结果与评价结果保持一致，且对评价结果的最大值与最小值影响较小28。与克里格法等其他插值方法相比，反距离权重插值法对输入数据的统计属性没有明确假设，在重金属及其相关属性的空间分布特征分析中具有一定的优势29。反距离权重插值法的原理及其计算公式可以表达为：2211222001()()nniiiiiiiiZZdddxxyy(2)式中：Z 为空间估计点的值；Zi为土壤重金属在 i 调查点位的评价结果；di2表示空间估计点与调查点位 i之间的欧氏距离；(x0，y0)和(xi，yi)为空间估值点与调查点位 i 的坐标。1.5 健康风险评价方法 美国环境保护署提出的健康风险评价方法综合考虑了土壤重金属类型、重金属毒性、人群暴露情况等因素，是当前分析重金属对人体造成潜在危害可能性或程度的有效方法17，22。且以往研究表明，土壤重金属通过皮肤接触和呼吸吸入的暴露方式进入人体的总量低于经口摄入量的 1%30。鉴于此，本研究重点评估经口暴露途径下的土壤重金属健康风险13，公式如下：oo11o11IREF EDBWATADDHIHIRfDCRCRADDSFjjnnjjjjjnnjjjjjADDC (3)式中：ADDoj为日均经口摄入量，mg/(kgd)；Cj为土壤重金属 j 的含量，mg/kg；IR 摄入土壤的频率，mg/d；EF、ED 和 BW 分别为暴露年限(a)、暴露频率(d/a)和体重(kg)；HI 和 CR 分别为土壤重金属非致癌和致癌风险；RfDj为重金属毒性参考剂量，mg/(kgd)；SFj致癌斜率因子，(kgd)/mg。通常，当 HIj 1 时，土壤重金属 j 非致癌风险可被接受，相反则需引起关注；CRj106、106 104分别表示重金属 j 致癌风险可以被忽略、致癌风险可以被接受但需要进行风险管控、存在潜在致癌风险且需要治理，具体参数见参考文献7，13-16。基于健康风险评估模型，进一步构建基于时间视角的土壤重金属健康风险评估模型27，13，公式如下：0o1o1ADDHIRfDADDCR()njjjtjjjnjtjjijjCU TCCU T SFC(4)式中：Cj0为起始年份的土壤重金属 j 的浓度，mg/kg；T 为预测年限，a；HIt和 CRt分别为 t 时期的土壤重金属非致癌风险和致癌风险。1.6 数据处理与统计分析 本文利用SPSS 25.5对六合区土壤重金属含量及其健康风险评价结果进行描述性统计分析，并利用该软件中的箱体图模块对比分析 2017 年、2025 年和2030 年土壤重金属健康风险的时间变化特征。运用ArcGIS 10.3 中的反距离权重插值法揭示土壤重金属累积速率的空间分布特征、健康风险的时空变化特征和管控目标的空间分布特征。2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量及累积速率 2.1.1 不同时期土壤重金属含量 以 2017 年土壤重金属监测数据为核心，基于 2007 年的 21 个对应土壤重金属调查点位，对比分析 2007 年和 2017 年土壤重金属含量(表 1)。2017 年 Cr 和 As 含量的平均值、最大值和中位数均低于 2007 年，且对应的平均值较2007 年分别降低了 7.119 mg/kg 和 0.859 mg/kg，表明其在研究区域有总体降低趋势；Pb、Cd 和 Hg 则相反，其含量分别增加了5.581、0.056和0.133 mg/kg。同时，2017 年 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 的变异系数分别为 0.173、0.344、0.591、0.219 和 1.153，处于中度变异(0.16CV0.36)，且对应的最大值和最小值的差值分别为 40.800、41.700、0.329、8.670 和 0.899 mg/kg，均高于 2007 年，表明人类活 638 土 壤 第 55 卷 http:/ 表 1 2007 年和 2017 年土壤重金属描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of heavy metals from soil in 2007 and 2017 2007 年 2017 年 统计特征 Cr Pb Cd As Hg Cr Pb Cd As Hg 平均值(mg/kg)81.471 26.433 0.138 9.930 0.074 74.352 32.014 0.194 9.071 0.207 中位数(mg/kg)79.600 25.500 0.130 10.100 0.049 72.700 26.700 0.140 8.630 0.094 标准差(mg/kg)10.871 4.864 0.063 1.851 0.064 12.885 11.030 0.114 1.990 0.239 偏度 0.970 1.467 3.508 0.414 2.849 0.447 1.393 0.727 0.160 1.697 峰度 0.556 2.750 14.369 0.618 9.791 1.177 1.692 1.203 0.628 2.671 最小值(mg/kg)69.400 18.600 0.070 5.820 0.022 49.900 21.800 0.061 4.830 0.021 最大值(mg/kg)109.000 40.300 0.390 13.800 0.312 90.700 63.500 0.390 13.500 0.920 变异系数 0.133 0.184 0.453 0.186 0.869 0.173 0.344 0.591 0.219 1.153 动对于土壤重金属的干扰逐渐增强以及研究区域土壤重金属具有较高的空间分异性22，31。因此，在后续的研究中需要进一步关注不同调查点位的土壤重金属累积速率及其空间分布特征。2.1.2 土壤重金属累积速率 以 Cr、Pb、Cd、As和 Hg 在 2017 年和 2007 年的调查结果为基础，以基于黑箱理论的土壤重金属累积模型为支撑(公式(1)，分析不同调查点位的土壤重金属累积速率并揭示其空间分布特征(图 2)。为验证本研究土壤重金属累积速率分析的准确性，进一步以 2020 年调查数据为基础进行验证分析，验证结果表明，Cr、Pb、Cd、As和 Hg的实测值与预测值的差值与实测值的比值分别为 0.026、0.014、0.028、0.030 和 0.014，表明该研究结果可以为后期土壤重金属健康风险时间变化特征分析提供数据支撑31-32。20072017 年，研究区域土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 的年平均累积速率分别为 0.711、0.558、0.006、0.086 和 0.013 mg/(kga)，其中 Cr、Hg、Cd 和 Pb 的年均累积速率高值区域主要分布在从葛塘街道龙池街道到冶山镇金牛湖街道的六合区东南西北的连接区域，并经过六合开发区和化工园区。结合以往的研究可以推断7，18，工业生产和农业生产是六合区 Cr、Hg、Cd 图 2 20072017 年土壤重金属年平均累积速率空间特征 Fig.2 Spatial characteristics of annual accumulation rates of soil heavy metals from 2007 to 2017 第 3 期 姬超等：土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 639 http:/ 和 Pb 累积的重要影响因素。As 对应的高值区域主要分布在竹镇镇、马鞍街道及冶山镇的局部区域，该区域是六合区农业生产的主要区域，表明农业生产对于As 在土壤中的累积影响较大18，22。Hg 和 Pb 的低值区域主要分布在以竹镇镇和长芦街道为核心的六合区西北部和东南部，As 的低值区域主要分布在六合区的西南部和东部，Cr 的低值区域则零散分布在六合区马鞍街道、程桥街道、长路街道等。因此，六合区土壤 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 在 20072017 年的年平均累积速率具有较高的空间差异性，在土壤重金属健康风险时空预测分析中，需分析研究区域总体健康风险的时间变化特征和区域内部健康风险的时空分布特征。2.2 土壤重金属健康风险评价 基于公式(2)分析 2017年六合区不同调查点位土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 的成人及儿童致癌风险和非致癌风险，其描述性统计分析结果如表 2所示。对于成人健康风险，成人综合非致癌风险最大值为 0.469，低于可接受水平的最大值 1，表明六合区土壤重金属 Cr、Pb、Cd、As 和 Hg 的成人非致癌风险均处于可接受水平；Cr 和 As 致癌风险的最小值分别为 8.074106和 1.840106，而 Pb 致癌风险的最大值为 0.197106，表明 Cr 和 As 是六合区土壤重金属成人致癌风险特征因子。对于儿童健康风险，Pb非致癌风险的最大值为 1.366，且该风险值高于 1 的调查点位数为 11 个，占所有调查点位的 11.58%，Cr、Cd、As 和 Hg 非致癌风险的最大值均低于 1；Cr、Pb和 As 致癌风险的最小值分别为 13.307106、0.839106和 4.548106，且 Pb 致癌风险的最大值为3.250106，其对应的 5%分位数为 0.999106，该风险值高于 106的调查点位数为 91 个，占调查点位的 95.79%，表明 Cr、Pb 和 As 是儿童健康风险的特征因子。总体来看，六合区土壤重金属对于成人造成的健康风险低于儿童，表明儿童健康更容易受到重金属的威胁，这与 Han 等2、Yang 等10和 Sun 等19的研究结果相符。同时，Cr、Pb 和 As 是六合区土壤重金属健康风险特征因子，在后续的风险分析或管控过程中需要重点关注，尤其是 Cr、Pb 和 As 的儿童致癌风险以及儿童综合非致癌风险。表 2 2017 年土壤重金属健康风险评价结果描述性统计 Table 2 Descriptive statistics of health risk assessment of soil heavy metals in 2017 非致癌风险 致癌风险(106)人群 统计特征 Cr Pb Cd As Hg 综合 Cr Pb As 综合 平均值 0.021 0.202 0.000 20.025 0.002 0.250 12.7480.096 4.425 17.270中位数 0.023 0.165 0.000 10.025 0.001 0.214 13.6890.079 4.456 18.065众数 0.023 0.131 0.000 10.023 0.001 0.152 13.7540.062 4.189 10.155标准差 0.004 0.073 0.000 10.006 0.002 0.077 2.393 0.035 1.030 2.841 偏度 0.567 0.937 0.334 00.0301.671 0.857 0.567 0.937 0.030 0.313峰度 3.114 0.040 1.486 00.3622.525 0.1983.114 0.040 0.362 1.043 最小值 0.014 0.107 0.000 00.010 0.000 10.152 8.074 0.051 1.840 10.155最大值 0.039 0.414 0.000 30.038 0.008 0.469 23.3010.197 6.748 27.187百分位数(5%)0.014 0.127 0.000 10.015 0.000 0.164 8.634 0.061 2.618 11.791成人 百分位数(95%)0.025 0.346 0.000 30.034 0.006 0.397 14.9770.165 6.126 20.317平均值 0.175 0.667 0.001 0.203 0.007 1.052 21.0091.587 10.939 33.535中位数 0.188 0.545 0.001 0.204 0.003 0.963 22.5601.297 11.016 35.048众数 0.189 0.432 0.001 0.192 0.003 0.639 22.6671.029 10.356 19.186标准差 0.033 0.241 0.001 0.047 0.008 0.268 3.944 0.574 2.547 5.388 偏度 0.567 0.937 0.334 0.0301.671 0.646 0.567 0.937 0.030 0.665峰度 3.114 0.040 1.4860.3622.525 0.4253.114 0.040 0.362 0.309 最小值 0.111 0.352 0.000 0.084 0.000 0.639 13.3070.839 4.548 19.186最大值 0.320 1.366 0.003 0.309 0.035 51.787 38.4003.250 16.680 48.719百分位数(5%)0.119 0.420 0.001 0.120 0.000 0.713 14.2290.999 6.473 23.191儿童 百分位数(95%)0.206 1.139 0.003 0.280 0.025 1.558 24.6832.712 15.144 39.756 640 土 壤 第 55 卷 http:/ 2.3 基于土壤重金属累积的健康风险时间变化特征 依据 20072017 年的土壤重金属累计速率分析结果和 2017 年土壤重金属健康风险评价结果，进一步结合公式(3)和公式(4)预测分析六合区土壤重金属健康风险的时间变化特征。一方面，土壤污染防治行动计划33指出：到 2030 年，农用地土壤环境质量稳中向好、有效保障土壤环境安全以及全面管控土壤环境风险，进而为实现土壤环境质量全面改善和生态系统良性循环的最终目标提供基础保障；另一方面，江苏省“十四五”生态环境保护规划34提出：在“十四五”期间需要加强土壤重金属污染治理并严格管控土壤污染风险。基于此，本研究以 2025 年和2030 年为预测目标年，预测分析土壤重金属健康风险的时空变化特征。由于上述分析结果表明儿童健康更容易受到土壤重金属的威胁，本研究重点分析土壤重金属儿童健康风险的时间变化特征，进而为基于环境与健康视角的土壤重金属风险防控提供现实依据。对于儿童非致癌风险，2025 年和 2030 年的 Pb儿童非致癌风险均值、最大值分别为 0.754 和 0.808、1.596 和 1.837，且该风险值高于 1 的调查点位数分别为 19 个和 27 个，均高于 2017 年对应的评价结果；Cr、Cd、As 和 Hg 儿童非致癌风险在以上 3 个时期的最大值均低于 0.379，其引起的儿童非致癌风险均处于可接受范围之内。因此，Pb 是未来引起儿童非致癌风险的风险特征因子。同时，Pb 的年均累计速率大于 0 的点位占比为 92.63%，且 Pb 儿童非致癌风险值超过 1 的调查点位在 20072017 年之间呈逐年递增趋势，未来需要引起关注。进一步对比分析 2017 年、2025 年和 2030 年的 Cr、Pb、As 的儿童致癌风险和儿童综合致癌风险(图 3)。Cr 和 As 儿童致癌风险在 20172030 年呈现整体下降趋势，其在上述 3 个时期对应的平均值分别为 21.010106和 10.940106、19.569106和10.093106以及 18.670106和 9.564106；Pb 儿童致癌风险则呈现上升趋势，其在 2017 年、2025 年和2030 年的平均值和最大值分别为 1.587106和3.250106、1.795106和 3.798106以及 1.924106和 4.372106；儿童综合致癌风险虽然整体呈现降低趋势，但对应的年均降低速率较低，仅为 0.260106，且其在 2030 年的平均值为 30.157106。因此，虽然Pb 儿童致癌风险呈上升趋势，Cr 和 As 儿童致癌风险呈下降趋势，但是由于 As 和 Cr 的儿童致癌风险水平较高，其依然是未来六合区土壤重金属致癌风险重点关注的风险特征因子，需要进一步加强以 Cr 和As 为核心的儿童致癌风险的管控，进而确保研究区域实现或者接近江苏省土壤污染防控目标。同时，根 (图中数字为调查点位的编号)图 3 不同时期重金属儿童致癌风险箱体图 Fig.3 Box diagrams of children carcinogenic risks of heavy metals in 2017,2025 and 2030 第 3 期 姬超等：土壤重金属健康风险时空预测及管控目标研究 641 http:/ 据图 3 可以进一步发现，土壤重金属累计速率的空间异质性引起不同调查点位的健康风险时间变化特征具有较大的差异。因此，需进一步分析研究区域内部土壤重金属健康风险的时空分布特征，进而为制定差异化的管控策略提供基础支撑。2.4 不同时期土壤重金属健康风险空间特征 在土壤重金属健康风险时间变化特征分析的基础上，进一步结合公式(2)分析 2017 年、2025 年和2030 年土壤重金属 Cr 和 As 的儿童致癌风险、儿童综合致癌风险以及 Pb 儿童非致癌风险的空间分布特征，结果如图 4 所示。20172030 年，Cr 儿童致癌风险值高于 20106的区域逐步集中在以六合开发区和化工园区为核心的周边区域，如龙池街道、雄州街道和长芦街道等，其中，该风险值处于 20106 25106的区域范围呈现减少趋势，高于 25106的区域范围未发生明显变化，低于 20106的区域范围呈现增加趋势，并主要集中在六合区的西北部和东南部，如竹镇镇、龙池街道、程桥街道等。这进一步表明 Cr 的儿童致癌风险处于降低趋势，但是其总体水平依然较高，尤其是以六合开发区和化工园区为核心的高值区域需要重点关注。与 Cr 儿童致癌风险的时空变化特征类似，As儿童致癌风险在 20172030 年的高值区域范围呈现减少趋势、低值区域范围呈现增加趋势。其中，该风险值高于 10106的区域逐步集中在以马鞍街道为核心的六合区北部，低于该值的区域逐步由六合区东部和西部区域向中心区域扩展；该风险值高于 14106的区域分布在竹镇镇东北部、马鞍街道北部以及冶山镇西北部，且对应的区域范围持续增长和最大值持续增加。这进一步表明 As 对于该区域的儿童健康的威胁程度将持续升高。Pb 儿童非致癌风险高于 0.8 的区域范围在20172030 年呈增长趋势，其中该风险值高于 1 的区域主要分布在大厂街道、长芦街道等六合区南部区域以及以金牛湖街道为核心的北部区域，且对应的该风险最大值持续升高。未来需结合 Pb 累积速率分析结果(图 2)，进一步加强该区域与土壤 Pb 累积相关的人类生产活动的管控，进而降低 Pb 儿童非致癌风险。20172030