核子钟技术研究动态.pdf

2024年2 月第44卷第1期文章编号：10 0 0-7 2 0 2(2 0 2 4)0 1-0 0 0 1-0 6宇航计测技术Journal of Astronautic Metrology and MeasurementFeb.2024Vol.44No.1D0I:10.12060/j.issn.1000-7202.2024.01.01核子钟技术研究动态罗幸祺，李玮*,李春娟,刘毅娜，焦听雨,杨（中国原子能科学研究院核技术综合研究所，计量与校准技术重点实验室，北京10 2 413）摘要：原子核跃迁的新型时钟核子钟具有重要的研究价值,其原理是利用原子核跃迁产生的电磁波频率对时间进行精确计量。目前，最有希望用于核子钟的原子核被认为是2 2 9 Th核的第一激发态2 2 9 mTh。如何将2 2 9 Th核激发至第一激发态与获得第一激发态2 2 9 mTh的参数是目前的研究重点。最新激发态能量的测量数据为E：=8.2 8 0.17 e V，对应于直接光激发2 2 9 Th至2 2 9 mTh所需的光波长为149.7 3.1nm。这对激发态的直接激光激发提供了数据参考。除直接激光激发外,电子桥激发也是一种值得考虑的间接激发方式。同时，介绍了核子钟技术的一些潜在应用，如秒的新定义、研究基本常数的时间变化和暗物质探测等。关键词：核子钟结构；核子钟核素选择；2 9 mTh激发方式；2 2 9 mTh激发态参数测量中图分类号：TL84Research Trends of Nuclear Clock Technology扬铭，石斌,刘蕴韬文献标识码：ALUO Xingqi,LI Wei*,LI Chunjuan,LIU Yina,JIAO Tingyu,YANG Ming,SHI Bin,LIU Yuntao(National Key Laboratory for Metrology and Calibration Techniques,China Institute of Atomic Energy,Beijing 102413,China)Abstract:The new clock based on atomic nucleus transition,nuclear clock,has important research value.Itsprinciple is to use the electromagnetic wave frequency generated by atomic nucleus transition to accurately measure time.Atpresent,the most promising nucleus for nuclear clockis considered tobethefirst excited state of229h nucleus 29mTh.Howto excite 29 Th nucleus to the first excited state and obtain the parameters of the first excited state 229mTh are the focus ofcurrent research.The latest measurement data of the excited state energy is E,=8.28 0.17 eV,which corresponds to thedirect laser excitation of 29Th to 229mTh with a wavelength of 149.7+3.1 nm.This provides a data reference for the directlaser excitation of the excited state.In addition to direct laser excitation,electron bridge excitation is also an indirectexcitation method worth considering.Some potential applications of nuclear clock technology are also introduced,such as thenew definition of second,the study of time variation of fundamental constants and dark matter detection.Keywords:Nuclear clock structure;Nuclide selection of nuclear clock;229mTh excitation mode;29mTh excitation stateparameter measurement收稿日期：2 0 2 3-0 3-2 3；修回日期：2 0 2 4-0 1-10作者简介：罗幸祺（19 9 6-），男，在读硕士研究生，主要研究方向：强流中子靶站技术。通讯作者：李玮（19 8 2-）,男，研究员，博士，主要研究方向：中子计量与探测技术。20 引 言具有周期运动的现象能够表征时间。从日月星辰的周期运行，到机械摆的周期摆动，再到石英晶体在外加特定频率电场驱动下发生的谐振,这些周期运动都被人类做成了日暑、机械钟、石英钟等时间计量工具。20世纪初，随着量子力学的发展，科学家们发现原子分立能级之间固定的跃迁频率比天体运动规律更加适合用来做时间频率标准。19 45年，美国科学家拉比首次提出利用原子基态的超精细结构跃迁作为参考基准的原子钟方案。19 49 年,美国国家标准局的里昂以氨分子2 3.8 GHz的反演跃迁为参考,研制出世界上第一台原子钟。19 55年,拉比当年设想的艳原子钟在英国国家物理实验室研制成功,其斩新的工作原理和巨大的潜在优势激起人们极大的兴趣和重视 人类对于精度的要求是无止境的，在发明原子钟后，人类尝试追求更高的时间计量精度。处于微波波段10 10 1Hz的原子能级跃迁已经无法满足精度要求，人们开始将目光放到频率更高的光波波段10 l1015 Hz的原子能级跃迁上。于是不确定度指标和稳定度指标均更进一步提升的光学原子钟应运而生。然而原子的能级跃迁与核外电子相关，依然会受到外部因素的影响从而影响时间计量的稳定性。而被核外电子层层包裹着的，具有更小尺度的原子核无疑受到的外部影响更小，于是利用核能级的跃迁作为时间计量技术的核子钟的概念便诞生了。2003年,德国联邦物理技术研究院的E.Peik和C.Tamm使用双共振方法通过探测电子壳层中跃迁的超精细结构有效地探测到原子核的激光激发,发现了孤立原子核2 2 9 Th中3.5eV核跃迁的高分辨率激光光谱。并且指出特定条件下核跃迁的频率与一阶外磁场和二阶电场无关2 ,2 9 Th具有被打造成为高精度的光学时钟的可能,从此开始了基于针原子核的新型时钟的研究。E.Peik等人还指出，与利用原子跃迁进行时间计量相比，核跃迁具有三个优势3 ：首先，原子核的空间尺度比原子壳的空间尺度小约5个数量级，这导致磁偶极矩和电四极矩显著减少，因此对外部影响具有更高的稳宇航计测技术定性,从而提高了时钟的精度和稳定性；其次,核跃迁能通常比原子中的跃迁能大,由E=hv,产生的频率也会更高,从而可以容许部分不稳定性；最后，由于原子核基本上不受原子壳层的影响,所以可基于穆斯堡尔光谱学来开发固态核子钟。这样的固态钟可包含大约10 14个原子核，因此与通常提供约104个原子的原子晶格钟相比，可以改善统计不确定性。1核子钟技术简介1.1核子钟的原理与其他的时间计量技术一样,核子钟也需要一个稳定的周期现象，这个周期现象便是原子核跃迁时辐射出的电磁波。从量子力学中可知能量不是连续的,在原子级的微观层面,原子以及原子核所具有的能量，被分立为一个一个固定的能级,原子或原子核在能级之间跃迁时,所释放出来的能量也是固定的。跃迁以电磁波的形式释放出能量时,这些电磁波的能量是固定的,即具有稳定的频率。通过稳定的频率,核子钟便可完成时间的计量。由于核跃迁释放的能量大,受外部因素影响小，稳定性高等特点,单离子2 2 9 Th3+核子钟的不确定度可达到10-19量级4。在实际操作中，一般通过光谱可调的激光器发射特定频率的电磁波使得原子核共振激发到指定的能级,待原子核被全部激发到指定能级后，此时发射的电磁波频率被认为是稳定的，可以被用来进行时间计量。时间测量与频率测量密切相关，如果未受干扰的振荡器的频率已知,则可以通过计算振荡次数来测量时间间隔。1.2原子核及其同质异能素的选择在众多的核素与它们的同质异能素中,需要找到适合做核子钟的核素。适用于核子钟的核素及其同质异能素应满足以下要求5：1）激发态能量足够低在核子钟的运行中需要对原子核进行窄带激光激发，由于具有显著强度的窄带宽激光技术仅适用于10 0 eV以下的光子能量,因此最核心且最重要的要求是其激发态的能量必须足够低，以允许激光激发。这一条件排除了绝大多数的同质异能素，在目前已发现的核素中,只有2 2 9 Th 和2 3 5U 的第一激发2024年第1期态满足这一条件。2)具有合适的辐射寿命除了低激发能量外，激发态辐射寿命应足够长，以使跃迁的自然线宽变窄。这样可以使共振的品质因数Q=/较大,从而具有高电位稳定性。但在另一方面,过于窄的线宽（远小于亚赫兹范围内)会对时钟性能不利,因为在这种情况下,稳定性将不受跃迁本身的限制，而是受用于辐照的激光的相干时间的限制。此外，跃迁线宽越窄所需的激光功率越大，这可能在技术上更具挑战性，并导致更大的激光诱导跃迁频移。基于这些原因，过渡线宽应在适当的范围内，在保证核子钟的高稳定性的同时,对激光激发要求的激光功率不至于过于苛刻。229Th的第一激发态(2 2 9 Th)的理论辐射寿命在10 3 104s之间6 ,对应于的线宽在10-3 10-4Hz之间,可以被认为是发展核时钟的理想选择。3)具有足够的丰度和寿命用于核子钟的核素应该具有足够的丰度和寿命。如果某一核素的寿命非常短,它将必须通过核衰变甚至核聚变过程持续产生,这将使得利用核跃迁进行时间测量变得非常不切实际。2 9 Th 具有很长的半衰期（约7 9 17 年），相对容易操作。此外，它是2 3 3 U的子产品，可大量获得。结合三个条件来看，2 9 Th是最符合核子钟标准的核素,因此在目前的核子钟研究中,以2 2 9 Th 核子钟为主。1.3核子钟技术的四种技术路线目前,对于核子钟技术的研究主要有四种技术路线。1)单离子核子钟单离子核时钟利用被囚禁和激光冷却的单个离子进行时间测量。由于单个离子的环境条件可以很好地控制,因此这种核子钟有望提供最高的精度。基于单个2 2 9 Th3+离子7.6 eV核磁偶极跃迁的核钟不确定度接近 10-19 7 2)多离子核子钟多离子核子钟利用多个被囚禁的离子进行时间测量，由于更高的读出统计数据，多离子核钟将比单离子核钟提供更好的稳定性能。3）晶格核子钟晶格核子钟在大禁带材料中使用基于激光的穆斯堡尔光谱。在这种研究思路中，嵌人晶格环境核子钟技术研究动态中的约10 14个2 2 9 Th4+离子被平行辐照，从而产生优异的稳定性。但实现稳定性的代价是时间计量的精度,影响精度的主要因素被认为是线展宽和温度不确定性。4)基于内转换效应的核子钟基于内转换的核子钟在概念上类似于晶格核子钟，不同之处在于其使用内转换效应探测核激发,而不是在辐射衰变通道中探测。基于内转换效应的核子钟的性能与晶格核子钟相当。2核子钟技术的部分研究方向及主要成果核子钟技术的研究重点之一在于如何将2 2 9 Th核激发至第一激发态与获得第一激发态2 2 9 mTh的参数。目前,国内外对此问题有多种研究方案。2.12229 Th 核第一激发态的激发目前,研究人员提出了激发2 2 9 Th核的四种理论：激光直接激发、电子俘获核激发、电子跃迁核激发和电子桥。激光直接激发依赖于激发态能量的精度，在激发态能量测量的精度还有所不足时，需要对电子俘获核激发、电子跃迁核激发和电子桥等间接激发方案进行替代性研究。其中,电子俘获核激发需要等离子体环境来提供自由电子，无法保证核时钟的低噪声水平。电子跃迁核激发和电子桥具有相似的物理过程,但电子桥具有更高的能量传输效率,且对能量精度的要求低,因此,在激发态能量测量精度尚且不足的阶段,通过电子桥激发2 2 9 Th核可能是最好的方式。8 电子桥激发的原理如图1所示5,电子壳层被激发,能量被转移到原子核，原子核随后通过发射光子而衰变。229Th电子壳层图1电子桥激发的原理图5Fig.1 Schematic diagram of electron bridge excitation53激发态E基态原子核4Neng-Qiang Cai 等人还提出了一种新的基于量子光学的双光子激发电子桥机制,适用于两能级核量子系统。选择寿命约为0.6 s的长寿命2 2 9 mTh3+离子7 s1/2电子壳层作为初始态，原子壳层7 10 s作为双光子过程中的虚态。当虚态返回到初始状态7s1/z时,可以通过电子桥将核2 2 9 Th3+激发到其第一激发态2 2 9 Th3*。以这种机制产生激发态的速度可达10/s,这比其他机制的效率要高得多8 2.2229Th核激发态参数的测量对于激发态核参数测量的意义在于,若使用激光对基态核进行跃迁激发,则激光的频率必须与核跃迁的相应能量精确匹配,因此,对激发态能量的精确测量是核子钟研究中的关键一环。2.2.1通过对2 2 9 Th核第二激发态的退激完成对第一激发态参数的测量由于2 2 9 Th核第一激发态的能量难以直接测量，Takahiko等人提出了一个间接测量第一激发态能量（E.）的方法9 ,2 Th 核的部分能极（包括基态、第一激发态和第二激发态)结构示意图如图2 所示，将2 9 Th 核先用2 9 keV的窄带同步辐射共振激发2 9Th 的第二激发态,而后对其退激到基态时释放的能量（E2nd）、激发态的半衰期（Ti/2）,以及退激到基态和第一激发态的分支比（B和1-B）进行了测量和计算。根据退激到基态和第一激发态能量峰值的加权平均值的表达式E=B,E2m+（1-B）（E2 n d-Es）,可得到第一激发态能量Es基态转动带7/2+E=42.43 keVX射线W3/2+E0.01keV5/2+0基态5/2*633图2 2 2 9 Th核的部分能级结构示意图9 Fig.2 Schematic diagram of partial energy levelstructure of 2 Th nucleus9宇航计测技术Takahiko等人经过试验最终测得2 2 9 Th 核的第二激发态退激到基态的能量E2nd=29189.930.07eV，第二激发态的半衰期T/2=82.24.0ps,衰变到基态的分支比B=1/(9.42.4）。由于2 9 keV射线测量中包含尚未测得的（强）带内贡献和（弱）带间贡献,因此这项工作目前无法准确地给出E的值，给出了估计值2.5eVEis8.9eV。Yamaguchi等人的成果对这项工作进行了补充10 。他们使用微量热计对E进行了精确测量，测得E=29182.510.79eV,最终计算出了2 2 9 Th核第一激发态的能量Eis=8.300.92 eV。这种方法不仅测量了第一激发态2 2 9 mTh的能量,同时与传统2 3 U衰变产生2 2 9 mTh相比，具有两个优点。首先，激光激发的方式提高了2 2 9 mTh生成速率。与同活度的2 3 3 U衰变相比生产速率增加了700倍;其次,是具有更好的试验控制。在2 3 3 U的衰变中,会释放5 MeV的能量,产生一个强随机背景。其中,有8 4 keV 的反冲能量被转移到原子核,使其在动力学和电离水平方面基本处于不受控制的状态。这些都会对直接光激发或检测异构态造成影响,更不用说构建精密的核时钟了。相比之下,通过第二激发态衰变的方式仅将1.8 meV的可忽略反冲能量转移到原子核，不会影响其电荷或运动状态。2.2.2通过内转换效应对2 2 Th核第一激发态参数的测量内转换是衰变的一种类型,原子核退激发的另一种途径,原子中核外电子因直接从处于高能态同质异能态转动带的核获得能量而脱离原子的过程。Benedict Seiferle：等人提出了利用内转换效应对2 2 9 Th第一激发态（2 2 9 mT h)能量测量的方案1。使用2 2 9 mTh 的内转换5/2+E2m29.19keVT/z100 ps衰变通道,原子核退激后，能量被转移到电子壳层。通过测量内转换电子的动能，从而可以推断出激发态的能量。内转换效应测2 2 9 mTh能量的试验装置如图3 所示。试验装置可分为三部分：离子提取（图3 中a部分）、中和（图3 中b部分）和电子谱仪装置。同质异能态将2 3 3 U源置于缓冲气体阻挡室中，对2 2 9 mTh反冲离3/2*631子进行热处理,并使用漏斗形环形电极结构（RF+DC漏斗)将其引导至拉伐尔喷嘴出口。然后将离子注人分段射频四极结构中,形成离子束。四极质量分离器将离子引导至聚焦电极，聚焦电极准直离2024年第1期子,然后在石墨烯箔中中和离子,以原子的形式向电子谱仪飞行,同时通过内转换衰变通道衰变。弯曲电极（施加直流电场）放置在石墨烯层和谱仪入口之间,以防止带电粒子进人谱仪。在强永磁体上(b)核子钟技术研究动态方发射的内转换电子被收集并引导至电磁线圈中的减速磁场单元。电子的动能可以通过向栅极施加减速电压并计算到达微通道平板（MCP）探测器I的电子数来分析得到。带电粒子5.一内转换电子一弯曲电极MCP探测器I中性原子聚焦电极石墨烯永磁体螺线管减速电场装置a磁瓶式缓速场谱仪233U电射频四极拉伐尔喷管+直流漏斗图3 用于测定2 2 9 Th能量的试验装置示意图1Fig.3 Schematic diagram of the experimental device used for measurin Th energylu!最终测得的2 2 9 mTh能量E，=8.2 8 0.17 e V,对应于直接光激发2 2 9 Th至2 2 9 mTh所需的光波长为149.73.1nm，这将为2 2 9 mTh的直接激光激发提供参考。这项工作首次直接对2 2 9 mTh能量进行测量，在此之前,相关研究者们都是通过对2 2 9 Th 更高能量的激发态进行测量后，推算间接得到第一激发态的能量。这种方法的优点是它依赖于Th原子的原子结构,而Th原子的能量与2 2 9 mTh的能量规模相当。3核子钟技术应用前景3.1时间计量方面的应用核子钟以其极高的精度与稳定性,无疑会对时间计量领域带来极大的发展,其中之一便是对秒的重新定义,将从通过13 3 Cs 超精细结构之间跃迁辐射的电磁波改为通过2 2 9 Th 核跃迁产生的电磁波来重射频四极离子波导四极分离器新进行秒的定义。但同时,对于使用核子钟重新定义秒也有人持不同意见，认为尽管核子钟具有前所未有的精度和稳定性，在地表仍然会受到重力造成的潮汐作用影响从而导致不稳定,真正理想的秒的标准定义应当在空间中由天基时钟网络来完成。然而核子钟由于其复杂的激光系统难以被运送到宇宙空间中工作。因此，核子钟或许在基础物理领域会得到更好地应用53.2研究基本常数的时间变化核子钟对基本常数（例如精细结构常数）的潜在时间变化具有特别高的灵敏度。V.V.Flambaum于2 0 0 6 年对此进行了定量分析12 ,结果预测了精细结构常数以及无量纲强相互作用尺度参数mg/Aocp的潜在时间变化具有极高的灵敏度,这些变化的灵敏性可能低于每年10-2,比基于原子钟的测量的灵敏度至少高出三个数量级。3.3日暗物质探测利用核子钟探测暗物质的思路与之前讨论的MCP探测器II6研究基本常数时间变化的领域密切相关。一种特殊的暗物质,即所谓的“拓扑暗物质”，可以被认为是通过引力相互作用在宇宙中运动的一个巨大的场(10 0 0 km甚至更大)。这样的场可能导致暗物质引起的基本常数的时间变化13 。因此,如果一个拓扑暗物质场在地球上传播，它可能会引起原子和核跃迁的频率偏移,这将导致与不受暗物质场影响的时钟相比的相对时间差。目前已经开始使用现有的原子钟搜索可能来自瞬态拓扑暗物质的信号。对比之下,核子钟的明显优势是它对基本常数的变化具有更高的灵敏度。4结束语核子钟技术的概念从2 0 0 3 年提出至今，已经拓展出了许多研究方向,取得了许多成果。目前，最有希望用于核子钟的原子核被认为是2 2 9 Th 核的第一激发态2 2 9 mTh。如何将2 Th核激发至第一激发态与获得第一激发态2 2 9 mTh 的参数是目前的研究重点。对于激发态能量目前最新的测量数据为E=8.280.17eV,对应于直接光激发2 2 9 Th至2 2 9 mTh所需的光波长为149.7 3.1nm。这对激发态的直接激光激发提供了数据参考。除直接激光激发外，电子桥激发也是一种值得考虑的间接激发方式。在今后的核子钟技术发展方向中，激发态的激发方式和进一步精细化激发态参数的测量研究十分重要。对2 2 9 Th的射线光谱学和对2 2 9 Th超精细结构的探索亦是值得探索的研究方向。此外,对另一种具有开发为核子钟潜质的核素2 3 5U的相关研究也是一种新的发展方向。参考文献1管桦,黄,高克林.光钟的发展和应用J.现代物理知识,2 0 19,3 1(3):6 3-6 9.宇航计测技术2 PEIK E,TAMM C.Nuclear laser spectroscopy of the 3.5eV transition in Th-229 J.Europhysics Letters(EPL),2003,61(2):181-186.3 PEIK E,ZIMMERMANN K,OKHAPKIN M,et al.Prospectsfor a nuclear optical frequency standard based on Thorium-229Z.Pacific Grove,CA,USA:2009532-538.4蒿巧利,李印结,赵晏强，等.超精密核时钟研究现状J.计量科学与技术,2 0 2 1,6 5(10):15-2 1.5 WENSE L,SEIFERLE B.The 229 Th isomer:prospects for anuclear optical clock J.The European Physical Journal,A.Hadrons and Nuclei,2020,56(11):271-277.6 TKALYA E V,SCHNEIDER C,JEET J,et al.Radiative life-time and energy of the low-energy isomeric level in Th-229J.Physical Review,C.Nuclear Physics,2017(3):95-106.7 CAMPBELL C J,RADNAEV A G,KUZMICH A,et al.A sin-gle-lon nuclear clock for metrology at the 19th decimal placeJ.Physical review letters,2012,108(12):120802.8 CAI N-Q,ZHANG G-Q,FU C-B,et al.Populating 2Th viatwo-photon electronic bridge mechanism J.Nuclear Scienceand Techniques,2021,32(6):59.9 MASUDA T,YOSHIMI A,FUJIEDA A,et al.X-ray pumping ofthe 29 Th nuclear clock isomerJ.Nature,2019,573(7773):238-242.10 YAMAGUCHI A,MURAMATSU H,HAYASHI T,et al.Ener-gy of the Th nuclear clock isomer determined by absolute-ray energy differenceJJ.Physical review letters,2019,123(22):222501.11 SEIFERLE B,WENSE L,BILOUS P V,et al.Energy of the229 Th nuclear clock transition JJ.Nature,2019,573(7773):243-246.12 FLAMBAUM V V.Enhanced Effect of Temporal Variation ofthe Fine Structure Constant and the Strong Interaction in229 ThJ.Physical Review Leters,2006,97(9):092502.13 DEREVIANKO A,POSPELOV M,Hunting for topologicaldark matter with atomic clocksJ.Nature Physics,2014,10(12):933-936.2024年