水泥混凝土中MgO来源与作用的研究进展.pdf

1 2 8 材料导报 ： 综述篇 2 0 1 0年 6月( 上) 第 2 4卷第 6期 水泥混凝土 中 Mg O来源与作用的研究进展 钱觉时 ， 别安涛 ， 李昕成 ( 1 重庆大学材料科学与工程学院， 重庆 4 0 0 0 4 5 ； 2 英国剑桥大学工程系， 剑桥； 3 云南建工混凝土有限公司， 昆明 6 5 0 0 1 1 ) 摘要 分析了混凝土中Mg O的来源与形态， 比较了不同条件下方镁石的水化动力学， 讨论了方镁石在混凝土 中的膨胀性能及其影响因素。分析认为方镁石水化动力学可以从理论上解释氧化镁混凝土的膨胀性能， 可用于评价 氧化镁混凝土的安定性和预测氧化铁混凝土的变形。采用不同方法得出的方铁石水化动力学方程差别很 大， 有必要 对外掺轻烧氧化镁在水泥体系中的水化动力学进行研究。 关键词 Mg ( ) 方镁石水化动力学膨胀 Re v i e w o f Ef f e c t a nd Di f f e r e nt S o u r c e s o f M g O i n Co nc r e t e QI AN J u e s h i ， B I E An t a o ，L I Xi n c h e n g ， 。 ( 1 Co l l e g e o f Ma t e r i a l S c i e n c e a n d En g i n e e r i n g，Ch o n g q i n g Un i v e r s i t y，Ch o n g q i n g 4 0 0 0 4 5； 2 De p a r t me n t o f En g i n e e r i n g，Ca mb r i d g e Un i v e r s i t y ，Ca mb r i d g e CB 2 1 PZ； 3 Yu n n a n C o n s t r u c t io n Co n c r e t e Co I t d。Ku n m i n g 6 5 0 0 1 1 ) Ab s t r a c t Th e d i f f e r e n t t y p e s o f Mg O p r e s e n t e d i n c o n c r e t e f r o m c e me n t c l i n k e r ，P FA a n d BF S，a n d o t h e r Mg O a d d e d i n c o n c r e t e a r e a n a l y z e d Hy d r a t i o n k i n e t i c s o f p e r i c l a s e i n d i f f e r e n t c o n d i t i o n s a r e c o mp a r e d Th e i n - f l u e n c e f a c t o r s f o r t h e p e r i c l a s e e x p a n s i o n a r e d i s c u s s e d Th e e x p a n s i o n o f Mg O i n c o n c r e t e c a n b e e x p l a i n e d b y t h e p e r i c l a s e h y d r a t i o n k i n e t i c s a n d i t i s a f f e c t e d b y p e r i c l a s e c o n t e n t ，p e r i c l a s e r e a c t i v i t y，c u r i n g t e mp e r a t u r e s ，p H v a l u e a n d t h e p r e s e n c e o f p f a Th e n e c e s s i t y o f t h e s t u d y o n s o u n d n e s s a s s e s s me n t o f Mg O i s p r o p o s e d Ke y wo r d s Mg O，p e r i c l a s e ，h y d r a t i o n k i n e t i c s ，e x p a n s i o n 0 引言 1 水泥混凝土中Mg O的来源与存在形态 Mg O并不是水泥混凝土中一种必不可少的成 分， 但是 会不可避免地存在于水泥混凝土之 内。Mg O在水泥混凝土 内有多种不 同的存在形态， 其中对 水泥混凝土性能影响最 大、 研究最广泛的是以方镁石晶体存在的 Mg O。一直以来 ， 以方镁石晶体存在的 Mg O都被视为对水泥混凝土有不利影 响。这是因为方镁石在常温下的水化非常缓慢 ， 水化过程伴 随着显著的体积膨胀， 这种延迟膨胀性是导致水泥混凝土安 定性不 良的一个重要因素。然而这种延迟膨胀性也并不总 是有害处 ， 1 9 7 3 年我国修建 白山重力坝时采用了内含 Mg O 较高的水泥 ， 这不仅没有造成混凝土的安定性不 良， 反而是 方镁石特有的延迟膨胀补偿 了大坝混凝土后期的降温收缩 ， 取得了意想不到的效果。 自此人们认识到如果 能对方镁石 的延迟膨胀性进行有效控制 ， 从而利用这种延迟膨胀性来补 偿混凝土的后期收缩将具有独一无二的优势。 本文重点分析了水泥熟料中 Mg O的含量与存 在形态 ， 介绍了粉煤灰 、 矿渣中所含 Mg O以及混凝土 中外掺轻烧氧 化镁， 比较了不同条件下方镁石的水化动力学， 并归纳 了影 响 Mg O混凝土膨胀的因素 ， 提出了需要进一步研究 Mg O安 定性评价的方法。 水泥混凝土中存在的 Mg O主要来 自水泥熟料、 水 泥混 合材和混凝土掺合料 以及外掺的氧化镁 。不同来源的 Mg O 在水泥混凝土中的存在形态和含量各不相同， 因此对水泥混 凝土性能的影响也各异。 1 1 水泥熟料中 Mg O的含量与存在形态 水泥熟料是构成普通混凝土胶凝材料的主要组分， 对混 凝土的性能有决定性 的影响。水泥熟料的主要成分为 C a O， 含量一般为 6 2 6 7 ， 但 同时不可避免地含有 Mg O。这 是因为 Mg与 C a是同族元素 ， 两种离子 的物理化学性质类 似 ， 彼此之间极易相互取代形成固溶体 ， 在 自然界存在 的钙 盐一般伴生着镁盐。Mg O的存在对水泥熟料的烧成性能和 烧成后的性能都有影响_ 1 。 。 图 1 和图 2 分别是 C a O - Mg OA l O 。 一 S i O 。 的四元系统相 图 3 与 C a O- Al O 。 一 S i O 的三元 系统相图。通过 比较分析可 以发现 ： Mg O含量在 5 以内， C 。 S 、 C 2 S和 C 3 A初晶区的范 围与无 Mg O的情况变化不大， 表明 Mg O含量在 5 以下不 影响水泥矿物 的形成。在 C a O - Mg O - A 1 0 。 一 S i O 四元 系统 相图中 ， 液相和 C 。 S 、 C S 、 C 。 A与 Mg O平衡共存 的无变量 点的温度为 1 3 8 0 。 C， 其液相化 学组成 为 Mg O 5 5 、 C a O 钱觉时： 男， 1 9 6 2年生， 博士生导师， 教授， 主要研究方 向为新型建筑材料、 混凝土力学行为和固体废 弃物资源化Te l ： 0 2 3 6 5 1 2 6 1 0 9 E - ma i l ： q i a n j u e s h i 1 2 6 c o rn 水泥混凝土中 Mg O来源与作用的研 究进展 钱觉时等 1 2 9 5 3 0 、 A1 O。 3 4 0 和 S i O。 7 5 。在水泥熟料烧成过程 中， 与石灰石伴生的菱镁 矿或白云石会先于石灰石分解 ， 当 温度升高至水泥烧成阶段时 ， Mg O以 5 5 左右的比例溶解 于液相 ( 一般的液相 占水泥熟料总量的 3 O 左右) ， 未溶解的 Mg O 以方镁 石 晶体 存在 或 者 以固溶 体存 在 于水 泥矿 物 ( C 2 S 、 A、 C 4 AF ) 中。随着反应的进行， 溶于液相的 Mg O会 部分进入生成的 C 。 s形成 固溶体。有人利用电子探针显微 分析发现 ， 熟料中各相 Mg O含量的近似值如下_ 5 ： 硅酸三钙 ( 1 3 o 2 ) 、 硅 酸二 钙 ( 0 6 0 2 ) 、 铝 酸 三 钙 ( 2 0 o 5 ) 、 铁铝酸四钙( 4 5 0 5 ) 。 S i l l i ma n i t e， S a p p h i r e， C1 一 CI i n 0 e n s t a t i t e An An o r t hi t e ， Di Di o p s i d e ， t eMe r - Me r v i n i t e C a O Mg O 图 1 C a O - Mg O - A I 2 0 3 一 S i O z 的四元系统相 图 F i g 1 P h a s e d i a g r a m f o r C a O- Mg O - Al 2 Oa S i 02 s y s t e m 5 0 ) C a O C A C A， CA CA CA A1 0 ( 2 7 5 0 ) 1 6 0 0 1 7 6 2 1 8 3 0 2 0 4 5 图 2 Ca O - A I 2 03 - S i O 2的三元系统相图 Fi g 2 Ph a s e d i a g r a m f o r Ca O- Al 2 O S i 02 s y s t e m 烧成结束后 ， 在熟料冷却过程中溶于液相 的 Mg O会部 分析晶， 来不及析 晶的 Mg O被 固化 在水泥 的玻璃 体之 中。 进入水泥矿物中的 Mg O与固化在玻璃体中的 Mg O一般为 水泥熟料质量的 2 左右_ 5 ， 它们不具有膨胀性能。 1 2 粉煤灰、 矿渣 中 Mg O的含量与存在形态 粉煤灰 、 高炉矿渣是 目前应用最广泛同时 Mg O含量较 多的两种活性材料。这两 种活性材 料因来源和种 类不 同， Mg O的含量和存在形态也有很大差别 。Mc C a r t h y 等 分析 北美地区多种不同来源的粉煤灰的化学组成时发现， 低钙粉 煤灰 ( w( C a O ) 1 0 ) 中 Mg O 的平均含量为 1 3 ， 中钙粉 煤灰( 1 0 叫( C a o) 2 0 ) 中 Mg O的平均含量为 5 1 。 粉煤灰 中 Mg O的含量随 C a O含量 的增加而增加 ， 这是钙镁 在 自 然界形成固溶体的一种表现。笔者的研究表明 7 ， Mg O 在粉煤灰中的存在形 态有方镁石 、 镁 黄长石 以及默硅镁钙 石 ， 其 中方镁石含量占 Mg O含量的 1 z以上 。 高炉矿渣是高炉炼铁 过程产生的一种废渣 。与粉煤灰 相 比， 矿渣的生成温度更高 ， 冷却速度更快 ， 快冷过程 中溶于 液相的 Mg O来不及析 晶， 被固化在玻璃体之 中。矿渣化学 成分与铁矿石来源有关 ， 一般矿渣 中 Mg O含量在 3 0 3 1 1 4 8 之间口 ， 矿渣 中的 Mg O 含量高于粉煤灰 中的 Mg O 含量， 但是矿渣几乎不含有方镁石 。 1 3 外掺氧化镁 外掺氧化镁是指在普通水泥或者混凝土中掺加 的活性 氧化镁。在我国 ， 氧化镁混凝土 自 2 O世纪 8 0年代就已经在 近 3 0座大坝混凝土 中应用_ 8 ， 用于补偿 大坝混凝土后期的 降温收缩防止开裂 ； 在 国外 ， 近年来有人研 发了一种活性氧 化镁水泥_ g 。外掺氧化镁主要通过菱镁矿煅烧制得， Mg O 含量在 9 0 以上 ， Mg O主要以方镁石 晶体存在。与水泥熟 料和一般掺合料中方镁石不同的是 ， 外掺氧化镁膨胀剂 中方 镁石的生成温度比较低， 一般在 1 2 0 0 以下 ， 生成的方镁石 活性较高 ， 反应较快 ， 膨胀的稳定 时间相 比水泥熟料 中的方 镁石要早 。文献E l l ， 1 2 的研究 表明， 水泥熟料 中的方镁石 在常温下水化 2 O 年后还存在一定 的膨胀变形 ， 而外掺的轻 烧氧化镁一般在 1年后膨胀就已经趋于稳定 。 2 方镁石的水化动力学 方镁 石 水 化 生 成 水 镁 石 固 相 体 积 增 大 为 原 来 的 2 1 2 6 1 ， 这是氧化镁膨胀剂产生膨胀的理论基础 ， 方镁石 的水化是一个复杂的过程 1 ， 其速度决定了氧化镁混凝土的 膨胀性能 ， 与方镁石的生成条件有很大关系。一般把烧成温 度低于 1 2 0 0 C的方镁石称为轻烧氧化镁 ， 把水泥熟料中含有 的方镁石称为内含 氧化镁。 目前 已有学者对轻烧氧化镁 的 水化动力学进行了研究 ， 翟学 良等 1 5 , 1 6 的研究结果表 明轻烧 氧化镁在纯水中的水化符合简单的级数反应 ， 其动力学方程 式为 ： 一 I n ( 1 -a) =k t ( 1 ) 式中： a 为方镁石的水化率 ， k为水化反应速率常数 ， t 为水化 时间。氧化镁 的反应速率常数符合阿伦尼乌斯公式 ： k A e 鲁 ( 2 ) 式 中： A 为指前 因子 ， R 为摩尔气体常量 ， T为热力学温度， E 为表观活化能。 楼宗汉等 1 对水泥熟料 中内含方镁石 的水化动力学进 行了研究 ， 结果表明水泥熟料 中方镁石的水化反应动力学方 程为： l 一 -耋 _口 一 ( 1 一 n ) 3 = ( 3 ) 式中： a为方镁石的水化率 ， k为水化反应速率常数 ， t 为水化 时间。方镁石在水泥 中的反应速率常数同样符合 阿伦尼乌 1 3 0 材料导报 ： 综述篇 2 0 1 0年 6月( 上) 第 2 4卷第 6期 斯公式。 两种情况下方镁石的水化反应动力学方程存在明显 的 差异， 这与方镁石本身的性质和试验的方法有关。翟学 良等 采用的是轻烧氧化镁直接与纯水进行反应， 而在水泥混凝土 中情况要更复杂。楼宗汉等研究的是水泥熟料 内含方镁石， 这种方镁石生成温度高， 水化活性低 ， 并且会部分被水泥矿 物包裹 ， 方镁石的水化受水泥水化的影响。采用这种方法进 行测试 ， 直接反映了水泥中内含氧化镁的水化。外掺轻烧氧 化镁与水泥中内含氧化镁相 比煅烧温度低 ， 方镁石 的活性 高， 同时外掺的轻烧氧化镁与水泥只是简单的混合在一起， 并不存在相互包裹。因此， 现有研究结果得出的方镁石水化 动力学与外掺轻烧氧化镁在水泥中的水化动力学是否一致 还需要进一步的研究 。 但是两者都能在一定程度上说明方镁石在水泥 中的反 应规律。无论是轻烧氧化镁的水化反应， 还是 内含方镁石的 水化反应， 其活化能均高于 2 5 1 2 k J mo l 。根据 B e n s o n i s 关 于化学反应与扩散控速的活化能判定 ， 方镁石的水化受化学 反应控制， 不受扩散过程的控制。方镁石的水化是氧化镁混 凝土膨胀的基础， 氧化镁混凝土的膨胀除了与方镁石 的水化 有关以外， 还受其它因素的影响。 3 氧化镁水泥混凝土的膨胀机理和影响因素 唐明述等 1 9 对水泥中氧化镁膨胀机理的研究表明， 氧化 镁混凝土的膨胀起因于氢氧化镁晶体的形成和生长， 氢氧化 镁 的吸水肿胀压力 和结晶生长压力是膨胀 的驱动力 。影响 氧化镁混凝土膨胀的因素有很多 ， 其 中最主要 的因素是氧化 镁的性质和掺量、 养护温度、 掺合材种类以及用量 。 3 1 氧化镁性质和掺量的影响 氧化镁混凝土的膨胀性能与氧化镁 活性、 掺量有很大关 系。氧化镁的活性越高 ， 水化速率越快， 混凝土早期膨胀率 越大。氧化镁在混凝土中掺量越高， 混凝土的膨胀越大， 但 是掺量超过一定 限度时， 氧化镁 混凝土有膨胀破坏 的危险。 为了保证氧化镁混凝土的安全， 必须控制氧化镁的掺量。 氧化镁安定掺量的准确判定对氧化镁混凝土技术的发 展具有重要的意义 。目前关于安定掺量的确定主要通过 高 温加速试验来评定l 2 。理论上 ， 方镁石完全水化或者接近完 全水化时， 混凝土的膨胀结束。如果能以方镁石的水化动力 学为基础， 通过水化程度与温度和时间的关系来确定加速试 验的方案 ， 取得的结果将具有较强的说服力。 3 2 养护温度的影响 温度对氧化镁膨胀性能的影响体现在两个方面： 一方面 温度升高， 方镁石的水化速率变大 ， 相应地混凝土的膨胀速 率也增大； 另一方面温度升高也会加速水泥的水化 ， 使水 泥 的强度尤其是早期强度增加从而抑制方镁石的膨胀 。根据 前人对轻烧氧化镁 的活性进行的研究 2 1 , 2 2 ， 在保证菱镁矿完 全分解的情况下 ， 方镁石 的活性 随恒温时间的延长而降低 ， 随煅烧温度的升高而降低 ， 这是 因为菱镁矿分解完全以后 ， 延长保温时间使方镁石晶体的缺陷和畸变减少 ， 升高温度使 方镁石晶体的晶格常数变小 ， 这些本质上都是在使方镁石的 活化能升高。由式( 2 ) 可知 ， 方镁石的活化能 E 越大 ， 反应 速率常数 k 对温度的敏感性越大， 因此对于高温煅烧的方镁 石 ， 升高养护温度其早期水化速率变化更大。 3 3 碱度的影响 氢氧根离子对方镁石水化和膨胀性能的影 响也体现在 两个方面： 一方面氢氧根离子可以影响方镁石的水化速率 ， 氢氧根离子的浓度增加 ， 方镁石 的水化反应加快 1 ； 另一 方面氢氧根离子影 响水化产物氢氧化镁 晶体的尺寸及其在 水泥水化产物中的分布_ 】 ， 氢氧根离子浓度越大， 水镁石 结晶时的过饱和度越大 ， 氢 氧化镁晶体尺寸越小， 结 晶会更 加集中在参加反应的方镁石附近， 由此产生 的膨胀能就会越 大。由以上分析可知无论那种情况， 氢氧根离子的增加都会 加大方镁石的膨胀。 3 4 粉煤灰的影响 粉煤灰对方镁石水化膨胀性能 的影响 比较复杂。粉煤 灰的加入会使整个胶凝材料体系的 p H值降低 ， 通过减小方 镁石水化反应环境的氢氧根离子浓度来减小其膨胀变形； 同 时粉煤灰也会降低水泥混凝土的早期强度， 使氧化镁混凝土 抑制膨胀的能力减弱 ， 相应地将增加方镁石 的膨胀， 两种作 用使粉煤灰对膨胀的影响存 在一定 的不确定性 。已有 的研 究l 2 “ 一致认为 ， 掺加粉煤灰可以抑制氧化镁膨胀混凝土的 膨胀变形。但是在 比较不 同掺量情况下粉煤灰对膨胀 的影 响时出现了不一致的情况， 李承木l 2 研究 了不 同温度、 不同 粉煤灰掺量下氧化镁混凝土的 自生体积变形 ， 结果如图 3 所 示 。 F 3 F2 0 5 O l 0 0 1 5 0 2 0 0 25 O 3 0 0 3 5 0 ， d 图 3 不同粉煤灰掺量下氧化镁混凝土的自生体积变形 F i g 3 Au t o g e n o u s v o l u me d e f o r ma t i o n o f M g O c o n c r e t e wi t h c o a l f l y a s h 6 由图 3可知， 当养护温度为 2 0 C时 ， 氧化镁混凝土 的膨 胀变形随粉煤灰掺量 的减小而减小， 当养护温度为 4 0 C时， 其膨胀变形随粉煤灰掺量的增加而减小 ， 这可能是 因为不同 粉煤灰掺量下氧化镁混凝土内的 p H值变化不大 ， 但是强度 变化尤其是氧化镁混凝土早期强度的变化却 比较明显 。低 温养护条件下不同粉煤灰掺量的混凝土强度 ( 尤其是早期强 度) 的差别比较大 ， 强度的影响占主导作用 ， 高温养护条件下 早期强度的差别变小 ， 混凝土碱度 的差别增大， 碱度的影响 占主导作用。 4结语 水泥混凝土中的 Mg O最初是作 为有害组分加以限制 水泥混凝土 中 Mg O来源与作用的研 究进展 钱 觉时等 1 3 l 的， 但是通过在大坝混凝土中的应用发现 ， 方镁石在水泥混 凝土中的膨胀可以进行有效利用 ， 因此氧化镁甚至作为一种 比较重要 的混凝土膨胀剂具 有 自己独特 的优势 。水泥混凝 土中的 Mg ( ) 有不 同来源 ， 因此膨胀性 能也有 明显 的差异。 分析水泥混凝土中不 同来源 的 Mg ( ) 发现， 以方镁石晶体存 在的 Mg O是产生膨胀 的原因 ， 方镁 石的性质决定 了混凝土 的膨胀性能。 水泥混凝土中氧化镁的膨胀作用由方镁石的水化引起， 方镁石的水化动力学是氧化镁混凝土膨胀 的理论基础 ， 对认 识氧化镁的膨胀性 能以及预测氧化镁的膨胀变形具有重要 意义 ， 对氧化镁在水泥中的安定性评定也有指导作用 。目前 关于外掺氧化镁在水 泥混凝土 中的水化动力学还没有系统 的研究 ， 在外掺氧化镁混凝土技 术应用越来越 广泛 的情况 下 ， 这一研究显得迫切和意义重大。 现在氧化镁膨胀剂还没有应用于普通混凝土 ， 但是从理 论上分析这种应用的可能性非常大 。与氧化钙和钙矾石型 的膨胀剂相比， 氧化镁膨胀剂有 自身的优点 ： 氢氧化镁的化 学稳定性好于氢氧化钙 ， 表明氧化镁混凝土的耐腐蚀性能更 好； 氢氧化镁的热稳定性与化学稳定性好 于钙矾石 ， 表明氧 化镁膨胀剂的适应性更强， 应用范围更加广泛。氧化镁膨胀 剂要应用于普通混凝土也有 自身的困难 ， 其 中最不易克服的 难点就是关于氧化镁 的安定性评价。氧化镁的安定性评价 要克服传统水泥中关于氧化镁的安定性评价 的束缚， 寻找 自 身的评定方法和理论依据 。 致谢衷心感谢剑桥大学工程 系 Ab i r A1 一 Ta b b a a教授 给予的帮助。 参考文献 1 I i u X i a o c u n ，L i Y a n j u n E f f e c t o f Mg O o n t h e c o mp o s i t i o n a n d p r o p e r t i e s o f a l i t c s u l p h o a l u mi n a t e c e me n t J C e m Co n c r Re s ， 2 0 0 5 ， 3 5 ： 1 6 8 5 2 Ye Qi n g ，Ch e n Hu x i n g，W a n g Yu q i n g， e t a 1 Ef f e c t o f Mg O a n d g y p s u m c o n t e n t o n l o n g t e r m e x p a n s i o n o f l o w h e a t P o r t l a n d s l a g c e me n t wi t h s l i g h t e x p a n s i o n J C e m C o n c r C ompo s， 20 04， 26： 331 3 Le v i n E M ，M c M u r d i e H E，Re s e r M KPh a s e d i a g r a ms f o r c e r a mi s t s ，s u p p l e me n t I, M C o l u mb u s ： A m C e r a m SOc ， 1 97 5： 26 7 4 丁子上， 王名权 ， 潘守彝， 等 硅酸盐物理化学 M 北京： 中 国建筑工业出版社， 1 9 8 0 ： 2 5 9 5 曹泽生， 徐锦华 氧化镁混凝土筑坝技术 M 北京： 中国电 力 出版社 ， 2 0 0 3 ： 5 7 6 Mc Ca r t h y G J ，S o l e m J K，Ma n z O，e t a 1 Us e o f a d a t a b a s e o f c h e mi c a l ，mi n e r a l o g i c a l a n d p h y s i c a l f l y a s h a n d i t s u t i l i z a t i o n a s a mi 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