深冷法提氦联产LNG工艺分析优化.pdf

第51卷第8 期2023年8 月化学工程CHEMICAL ENGINEERING(CHINA)Vol.51 No.8Aug.2023深冷法提氮联产LNG工艺分析优化蒋洪，陈泳村，程祥，杨铜林，祝梦雪（1.西南石油大学石油与天然气工程学院，四川成都6 10 50 0；2.塔里木油田分公司油气工程研究院，新疆塔里木8 410 0 0）摘要：为提高天然气提氨的经济性，基于深冷法提氨流程，提出一种天然气氮气回收及天然气液化联产工艺。由于提氨流程换热结构的复杂性，利用传统分析对工艺设备的损和效率进行定量分析，通过高级分析对设备的真实改进潜力进行评价。传统分析结果显示：工艺主要设备效率普遍较高；氨提浓冷箱E-101是工艺中损最大的设备，占总损量的35.56%。高级分析结果显示：工艺系统中主要设备的损失大部分为内源性损，表明改进的重点应放在每个独立设备的优化上，比如通过改变混合冷剂增压装置C-101效率等方式来减少损。研究为天然气氮回收工程优化设计及应用提供了技术参考。关键词：深冷法；氢气回收；损；传统分析；高级分析中图分类号：TE646D0I:10.3969/j.issn.1005-9954.2023.08.015Exergy analysis and optimization of helium extraction and LNGJIANG Hong,CHEN Yongcun,CHENG Xiang,YANG Tonglin,ZHU Mengxue(1.School of Petroleum and Natural Gas Engineering,Southwest Petroleum University,Chengdu 610500,SichuanProvince,China;2.Oil Gas Technology Research Institute,PetroChina Tarim Oilfield Company NaturalAbstract:A helium recovery process and a natural gas liquefaction cogeneration process were proposed based on thecryogenic helium extraction process to increase economy.To solve the complexity of heat transfer structure inhelium extraction process,the traditional exergy analysis was adopted,and the quantitative analysis was carried outon the exergy loss and the exergy efficiency of process equipment.Using advanced exergy analysis,the realimprovement potential of the equipment was evaluated.The results of traditional exergy analysis show that thehelium concentration cold box E-101 has the largest loss in the process,accounting for 35.56%.The results ofadvanced exergy analysis show that the endogenous exergy loss plays the main role on the total exergy loss ofequipment,and the optimization of independent equipment can significantly reduce the exergy loss of the process,such as change the efficiency of mixed refrigerant booster C101.This study provides guidance for optimization ofnatural gas helium recovery project.Key words:cryogenic method;helium recovery;exergy loss;traditional exergy analysis;advanced exergy analysis氮气在航空航天、低温超导、医疗等领域有广泛化碳,PSA法主要应用粗氮提纯,脱除粗氮中的氮气的应用，是关乎国家安全和高新技术产业发展的战和烃类气体34。我国天然气中氢气含量低，通过略性资源12 。天然气提氨工艺主要有深冷法、膜深冷法从天然气中单一的提氮会使生产成本高、设分离法和PSA法。深冷法因其较高的产品纯度、氮备投资大、系统能耗大5。回收率在天然气提氮工业中得到广泛应用，膜分离为了提高提氮的经济性，本文提出一种深冷法法主要应用于低含氮天然气提浓、脱氮和脱除二氧联合提氨工艺,该工艺将低含氨天然气通过低温高收稿日期：2 0 2 2-10-11；修回日期：2 0 2 2-11-2 1作者简介：蒋洪（19 6 5一），男，硕士，教授，研究方向为天然气集输与处理技术、系统能量综合利用及节能、汞污染控制，电话：138 8 0 57 8 6 6 9，E-mail:；陈泳村，男，硕士,通信联系人，研究方向为天然气集输与处理技术、系统能量综合利用及节能，E-mail：。文献标志码：Aproduction by cryogenic processGas Division,Tarim 841000,Xinjiang,China)文章编号：10 0 5-9 9 54(2 0 2 3)0 8-0 0 7 8-0 6蒋洪等深冷法提氨联产LNG工艺分析优化压精馏浓缩原理对氨气进行提浓，将天然气低温精馏提氮与天然气液化工艺相结合，生产氮气的同时联产LNG。由于提氮流程换热结构的复杂性,用能分析显得尤为重要，需要对流程进行分析优化来充分挖掘各工艺装置的能量利用潜力。通过HYSYS模拟,对工艺流程中各个设备的损进行定量分析，并在此基础上，对设备及设备间相互作用关系进行高级分析，以明确设备的优化潜力，为天然气氮回收工程优化设计及应用提供了技术参考。1流程模拟与介绍1.1林模拟条件采用AspenHYSYS软件对深冷法提氮联产LNG工艺流程进行模拟，气液平衡模型选用Peng-Robinson方程，恰模型选用Lee-Kesler方程。以某乙烷回收处理厂的外输气作为氮气回收的原料气，原料气进料温度为50，进料压力为5.8 MPa，处理量为10 m/d。原料气气质组成见表1。表1原料气气质组成（摩尔分数）Table 1Composition of feed gas(mole fraction)HHe0.017 6 0.041 0 0.454 8 0.412 8 98.817 7 0.255 3 0.000 81.2流程介绍深冷法提氨联产LNG工艺由低温高压浓缩装置、天然气液化装置、低温精馏提氮装置等组成。深冷法提氨联产LNG工艺流程见图1,模拟条件主要尾气增去外输一压装置C-104K-102K-101原料气wwwwE-101.79控制参数见表2，主要物流数据见表3。低温高压精馏浓缩装置通过低温浓缩塔的低温高压精馏原理，实现了原料气中氮气的提浓和脱碳，降低了后续处理装置的规模,取消了脱碳装置,降低了装置投资、生产部分外输气以及为后续天然气液化装置提供原料气；天然气液化装置采用混合冷剂制冷为天然气液化制冷提供冷量，设置闪蒸罐，确保分离后的气相流量稳定，有利于低温精馏提氮装置的操作稳定性，同时采用低温低压闪蒸进一步提高了天然气中气浓度,降低了后续处理装置的规模；低温精馏提氨装置通过氮回收塔的低温精馏原理进一步对闪蒸罐的气相进行提浓,生产粗氮，制冷工艺采用氮气-甲烷制冷，为氮回收塔塔顶冷凝分离提供冷量。表2 模拟条件主要控制参数Table 2Main control parameters of simulation conditions项目低温提浓塔塔顶压力/MPa低温提浓塔塔板数氨回收塔塔顶压力/MPa%回收塔塔板数N2CO2T-101数值3.8163.012CiC2E-102C不凝气C-101混食冷剂V-101增压装置WWiE-103WWW冷箱夹点温度/压缩机绝热效率/%外输气压力/MPa氢气回收率/%粗氨摩尔分数/%总压缩功/kWLNG产品中N,摩尔分数/%C-103汽烧剂压置C-102闪蒸气增压装置V-102P-1013.5755.895.1055.0311 2061.0粗去提纯装置E-105E-104T-102MMLNG?V-103E-101-氨提浓冷箱;E-102-低温提浓塔塔顶冷凝器；E-103-液化冷箱；E-104-氨回收冷箱;E-105-氨回收塔冷凝器；V-101-回流罐；V-102-闪蒸罐；V-103-LNG储罐；K-101-压缩机;K-102-外输气压缩机；T-101-低温提浓塔；T-102-氨回收塔；P-101-回流泵；一主要物流号图1深冷法提氢联产LNG工艺流程Fig.1Process flow of helium extraction and LNG production by cryogenic method投稿平台Https:/.80主要温度/物流87.0-91.2?-135.0-152.7?-143.036-161.72传统模型与分析方法2.1黑箱模型黑箱模型中的设备或系统与外界被一个不透明的边界隔离，每个设备可看作独立黑箱，黑箱模型将系统同外界之间交换的流相结合,将系统的有效划归在系统的输出E.中6-7 。黑箱模型示意如图2 所示。ExiFig.2 Black box model系统损表达式为I=Ex.in-Ex.,式中：Ex,in为系统的输人,Ex.out为系统的输出,I为系统的损。在对深冷法提氮联产LNG工艺进行分析时,主要是研究各个设备的用能情况，对设备内部细节并不深究。因此,将工艺中各设备视为黑箱进行研究。2.2传统分析评价指标在传统分析的分析过程中，损、效率、Table 4 Exergy loss and exergy efficiency of each equipment输人/kW设备物流E-10120 285.29E-1037 544.10E-104522.73T-10176 943.08化学工程2 0 2 3年第51卷第8 期表3模拟流程主要物流数据Table 3Main data of simulation process压力/摩尔流量/MPa(kmol/h)5.6517 361.03.80867.94.96867.90.25148.74.00148.72.9812.30.12709.211Exout-图2 黑箱模型x,out能量0057.003 922.16摩尔分数/%H,He0.017 60.041 00.309 00.785 20.309 00.785 21.786 74.567 613.427 61.786 74.567 613.427 619.413 255.027 224.835 30.000 20损率作为分析的3个基本评价指标，可评估一个系统的有效能利用情况8-0 。损是指设备或系统输入与输出的差值，可以有效地反应系统的不可逆与能量利用情况;效率是指设备或系统的有效与总消耗的比值，可表明设备或系统的能量利用完善程度；损率是指某过程中损与系统总损的比值，可直观地表示出系统的损分布情况。各设备损及效率表达式见文献11。2.3传统分析结果深冷法提氨联产LNG工艺主要设备传统分析结果见表4。由表4可知，该工艺设备整体的损为1512 2.2 0 kW，效率可达9 3.0 7%。工艺主要设备效率普遍较高，低温提浓塔T-101效率最高，为9 8.0 3%；氢提浓冷箱E-101损为537 7.18 kW，(1)占总损量的35.56%，是工艺中损最大的设备，其原因是氨提浓冷箱运行温度在10 0 40 之间,冷箱内各冷热物流能量匹配程度不高,消耗的冷量较多且部分热集成负荷未能回收利用，从而造成更多的冷量损失；外输压缩机K-102、混合冷剂增压装置C-101是损失较多的主要设备，分别占总损的14.9 3%、15.7 6%。表4各设备损及效率输出/kW物流能量14.908.1106 297.350400.91079 270.640N,0.454 83.099 63.099 60.757 2损/kW5 377.181 246.75121.821 594.50CO20.412898.817 70.25530.000 80.000 595.805 70.000 595.805 7080.218 0080.218 000.724 40.000799.242 0效率/%损率/%73.4935.5683.478.2476.700.8298.03C,C200000010.54C,000000+！投稿平台Https:/-+-+.蒋洪等深冷法提氨联产LNG工艺分析优化续表4输人/kW输出/kW设备物流T-102842.55K-1012.423.31K-10238 059.41C-1012.028.33C-10289.12C-10330.04C-104198.64AC-10147 007.56设备整体195 974.163高级分析计算与评价3.1高级分析理论对深冷法提氨联产LNG工艺进行传统分析可以集中确定热效率低下的主要设备，并定量分析各设备的损及效率。但是传统分析方法忽略了设备的真正节能潜力，而高级分析方法考虑了设备间复杂的热力学耦合关系，对工艺整体或设备优化时，对设备本身的改进潜力和其他设备造成的负面影响进行综合考虑分析1-13 。3.1.1可避免损和不可避免损在如今技术、经济、材料等各方面发展的限制下,在可预见的未来即使采用最先进的生产技术也不能消除的损称为不可避免损，而通过改进生产技术来对工艺或设备进行部分或完全消除的损称为可避免损。将设备所产生的损分为可避免损和不可避免损。基于此，设备K的损可以表示为：ED.K=Eik+EDk式中：Ep.k为设备K的损，kW;Ek为设备K的损的可避免损，kW;EUK为设备K的不可避免损,kW。计算不可避免损时需根据工艺条件、过程设备成本、设备运行经验等信息对所研究设备运行条件进行假设，并将此作为设备运行的理想状态14-15。通过计算设备在实际运行工况下不可避免损的系数（Ep,k/Ep,k）U N,将实际运行工况下设备的有效乘以系数(Ep,k/Ep,k）N得到设备不可避免损,计算公式如式（3）所示。有效的计算如式(4)所示，将设备的总损减去不可避免损得到设备的可避免损，计算如式(5）所示：81损/kW效率/%损率/%能量物流0798.00100.572.487.8711 206.2647 007.565 073.914.720.73430.26372.9390.7285.88338.11382.76045 370.4621 161.99202 103.20(2)拥损类型，可以将拥损分为可避免内源拥机可避免外源损、不可避免内源损不可避免外源损Ex4种损模式。计算公式为：投稿平台Https:/.能量000000000式中：Epk为实际运行工况下设备K的有效,kW；Ep,k为设备K处于不可避免状态下的有效,kW;n为设备K的效率,%。3.1.2内源性损和外源性损设备在能量转换的过程中会造成不可逆损，由于是设备本身不可逆性与低效率产生的,所以称为内源性损；另一部分损是由其他设备的低效率以及系统整体结构造成的，称为外源性损。设备K的损可以表示为：(6)式中：EBk为设备K的内源性损，kW;EB.k为设备K 的外源性损,kW。工程图法基于对系统或设备整体的有效能分析,利用图表求解,适应性较强，精度较高，故采用工程图法计算内源性损和外源性损。工程图法总损可以表示为：(7)式中：Ep.为系统总损,kW;Ep.。为除设备K外其他设备的总损。3.1.3组合损将文中的4种损进行组合，得到更加明确的44.6036.012258.112 381.51146.4534.88243.291 637.1015 122.20EUKErealPKED.KEp.k=1-nKXmE94.7164.1979.8553.0665.9661.5554.4696.5293.07(ED.KUN(E.K)0.290.2514.9315.760.970.241.5510.83100(3)(4)(5)823.2高级分析结果与评价工程图法结果见图3，高级分析设备损结果见表5。由表5可知，设备的损主要是由设备本身的不可逆性造成的,其他设备的性能对研究对象的影响程度相对较小,改进的重点应该放在每个独立设备的优化上。压缩机作为系统能量主要来源,提高压缩机效率能明显提高系统效率，提高工艺系统效率最快的为压缩机,其次是换热器以及空冷器。改进压缩机用能效果就是提高其绝热系数，但这会提高设备制造精度，而系统中换热设备受运行参数的影响较大，调整系统换热模式、优化运行参数设备E-1015 292.35E-1031 027.82E-10467.83T-1011 401.50T-10220.47K-10128.21K-1022.160.41C-1012.158.73C-102106.00C-10330.36C-104209.05AC-1011 368.91分析表5发现，工艺系统中主要设备的损大部分为内源性损，这表明损主要来自于各设备本身的低效率与不可逆性,设备间的相互作用对研究设备本身损影响不明显。但液化冷箱E-103、混合冷剂增压装置C-101、空冷器AC-101具有较大的外源性损值，这些设备可以通过改变其他设备效率或工艺整体结构来减少损。图4为4种组合损分布。由图4可知，不可化学工程2 0 2 3年第51卷第8 期EPx=EBk/(1-n)n(8)ED.KUN=Ex(二(Ep.K)-15.0(11)14.5(12)N13.012.512.07y=1.008 8x+5 292.35;y=1.007 6x+2 160.41y=1.015 8x+1027.82;y=1.017 5x+2158.73y=1.0036x+67.83,;y=1.002 7x+106.00-y=1.0136x+1401.5;y=1.0003x+30.32y=1.001 6x+20.47;y=1.002 3x+209.05y=1.000 5x+28.21;y=1.0199x+1368.91图3各设备内源性损计算结果Fig.3 Calculation results of endogenous loss of each equipment表5高级分析设备损Table 5 Exergy loss of advanced analyzer损Ep.K(Ep/E,)UNK84.8314 908.11218.936 297.350.154 953.99400.91193.0079 270.6424.13798.007.802.487.8797.7147 007.560.005 5222.784 720.7340.45372.934.5285.8834.24382.760.324 6268.1945 370.46能够提高运行效率，并且不会显著提高设备投资成本，在现有条件下更容易实施。(9)(10)0.343 85 125.97975.640.299 0119.880.015 71 245.320.040 932.640.002 35.68256.322.001.790.131 6621.361 760.150.149 855.880.136 611.45112.870.034 01 543.8215.5251.2114 671.25271.115 190.091.94223.29349.1869 740.6311.96366.4930.3350.578 561.232.440.1890.57205.4023.4348.60130.42250.0093.2837 967.581 290.90252.92避免内源性损占比最高，为55.7 8%，其次分别为可避免内源性损，不可避免外源性损，可避免外源性损。这表明可以通过提高设备自身效率来提升设备性能，进而改善工艺系统性能，减少系统总损。图5为深冷法提氨联产LNG工艺主要设备各类型损分布。分析可知，不同换热设备损分布情况较为相似，换热设备中不可避免内源性损占89101112131415其他设备的总损/MWkW5 043.9881.99803.94171.766.7653.121 094.93150.3914.9917.650.125.5647.09209.322 113.3250.62184.32437.041 974.4138.4630.7725.117.483.9781.1531.72248.372.84223.8847.231.070.87306.5742.615.486.4828.092.2475.2315.3422.880.55127.902.5278.0115.27投稿平台Https:/+.蒋洪等深冷法提氨联产LNG工艺分析优化比最大，最小换热温差对损的影响并不明显，设备的损实际上是受到换热器结构的限制，并不能完全实现理想的效果，通过减少换热温差来改善冷箱或空冷器的方法是不经济的，改变换热设备结构形式能够有效减小设备的损。工艺中各压缩机可避免内源性损占较大比例，这是由于压缩机实际操作状态的低效率导致了可避免内源性有效能损失，可以通过改善系统工艺结构或提高压缩机效率来减少增压过程中的损。减少这些压缩机的损可以明显地提高工艺系统设备有效能的利用率，其中外输压缩机K-102和混合冷剂增压装置C-101的可避免内源性损大，分别为2 113.32、19 7 4.41kW，可优先提高K-102和C-101的设备效率。9.27%33.5%￥1.45%55.78%不可避免内源损不可避免外源损可避免内源损可避免外源损图4组合损细分Fig.4 Breakdown of combined exergy loss6可避免外源损5可避免内源损不可避免外源损4不可避免内源损MN/4321Fig.5 Distribution of various types of losses of main equipments4结论（1)传统分析可以集中确定热效率低下的主要设备，并定量分析各设备的损及效率，但不能真实反映系统损的本质和设备及设备间相互作用的节能潜力。高级分析方法考虑了设备间复杂的热力学耦合关系,将损划分为内源性损、外源性损、可避免损、不可避免损，并将其进行组合，得到更加明确的损类型，可以获得系统与设备的损位置和大小，以明确其优化潜力。83(2)通过对流程的传统分析发现：工艺设备整体的损为1512 2.2 0 kW，工艺主要设备效率普遍较高；氨提浓冷箱E-101、外输压缩机K-102、混合冷剂增压系统C-101是损较多的主要设备，分别占总损的35.56%、14.9 3%、15.7 6%，它们是系统效率提升潜力较大的部分。（3）通过对流程的高级分析发现可避免内源性损占4种组合损比例较大为33.5%，表明可以通过设备自身性能的改造来改善工艺系统性能，比如改变混合冷剂增压装置C-101效率、改进氮提浓冷箱E-101结构形式等方式来减少系统总损。参考文献：1 SSUNARSO J,HASHIM S S,LIN Y S,et al.Membranes forhelium recovery:an overview on the context,materials andfuture directions J.Sep Purif Technol,2017,176:335-383.2秦胜飞，李济远.世界氨气供需现状及发展趋势J.石油知识,2 0 2 1(5）：44-45.3卢衍波.膜法天然气提氨技术研究进展J.石油化工,2 0 2 0,49(5):513-518.4李莹珂.中国石油工程建设有限公司西南分公司天然气提氨技术J.天然气与石油，2 0 19,37（3）：55.5HAMEDI H,KARIMI I A,GUNDERSEN T.Optimiza-tion of helium extraction processes integrated with nitrogenremoval units:a comparative study J.Computers&Chemical Engineering,2019,121:354-366.6KELLY S,TSATSARONIS G,MOROSUK T.Advancedexergetic 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0%掺氢比的天然气所延迟的时间约为1一3s,见式（8）、式（9）。这是由于泄漏孔向下时,有足够的缓冲空间供可燃气体与空气混合扩散，减小了不同掺氢比天然气扩散速度差异性。另外，如果令0%掺氢比的函数值L(0%H）=15m,反解出时间t,将该时间t带人到2 0%掺氢比天然气函数中求出L(20%H,）,该值的含义是使得不同掺氢比检测到1%甲烷体积分数的时间相同时，可燃气体探测器布置的距离。求解后该值在8 一13m之间。为了保险起见，应该取较小值，可以认为可燃气体探头布置距离为8 m时,2 0%掺氢比天然气泄漏后1%甲烷体积分数预警的时间与天然气泄漏预警时间相同。1.395 t-2.60,(4 t8.1)L(0%H,)0.37 (t-8.06)+8.64,(8.1 t 30)(6)1.395 t-4.37,(4 t 8.7)L(20%H,)0.37 (t-8.71)+7.78,(8.7t30)(7)t(20%H,)1-t(0%H,)1=1.27 s(8)t(20%H,)2-t(0%H,)2=2.97 s(9)5结论（1)掺氢比和泄漏孔径深比影响孔口系数的取值,对于工程问题可采用0.8 5估算。（2）从燃气发生泄漏到燃气上升到管廊顶端所用时间小于1 s,随后燃气在空间中扩散,由于有通风空气的伴流，泄漏燃气形成涡流耗散，并向下游扩散,扩散距离以及相应时间取决于空间流强度,而化学工程2 0 2 3年第51卷第8 期不是射流过程。（3）1%甲烷体积分数面在管廊顶端扩散距离随时间的变化可以用分段一次函数表示；如果不改变甲烷探测器的分布，检测到2 0%掺氢比天然气爆炸下限的2 0%的时间要比检测到纯甲烷爆炸下限的2 0%的时间最多延迟7 s；但若使2 种工况的检测时间相同,则甲烷探测器应为8 m布置1个。参考文献：1中国氢能联盟.中国氢能源及燃料电池产业白皮书M.北京：中国氢能联盟,2 0 19.2李敬法，苏越，张衡，等.掺氢天然气管道输送研究进展J.天然气工业，2 0 2 1,41（4）：137-152.3廖倩玉，陈志光.天然气管道掺氢输送安全问题研究现状J.城市燃气，2 0 2 1（4）：19-2 6.4刘自亮，熊思江，郑津洋，等.氢气管道与天然气管道的对比分析J.压力容器，2 0 2 0,37（2）：56-6 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