基于厌氧氨氧化的低碳氮比城市污水同步脱氮除磷工艺研究进展.pdf

第49卷 第 8 期2023 年 8 月Vol.49 No.8Aug.,2023水处理技术水处理技术TECHNOLOGY OF WATER TREATMENT基于厌氧氨氧化的低碳氮比城市污水同步基于厌氧氨氧化的低碳氮比城市污水同步脱氮除磷工艺研究进展脱氮除磷工艺研究进展孙光霖1，王若琛1，杨慎华1，2*，张亮1（1.北京工业大学城镇污水深度处理与资源化利用技术国家工程实验室，北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室，100124；2.信开环境投资有限公司，101101：北京）摘摘 要要:低碳氮比城市污水的高效低耗同步脱氮除磷是水污染防治的重点和难点问题，开发和应用低碳高效的脱氮除磷技术和工艺具有重要经济和环境效益。本文总结了同步脱氮除磷技术的发展历程，重点探讨了基于厌氧氨氧化强化的城市污水同步脱氮除磷新工艺和新技术，包括基于传统除磷与全程自养脱氮耦合工艺、反硝化除磷与厌氧氨氧化自养脱氮耦合工艺、部分厌氧氨氧化强化同步脱氮除磷等。其中基于部分厌氧氨氧化同步脱氮除磷的工程案例表明：短程反硝化耦合厌氧氨氧化可实现厌氧氨氧化菌的富集，同时解决低温对脱氮除磷性能的抑制。该技术利用原水碳源，在不同尺度的研究中均体现出深度的脱氮除磷效果。本文还比较了不同工艺的技术特点及工程应用前景，对未来研究的重点提出了展望，可为后续主流城市污水氮磷同步去除工艺的开发与优化提供参考。关键词关键词:主流城市污水;厌氧氨氧化(ANAMMOX);脱氮除磷;污水处理工艺;高效低耗开放科学开放科学（资源服务资源服务）标识码标识码（OSID）:中图分类号中图分类号:X703.1 文献标识码文献标识码:A 文章编号文章编号:10003770(2023)08-0013-006随着我国城市化、工业化的发展，水环境污染问题日益彰显。其中，控制氮磷超标排放导致的水体污染，是我国水环境治理的重点问题。据统计，2020年我国排放废水中的总氮（TN）和总磷（TP）分别高达3.2106、3.4105 t1。针对城镇污水，我国颁布了严格的排放标准，要求全面达到一级A排放标准，出水总氮、氨氮、总磷分别小于15、5、0.5 mg/L2。目前，我国污水处理厂多采用生物法处理污水。与物理化学法相比，生物法具有处理费用低、避免造成环境二次污染等优点。传统的生物法脱氮除磷一般采用硝化-反硝化、厌氧释磷-好氧过量吸磷技术。在厌氧条件下，聚磷菌（PAOs）摄取大量的原水有机物贮存为聚-羟基丁酸盐（PHB），同时将体内聚磷酸盐分解产生的磷释放至体外。在好氧条件下，聚磷菌利用体内PHB分解所释放的能量过量摄取污水中的磷，并在体内合成聚磷酸盐。最终通过剩余污泥排放实现生物除磷3。同样在好氧条件下，硝化细菌可以氧气为电子受体氧化氨氮为硝酸盐氮。随后，反硝化菌在缺氧条件下以有机物为电子供体将硝酸盐氮还原为氮气，从而实现污水中氮污染物的去除4。现有研究表明，传统的生物法同步脱氮除磷工艺面临着诸多难题：1）我国城镇污水C/N比普遍较低5-6，而生物脱氮、除磷同时需要大量的碳源，两者存在激烈的碳源竞争，仅依靠原水中的碳源，将导致95%以上城市污水处理厂出水水质难以长期稳定达标7，且面临曝气能耗高、化学药剂成本高、污泥产量和处置费用高等问题；2）脱氮除磷功能菌生长代谢方式不同，世代周期差异较大，存在污泥龄矛盾，不利于自养菌的持留和富集；3）脱氮除磷两类功能菌对溶解氧的要求存在竞争和差异，导致工艺运营调控困难8-10。目前，针对低碳氮比城市污水难以实现同步脱氮除磷的问题，以往研究提出了诸多策略：1）通过投加乙酸钠、甲醇等替代碳源实现低碳氮比（4）生活污水的同步脱氮除磷11-12。近几年，利用剩余污泥发酵产生的发酵液作为替代碳源也颇有成效13，但DOI:10.16796/ki.10003770.2023.08.003收稿日期：2022-07-31基金项目：国家自然科学基金（52122005；51978007）作者简介：孙光霖（1995），男，硕士，研究方向为城镇污水深度处理；电子邮件：通讯作者：杨慎华，博士；电子邮件：13第 49 卷 第 8 期水处理技术水处理技术由于外加发酵装置及维护困难，该策略的工程应用有待优化；2）利用新技术实现原水有机物的“一碳两用”。研究较为广泛的是反硝化除磷工艺，即在厌氧条件下，反硝化聚磷菌将有机物贮存至体内并释放磷酸盐；在缺氧条件下，反硝化聚磷菌利用原水碳源或体内贮存有机物，以NOX-N为电子受体实现反硝化除磷14；3）耦合厌氧氨氧化自养脱氮技术，进一步降低碳源需求。厌氧氨氧化反应为城市污水低耗高效地实现同步脱氮除磷提供了新思路。厌氧氨氧化菌能够在缺氧条件下，以亚硝态氮为电子受体，将氨氮氧化为氮气并产生少量硝态氮15-17。该过程无需曝气和有机碳源，从而节省能耗，降低对碳源的需求。近年来，基于部分厌氧氨氧化的同步脱氮除磷工艺被用于实际城市污水处理，并取得长期稳定的运行效果，该工艺将成为未来处理城市污水同步脱氮除磷的关键技术。本文主要就厌氧氨氧化实现城市污水同步脱氮除磷的工艺的发展和应用进行分类总结，以期为后续工艺开发优化及部分厌氧氨氧化在城市污水中的进一步应用提供参考，并且在“碳中和”的大背景下，推动厌氧氨氧化技术在主流城市污水处理中的应用，进而实现污水处理厂由耗能转化为能量中和甚至能量输出18，这将对水环境保护及节能降耗产生巨大的意义。1 基于全程厌氧氨氧化自养脱氮的同步脱基于全程厌氧氨氧化自养脱氮的同步脱氮除磷工艺氮除磷工艺城市污水中的有机物不仅对厌氧氨氧化菌产生毒害作用19-21，还将导致异养反硝化菌的过度生长，从而与厌氧氨氧化菌竞争底物亚硝酸盐，给主流厌氧氨氧化自养脱氮带来巨大的挑战。“A-B”法工艺的提出实现了城市污水预处理的同时兼顾同步脱氮除磷，极大的缓解了原水碳源不足的问题。所谓“A-B”法工艺即A段通过生物法实现降碳或碳、磷的同步去除；B段采用厌氧氨氧化技术实现自养脱氮（图1），从而实现城市污水同步脱氮除磷。邵等人采用序批式反应器和序批式生物膜反应器的组合工艺实现了城市污水生物除磷和自养脱氮22。如图1（a）所示，该工艺中A段通过选择性排放絮体污泥及控制短污泥龄（45 d），淘洗氨氧化菌和亚硝酸盐氧化菌，实现聚磷菌的富集，从而达到碳、磷同步去除。B段通过控制溶解氧（DO）建立短程硝化厌氧氨氧化一体化工艺，实现自养脱氮22，氨氮去除率为79.2%，磷酸盐去除率达95.8%。在此基础上，袁等人通过控制A段短污泥龄（12 d）并维持 DO在 0.31.5 mg/L，在好氧过量吸磷的同时实现短程硝化（图1b）。随后，含有氨氮和亚硝酸盐的污水进入B段，在厌氧氨氧化作用下实现自养脱氮。该工艺总无机氮去除率可达86.2%，磷酸盐去除率达95%23。MA等人在厌氧氨氧化颗粒污泥中发现磷酸钙（hydroxyapatite，HAP）结晶内核，通过该化学结晶法可实现磷酸盐的回收（式（1），从而实现污水的同步脱氮除磷24。XUE等人采用该技术发现，在磷酸盐浓度为11.4 mg/L条件下，反应器可实现总氮去除效率大于82.6%，总磷去除效率大于56.2%25。随后，GUO等人构建了基于化学结晶同步脱氮除磷中试 A-B法工艺（图 1c），A 段采用 AnMBR厌氧膜生 物 反 应 器（anaerobic membrane bioreactor，AnMBR）充分消耗原水中的有机物，在去除有机物的同时获得含磷酸盐的废水用于B段，B段则采用短程硝化厌氧氨氧化颗粒污泥实现自养脱氮和HAP的磷回收，总氮去除率为63.38%，最高磷酸盐去除率可达60%26。NH4+1.146NO2+0.071HCO3+0.057H+0.285Ca2+0.171PO43-0.986N2+0.161NO3-+2.002H2+0.071CH1.72O0.31N0.2+0.285Ca10（PO4）6OH2（1）2 反硝化除磷耦合厌氧氨氧化技术强化同反硝化除磷耦合厌氧氨氧化技术强化同步脱氮除磷步脱氮除磷为了高效合理的利用原水有机物实现低碳氮比城市污水同步脱氮除磷，反硝化除磷耦合厌氧氨氧化技术被提出，该技术在自养脱氮节省碳源的基础上，进一步实现了城市污水的一碳两用，且适用于多图1“A-B”法城市污水耦合厌氧氨氧化同步脱氮除磷工艺Fig.1Simultaneous removal of nitrogen and phosphorus from municipal sewage by mainstream coupled anammox process with A-B method14孙光霖等，基于厌氧氨氧化的低碳氮比城市污水同步脱氮除磷工艺研究进展种运行模式，具有更大的应用潜力（图2和表1）。孙等人利用 2 个快速渗滤（constructed rapid infiltration，CRI）反应器实现了反硝化除磷与厌氧氨氧化技术的耦合。城市污水在第一个CRI反应器首先利用原水有机物完成厌氧释磷，随后在缺氧条件下利用第二个CRI反应器内短程硝化-厌氧氨氧化自养脱氮所产生的硝酸盐完成反硝化除磷。在C/N比 6.7 的条件下，总氮和总磷的去除率分别高达97.9%、95.6%27（图2a）。同样地，陈等人在厌氧折流板反应器与完全混合反应器（anaerobic baffled reactor combined with a fully mixed reactor，ABR-CSTR）组成的连续流中实现了反硝化除磷与厌氧氨氧化技术的耦合。城市污水依次在厌氧折流板反应器的厌氧、缺氧和好氧反应器中实现厌氧释磷、反硝化除磷和部分短程硝化，其出水为后续完全混合反应器中的厌氧氨氧化反应提供了稳定的亚硝态氮和氨氮来源，其比值为 1.01.1。该装置利用连续流实现了反硝化除磷、部分亚硝化与厌氧氨氧化的耦合，强化了同步脱氮除磷，总氮和总磷的去除率分别为 92%、77%28（图 2b）。此外，徐等人在 SBR 反应器，通过高频间歇梯度曝气和分段进水实现了反硝化除磷、短程硝化与厌氧氨氧化的耦合，总氮和磷的去除率分别达89.4%、86.9%29（图2b）。随后，ZHAO等人利用聚磷菌贮存内碳源的代谢特性，开发出两段式反硝化除磷与内源反硝化除磷耦合厌氧氨氧化脱氮的同步脱氮除磷工艺，降低了原水有机碳源的损耗，总氮和总磷的去除率分别达85.1%、90%30。最近研究发现，反硝化聚磷菌和聚糖菌可以在同一系统内协同共存，反硝化聚磷菌能以聚糖菌短程反硝化产生的亚硝态氮为电子受体完成反硝化除磷31-34。该理论为短程反硝化-厌氧氨氧化耦合反硝化除磷提供了新的思路。吉等人基于此构建了双污 泥 系 统，包 括 同 步 氮 磷 去 除 序 批 示 反 应 器（simultaneous nitrogen and phosphorus removal sequencing batch reactor，SNPR-SBR）和全程硝化序批示反应器（nitrification sequencing batch reactor，N-SBR）。污水首先进入SNPR反应器，在厌氧条件下完成内碳源的储存和释磷。随后，SNPR-SBR出水进入N-SBR完成全程硝化，携带硝态氮的上清液回流至SNPR反应器，在缺氧条件下完成反硝化除磷、内源短程反硝化耦合厌氧氨氧化反应35。该工艺利用短程反硝化可规避短程硝化不稳定、NOB淘洗困难的问题，同时降低了厌氧氨氧化反应产生的硝酸盐氮，强化了氮磷同步去除，总氮和总磷的去除率高达93.9%、94.2%（图2c）。3 基于部分厌氧氨氧化的城市污水处理强基于部分厌氧氨氧化的城市污水处理强化脱氮除磷的实践化脱氮除磷的实践完全基于厌氧氨氧化自养脱氮耦合除磷工艺在图2反硝化除磷耦合厌氧氨氧化处理城市主流污水工艺流程Fig.2Process flow chart of denitrification and phosphorus removal coupled with anammox for,the treatment of urban mainstream sewage表1反硝化除磷耦合厌氧氨氧化工艺不同系统对比Tab.1Comparison of different systems in denitrifying phosphorus removal coupled anammox process工艺反应器类型DPR-CRI_+CANON-CRIABR-CSTRPNDPR-SBR+A-SBRSPNA-SBR+DPR-SBRSNPR-SBR+N-SBRPNDPR-SBR+A-SBRSNADPR-SBBR运行策略温度/室温2830-25、1626272、室温-30进水类型生活污水配水配水氨氮-生活污水配水配水配水C/N6.7-4.2-2.93-52性能出水磷酸盐、TIN/（mg L-1）0.2、0.8-0.85、9.480.2、50.3、3.6-、9.70.28、5.5TP、TIN去除率/%95.6、97.977、92-、89.490、85.194.2、93.989、9492.9、89.2厌氧氨氧化贡献率/%-85.2-82.9-文献27282930353637注：“-”表示文献中未涉及到该项目15第 49 卷 第 8 期水处理技术水处理技术小试规模中已取得阶段性进展 22，23，38，但长期运行过程中常出现原因不明的脱氮效果恶化等现象。其中，该技术存在三大瓶颈：1）微生物之间竞争的定向控制；2）厌氧氨氧化菌的大规模持留与富集；3）出水水质进一步达标等问题。上述问题制约了城市污水完全依托厌氧氨氧化实现长期稳定同步脱氮除磷的发展 39。因此，基于部分厌氧氨氧化实现城市污水同步脱氮除磷的概念被提出。在传统的城市污水处理工艺中通过侧流接种厌氧氨氧化菌生物强化或营造适宜环境自富集厌氧氨氧化菌等方式，提高自养脱氮占比，从而减少系统同步脱氮除磷对碳源的需求。GAO等人通过接种处理污泥消化液的厌氧氨氧化生物膜构建了多级缺氧、好氧（AO）分段进水工艺（图3a）40，在C/N为2.9条件下，通过部分短程反硝化耦合厌氧氨氧化实现城市污水深度脱氮，其中厌氧氨氧化脱氮贡献率可达47%38。当进水碳氮比大于 3 时，该系统同步脱氮除磷效果进一步提高41。即使反应器温度降低至 15，基于部分厌氧氨氧化的同步脱氮除磷仍可维持良好的性能，总氮和总磷的去除率分别为78.2%、92.9%42。近来研究发现，城市污水处理工艺中的厌氧、缺氧区具有自富集厌氧氨氧化菌的优势，可形成主流厌氧氨氧化热区43-44。XIAO等人在A2O工艺的厌氧区添加15%的空白填料（图3b），在第150 d时测得厌氧氨氧活性为2.2 mgN/（L h），实现了高效的同步脱氮除磷，总氮、氨氮、总磷的去除效率分别高达86%、97%、97%45。LI等人将填料添加至A2O工艺的缺氧区（图3c），在缺氧短程反硝化诱导下，发现厌氧氨氧化菌（Brocadia）在缺氧区空白填料上富集，其丰度远高于絮体污泥，而且絮体污泥浓度的减少更有利于生物膜中部分短程反硝化与厌氧氨氧化的耦合。物料守恒表明，缺氧生物膜68%的氮可通过厌氧氨氧化途径去除，氮去除率提升了16.9%46-47。随后，基于部分短程反硝化耦合厌氧氨氧化实现城市污水高效同步脱氮除磷的现象在污水处理厂中被发现。LI等人通过15N同位素示踪法和异位活性检测，发现基于缺氧生物膜的短程反硝化耦合部分厌氧氨氧化是污水处理厂自养脱氮的主要贡献途径。物料恒算发现，厌氧氨氧化对总氮去除量的贡献占15.9%。分子生物学技术同样证实了厌氧氨氧化菌在缺氧生物膜中的富集，其丰度约占全菌的0.11%44。最终系统的总氮及总磷去除率分别达到73.7%、98%，出水总氮降低至6.4 mg/L。此外，小试及中试规模均发现低温有利于短程反硝化与厌氧氨氧化的耦合，从而提高低温环境下厌氧氨氧化贡献率42，48，49，最终强化了部分自养脱氮及除磷。这对于我国北方地区的污水处理厂应用部分厌氧氨氧化同步脱氮除磷具有重大意义，实验室验证及工程化应用也为厌氧氨氧化在主流城市污水处理中提供了新的方案。4 结语与展望结语与展望基于部分厌氧氨氧化的城市污水同步脱氮除磷具有重要的意义。A-B 法可充分回收污水中的碳源，进而提高污水能源回收比例。同时为后续厌氧氨氧化反应提供低有机物环境，进而强化自养脱氮比例，最终实现高效同步脱氮除磷。然而，现有研究中由于A段回收碳源有限、B段厌氧氨氧化产生部分硝态氮等缺陷导致其在实际应用中进展较缓。故对于如何耦合厌氧氨氧化实现主流污水脱氮是今后关注的研究重点。此外，工程应用还面临诸多挑战：1）颗粒污泥、生物膜作为持留厌氧氨氧化菌的重要载体虽受到广泛研究，但颗粒污泥的造粒困难、生物膜形成周期长等瓶颈问题仍制约着厌氧氨氧化在城市污水处理中的应用。针对厌氧氨氧化颗粒污泥和生物膜的形成问题，更多简单快捷的技术有待开发和验证；2）城市污水部分厌氧氨氧化同步脱氮除磷在低温条件下（15）已取的优异的效果42，但针对我国冬季水厂水温普遍低于 10 仍需进一步突破50-53；3）我国现有污水处理厂运用氧化沟、A2O、SBR工艺的分别为 27%、26%、19%54，工艺类型众多，面对不同工艺类型和配置的相关研究有待突破。根据污水处理厂的特点应采取不同的耦合厌氧图3耦合部分厌氧氨氧化的原有污水处理工艺流程图Fig.3Original sewage treatment process flow chart of coupled part anammox16孙光霖等，基于厌氧氨氧化的低碳氮比城市污水同步脱氮除磷工艺研究进展氨氧化工艺类型，如新设立的污水处理厂，应尽量采用“A-B”工艺，尽可能的回收污水中的碳源。而针对现有污水处理厂升级改造而言，可采用多种脱氮除磷方法结合，以促进厌氧氨氧化作用的稳定实现。通过反硝化除磷及部分反硝化耦合厌氧氨氧化等技术高效利用原水碳源，发挥一碳两用功能，从而降低A2O、UCT等工艺部分厌氧氨氧化同步脱氮除磷过程中碳源的消耗。工艺类型不同，采取的相关措施方式也不同。故针对不同工艺类型与特点，应采用不同的耦合厌氧氨氧化的措施和方法，充分考虑上述制约因素以促进厌氧氨氧化在污水处理厂中的实际应用。同时，磷回收对于资源的节约和再利用具有重要意义。城市生活污水中蕴藏大量磷酸盐，但浓度偏低，这大大降低了磷回收的经济性，为了更加经济有效地回收磷有必要对磷进行浓缩，即先通过生物处理法将磷以磷酸盐的形式聚集于污泥中，再通过消化、焚烧等技术将其中的磷以鸟粪石沉淀的形式回收55，也可通过结合生物强化除磷23、反硝化除磷35、HAP晶核形成的厌氧氨氧化颗粒污泥等技术实现磷浓缩，后期再进行磷回收。综上未来我国主流城市污水的脱氮除磷，应当充分借鉴国内外污水处理厂耦合厌氧氨氧化成功的经验，以充分利用污水中有机碳源和研发新型耦合工艺为核心，以提高厌氧氨氧化脱氮占比为目标，以提高能源利用效率、优化工艺运行模式为手段，实现污水处理厂的低耗高效运行。最大限度地提高城市污水处理的经济可行性，使得污水脱氮及磷的回收不再是劳民伤财之事，而是切实地给可持续发展带来福音的重大举措。参考文献：1中华人民共和国生态环境部.2020 年中国生态环境统计年报R.北京:中华人民共和国生态环境部,2020:9-13.2郭欢,吴学伟,李碧清.污水处理厂提标改造工程工艺进展J.现代化工,2021,41(S1):302-306.3RASHED E M,EL-SHAFEI M M,HEIKAL M A,et al.Application of contact stabilization activated sludge for enhancing biological phosphorus removal(EBPR)in domestic wastewaterJ.HBRC Journal,2019,10(1):92-99.4ZHANG 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