长江源区大气氮湿沉降时空变化特征_赵越.pdf

第 48 卷 第 3期2 0 2 3 年 3 月Vol.48 No.3Mar.2 0 2 3地球科学 Earth Sciencehttp:/https:/doi.org/10.3799/dqkx.2022.319长江源区大气氮湿沉降时空变化特征赵越1，2，3，李宗省1*，李中平2，张百娟1，3，崔乔1，3 1.中国科学院西北生态环境资源研究院高寒山区同位素生态水文与国家公园观测研究站/甘肃省祁连山生态环境研究中心/内陆河流域生态水文重点实验室，甘肃兰州 730000 2.中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心，甘肃兰州 730000 3.中国科学院大学，北京 100049摘要：长江源区作为亚洲第一长河的发源地，探究其氮沉降特征，对于保护我国水源地安全具有十分重要的意义.本文在野外采样、数理分析的基础上，利用氮源分析及后向轨迹模型判断氮沉降的环境意义.结果表明：（1）2016年 4月-2018年 7月，NO2-N、NO3-N、NH4+-N 的平均浓度分别为 1.01 mg/L、2.45 mg/L、1.30 mg/L；NO2-N、NO3-N、NH4+-N 的平均沉降量分别为0.02 kg/hm2、0.09 kg/hm2、0.30 kg/hm2.曲麻莱氮浓度占源区比重最高，沱沱河次之，直门达最小，且春、夏季氮沉降量高于秋、冬季.（2）氮沉降浓度与降水量之间呈对数函数关系，沉降量与降水量之间呈正向幂函数关系；NO2-N、NO3-N 沉降量与温度呈负相关性，NH4+-N与温度呈正相关性.（3）长江源区夏季 NH4+-N沉降增加主要源于牧民放牧，冬季 NOx-N沉降增加主要源于煤炭燃烧，且污染物传递还受到西风环流及局地环流影响，境外来源更多集中在西亚地区.关键词：长江源区；氮沉降；大气降水；大气化学；生态学.中图分类号：P426.6 文章编号：1000-2383(2023)03-1179-16 收稿日期：2022-06-21Temporal and Spatial Variation of Wet Deposition of Nitrogen in the Source Region of the Yangtze RiverZhao Yue1，2，3，Li Zongxing1*，Li Zhongping2，Zhang Baijuan1，3，Cui Qiao1，3 1.Observation and Research Station of EcoHydrology and National Park by Stable Isotope Tracing in Alpine Region/KeyLaboratory of Ecohydrology of Inland River Basin/Ecological Environment Research Center of Qilian Mountain，GansuProvince，Northwest Institute of EcoEnvironment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China 2.Oil and Gas Research Center，Northwest Institute of EcoEnvironment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China 3.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，ChinaAbastract：As the source of the longest river in Asia，the source region of the Yangtze River is great significance to explore its nitrogen deposition characteristics for protecting the safety of water sources in China.The result shows：（1）From April 2016 to July 2018，the average concentrations of NO2-N、NO3-N and NH4+N were 1.01 mg/L，2.45 mg/L and 1.30 mg/L 基金项目：国家自然科学基金项目（No.42077187）；第二次青藏高原综合科学考察研究项目专题（No.2019QZKK0405）；中国科学院青年交叉团队项目（No.JCTD202218）；国家重点研发计划项目专题（No.2020YFA0607702）；中国科学院“西部之光”交叉团队项目重点实验室合作研究专项；甘肃省创新群体项目（No.20JR10RA038）.作者简介：赵 越（1994-），女，博 士 研 究 生，主 要 从 事 寒 区 水 化 学 与 水 环 境 方 面 的 研 究.ORCID：0000000249906896.Email：zhaoyue_*通讯作者：李宗省,ORCID:0000000328707027.Email：引用格式：赵越，李宗省，李中平，张百娟，崔乔，2023.长江源区大气氮湿沉降时空变化特征.地球科学，48（3）：1179-1194.Citation：Zhao Yue，Li Zongxing，Li Zhongping，Zhang Baijuan，Cui Qiao，2023.Temporal and Spatial Variation of Wet Deposition of Nitrogen in the Source Region of the Yangtze River.Earth Science，48（3）：1179-1194.第 48 卷地球科学 http:/respectively，the average deposition of NO2-N、NO3-N and NH4+N were 0.02 kg/hm2、0.09 kg/hm2、0.30 kg/hm2.Qumalai had the highest proportion to the overall nitrogen deposition concentration in the source region of the Yangtze River，followed by the Tuotuo River，Zhimenda was the smallest，and the nitrogen deposition in spring and summer was higher than that in autumn and winter.（2）There was a logarithmic function relationship between nitrogen concentration and precipitation，and a positive power function relationship between deposition and precipitation；NO2-N and NO3-N deposition were negatively correlated with temperature，and NH4+N was positively correlated with temperature.（3）The increase in NH4+N deposition in the source region of the Yangtze River in summer is mainly due to grazing by herdsmen，and the increase in NOx-N deposition in winter is mainly due to coal combustion，and the transmission of pollutants is also affected by westerly circulation and local circulation，and overseas sources are more concentrated in West Asia.Key words:the source region of Yangtze River;nitrogen deposition;atmospheric precipitation;atmospheric chemistry;ecology.0 引言 人 口 激 增、人 类 对 能 源 的 需 要 以 及 缺 乏 先进 技 术 促 进 氮 分 配 和 降 低 氮 排 放 等 驱 动 了 自然 环 境 中 的 氮 素 富 集（Zheng et al.，2002），进而 影 响 了 全 球 氮 循 环（Gruber and Galloway，2008）.全 球 氮 排 放 量 由 1860 年 的 34 Tg N a-1，增 加 到 2010 年 的 109 Tg N a-1，整 体 增 加 3.2 倍（Galloway et al.，2004；Galloway et al.，2008）.由 氮 排 放 引 起 的 氮 污 染 在 中 国 日 益 严 重（Liu et al.，2013），引 起 了 广 大 学 者 的 共 同 关 注.氮沉降是大气中氮元素以 NHx和 NOx的形式下沉到陆地和水体的过程，也是从大气中去除氮素的过程.沉降形式主要分为以气溶胶直接沉降到地表的干沉降，以及溶于降水后以无机铵、硝酸盐、亚硝酸盐等形式沉降到地表的湿沉降（Adams et al.，1999）.Xu et al.（2015）通过全国氮沉降监测网络发现中国干湿氮沉降通量分别为 20.611.2、19.39.2 kg N ha-1，全国氮沉降空间分布顺序从大 到 小 依 次 为 华 北 地 区、东 南 地 区、西 南 地 区、东北地区、西北地区、青藏高原.我国 NH4+N 和NO3-N 湿 沉 降 通 量 分 别 为 7.25、5.93 kg N ha1 a1（Zhu et al.，2015）.合理范围内的大气氮沉降能 够 有 效 提 高 植 物 产 能，促 进 植 物 生 长，但 过量 的 大 气 氮 沉 降 会 引 发 氮 饱 和、土 壤 酸 化、空气污染、饮用水污染等问题（Pan et al.，2012）.高寒山区人类活动较少，对环境扰动较低，但仍有不少研究者在该区域发现人为污染物的存在（Zhang and Edwards，2011），如 自 20 世 纪 中 期 以来，青藏高原氮沉降趋势有所增加，且高寒生态系统对氮沉降升高较为敏感（Liu et al.，2015）.已有研究表明，青藏高原周边广泛分布着大气污染严重区域，并且南亚产生的污染物也通过大气环流跨境传输到青藏高原（Qiu，2015）.长江作为发源于青藏高原东部的亚洲第一大河，贯穿中国全境，养育全国三分之一人口，在促进经济发展方面也具有举足轻重的地位，因此，了解长江源区氮沉降时空特征，探究氮沉降变化的内在因素，对于保护我国重要水源地和生态安全屏障具有十分重要的意义.1 研究区概况 长江源区位于青藏高原腹地昆仑山与唐古拉山之间，是青海省直门达水文站以上长江干支流构成的集水区（90439645E，32303535N），海拔为 3 3356 564 m，以山地地貌为主，地势西高东低，总流域面积为 13.77 万平方公里（蔡宜晴等，2022），长江流域 70%冰川分布在通天河以上地区，仅有 8 条冰川面积大于 20 km2，其余均以中小型冰川为主，因此，冰川融水既是河流的重要补给 源，也 是 牧 民 的 重 要 生 活 水 源（Gao et al.，2014）.长江源区属高原大陆性气候，昼夜温差大，年内温差小，年平均气温在 3.05.5，辐射强，雨热同期，源区降水天数较多，但降水强度较低，且图 1研究区概况Fig.1Overview of the study area1180第 3 期赵越等：长江源区大气氮湿沉降时空变化特征随海拔的升高，气温逐渐降低，降雨增加，年均降水量为 221.5515.0 mm（Li et al.，2020）.长江源区包括治多县、曲麻莱县、玉树县、称多县及唐古拉山乡（格尔木市下辖）.受自然条件与社会条件影响，第一产业为源区主要经济来源，其中，主要为畜牧业，产业结构较为单一，生产及生活水平整体不高（苟廷佳，2021）.研究区地形、水系、冰川、湖泊、居民地及采样点等信息分布如图 1 所示.2 材料与方法 2.1样品采集与分析研究采用的降水数据来源于长江源区沱沱河气象站、曲麻莱气象站以及直门达水文站.委托 3家站点按照次降水事件（20：00-次日 20：00）进行样品采集并记录气象数据，采样时间为 2016 年4 月 至 2018 年 7 月，由 于 冬 季 降 水 较 少、天 气 恶劣，因此冬季（12 月、1 月、2 月）取样数量相对较少.样品中 NO2-N、NO3-N 及 NH4+N 离子浓度使用 ICS2500 型离子色谱仪测定，测试精度可达到 ng/g 级，测试误差范围NH4+N 浓 度 NO2-N 浓 度（图 4d）.沱 沱 河 气 象 站、曲 麻 莱 气 象 站 及 直 门 达 水 文 站 均 具 有 NO2-N浓 度 较 低 的 共 性（图 4a4c），仅 在 沱 沱 河 水文 站 的 2016 年 4 月、8 月 以 及 2018 年 4 月NO2-N 月 平 均 浓 度 超 过 0.10 mg/L.NO 与 NO2在 降 水 过 程 中 反 应 生 成 NO2-N，但 NO2-N 不稳 定、易 分 解，因 此 NO2-N 整 体 浓 度 较 少.沱沱河气象站 2016 年 NO3-N 与 NH4+N 浓度变化趋势出现双交叉点，即 NO3-N 月平均浓度先减小后增加，NH4+N 则先增加后减小，2016年以后NO3-N 浓度始终高于 NH4+N 浓度，反映出沱沱河2016年可能存在不同人类活动的交替影响.相比于其他站点，沱沱河氮沉降浓度变化范围最小，NO3-N 为 0.3920.40 mg/L，NH4+N 为 0.005.14 mg/L.曲麻莱气象站 NH4+N 月平均浓度高于 NO3-N浓 度，NH4+N 浓 度 波 动 趋 势 较 强，变 化 范 围 在0.1641.80 mg/L，NO3-N 与 NH4+N 平均浓度分别为 0.64 mg/L、9.42 mg/L.直门达水文站 NO3-N月平均浓度始终高于 NH4+N 浓度.2017 年 11 月NO3-N 月平均浓度达到 49.15 mg/L，与其他月份浓度出现较大差异，经查询野外记录发现，当月仅有一次样品采集信息，因此，污染物气溶胶在大气中沉积，造成 NO3-N 离子浓度明显增加，NH4+N浓度范围则在 0.000.90 mg/L.造成 NOx-N 浓度时间差异的原因可能是雨季降水的稀释及旱季气溶胶富集的共同作用，NH4+N 浓度时间差异主要图 3长江源区 20162018年不同形态氮沉降量日变化Fig.3Diurnal deposition variation of N in the source region of the Yangtze River from 2016 to 2018图 2长江源区 20162018年不同形态氮浓度日变化Fig.2Diurnal concentration variation of N in the source region of the Yangtze River from 2016 to 20181182第 3 期赵越等：长江源区大气氮湿沉降时空变化特征可 能 由 于 放 牧 活 动 以 及 高 温 和 降 水 促 进 氨气 挥 发 所 致（Zhang et al.，2019）.通过对 2016 年 4 月-2018 年 7 月沱沱河气象站、曲麻莱气象站、直门达水文站共同采样月份的降水氮沉降浓度进行分析（图 5），发现长江源区月平均沉降浓度总体呈现波动降低的趋势，总无机氮浓度范围为 5.7356.69 mg/L，其中，曲麻莱氮沉降浓度占长江源区总值比重较高（67.38%），沱沱河次之（24.65%），直门达最小（7.97%）.沱沱河站点所处位置海拔较高，地形分布呈山间低洼，生活条件较为艰苦，居住人口较少，常有车辆通过沱沱河公路进行货物运输；曲麻莱采样点位于曲麻莱县内，相较于其他两个站点，曲麻莱生活人口最多，且周围居民地较多（格尔木市、治多县、杂多县等），放牧、燃煤、工业及运输等频繁的人类活动及局地环流影响都会造成氮沉降的增加，且曲麻莱为盆地地图 4长江源区 20162018年不同形态氮沉降时空特征Fig.4Temporal and spatial characteristics of N concentrations in the source region of Yangtze River from 2016 to 2018图 5长江源区 20162018年总无机氮沉降浓度时空特征Fig.5Temporal and spatial characteristics of TIN concentrations in the source region of Yangtze River from 2016 to 20181183第 48 卷地球科学 http:/形，具有一定的封闭性，污染物难以排出，使得曲麻莱在长江源区中氮浓度占比最高；直门达采样点位于玉树县内，但采样点所处地形为南北走向的河谷地形，除水文站工作人员外，极少有人居住，受到地形影响，玉树等地东西风向裹挟的污染物也难以直接到达，使得降水成为氮沉降的主要来源，因此，直门达在长江源区中氮浓度占比最小.2016 年 6 月-9 月，沱 沱 河 站 与 直 门 达 站 总氮 沉 降 浓 度 先 增 加 后 减 小，均 在 8 月 达 到 最 大值，浓 度 分 别 为 11.26 mg/L、2.01 mg/L.在 2017年 4 月-9 月和 2018 年 6 月-7 月两个时间段内，沱沱河、曲麻莱、直门达 3 个站点波动趋势一致，即呈“减少增加”的反复趋势，且雨季氮沉降浓度 小，非 雨 季 氮 沉 降 浓 度 较 高，与 Chen et al.（2019）对 于 长 江 三 角 洲 的 研 究 结 果 基 本 一 致.随 时 间 的 推 移，相 较 于 2017 年 氮 沉 降 浓 度 整 体变 化 趋 势，2018 年 氮 离 子 浓 度 均 呈 现 下 降 趋势，曲麻莱下降幅度最大，整体下降 84.45%.3.2.2长江源区大气氮沉降量空间分布将 2016年 4 月至 2018 年 7 月实测数据求季节均值并应用Kriging 插值估算长江源区氮沉降量空间分布情况.插值结果表明（图 6），研究区不同季节无机氮湿沉降量有明显差异.研究区冬季总无机氮沉降量最小，且波动范围最小，差值约为 0.03 kg/hm2；夏季总无机氮沉降量最大，且波动范围最大，差值约为 25.26 kg/hm2；春季总无机氮沉降量及波动范围均略高于秋季，季节差异与现有部分研究结论基本一致，整体表现为春、夏季高于秋、冬季（卢俊平等，2021）.在不同季节背景下，长江源区大气氮湿沉降量空间分布呈现较为显著的区别.夏季以曲麻莱气象站为高值区，由曲麻莱逐渐向东西两侧过渡减少；秋季氮沉降量与夏季相反，由曲麻莱逐渐向东西两侧逐渐递增；春季高沉降量更为集中 在 沱 沱 河 与 曲 麻 莱，直 门 达 水 文 站 沉 降 量 最低，且中高值覆盖区明显小于其他季节，说明春季局地环境对沉降量的影响更为明显；冬季沱沱河 气 象 站 氮 沉 降 量 最 高，且 以 沱 沱 河 为 中 心 不断向四周递减，整体呈西高东低的分布特征.研 究 区 内 总 无 机 氮 沉 降 量 的 时 空 变 化 是 由NOx-N 与 NH4+N 共同作用决定的，因此需要进一步分析各季节 NO2-N、NO3-N 及 NH4+N 沉降量时空差异（图 7）.从时间特征来看，夏季 NO2-N、NO3-N 及 NH4+N 沉降量高于其他季节沉降量，冬季 则 是 氮 沉 降 量 的 低 值 期.NO2-N、NO3-N 及NH4+N 沉降量时间变化特征与总无机氮沉降量的时间特征不存在明显差异.长江源区春夏两季雨水图 6长江源区 20162018年总无机氮沉降量时空特征Fig.6Temporal and spatial characteristics of TIN deposition in the source region of Yangtze River from 2016 to 20181184第 3 期赵越等：长江源区大气氮湿沉降时空变化特征较多，尤其在夏季降水事件频繁发生，降水对空气起到冲刷作用，裹挟空气中污染物下沉至地面，导致氮沉降量较大，而秋冬两季降水量小，故沉降量也较小.从空间分布来看，NOx-N 沉降量主要集中分布在沱沱河气象站，NH4+N 则主要集中于曲麻莱气象站.沱沱河地势高耸、空气稀薄、气候干寒，牧民常年需要通过烧煤维持生活需要，且有公路与青藏铁路经过，因此，NOx-N 沉降量相对较高.NO2-N 沉降量四季空间差异主要体现在直门达水文站，秋冬两季直门达氮沉降量占长江源区总沉降量比重有所上升.NO3-N沉降量整体呈西高东低分布，但在春季和秋季，直门达沉降量占总量比有上升趋势，直门达采样点位于河谷地带，生活生产条件较差，周边地区污染物难以通过大风裹挟至 采 样 点，因 此，直 门 达 总 体 氮 沉 降 量 最 小.NH4+N 沉降量的四季空间分布差异不大，均以曲麻莱水文站为中心，向沱沱河、曲麻莱逐渐减少，曲麻莱人口较多且地形平缓适宜开展农牧活动，且盆地四周较为封闭，由人与动物形成的 NH4+N 会产生集聚，从而曲麻莱四季 NH4+N 沉降量较高.3.3大气湿沉降氮源构成大气氮沉降的时空差异由自然因素与人为因素共同影响，在陆地生态系统和区域尺度上来看，人为活性氮排放是氮沉降的主要来源（Paulot et al.，2013），其中，人类活动主要包括氮肥使用、畜牧业开展及化石燃料燃烧等（Xu et al.，2018）.Li et al.（2020）发 现 长 江 源 区 NO3-N 人 为 源 贡 献 达 到99.52%，且长江源区不存在农田生态系统，生产方式相对落后（肖桐等，2010），结合相关研究（Zhang et al.，2019），确定铵态氮（NH4+N）主要源于畜牧业中动物产生的粪便以及人类排泄物等；硝态氮（NOx-N）主要源于自然固氮、汽车尾气的排放、煤炭燃烧等.因此，为便于分析研究区内放牧活动和工 业 活 动 对 生 态 环 境 的 主 导 作 用，可 通 过 计 算 图 7长江源区 2016-2018年不同形态氮沉降量时空特征Fig.7Temporal and spatial characteristics of N deposition in the source region of Yangtze River from 2016 to 20181185第 48 卷地球科学 http:/NH4+N、NOx-N 沉 降 量 比 值（NH4+N/NOx-N）表 征 人 类 活 动 对 大 气 氮 沉 降 的 相 对 贡 献（表 1和图 8）.当比值高于 1，表明畜牧业是大气氮沉降的主要来源；当比值低于 1 时，则工业活动为大气氮沉降的主要来源（王国祯等，2021）.笔者计算了长江源区各站点 NH4+N/NOx-N比值，并应用 Kriging插值结果推断研究区内大气氮沉降来源的季节差异.研究结果与其他研究区表现一致（Yu et al.，2011），NH4+N/NOx-N 呈现出明显的季节波动.长江源区 NH4+N/NOx-N 波动范围在 0.0114.60，夏季高于其他季节，曲麻莱高于其他站点.长江源区农牧居民人口占比较大，主要生活来源以畜牧业为主（苟廷佳，2021），畜牧业开展主要集中在夏季；因此，长江源区夏季 NH4+N/NOx-N 显著高于其他季节；冬季取暖，增加煤炭燃烧，排放 NOx-N，使得 NH4+N/NOx-N 普遍低于其 他 季 节.曲 麻 莱 县 春 季、夏 季、秋 季 NH4+N/NOx-N 分别为 4.42、4.35、2.77，NH4+N 沉降占氮沉 降 的 主 导 作 用，农 牧 活 动 的 季 节 效 应 导 致 NH4+N/NOx-N 比 值 波 动 较 大.曲 麻 莱 夏 季 NH4+N/NOx-N 略低于春季，可能是因为夏季闪电频率较高且温度上升能够促进氮氧化物向硝酸盐 转 化，从 而 使 硝 态 氮 沉 降 量 占 比 增 加（Schumann and Huntrieser，2007）.直 门 达 采 样 点鲜有牧民放牧，大多为采样点工作人员因工作需要产生的汽车尾气排放，且氮沉降主要依赖于降水的淋洗作用，故 NH4+N/NOx-N 小于 1.沱沱河采样 点 处 于 青 藏 公 路 线 与 青 藏 铁 路 线 上，运 输 活动 频 繁，农 牧 及 工 业 活 动 极 少，NOx-N 作 用 强于 NH4+N 且 NH4+N/NOx-N 比值较为稳定.3.4氮沉降与降水量关系2016 年 4 月-2018 年 7 月，长江源区降水量在0.1105.4 mm 之间，日均降水量为 8.88 mm.2018年日均降水量最高，达到 13.03 mm，2016 年日均降水量为 6.93 mm、2017 年日均降水量为 8.13 mm.剔除偏离数值分布较大的样本后对氮浓度与降水量进行拟合发现（图 9），NO2-N、NO3-N、NH4+N、图 8长江源区大气氮湿沉降来源Fig.8Sources of atmospheric N wet deposition in the source region of Yangtze River表 1长江源区采样点 NH4+N/NOx-NTable 1NH4+-N/NOx-N of the source region of the Yangtze River直门达曲麻莱沱沱河春季0.104.420.17夏季0.483.350.90秋季0.122.770.13冬季0.120.260.011186第 3 期赵越等：长江源区大气氮湿沉降时空变化特征TIN 浓度与降水量之间呈对数函数关系；其中，NO2-N、NO3-N、TIN 系数为负值，说明随自变量的增加，因变量逐渐减小，即大气降水中氮化物浓度随着降水量的增加而减少，当降雨量较大时，氮化物浓度会减小至 0，拟合结果与长江中下游洞庭湖、南京等地结果类似（Zhao et al.，2009；刘超明等，2018）.结果表明，降雨量的增加对空气中的气溶胶起到较大的“冲刷”作用，从而稀释了降水中离子的浓度（于彩霞等，2018）.而 NH4+N 与降水量之间呈正相关，即随降水量的增加，NH4+N 浓度出现微弱的增加，出现这种趋势可能是因为夏季长江源区较为广泛开展的放牧活动使得 NH4+N 出现大量沉积，而少量的降水并不能较为彻底地清除大气中的污染物，因此随着降雨量的增加，NH4+N 浓度呈轻微增长趋势.通过氮浓度与降水量的拟合结果（图10）可知，NO2-N、NO3-N、NH4+N、TIN 沉降量与降水量之间呈幂函数关系，R2分别为 0.153、0.163、0.212、0.220，且相关系数均为正值，说明氮沉降量随着降雨量的增加而增加，但由于大气中气溶胶随降水裹挟沉降而减少，因此尽管沉降量随降水增加而出现增加趋势，但是增加趋势会逐渐减小，从而趋于稳定，拟合结果与藏东南地区、乃至全国尺度结果类似（贾钧彦等，2009；Zhu et al.，2015）.3.5氮沉降与气温关系大气氮沉降与温度之间相关性研究较少，本文首先对氮沉降与温度之间进行皮尔逊相关性分析，确定相关性后，再进一步分析沉降浓度与温 度 间 的 拟 合 关 系.结 果 表 明（表 2，表 3），NO2-N 浓度、NO3-N 浓度与温度呈显著负相关（p0.01），相 关 系 数 分 别 为-0.178、-0.192；NH4+N 浓度与温度呈正相关（p0.01），相关系数 为 0.147；NO2-N、NO3-N 沉 降 量 与 温 度 呈 负相 关 关 系，NH4+N 沉 降 量 与 温 度 呈 正 相 关关 系，但 相 关 性 不 显 著；总 无 机 氮 浓 度、沉降 量 与 温 度 分 别 呈 负 相 关 与 正 相 关 关 系.基于相关性分析结果，对浓度与温度进行拟合分析（图 11），NO2-N、NO3-N、NH4+N 浓度与温度均呈线性相关（p0.001；p0.001；p0.01），说明研究区内温度变化对于氮沉降浓度的变化具有影响作用，NO2-N 与 NO3-N 沉降浓度随温度的降低图 9长江源区大气氮沉降浓度与降水量之间的关系Fig.9Relationship between N concentration and precipitation in the source region of the Yangtze River1187第 48 卷地球科学 http:/而增加，NH4+N 浓度随温度的升高而增加.长江源区雨热同期，气温较低时，牧民通过燃烧煤炭等方式取暖、做饭，在这个过程中主要排放出 NOx-N，降水较少使得 NOx-N在大气中沉积，因此长江源区出现NOx-N 沉降浓度随温度降低而升高的趋势；气温回 暖、温 度 升 高、草 木 茂 盛，牧 民 放 牧 是 NH4+N 的 主 要 来 源，NH4+N 在 降 雨 与 高 温 的共 同 作 用 下，极 易 挥 发，因 此，降 水 中 NH4+N浓 度 与 温 度 呈 正 向 增 长.总体样本的氮沉降量与温度间相关性结果不图 11长江源区大气氮沉降浓度与温度之间的关系Fig.11Relationship between N concentration and temperature in the source region of the Yangtze River图 10长江源区大气氮沉降量与降水量之间的关系Fig.10Relationship between N deposition and precipitation in the source region of the Yangtze River表 2大气氮沉降浓度与温度的相关性分析Table 2Correlation analysis between N concentration and temperature温度NO2-N浓度0.178*NO3-N浓度0.192*NH4+-N浓度0.147*TIN浓度0.079注：显著性（双尾）：*在 0.01水平上显著.表 3大气氮沉降量与温度的相关性分析Table 3Correlation analysis between N deposition and temperature温度NO2-N沉降量0.008NO3-N沉降量0.042NH4+-N沉降量0.085TIN沉降量0.080注：显著性（双尾）：*在 0.01水平上显著.1188第 3 期赵越等：长江源区大气氮湿沉降时空变化特征显著，因此不再进一步做拟合分析，将按照季节划分对沉降量与气温间变化趋势进行分析，考虑到样本量及样本时间的连续性，仅对 2017年 3月-11月进行了分析（图 12）.沱沱河站点春季与夏季温度与氮沉降量基本呈正相关关系（夏季 NO2-N 为负相关），随温度的增加，氮沉降量也增加；秋季，NO3-N、TIN 沉降量与温度呈负相关，NO2-N、NH4+N沉降量与温度呈正相关关系.沱沱河采样点位于海拔 4 533 m 处，整体温度低于曲麻莱与直门达，烧煤取暖需求较大，持续时间更长，因此，在天气回暖过程中 NOx-N 沉降量可能出现增加现象.曲麻莱站点春季氮沉降量与温度呈负相关，夏季与秋季呈正相关.曲麻莱站点春季整体温度较低，氮化物的挥发程度较低，雨热同期的气候特征使得降水对于大气中氮化物的淋洗作用效果显著，因此，春季氮沉降量随温度增加而减少；夏秋两季温度明显高于春季，高温促进氮化物的挥发程度可能会高于降水的淋洗作用，因此，氮沉降量与温度呈正相关性.直门达站点春季氮沉降量与温度呈负相关，NO2-N、NH4+N 沉降量在研究期内沉降量与温度均呈负相关，NO3-N、TIN 沉降量在夏秋两季与温度呈正相关.直门达采样点地理位置独特，人类活动极少，鲜有牧民在采样点附近放牧、生活，因此，直门达氮沉降量与温度特征不同于其他站点.3.6潜在贡献源分析长 江 源 区 春 季 氮 沉 降 主 要 受 到 西 风 带 的 影响，从气团总体轨迹来看（图 13），大部分污染轨迹源于中亚地区与西亚地区.500 m 距地垂直高度下，来源于中亚地区气团轨迹占比 53.85%，其中，沱 沱 河 37.48%和 曲 麻 莱 16.69%的 水 汽 来 自 里海；来源于西亚地区气团轨迹占比 38.46%；直门达还受到了源于南亚印度东北部的气团影响（聚类 5），占比 11.43%.1 000 m 距地垂直高度下，沱沱河、曲麻莱、直门达聚类 1 以及直门达聚类 2 均源于中亚地区，因此中亚国家对于长江源区水汽输送的影响分别为 23.79%（沱沱河）、28.43%（曲麻莱）和 50.4%（直门达）；沱沱河与曲麻莱气象站聚类 2 路径轨迹基本一致，从西亚伊朗地区进入里海，途径中亚土库曼斯坦、塔吉克斯坦、中国新疆及西藏，到达长江源区；1 000 m 高度源于印度西北部占比为 12.95%.1 500 m 距地垂直高度下，来源 于 中 亚 地 区 和 西 亚 地 区 气 团 轨 迹 分 别 占 比27.27%与 72.73%.直门达 500 m 聚类 5 与 1 000 m聚 类 4 气 团 运 输 轨 迹 最 短，故 沿 途 衰 弱 作 用 较低，能够传递较高的污染物（汪蕊等，2021）.长江源区夏季水汽主要受到西风环流、西南季风及局地环流的影响（王烈福等，2017）.经对研究区7 d后向轨迹模拟，西南季风主要裹挟西藏地区污染图 12长江源区大气氮沉降量与温度变化趋势Fig.12Variation trend of N deposition and temperature in the source region of the Yangtze River1189第 48 卷地球科学 http:/图 13长江源区氮沉降后向轨迹分析Fig.13Backward trajectory analysis of N deposition in the source region of the Yangtze River1190第 3 期赵越等：长江源区大气氮湿沉降时空变化特征物到达长江源区，在 500 m、1 000 m 及 1 500 m 高度中 均 为 聚 类 3 轨 迹 指 示，且 占 比 为 12.28%25.56%；局地环流气团轨迹主要源于四川省及青海省，由 500 m 中聚类 2、1 000 m 及 1 500 m 中聚类 1 指示，占比范围在 19.09%45.35%；西风环流在500 m 高度中聚类 2、1 000 m 及 1 500 m 高度中均为聚类 1 轨迹指示，直门达、曲麻莱气团轨迹主要源于我国新疆地区.在 500 m 高度下沱沱河还受到塔吉克斯坦和哈萨克斯坦污染物影响；在 1 000 m高度下沱沱河、曲麻莱污染物还源于塔吉克斯坦；在 1 500 m 高度下沱沱河受到阿富汗（西亚）污染物影响，曲麻莱受到巴基斯坦（南亚）污染物的影响.夏季，西风北移、印度季风爆发，是长江源水汽来源向北推移和向印度洋扩张