页岩中裂缝脉体地球化学指标...叠系乐平组富有机质页岩为例_卢宽.pdf

第 34卷 第 6期2023年 6月Vol.34 No.6Jun.2023天 然 气 地 球 科 学NATURALGASGEOSCIENCE引用格式：卢宽，黄亚浩，何生，等.页岩中裂缝脉体地球化学指标对页岩气保存条件的指示以下扬子二叠系乐平组富有机质页岩为例 J.天然气地球科学，2023，34（6）：1090-1102.LU Kuan，HUANG Yahao，HE Sheng，et al.Indication of geochemical indexes for shale gas preservation conditions in shale fractures vein：Evidence from Yangzi Permian organic-rich shale in the Leping Formation J.Natural Gas Geoscience，2023，34（6）：1090-1102.DOI：10.11764/j.issn.1672-1926.2023.03.008页岩中裂缝脉体地球化学指标对页岩气保存条件的指示以下扬子二叠系乐平组富有机质页岩为例卢宽1，黄亚浩1，何生2，文志刚1，徐耀辉1，孟江辉3，封栋洋1，吴忠锐2（1.长江大学油气地球化学与环境湖北省重点实验室，湖北 武汉 430100；2.中国地质大学（武汉）构造与油气资源教育部重点实验室，湖北 武汉 430074；3.长江大学非常规油气湖北省协同创新中心，湖北 武汉 430100）摘要：近年来二叠系海陆过渡相页岩逐渐成为未来非常规页岩气资源的重要勘探目的层，但不同构造应力产生的页岩裂缝对于页岩气的富集或调整改造的作用机制尚未被深入研究。通过对低角度顺层滑脱裂缝脉体以及高角度剪切裂缝脉体中成岩流体和烃类流体的地球化学指标进行分析研究，阐明不同成因类型裂缝对于页岩气的影响机制。基于裂缝脉体中流体包裹体岩相学观察，显微拉曼光谱定量分析和碳酸盐岩 U-Pb同位素年代学及成脉流体环境分析，认为低角度顺层滑脱裂缝脉体主要在地层埋藏生烃阶段形成，其中主要捕获高温高压的 CH4C2H6流体包裹体，脉体来源于热液或者成岩流体成因，以封闭还原环境为主。高角度剪切裂缝方解石脉体未发育大量烃类气包裹体，方解石脉体成因是大气淡水来源，以开放氧化环境为主，碳酸盐岩 U-Pb定年结果显示喜马拉雅期构造运动的地层抬升导致高角度剪切裂缝形成。低角度顺层滑脱裂缝脉体对于页岩气的富集具有建设意义，而多数高角度剪切裂缝脉体对页岩气起到破坏和调整作用。关键词：流体包裹体；裂缝脉体；流体来源；下扬子二叠系乐平组；页岩气中图分类号：TE122.1 文献标志码：A 文章编号：1672-1926（2023）06-1090-130 引言 目前上奥陶统五峰组页岩和下志留统龙马溪组页岩是中国主要的商业页岩气产层1-4 。同样中下扬子地区的震旦系陡山沱组、寒武系牛蹄塘组、二叠系乐平组（大隆组）等页岩层系厚度大、含气量高，具有良好的页岩气勘探潜力5-8。富有机质页岩由于地质构造应力作用可形成大量裂缝，不同类型构造裂缝对于页岩气富集和散失的控制作用尚未开展系统研究9-11，这些裂缝是沉积盆地流体活动的重要通道12，流体经过沉淀和结晶可以形成方解石和石英等裂缝脉体，裂缝脉体记录了微量元素、碳氧锶同位素和捕获的流体包裹体中的温度、压力和成分等信息13，这些流体地球化学指标可以作为页岩气富集、运移和保存评价的关键要素14。稀土元素在流体和矿物之间的分馏现象已被广泛用于识别流体来源和确定氧化还原环境15。例如 Ce 对氧化和还原条件很敏感，Eu的正异常被用作高温热液活动的标志。裂缝脉体中赋存的流体包裹体是在矿物生长过程中由于晶格缺陷捕获而形成16-17，包裹体中的古压力常用于指示页岩气的富集和散失过程18-19，特别是页岩孔隙中的超压状态是页岩气收稿日期：20220920；修回日期：20230313；网络首发日期：20230331.基金项目：中国石油开放基金项目（编号：RIPED-2022-JS-2382）资助.作者简介：卢宽（1998-），男，山西临汾人，硕士研究生，主要从事流体包裹体地球化学研究.E-mail：.通信作者：黄亚浩（1990-），男，河南南阳人，博士，讲师，主要从事流体包裹体地球化学、油气成藏机理研究.E-mail：.No.6卢 宽等：页岩中裂缝脉体地球化学指标对页岩气保存条件的指示以下扬子二叠系乐平组富有机质页岩为例富集和长期有效保存的一个重要依据20。原位、无损的显微拉曼光谱测定流体包裹体逐渐成为获取包裹体古压力信息的关键技术21，使流体包裹体定量化分析成为可能，结合显微测温热力学模型，可以获取包裹体中捕获压力的关键约束条件。CH4H2ONaCl 体系是页岩裂缝中烃类流体的常见体系，拉曼光谱定量分析技术可以测定单个 CH4包裹体中的密度和捕获压力21，这一关键技术对页岩气成藏时期和超压演化以及页岩气富集机理的研究具有重要意义。页岩内流体地球化学参数可以揭示页岩气富集规律和储层孔隙压力演化过程。成脉期次、流体来源、温度和压力的变化结合盆地构造条件，可以对页岩气保存条件进行分析评价22。本文基于流体包裹体的 PVT-x 定量分析、稀土元素、原位方解石 UPb测年，对下扬子二叠系乐平组富有机质页岩的低角度顺层滑脱裂缝脉体和高角度剪切裂缝脉体进行研究，通过地球化学指标分析探讨不同类型的裂缝对页岩气富集和散失的影响机理。1 地质背景 萍 乐 坳 陷 位 于 江 西 中 北 部 的 萍 乡 乐 平 地区23（图 1），是一个晚古生代中三叠世盆地，发育在扬子地台之上 图 1（a）。坳陷面积约 33 628 km2，是该地质时期江西省内最大的海陆过渡相沉积盆地24。萍乐坳陷北侧与九岭隆起相邻，南缘与武功山隆起相连。断裂带把萍乐坳陷按东西方向分为萍乡坳陷和乐平坳陷25。萍乐坳陷构造演化主要包括 6个阶段：晚元古代洋壳的俯冲和消亡，早古生代被动大陆边缘盆地，晚古生代裂谷到大陆边缘坳陷，早三叠世前陆盆地，燕山期推覆造山运动以及晚白垩世古近纪造山带的走滑伸展26。海侵作用发生在中、晚石炭世并扩展到整个地区，晚二叠世乐平组为重要的海陆过渡相含煤地层，厚度约为450 m，煤层发育，自下而上可划分为观山、老山、石子山、王盘里 4 段。乐平组属于萍乐坳陷海陆过渡相页岩气勘探地层27。乐平组上覆地层为二叠系长兴组，厚度约为 250 m，长兴组上部岩性为深灰色结晶灰岩。下部含大量燧石结核，底部为深灰色硅质灰岩。乐平组下伏地层为下二叠统茅口组，厚度约为 120 m，茅口组上部岩性为深灰色硅质灰岩、钙图 1乐平地区 GFD-1井构造位置图（a）与江西省 GFD-1井二叠系乐平组地层柱状图（b）（据文献 21-24 修改）Fig.1Structural location map（a）of Well GFD-1 in Leping area and histogram of the Permian Leping Formation（b）of the Well GFD-1 in Jiangxi Province（modified from Refs.21-24）1091Vol.34天然气地球科学质泥岩，下部为深灰色硅质砂岩27。二叠系乐平组页岩广泛分布于整个萍乐坳陷，其厚度一般为 50300 m，老山段的暗色页岩极为发育。坳陷中部丰城地区页岩较厚，厚度可达到 800 m。乐平组页岩矿物以黏土矿物为主（29%60%），其次为石英（24.5%61%）、长 石（0%7.7%）和 碳 酸 盐 矿 物（0%18%）。有机质丰度较高，总有机碳（TOC）含量在 1.0%2.5%之间。有机质类型以型为主，有机质成熟度（RO）从低成熟到过成熟分布在0.6%4.5%之间，50%以上的样品中镜质体反射率都超过 2%26。图 1（b）显示了 GFD-1 井地层的厚度、Tmax、TOC 含量和实测镜质体反射率数据，Tmax、TOC 和镜质体反射率来自于中国地质调查中心（南京）提供的测试数据。2 样品和实验方法 从 GFD-1 井的乐平组页岩层中采集约 15 个具有不同裂缝脉体产状的页岩岩心样品，将 15块样品选择合适区域磨制抛光成厚度为 6080 m 的岩片，用冷杉胶黏片制成包裹体薄片，采用Axio Imager.A2 显微镜进行脉体及流体包裹体岩相学观察。之后用 CL 8200 MK5阴极发光仪（束流电压为 17 kV，束流电流为 500 A）对目标薄片进行阴极发光特征分析，在相同的曝光时间（70 Ms）和增益（1.005 s）下用 LeicaDM2500显微镜获取阴极发光图像。在 武 汉 上 谱 分 析 科 技 有 限 公 司 使 用 激 光 剥蚀电感耦合等离子质谱仪（LA-ICP-MS）对选定GFD-1 井低角度滑脱裂缝和高角度剪切裂缝脉体的不同区域及围岩进行微区原位稀土元素分析，将得到的稀土元素数据采用澳大利亚页岩标准化处理，获得稀土元素标准配分模式图。激光原位方解石 UPb定年测试在澳大利亚昆士兰大学放射性同位素实验室开展，所用仪器为四极杆等离子体质谱仪（LA-ICP-MS），并配备了193 nm的 ARF 准分子激光剥蚀器。将用环氧树脂制成的直径为 25 mm 方解石样品靶表面进行抛光、清洗。用激光对样品表面进行扫描，为提高 ICPMS 灵敏度，采用的激光束斑直径为 100 m，能量密度为3 J/cm2，剥蚀频率为 10 Hz，并在氦气中加入适量的氩气和氮气作为载气，样品剥蚀方式采用单点剥蚀，单点剥蚀包括 20 s的背景采集、25 s的数据收集和 10 s的样品清洗时间。利用之前的预扫分析选择出合适定年的脉体区域，在该区域打点进行激光原位 U-Pb 同位素定年测试，以获取精确的年龄数据，最后利用 Isoplot软件完成误差校正得到样品年龄。使用 Linkam THMS600G 冷热台对不同类型包 裹 体 进 行 测 温，测 量 的 均 一 温 度（Th）误 差 为1，采用 1/min 的速度升高或降低温度，直至相边界消失或达到冰点，恒温 2 min并记录温度。包裹体激光拉曼定量分析是在中国地质大学（武汉）构造与油气资源教育部重点实验室中进行，仪器型号是 JY/Horiba Labram HR800 显微激光拉曼光谱仪。单光谱采集时间为 050 s，每个频谱记录 200500 次积累，以保持最好的信噪比，并氖灯进行峰位移校正，以便精确地获得真实的物质散射峰。本文采用美国 PlatteRiver 公司的 BasinMod 盆地模拟软件（Version7.06）对 GFD-1 井进行一维盆地模拟，软件模拟研究区埋藏史和热史，边界参数包括岩性、地层厚度、地层剥蚀厚度、地层绝对年龄等数据；中国地质调查局南京中心的完井报告提供了实测 RO值和井眼温度值；热史模拟主要利用实测的镜质组反射率和地层温度来校正。3 结果 3.1裂缝脉体岩相学特征岩心观察发现乐平组页岩主要发育 2种类型的构造裂缝（图 2）：低角度顺层滑脱裂缝：与水平夹角从 0到 30变化，可见小的褶皱现象，胶结物部分与围岩混杂，裂缝胶结物的垂向宽度从1030 mm不等 图 2（a），图 2（b）；高角度剪切裂缝：与水平夹角接近 90o，胶结物部分与围岩界限分明，脉体宽约79 mm 图 2（c），图 2（d），且未观察到 2种裂缝有明显的脉体穿切关系。在方解石脉体岩相学观察中发现，乐平组页岩层内低角度顺层滑脱裂缝脉体中发育了早期石英胶结物和晚期方解石胶结物图 2（a），图 2（b），高角度剪切裂缝中仅发育一期方解石胶结物 图 2（c），图 2（d）。阴极发光可以用来鉴别不同期次碳酸盐岩脉体28，淬灭剂 Fe2+和活化剂 Mn2+是影响碳酸盐矿物发光强度和颜色的决定性因素29，低角度顺层滑脱裂缝阴极发光图像中显示早期方解石脉体呈暗红色，晚期石英脉体不发光，高角度剪切裂缝发育的方解石脉体呈红棕色。高角度剪切裂缝脉体中不存在自形石英晶体，仅在低角度顺层滑脱裂缝脉体中可见，脉体从围岩两侧对称向中间位置充填生长。低角度顺层滑脱裂缝1092No.6卢 宽等：页岩中裂缝脉体地球化学指标对页岩气保存条件的指示以下扬子二叠系乐平组富有机质页岩为例脉 体 中 I 期 石 英 与 II 期 方 解 石 胶 结 接 触 关 系 如图 2（a）所示，石英脉生长位置靠近围岩，表明石英结晶早于方解石。3.2裂缝脉体原位微量元素特征稀土元素可以通过交代 Ca2+进入碳酸盐矿物晶格中，因此碳酸盐矿物的稀土元素能反映成岩流体的来源29。2种裂缝脉体的稀土元素含量见表 1，用 NASC 标准绘制稀土元素配分模式图（图 3），2类样品中所发育的方解石脉体稀土元素配分模式有明显不同，GFD-1井低角度顺层滑脱裂缝脉体中方解石稀土元素配分模式具有明显的 Eu正异常，Eu值为 2.595 013.898 6，平均值为 6.456 4，说明存在热液流体影响；Ce 表现为轻微负异常，Ce 值为0.588 30.862 7。DONG 等30曾经报道在总体还原条件下地下水中也可能出现 Ce负异常，并认为是由于环境条件间断性转为氧化造成的。另外，碳酸盐矿物的溶解也会造成地下水中 Ce 负异常31。我们认为 GFD-1 井低角度顺层滑脱裂缝脉体中存在Ce轻微负异常可能是继承自碳酸盐矿物的特点，即由于上述 2 种原因造成；而 GFD-1 井高角度剪切裂缝脉体中方解石稀土元素配分模式中显示 Ce 明显的负异常，Ce 值为 0.517 90.634 6，趋于稳定，负异常显著，且 Eu 无正异常，我们判断高角度剪切裂缝脉体受到了大气降水淋滤作用，存在氧化性的流体活动32。同时低角度顺层滑脱裂缝脉体中 Ce 轻微负异常变化较大，可能与碳酸盐矿物的不均一、不同步溶解、环境条件间断性转为氧化条件有关。GFD-1 井 高 角 度 剪 切 裂 缝 脉 体 的 MREE/HREE 值在 1.341.43 之间，低角度顺层滑脱裂缝脉体的MREE/HREE 值在 1.602.14 之间，均表现出轻稀土元素相对重稀土元素更富集。原位微量元素配分模式和参数的显著差异性反映 2种脉体形成时期或受到的外界影响有所不同。3.3高角度剪切裂缝脉体原位方解石 UPb测年自生方解石是流体活动的直接产物，在含油气盆地中的砂岩、泥岩、白云岩中广泛分布，常与构造活动相关，沿断裂、节理产生的空隙生长发育。这些充填裂缝的方解石可以准确记录盆地经历的流体活动，对其开展年代学分析可以准确确定盆地流体活动年代及演化过程。乐平组页岩层内水平方向发育的低角度顺层滑脱裂缝脉体送样后，通过激光剥蚀预扫发现，Pb 含量在 0.0180.079 之间，U 含量在 0.007 80.016 0 之间，U/Pb1。仅高角度剪切裂缝脉体可以开展激光原位方解石UPb的定年测试，结果显示方解石脉体的UPb同位素年龄为63.540.82 Ma，均方加权偏差MSWD=3.9（图 4）。绝对年龄的误差在 4%以内，误差在允许的范围之内。3.4低角度顺层滑脱裂缝脉体中流体包裹体分析3.4.1流体包裹体岩相学特征通过室温下的岩相学观测和显微激光拉曼光谱分析，高角度剪切裂缝脉体内流体包裹体发育差，低角度顺层滑脱裂缝脉体中发育以下流体包裹体（图 5）：原生蓝色荧光油包裹体 图 5（b）发育在方图 2乐平组页岩层内不同裂缝产状脉体透射光、阴极发光及激光剥蚀点位图Fig.2Transmitted light，cathode luminescence and laser denudation point bitmap of different fracture occurrence veins in Leping Formation shale阴极发光显微照片和透射光照片显示了高角度剪切裂缝脉体和低角度滑脱裂缝脉体中方解石、石英和围岩之间的生长关系。（a）低角度滑脱裂缝脉体局部图（含阴极发光和透射光）；（b）低角度滑脱裂缝脉体关系图；（c）高角度剪切裂缝脉体透射光关系图；（d）高角度剪切裂缝脉体阴极发光关系图），星号表示剥蚀点位1093Vol.34天然气地球科学解石中，大多呈气液两相，呈不规则、椭圆形和棒状等，石英中赋存较少的蓝色荧光的油包裹体，包裹体直径在 917 m 之间，沿微裂隙分布或成簇出现图 5（a），图 5（f）；石英愈合微裂隙中 CH4C2H6混合气包裹体呈簇状定向分布于脉体内部 图5（c），在裂缝中的方解石胶结物仅观察到少量此类包裹体，主要观察到次生成因的包裹体群发育，包裹体直径为 1017 m；在方解石中发育许多次生纯CH4气包裹体，以簇状或线状分布排列为主 图5（d），图 5（e），直径为 815 m 不等，这些包裹体呈长条形、椭圆、矩形或不规则形；拉曼光谱显示方解石中部分 CH4包裹体中含有沥青固体颗粒，位于愈合的石英微裂隙及方解石胶结物内部。3.4.2显微测温分析包裹体测温结果如图 6：石英脉体中与次生CH4C2H6混合气包裹体伴生的次生盐水包裹体均一温度范围在 151.0169.3 之间，在方解石中测得与次生 CH4C2H6混合气包裹体伴生的次生盐水包裹体的均一温度范围为 153.2158.0。石英脉体中与次生纯 CH4气包裹体伴生的次生盐水包裹体均一温度范围为 162.1181.9，盐水包裹体的冰点（Tm，ice）在 8.1 3.1 之 间，盐 度 范 围 是5.1%11.8%。方解石中与次生纯 CH4气包裹体伴生的次生盐水包裹体均一温度峰值在 170190 之间。石英中与原生油包裹体伴生的原生盐水包裹体的均一温度范围为 102.6123.1，在方解石中与原生油包裹体伴生的次生盐水包裹体的均一温度范围为 115.8117.4。石英中原生蓝色油包裹体均一温度范围在 60.587.8 之间（平均为78.6）。方解石中原生油包裹体的均一温度范围为 80.493.5 （平均为 86.6）。3.4.3包裹体激光拉曼定量分析激光拉曼光谱可以研究方解石和石英脉体中表 1GFD-1井乐平组不同类型裂缝脉体的稀土元素含量Table 1The REE concentrations of different fracture veins of Leping Formation in Well GFD-1样品编号GFD-SP-01GFD-SP-02GFD-SP-03GFD-SP-04GFD-SP-05平均值GFD-CZ-01GFD-CZ-02GFD-CZ-03GFD-CZ-04平均值La0.073 90.109 40.095 60.080 00.061 10.084 00.028 10.099 20.060 20.032 00.054 9Ce0.058 70.083 60.047 80.038 00.030 50.051 70.017 00.058 80.033 70.015 00.031 1Pr0.062 30.089 90.063 20.049 10.039 80.060 90.025 50.095 60.052 40.025 90.049 9Nd0.061 40.095 20.061 80.050 70.042 10.062 20.038 80.122 80.072 90.031 10.066 4Sm0.070 30.128 10.075 80.063 10.047 20.076 90.053 10.139 20.095 80.056 90.086 2Eu0.853 31.287 60.233 60.253 00.129 60.551 40.060 50.171 80.088 20.062 30.095 7Gd0.052 50.149 50.098 80.068 80.052 70.084 50.057 90.154 40.121 40.087 30.105 2Tb0.032 00.152 20.081 90.051 60.040 80.071 70.046 00.122 90.089 70.093 90.088 1Dy0.036 50.145 00.076 60.048 50.040 40.069 40.036 30.103 60.067 50.087 70.073 8Ho0.044 50.171 70.071 20.062 10.038 50.077 60.043 70.109 10.069 30.120 30.085 6Er0.029 40.148 60.060 50.035 40.039 70.062 70.030 10.069 20.052 30.120 50.068 0Tm0.031 10.095 20.045 50.030 80.028 30.046 20.021 70.059 30.044 00.109 80.058 7Yb0.013 30.091 70.045 80.029 40.021 00.040 20.014 90.063 60.030 70.118 20.056 8Lu0.023 10.080 10.039 80.023 30.025 50.038 40.016 60.058 80.034 80.102 00.053 1Ce0.862 70.839 30.601 30.588 30.605 00.699 30.634 60.603 40.597 50.517 90.588 4Eu13.898 69.275 62.675 83.836 92.595 06.456 41.090 91.170 80.812 00.864 90.984 7注：采用 NASC标准计算图 3稀土元素配分模式Fig.3Rare earth element distribution pattern diagram图4乐平组页岩高角度剪切裂缝脉体的UPb定年等时线Fig.4U-Pb fixed-year isochrone plot of high-angle shear fracture veins in the Leping Formation shale1094No.6卢 宽等：页岩中裂缝脉体地球化学指标对页岩气保存条件的指示以下扬子二叠系乐平组富有机质页岩为例流体包裹体的气相、液相、固相组分，并对气包裹体进行古压力恢复。利用激光拉曼光谱中的 CH4峰位移（表 2）和均一温度可以计算对应的气包裹体的密度33，图 7展示了所测典型包裹体的拉曼光谱，根据其岩相特征和成分进行分类，乐平组页岩层内低角度滑脱裂缝中石英脉体发现 CH4和 C2H6混合气包裹体 图 7（a），用 CH4和 C2H6的峰面积比计算 C2H6含量为 1.44%5.57%。同时脉体中也含有纯 CH4气包裹体 图 7（b），图 7（c），测得 CH4伸缩振动峰范围在 2 911.382 912.45 cm1之间；在低角度滑脱裂 缝 中 方 解 石 胶 结 物 中 发 现 纯 CH4气 包 裹 体图 7（d），测 得 CH4伸 缩 振 动 峰 位 移 范 围 在2 911.752 912.41 cm1之间。计算得石英脉体中次 生 纯 CH4气 包 裹 体 的 密 度 范 围 在 0.210 90.241 8 g/cm3之间（平均为 0.228 9 g/cm3）。方解石中次生纯 CH4气包裹体的密度略高于石英脉体中次 生 纯 CH4气 包 裹 体 的 密 度，范 围 在 0.219 20.250 8 g/cm3之间（平均值为 0.247 3 g/cm3），不同图 5二叠系乐平组页岩流体包裹体镜下观察图Fig.5Microscopic observation of stratigraphic fluid inclusions in the Permian Leping Formation shale（a）和（b）原生的气液两相含油包裹体聚集在方解石中，荧光显微观察发现包裹体发出浅蓝色荧光；（c）愈合后的微裂隙中存在次生混有CH4和 C2H6的包裹体，与共生盐水包裹体同时呈线性分布；（d）次生富含 CH4的包裹体在方解石胶结物中呈团簇分散分布；（e）石英中大量次生 CH4气态包裹体与盐水包裹体共生；（f）打开荧光的同时，透射光观察，原生油包裹体与盐水包裹体同时存在于石英微裂隙中图 6乐平组页岩低角度顺层滑脱裂缝脉体中石英（a）和方解石（b）中盐水包裹体和油包裹体均一温度统计Fig.6Homogeneous temperature statistics chart of aqeous inclusions and liquid hydrocarbon inclusions in quartz（a）and calcite（b）in low angle seratified detachment fracture veins in the Leping Formation shale1095Vol.34天然气地球科学矿物中 CH4包裹体均一温度的变化与包裹体的盐度变化呈正相关。与油包裹体伴生的盐水包裹体的盐度基本一致，主要分布在 2.9%7.7%之间。与CH4包 裹 体 伴 生 的 盐 水 包 裹 体 的 盐 度 明 显 较 高（5.1%11.8%），溶解 CH4的液相包裹体中 CH4的溶解度主要为 0.0780.767 mol/kg（表 3）。根据已得到的密度和均一温度等信息，利用热力学模型35-36计算了纯 CH4包裹体的捕获压力，数据见表 4，第一期石英胶结物中被捕获的 CH4包裹体计算获得均一压力最大值为 73.64 MPa，最小值为 59.05 MPa，平均值为 66.24 MPa，而第二期方解石胶结物中被捕获的 CH4包裹体均一压力最大值为 87.78 MPa，最 小 值 为 60.07 MPa，平 均 值 为76.54 MPa，CH4包裹体压力系数平均值为 1.76，其中以石英为寄主矿物的 CH4包裹体测得压力系数平均值为 1.65，以方解石为寄主矿物的 CH4包裹体测得压力系数平均值为 1.83。3.5盆地模拟本文采用美国 PlatteRiver 公司的 BasinMod 盆地模拟软件进行 GFD-1井地质建模，模型中需要输入以下参数，包括地层数据（岩性、厚度、时代）、构造事件（不整合、剥蚀、沉积间断）、烃源岩地球化学表 2低角度顺层滑脱裂缝脉体中 CH4和 C2H6混合气包裹体拉曼定量分析参数Table 2Parameter of Raman quantitative analysis of CH4 and C2H6 mixture inclusions in low angle stratified detachment fracture veins序号123456789101112131415161718深度/m1 050.951 050.951 050.951 063.101 063.101 063.801 063.801 063.801 063.801 063.801 063.801 063.801 063.801 077.001 086.701 086.701 086.701 086.70寄主矿物石英石英石英方解石石英石英石英石英石英方解石石英石英石英方解石石英石英石英石英PAR/（C2H6/CH4）0.124 50.140 00.134 40.090 70.254 50.094 90.100 60.198 00.135 30.118 50.137 20.134 30.161 50.107 30.287 00.134 10.189 60.177 5X（C2H6）*a2.042.332.221.444.761.511.613.492.241.932.282.222.741.735.572.223.313.07v/（CH4）/cm12 912.162 912.182 911.222 912.452 911.452 912.212 912.192 912.212 912.202 911.562 912.152 912.102 912.142 912.222 912.192 912.162 911.242 911.38*a：根据 PETROV 等34的相对摩尔比例计算图 7乐平组页岩低角度顺层滑脱裂缝脉体中含 CH4包裹体典型拉曼光谱Fig.7Typical Raman spectra of CH4 inclusion in low angle stratified detachment fracture veins of Leping Formation shale（a）石英中 CH4和 C2H6混合气体包裹体的拉曼光谱，采用 300 gr/mm 光栅采集；（a）利用 1 800 gr/mm 光栅采集 CH4的特征峰（v1）和 C2H6的 2个特征峰（v1和 v2）；（b）使用 300 gr/mm 光栅采集在石英脉体中纯 CH4的光谱；（b ）和（b）利用 Ne灯在 1 800 gr/mm 光栅采集的特征峰（v1）用以校正 CH4真实特征峰；（c）使用 300 gr/mm 光栅采集的CH4-H2ONaCl组分在均一状态下的拉曼光谱；（c）为室温下液体部分的特征峰；（d）在方解石胶结物中使用 300 gr/mm 光栅采集的 CH4光谱；（d）利用 Ne 灯在 1 800 gr/mm 光栅采集的特征峰（v1）用以矫正CH4真实特征峰，（d ）CH4的特征峰在约 2 917 cm1处1096No.6卢 宽等：页岩中裂缝脉体地球化学指标对页岩气保存条件的指示以下扬子二叠系乐平组富有机质页岩为例特征（TOC、氢指数、生烃动力学模型）37。构造事件（不整合、剥蚀、沉积间断）资料分别来自吴小力等38和许德如等39。乐平组页岩的最大埋深出现在喜马拉雅运动早期40，在中三叠世达到第一次最大埋深（约 1 500 m），在晚印支期隆升和剥蚀之后，剥蚀量超过约 1 000 m，在侏罗系地层沉积后达到第二大埋藏深度（约 2 300 m），在燕山期运动的影响下，近 100 Ma 的时间，地层处于缓慢抬升剥蚀阶段，剥蚀量达 2 000 m 左右。白垩纪末期进入 快 速 埋 藏 阶 段，整 个 埋 藏 过 程 最 大 埋 深 达 到4 300 m。受喜马拉雅运动影响，白垩纪末期该地区持续抬升剥蚀，剥蚀厚度约为 3 900 m41。实测地层温度由中国地质调查局南京中心提供。实测地层温度和镜质体反射率数据与模拟的反射率曲线和温度曲线具有良好的相关性，说明了埋藏史模拟的准确性（图 8）。4 讨论 4.1二叠系乐平组页岩脉体期次乐平组页岩成脉作用和胶结作用主要发生在早白垩世41，通过裂缝脉体岩相学分析总结出成脉序列，中白垩世至古近纪早期水平构造应力导致地层裂缝开启，低角度顺层滑脱裂缝脉体中观察到石英与围岩直接接触。石英相较于方解石发育位置更靠近围岩，表明石英结晶更早，为最早一期脉体。低角度顺层滑脱裂缝中，方解石在石英之后形成，高角度剪切裂缝脉体中仅发育一期方解石。在乐平组二叠系页岩低角度顺层滑脱裂缝脉中不仅存在 CH4C2H6混合气包裹体，同时还存在生油早期形成的大量蓝色荧光的油包裹体，以及一些 CH4包裹体。高角度剪切裂缝脉体中包裹体不发育。4.2二叠系乐平组页岩裂缝流体演化过程分析低角度顺层滑脱裂缝脉体内捕获大量次生 CH4包裹体，把 CH4包裹体共生的次生盐水包裹体的捕获压力换算成压力系数，以石英为寄主矿物的 CH4包裹体测得压力系数平均值为 1.65，以方解石为寄主矿物的 CH4包裹体测得压力系数平均值为 1.83（表 3）。不难发现，从早白垩世早期形成的石英到喜马拉雅运动地层抬升之前，地层压力逐渐增强没有明显下降，压力系数始终大于 1.5，一直处于超压状态。乐平组页岩具有低孔隙度、高密度特征，地层沉积过程中没有发生快速埋藏，因此欠压实不是引起超压发育的主要成因。孔隙流体热膨胀对增压作用的影响有限，泥岩中几乎不存在黏土矿物脱水现象43，以上证据可排除欠压实成因形成的超压。增压时期与主要干气生成相匹配，因此，生烃是影响乐平组页岩脉体孔隙流体压力的主要因素。在包裹体拉曼光谱采集过程中，利用显微测温技术测量了不同类型包裹体（油、CH4C2H6混合气体和纯 CH4）的伴生盐水包裹体均一温度。不同类型包裹体伴生盐水包裹体的均一温度投点法可用于约束油气聚集时间。高成熟过程中产生的蓝绿色荧光石油包裹体捕获时间是 8571 Ma（均一温度区间：102.6123.1；图 8中的浅蓝色框），CH4C2H6混合气包裹体在 7869 Ma 被捕获（均一温度区间：151.0169.3；图 8 中的绿色框架），大量CH4包裹体捕获时间为 7565 Ma（均一温度区间：162.1191.7；图 8 中的粉红色框架）。晚白垩世至古近纪早期，石英脉体主要捕获油、混合少量C2H6的 CH4包裹体，少量单相 CH4包裹体。页岩低角度顺层滑脱裂缝脉体形成于燕山晚期构造沉降阶段，稀土元素证据表明，这一时期流体主要来源于热液作用。大部分高角度剪切裂缝脉体形成于表 3低角度顺层滑脱裂缝脉体中溶解 CH4包裹体拉曼定量分析参数Table 3Parameter of Raman quantitative analysis of dissolved CH4 inclusion in low angle stratified detachment fracture veins序号1234567深度/m1 050.951 050.951 050.951 050.951 050.951 086.701 086.70寄主矿物石英石英石英石英石英石英石英包裹体类型含 CH4水溶液包裹体含 CH4水溶液包裹体含 CH4水溶液包裹体含 CH4水溶液包裹体含 CH4水溶液包裹体含 CH4水溶液包裹体含 CH4水溶液包裹体PAR/（CH4/H2O）0.0170 230.0018 080.0019 700.0172 570.0020 930.014 6430.015 335I3425/I32601.39 1511.31 7601.32 2841.39 8071.31 7211.451 021.445 78mCH4/（mol/kg）*a0.7550.0780.0860.7670.0910.6590.690盐度/wt.%NaCl eqv9.25.15.49.65.111.511.8均一温度/oC183.2113.7103.3176.5115.6180.9180.1注：*a:CH4溶解含量根据 OLAV 等3计算所得1097Vol.34天然气地球科学喜马拉雅早期隆起阶段，稀土元素 Ce负异常佐证了这一时期裂缝脉体受到了大气淡水淋滤作用。乐平组页岩早期石英脉体中捕获有原生烃类包裹体的均一温度与埋藏史模拟结合表明低角度顺层滑脱裂缝形成应在 85 Ma之前。埋藏史图显示地层于70 Ma 左右发生抬升，激光原位方解石 UPb 定年测试得出高角度剪切裂缝脉体的 UPb 同位素年龄为 63.540.82 Ma，高角度水力破裂形成的脉体表 4低角度顺层滑脱裂缝脉体中纯 CH4包裹体拉曼定量分析参数Table 4Parameter of Raman quantitative analysis of pure methane inclusions in low angle stratified detachment fracture vein序号1234567891011121314151617181920212223242526272829303132333435363738394041424344454647深度/m1 050.951 050.951 050.951 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 060.311 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 063.81 0771 0771 0771 0771 0771 0771 0771