植物质“类皮革”复合材料的制作及应用展望_杨森.pdf

皮革科学与工程第 33 卷第 33 卷第 4 期2023 年 8 月皮革科学与工程LEATHER SCIENCE AND ENGINEERING33(4):52-57Aug.2023doi:10.19677/j.issn.1004-7964.2023.04.010植物质“类皮革”复合材料的制作及应用展望杨森1，郭义凡1，吴紫涵1，林琨岩1，林涛1，王泽宇1，曾琦1,2,3*（1.四川大学轻工科学与工程学院，四川 成都 610065；2.四川大学制革清洁技术国家工程实验室，四川 成都 610065；3.四川大学皮革化学与工程教育部重点实验室，四川 成都 610065）摘要：从对环境友好的角度以及在食品果丹皮的制作过程中得到启发，将生活中产生的果皮等素食废料通过物理与化学的方式进行处理，尝试制作易于生物降解的植物质“类皮革”复合材料。通过调整材料配方和改进制作过程，对材料的基本性能和外观进行测试评估，发现这种植物质“类皮革”材料在厚度、外观以及强度等性能上能够达到制作服饰产品的最基本要求。虽然现阶段植物质复合材料在强度、湿热稳定性等性能指标上仍无法与真皮相比，但其环保易降解性与性能可改进性在一定程度上为丰富“类皮革”材料增加了可能性。关键词：植物质；“类皮革”；复合材料；可降解；可穿戴材料；服饰品设计中图分类号：TQ 314；TS 56文献标志码：ATrial Manufacture and Application Prospects of Vegetable“Leather-Like”CompositesYANG Sen1,GUO Yifan1,WU Zihan1,LIN Kuyan1,LIN Tao1,WANG Zeyu1,ZENG Qi1,2,3*(1.CollegeofBiomassScienceandEngineering,SichuanUniversity,Chengdu610065,China;2.NationalEngineeringLaboratoryforCleanTechnologyofLeatherManufacture,SichuanUniversity,Chengdu610065;3.KeyLaboratoryofLeatherChemistryandEngineeringofMinistryofEducation,SichuanUniversity,Chengdu610065,China)Abstract:From the perspective of sustainability and inspired by the production principle of food fruit peel,thevegetarian waste such as fruit peel produced in daily life was treated in physical and chemical ways to producebiodegradable vegetable leather-like composites.By modulating the formula and production process,this kind ofvegetable leather-like materials can meet the basic requirements for making fashion accessories in terms of thickness,appearance,and strength.Although plant-based composites still cannot compare to genuine leather in many aspects atthis stage,their environmental friendliness,biodegradability,and performance modification have improved the possibilityof enriching leather-like materials to a certain extent.Key words:vegetable matter;“leather-like”material;composites;biodegradability;wearable materials;fashion accessorydesign收稿日期：2022-08-06基金项目：四川大学大学生创新创业训练计划项目（2021118499）第一作者简介：杨森（2001-），男，食品科学与工程专业本科生。E-mail:。*通信作者：曾琦（1980-），女，讲师，主要从事服饰品设计与研究。E-mail:。引言作为一种古老而珍贵的服饰与生活用品材料，皮革主要通过对动物毛皮的鞣制而获得。由于它舒适亲肤、美观耐久，一直是人类用于生活与装饰的重要材料之一。传统皮革材料完全取自于动物毛皮，从上个世纪 90 年代开始，由此引发的社会争议便一直不断1。激进的动物保护主义者们认为毛皮行业与皮革行业剥夺了动物的生存权利，而且皮革制造过程中使用与产生的化学物质极易造成环境污染，因此反对使用天然毛皮与皮革；而皮革支持者们则认为动物皮革是人类在目前畜牧业存续状态下合理利用养殖动物副产品的结果，不仅合乎情理，并且由于皮革材料本身的生物可降解性，反而有助于环境的可持续发展。事实上不管双方争论的结果如何，争论过第 4 期杨森，等：植物质“类皮革”复合材料的制作及应用展望程都促使皮革消费者与生产者越来越关注在生产与消费领域中的可持续实践。2010 年，基于植物质的“类皮革”材料作为替代皮革的可能性方案成为学者们热衷的研究方向2-3。2012 年前后，Sureshkumar 等人4突破性地尝试利用棉麻、羊毛、聚酯纤维与菠萝叶纤维等混纺制成了一种复合型生物质材料以媲美天然牛皮革，虽然该材料在实际应用性能上与真皮仍存在较大差距，但为后续的探索提供了重要思路。Sengupta 等5用从香蕉的假茎中获得的强韧植物纤维生产针刺非织造布材料，但其获取材料的途径较为狭窄，且制作工艺较为复杂，距离量产仍有较大难度。此外，Ananas Anam 和Fruitleather Rotterdam 等公司用芒果、菠萝叶为主要原料制造出一种耐用的植物质“类皮革”，但其性能还有待进一步检验，迄今未能在市场上大量投放6。2019 年，墨西哥发明家阿德里安 洛佩兹和马特 卡扎雷兹发明了一款完全由植物仙人掌制成的有机皮革，不仅具有透气性，还有不错的耐用性7。以上研究为植物质“类皮革”材料的探索提供了重要指引，但从对原料的选择来说，仍然要求较高，普遍适用性有限。在全球每年浪费的 13 亿吨食物中，水果蔬菜占了一半左右。从原料的实验可行性角度来说，水果中的果胶、不可溶性膳食纤维等物质含量丰富，尤其果渣中的果胶成分具有凝胶化性质，具备材料凝化塑形的必要条件。因此本项目尝试以废弃的水果为原料，以食品果丹皮的制作工艺8-10为借鉴试制植物质“类皮革”复合材料，并通过对复合材料的主要性能与外观效果进行测试评估，探究植物纤维种类、添加剂和制作工艺等因素对“类皮革”材料的成型效果、质感与柔韧性等性质形成的影响，力图通过对配方以及工艺过程的优化，试制出较为理想的可生物降解并且可穿戴的“类皮革”材料，并尝试对其进一步设计应用。1 材料试制与测量1.1 实验的主要原料与仪器实验原料主要包括苹果；火龙果；芒果；苹果；食品级黄原胶；食品级麦芽糖浆；AR 级水合柠檬酸。实验主要仪器详见表 1。1.2 试制步骤（1）原料收集收集水果店及日常生活中的非新鲜火龙果、芒果、苹果等。（2）原料预处理将水果清洗去核，除去腐烂部分，并切成大小适中的块状。对于火龙果、芒果等果皮肥大厚实的水果，尽量和果皮一并切块，以保留果皮中的纤维。（3）还原剂护色将预处理后的原料放入沸水中煮 23 min，捞出后浸入一定浓度的柠檬酸水溶液中进行静置护色。（4）搅拌打磨将水果块放入搅拌机中搅拌五分钟，直至原料形成均匀、粘稠且无明显颗粒的浆状。（5）成分调配取一定量的果浆，分为 6 组按照不同比例加入麦芽糖浆、柠檬酸、黄原胶等成分（如表 2）搅拌混匀至粘稠度能均匀刮片。（6）刮片烘干将成分调配混匀后的果浆以约 35 mm 的厚度均匀摊涂在棉纺衬底布上，并用刮片将表面刮平，放在不锈钢烤盘上入烤箱烘烤脱水，每隔 20 min 取出观察材料成型效果，如出现不平整及时按压修整。烘烤至材料表面基本不粘但仍有韧性时取出，记录不同组材料的成型效果、烘烤时间及温度。（7）起片整理将烘烤好的材料从烤箱中拿出，静置冷却后小心地将材料从烤盘上揭起并稍加整理。各组材料的表 1 实验所用仪器Tab.1 Experimental instrument名称 供应商 备注/型号 桌上型厚度仪 三丰精密量仪(上海)有限公司 No.20465 MSN162 伺服控制计算机系统拉力试验机 高铁检测仪器(东莞)有限公司 AI-7000S 家用电子称 盐城云联智能科技有限公司 CX-12000 电磁炉 广东半球实业集团公司 BDA22-22W 搅拌机 中山市小馋熊电器有限公司 ZG-L74A 电烤箱 浙江绍兴苏泊尔家居用品有限公司 K10FK810 表 2 果浆中的添加剂配比Tab.2 Ratios of additives in fruit pulps添加剂名称 占质量总百分比 组 组 组 组 组 组 麦芽糖浆 5 15 25 10 10 10 柠檬酸 5 15 25 10 10 10 黄原胶 12 25 5 15 20 25 53皮革科学与工程第 33 卷表面状态受烘烤时间、温度、浆质摊涂厚度与平整度的影响。（8）风干成型将成型的材料放在干燥且阴凉的地方自然晾干，所需时间根据空气温度及湿度的不同而有所区别，通常 24 h 即可。晾干后的材料（如图 1）可放置在有干燥剂的保鲜盒中进行储存。1.3 植物质“类皮革”材料的外观及性能测评1.3.1 对复合材料的厚度测量选择其他实验条件相同、差异仅为有无底布的两块“类皮革”复合材料进行厚度测量。于整张较大面积复合材料上的不同位置进行取样，每种材料取3 个样本。将样本剪成 1.0 cm 宽、4.0 cm 长的条状，平整地放于桌上型厚度仪的下压盘之上，调节上压盘完全接触测试样 3 s 后，从厚度计显示屏上读取每个试样厚度值。1.3.2 对材料手感的主观测评材料的手感直接影响着其应用效果，对植物质“类皮革”材料手感的主观测评主要是对添加剂配比不同、烘烤时间及温度不同的“类皮革”材料进行手感黏度与手感柔韧度两方面的主观测评。黏度与柔韧度均记为 15 级，数值越大，表示手感越黏以及手感柔韧度越高。参与材料主观测评的人数为 33 人。1.3.3 对材料抗张强度的测量用伺服仪分别对无底布复合材料、有底布（纯棉梭织布）复合材料、牛皮革和纯棉梭织布四组材料进行抗张强度的测试。操作方法如下：以裁剪好的试样中心为基准，两边各取 10 mm，用中性笔划出标记；操作仪器进入实验模式，选择普通拉压，不设置定点值，设定运行速度 100 mm/min，选择返回停机模式；将运动模式改为自动，把试样按标记线装夹在上夹具上，按上升或下降键，调整夹具间的距离，使试样按标记线夹在下夹具上；距离接近时，可将运动模式更改为点动模式，进行距离微调，保证两夹具间的距离为 20 mm，两夹具保持紧固不易滑脱，且试样处于拉直状态；试样装夹完成后，依次按下清力、清伸、清峰键，确认界面中相应项目均为零值（若有轻微漂移属正常状况）；按上升键，实验开始，仪器界面会显示当前力值，当试样被拉断时，仪器界面会保存并显示此时最大力值；仪器停止后，界面返回到实验起始状态，按键可进行数据处理。注意在实验开始后不要触碰试样或夹具，以免干扰实验结果或者受伤。2 结果与讨论2.1 复合材料的厚度适用性材料的可穿戴性中，厚度是重要的指标之一。“类皮革”复合材料的厚度主要受原料含糖量、黄原胶比例、水的比例和浆质涂抹效果的影响。将无底布的复合材料样本与用纯棉梭织布作底布的复合材料进行厚度对比测量，发现无底布复合材料的厚度平均值约 1.19 mm，而有底布复合材料的厚度平均值约 1.72 mm，后者由于包含了棉质底布，厚度更大，与普通牛皮革厚度值较为接近；有底布复合材料的标准差数值较无底布复合材料小，说明有底布材料不同位置的厚度差异更小（见图2），这应该是由于棉质底布上密布的纤维空隙能帮助更均匀地分散和固定浆状原料形成薄层，从而使复合材料成型后更均匀平整。总体上说，植物质“类皮革”材料样品的厚度及均匀度上有差异，但基本适用于一般服饰产品的使用要求。图 1 晾干后的植物质“类皮革”（有底布）样品的正面（左）与反面（右）Fig.1 Front(left)and back(right)of air-dried vegetableleather-like composite sample with backing图 2 复合材料样品的厚度Fig.2 Thickness of vegetable leather-like composite samples“类皮革”植物质复合材料样本的厚度无底布复合材料有底布复合材料厚度值/mm1.801.601.401.201.000.080.060.040.200.001.191.7254第 4 期2.2 不同成分配比对“类皮革”材料外观及手感的影响从样品测评结果看，黄原胶比例的增加有利于材料手感柔韧度的增强。这是因为黄原胶有助于增强果胶分子间的氢键、静电引力和范德华力等强烈的相互作用力，使它们之间产生良好的互溶性，从而使“类皮革”材料分子间的凝聚程度增大11。但需要注意的是，黄原胶成分虽然增强了材料的手感柔韧度，也使得材料在高温烘烤过程中易形成气泡，影响材料外观的平整度（图 3）。实验表明黄原胶加入比例在 10%15%时对于材料柔韧度有明显的增强效果，且不至过分粘稠。麦芽糖浆的比例对成型材料的色彩以及粘性也有一定影响，含量过高会导致材料粘性过大，取出时容易粘连在烤盘上造成损坏，而糖分含量过低又易导致材料色彩不均（图 3）。多次实验测试表明麦芽糖浆占比在 3%5%时较为适宜。柠檬酸保障了材料的 pH 数值呈酸性，具有一定的防腐性，将之放入保鲜盒中经过三个月的普通存放，“类皮革”材料表面基本无霉变，颜色、形态及手感与初制成时基本一致。2.3 烘烤温度及时间对材料手感的影响烘烤脱水过程的温度高低与时间长短直接影响材料成型后的含水量，从而对于材料性能产生显著影响。经过适当温度与时间烘烤的材料表面既无焦化现象也不易发生粘连，且具有较强的韧性，可以承受较大的拉力。多次实验记录发现材料的韧性随烘烤时间的增加而提升，但当温度增加至 160 以后，超过 120 min 的烘烤会使材料表面发生焦化，韧性反而减弱。如表 3 所示，数对中的第一个数代表材料表面黏度（15），第二个数代表材料韧度（15），数值愈大，韧度愈高。综合统计情况，烘烤温度不宜超过 160，烘烤时间宜在 80120 min。2.4 材料样品的抗张强度抗张强度是衡量材料物理性能的重要指标之一。通过对无底布植物质复合材料、有底布植物质复合材料、牛皮革和纯棉梭织布（如图 4）进行抗张强度测试，得到如图 5 所示结果。从测试结果可以看到，有底布的植物质“类皮革”复合材料的抗张强度仍然明显低于牛皮革的抗张强度，断裂伸长率也明显低于牛皮革；但复合材料的强度比起不用底布的“类皮革”材料已有明显图 3 相同成分的不同配比形成的“类皮革”材料外观Fig.3 The appearance of leather-like materials formed by thesame compositions at different proportions表 3 烘烤温度与时间对材料手感黏度与柔韧度的影响Tab.3 Effect of baking temperature and time on the surfaceviscosity and toughness of materials时间/min 温度/80 120 160 200 60(5,1)(4,1)(3,2)(2,3)80(5,2)(4,2)(3,3)(1,4)100(5,2)(3,3)(2,4)(1,4)120(5,2)(2,4)(2,5)(1,3)图 4 抗张强度测试的实验样品（a：植物复合材料 1 样品（无底布）b：植物复合材料 2 样品（有底布）c:牛皮革样品 d：纯棉梭织布样品）Fig.4 Samples for tensile strength test(a:vegetable leather-like composite samples 1 without backing;b:vegetable leather-like composite samples 2 with backing;c:cowleather samples;d:cotton woven cloth samples)图 5 植物质“类皮革”复合材料的抗张强度Fig.5 Tensile strength of vegetable“leather-like”composites材料抗张强度值比较有底布复合材料样品抗张强度/（N/mm2）16.0014.0012.0010.008.006.004.002.000.001.7313.535.1312.00无底布复合材料样品牛皮革样品 纯棉梭织布样品杨森，等：植物质“类皮革”复合材料的制作及应用展望（a）（b）（c）（d）55皮革科学与工程第 33 卷图 6 植物质“类皮革”复合材料的断裂伸长率Fig.6 Elongation at break of vegetable“leather-like”composites提升。复合材料的抗张强度可以达到普通牛皮革抗张强度的 40%左右的水平，断裂伸长率良好，意味着材料在外力作用下的延伸力与弹性较好，在一般的穿用场景下不易发生损坏。3 植物“类皮革”的应用展望3.1 材料色彩的调整与设计植物质“类皮革”材料在一定程度上增加了用环保材料替代天然皮革或者石油系材料的可能性。但从应用角度上说，不仅需要材料在原料来源以及生产过程中符合对环境友好的原则，也需要其在外观上符合当代消费者的审美要求。受原料及成分所限，植物质“类皮革”复合材料的颜色主要来自于原材料果皮果肉氧化后呈现出的低饱和度的天然色泽。实验中发现由不同种的水果原料制成的复合材料会呈现出一定的色彩差异；同一种水果的不同品种对复合材料的颜色也会产生细微的影响。这使得我们可以通过选择不同种类的水果原材料进行混合以在有限的小范围内调整复合材料的色彩，得到从浅棕黄色调到暗紫红色调的一系列不同颜色的“类皮革”复合材料。但如果希望得到更为丰富的色彩，还是需要加入色素。考虑到材料整体的天然环保特性，我们预测天然色素的染色效果会极大丰富材料的色彩，但缺少化学染料那样鲜艳的高饱和度色彩。在对试制的复合材料进行的外观调研中，共 33位受访者中的约 76%（25 位）认为低饱和度的色彩与自然环保的理念更加契合，同时原料色素沉淀不均匀造成部分材料呈现出颜色斑驳的效果（如图 7所示），反而更加突显出返璞归真的自然风格。3.2 在服饰配件方面的设计应用植物质“类皮革”复合材料比起动物皮革来说，在设计应用方面有几个显著优点：一是设计时无需考虑面料在不同部位的外观差异（不同部位的动物皮料在外观上会存在天然差异），因而面料的一致性效果更好；二是复合材料的形状尺寸不像动物皮革那样受动物种类及身形限制，能够使设计师更加自由地发挥设计想象力和创造力，创造出更丰富的产品；三是复合材料的环保性质使其对人体来说相对安全，减少接触过敏的发生机率，比较适用于制作近身的饰品和生活用品。然而，植物质复合材料在强度等性能上与动物皮革相比还有相当大的差距，会在一定程度上影响所设计产品的可制作性与耐用性，比如需要明确材料强度是否能承受穿孔、缝合等服饰产品常用的制作工艺。基于这一考虑，在设计卡包、零钱袋等配饰品时可以借鉴一体结构或者用插接结构进行部件连接，发挥设计创意的同时也尽量规避由材料强度不足带来的工艺限制。4 结语植物质“类皮革”复合材料主要利用果皮果肉中的纤维、果胶等易降解的植物质成分制作，既减少了资源浪费，又在一定程度上丰富了动物皮革替代品的环保创新材料。目前，植物质材料的“类皮革”与动物皮革相比，在外观质感上有着一定的相似度，后续还可以通过原料构成以及加工工艺的变化对材料外观进行有针对性的调整与多样化设计。材料的断裂伸长率比较有底布复合材料样品断裂伸长率/%90.0080.0070.0060.0050.0040.0030.0020.0010.000.0017.5374.2624.41无底布复合材料样品牛皮革样品 纯棉梭织布样品19.19图 7 植物“类皮革”材料设计应用效果图（a：植物“类皮革”材料托特包效果图；b：植物“类皮革”材料手袋效果图；c：植物“类皮革”材料钱夹效果图；d：植物“类皮革”卡包效果图）Fig.7 Design renderings of vegetable leather-like composites(a:tote bag design rendering of vegetable leather-like composites;b:handbag design rendering of vegetable leather-like composites;c:wallet design rendering of vegetable leather-like composites;d:cardholder design rendering of vegetable leather-like composites)56第 4 期24 Anasori B,Luhatskaya M R,Gogotsi Y.2Dmetal carbides and nitrides(MXenes)for energy storageJ.Nature Materials,2017,16:34-50.25 Rasool K,Helal M,Ali A,et al.Antibacterial activity of Ti3C2TxMXeneJ.ACS Nano,2016,10(3):3674-3684.26Ghidiu M,Lukatskaya M R,Zhao M Q,et al.Conductivetwo-dimensional titanium carbide 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Environmental,2014,152:46-50.复合材料内层采用的棉纺材料对肌肤友好，而外层果胶纤维物质也具有较好的生物相容性，考虑到其可穿戴的主要应用方向，今后还可以在保证其基本功能性的同时尝试实现器件的包埋和组装，探索诸如电子皮肤等高级可穿戴功能的可能性。由于植物质材料在制作过程中缺少鞣制动物皮过程中胶原的“化学交联”，强度仍然是目前复合材料较之动物皮革难以企及的主要性能之一。还有一点值得注意的是，由于试制的复合材料未经“覆膜”工艺处理，因此表面的水分子通道并未密闭，在较潮湿的环境中容易出现回潮，使材料手感变得粘湿，这说明材料的湿热稳定性仍然不理想；而原料添加剂中的柠檬酸成分虽然在一定程度上可以防腐防霉（试制材料的样品由于保存得当在三个月内未出现明显霉变），但原料中的大量有机物分子仍然容易滋生霉菌，造成霉变和损坏风险。倘若为了解决易回潮与霉变的问题而采用化学材料进行表面喷涂或覆膜，又难免影响到植物质材料在环保与可降解方面的“纯粹”性。在保证环保特性的前提下，以果皮废料为原料制作植物质“类皮革”存在着一定可行性，但如何持续改进其可穿戴性能与外观质感将是值得深入探索的问题。参考文献：1曾琦.可持续发展语境下的皮草时尚J.皮革科学与工程，2020，30（5）：68-73.2Omoloso O,Mortimer K,Wise W R,et al.Sustainability re-search in the leather industry:a critical review of progressand opportunities for future research J.Journal of CleanerProduction,2021,285:1254413Bongarde U S,Shinde V D.Review on natural fiber reinforce-ment polymer composites J.International Journal of Engi-neering Science and Innovative Technology,2014,3(2):431-436.4Sureshkumar P S,Thanikaivelan P,Phebe K,et al.Investiga-tions on 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