1、第43卷 第5期2023 年1 0月投稿网址:http:/辽宁石油化工大学学报JOURNAL OF LIAONING PETROCHEMICAL UNIVERSITYVol.43 No.5Oct.2023含油污泥热化学清洗剂研究进展冯宪明,周金喜,王邻睦,陈建宝(中海油能源发展装备技术有限公司,天津 300452)摘要:含油污泥组成极其复杂,稳定性高,处理难度大,已被列为危险废物名录。目前对含油污泥的处理技术包括溶剂萃取、热化学清洗、超声辅助处理以及生物处理等。其中,热化学清洗技术具有易于操作、可靠性强等优点,其技术关键在于清洗剂的选取。介绍了不同类型的单一清洗剂,包括无机盐清洗剂、化学表面活
2、性剂和生物表面活性剂;对不同类型单一清洗剂的复配进行分类和总结,着重论述了非离子阴离子表面活性剂复配、非离子非离子表面活性剂复配、碱性无机盐表面活性剂复配和两种生物表面活性剂复配的研究进展。基于此,对热化学清洗剂的发展方向进行展望,以期提高对含油污泥的清洗效果。关键词:含油污泥;表面活性剂;生物表面活性剂;热化学清洗;清洗剂中图分类号:TE39 文献标志码:A doi:10.12422/j.issn.16726952.2023.05.002Research Progress of Thermochemical Cleaning Agent for Oily SludgeFENG Xianmin
3、g,ZHOU Jinxi,WANG Linmu,CHEN Jianbao(CNOOC Energy Development Equipment Technology Co.Ltd.,Tianjin 300452,China)Abstract:Oily sludge has been classified as hazardous waste because of its complex composition,high stability and difficult treatment.At present,the treatment technologies of oily sludge i
4、nclude landfill,solvent extraction,thermochemical cleaning,ultrasonic assisted treatment and biological treatment.Among them,the thermochemical cleaning technology has the advantages of easy operation and high reliability,and the key technology lies in the selection of cleaning agent.Different types
5、 of single cleaning agents are introduced,including inorganic sal cleaning agents,chemical surfactants and biological surfactants.This paper classifies and summarizes the compound of different types of single cleaning agents,and focuses on the mechanism of the compound of nonionanionic surfactant,no
6、nionnonionic surfactant,alkaline inorganic saltsurfactant and biological surfactant.Based on this,the development direction of thermochemical cleaning agent is prospected in order to improve the cleaning effect of oily sludge.Keywords:Oily sludge;Surfactant;Biosurfactant;Thermochemical cleaning;Clea
7、ner含油污泥是一种高度稳定的乳化悬浮物,主要由油、水、重金属和固体颗粒物组成,通常以 O/W、W/O 乳液和悬浮固体形式存在12。在原油的开采、储存和运输以及加工的过程中会产生大量含油污泥,其组成成分复杂,含有多种有害物质,如蒽、酚、芘以及多氯联苯等35。这些有毒有害物质进入生态系统对大气、土壤、水和人类造成严重危害67。含油污泥已被列入 2016年公布的 国家危险废物名录,明确其为 HW08固体废物,并要求在排放前进行无害化处理8。近年来,我国原油的表观消耗量均在 6 亿 t 以上,每年由此产生的含油污泥在 300 万 t以上9。因此,如何有效绿色地处理含油污泥是近年来国内外科研人员研究的
8、热点问题。目前,含油污泥的处理路线有减量化、无害化和资源化三种技术路线。通过此三种技术路线既可以将含油污泥回收利用,又可以减轻环境污染10。含油污泥的处理方法包括焚烧法、填埋法、溶液萃取法、调剖法、热化学清洗法以及生物法等1112。其中,热化学清洗法具有适用范围广、易于操作、工艺简单且可靠性强等特点,适文章编号:16726952(2023)05000707收稿日期:20220408 修回日期:20220428基金项目:中海油能源发展股份有限公司科技项目(HFKJZDGGZB202114)。作者简介:冯宪明(1995),男,硕士,助理工程师,从事含油污泥清洗方面的研究;Email:。辽宁石油化工
9、大学学报第 43 卷用于工业上处理含油污泥1314,也是美国环保局处理含油污泥优先采用的方法15。如何选取高效的含油污泥清洗剂,是热化学清洗法的技术关键所在。本文对近年来国内外热化学清洗剂进行了总结,论述了不同种清洗剂复配的研究进展,并对热化学清洗剂的发展方向进行了展望,以期提高含油污泥清洗效果。1 单一清洗剂 1.1 无机盐清洗剂含油污泥采用的无机清洗剂一般为碱性无机盐,如碳酸钠、碳酸氢钠、硅酸钠等16。碱性环境有利于洗涤,这些清洗剂溶于水后溶液呈碱性,中和含油污泥中的酸类,通过皂化、螯合反应,生成表面活性物质,降低油水、油固之间的界面张力来洗脱含油污泥中的油1718。张全娟19研究发现,碳
10、酸钠、碳酸氢钠和硅酸钠对大庆油田含油污泥的除油率分别为 87.24%、88.47%和 92.48%,并且优先选择了硅酸钠作为碱性无机盐清洗剂。黄朝琦等20对比了单一药剂对胜利油田含油污泥的清洗效果,发现硅酸钠的清洗效果最好,除油率达到 45.30%。肖楠等21研究了无水碳酸钠、硅酸钠和氢氧化钠对大庆油田落地含油污泥的清洗效果,结果表明,硅酸钠的清洗效果最好,除油率达到 92.48%。王琦等22选取 13种不同类型化学清洗剂,对胜利油田含油污泥进行了清洗。结果表明,无机盐类和非离子型清洗剂效果最佳,其中硅酸钠的除油率达到 87.84%。张大山等23采用热化学洗涤法洗脱炼化厂的含油污泥。结果表明,
11、单一清洗剂中硅酸钠的除油效果最佳,除油率达到 40.30%。G.L.JING 等24通过单因素法优化了单一清洗剂的最佳清洗效果。结果表明,在最佳工况下,九水硅酸钠的清洗效果最好,含油污泥的残油率仅为 1.60%。此外,还有一些无机絮凝剂可作为含油污泥清洗剂,如聚合硫酸铝、聚合氯化铝、聚合硫酸铁和聚合氯化铁等。但是,由于低分子絮凝剂用量大且浮渣多,因此无机低分子絮凝剂已不再使用。当絮凝剂分散到应用体系时,通过电中和和桥连作用等方式吸附胶粒和悬浮颗粒,最终达到除油的目的25。梁宏宝等26的研究结果表明,无机絮凝剂聚合氯化铝(PAC)在质量浓度为 2 g/L 时,对含油污泥的除油率达到 60.00%
12、以上,而有机絮凝剂聚丙烯酰胺(PAM)达到同等除油率时,其质量浓度需要提高到 4 g/L。以上研究表明,在无机盐清洗剂中,硅酸钠的除油效果较好,而且硅酸钠的储存运输方便,清洗效率高,产生的污水较容易处理27,因此硅酸钠也被许多研究人员用作无机清洗助剂来复配表面活性剂。此外,在无机絮凝剂中,聚合氯化铝在含油污泥清洗中也扮演着重要角色,使洗涤污水便于处理,提高含油污泥除油率,因此也被许多研究人员用作复配清洗剂中的清洗助剂。1.2 化学表面活性剂化学表面活性剂是一种同时具有疏油基和亲油基的特殊分子,能够降低不同液液、液固界面之间的界面张力,以达到油水固分离的目的。对含油污泥的清洗机理可归结为卷起、乳
13、化、溶解和增溶四方面作用28。卷起是使油从含油污泥中脱落、聚结,从而达到脱油的目的。当卷起的油滴较大时,就会通过乳化作用将大油滴变成小油滴,并分散在溶液体系中,体系形成油水乳状液,最终脱除含油污泥中的原油29。溶解则与增溶相似,当添加化学表面活性剂到临界胶束浓度(CMC)时,活性剂就会聚集成较大胶束,此时界面张力最小,根据相似相溶原理,油滴进入胶束内部的亲油基,从而达到脱除的目的17。CMC 是化学表面活性剂活性的重要指标,因此进行清洗剂复配前筛选单一清洗剂时,通过比较达到 CMC 时界面张力的大小来判断清洗效果。化学表面活性剂可分为阴离子表面活性剂、阳离子表面活性剂和非离子表面活性剂。表 1
14、为含油污泥清洗中常用的表面活性剂。表 1含油污泥清洗中常用的表面活性剂表面活性剂十二烷基苯磺酸钠十二烷基硫酸钠十二烷基醇醚硫酸钠脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠辛基苯酚乙氧基化物烷基糖苷山梨坦单硬脂酸酯失水山梨醇单油酸酯聚氧乙烯醚脂肪醇聚氧乙烯醚9聚氧乙烯山梨醇酐单硬脂酸酯辛基酚聚氧乙烯醚10脂肪醇聚氧乙烯聚氧丙烯醚烷基酚聚氧乙烯醚壬基酚聚氧乙烯醚脂肪醇聚氧乙烯醚类型阴离子型阴离子型阴离子型阴离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型非离子型简写SDBS/LASSDSNaAESAESTX100APG司盘 60吐温 80AEO9吐温 60OP10JFCSFAPE
15、ONP10AEO8第 5 期冯宪明等.含油污泥热化学清洗剂研究进展目前,研究人员对不同种类化学表面活性剂在含 油 污 泥 清 洗 中 的 应 用 进 行 了 大 量 研 究。J.L.LIANG 等30采用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、非离子表面活性剂吐温 60、阴离子表面活性剂 SDBS三种表面活性剂和碱 NaOH对含油污泥进行了脱油处理。结果表明,CTAB、吐温 60、NaOH、SDBS 的除油能力依次递减。C.J.HAN 等31采用阴离子表面活性剂 NaAES 对大庆石油二厂的沉降罐含油污泥进行了处理。结果表明,在最佳工况下,原油回收率达到 99.24%。G.L.JIN
16、G 等32研 究 了 阴 离 子 表 面 活 性 剂 SDBS、NaAES 和非离子表面活性剂 OP10 对大庆油田含油污泥的清洗效果。结果表明,这三种表面活性剂对含油污泥均有较强的清洗效果,其中阴离子表面活性剂 NaAES的清洗效果最好,残油率仅为 1.25%。焦龙等33采用非离子表面活性剂 QT9 洗涤塔河油田含油污泥。结果表明,在 QT9质量分数为 0.60%时,经过表面活性剂洗涤后,含油量(质量分数)为14.30%的含油污泥的残油率为 7.40%。新型化学表面活性剂在含油污泥清洗中取得了应用。Y.MA 等34采用阴离子表面活性剂木质素磺酸钠(SL)对含油污泥进行处理。结果表明,在最佳工
17、艺条件下,除油率为 83.21%,而且能有效去除含油污泥土壤中的卤代有机污染物(PHCs);与阴离子表面活性剂 SDS相比,能够去除含油污泥中更多的 PHCs。同时,SL 具有成本低、环境友好等特点,为含油污泥处理提供了一种绿色处理方法。以上研究表明,化学表面活性剂对含油污泥具有较好的清洗效果,但化学表面活性剂具有一定的毒性,在自然界中降解时间较长或不能完全降解。因此,开发新型环保的化学清洗剂是未来含油污泥清洗剂的发展方向,有利于其在工程实际中应用。目前,已开发的新型环境友好的表面活性剂有烷基糖苷35、皂苷、木质素磺酸钠31以及植物基棕榈基酯(PBE)36。1.3 生物表面活性剂生物表面活性剂
18、是某些微生物在生长代谢过程中分泌的表面活性物质,同化学表面活性剂作用相同,而且在极端的环境下依然具有较高活性37。生物表面活性剂包含磷脂、脂肽、肽、抗生素、脂肪酸、糖脂等多种化学类型38,具有环境友好、生物可降解性等特点,近年来也引起了许多研究人员的关注。糖脂类生物表面活性剂在较小用量下就能达到传统化学表面活性剂的含油污泥清洗效果,而且具有高效、绿色的优势。黄立信等39采用糖脂类生物表面活性 YNT1处理了含油污泥。结果表明,当生物表面活性剂 YNT1质量浓度为 0.20 g/L时,实际回收油质量占理论油质量的 82.24%,而且残泥中的含油率降低至 2.00%以下,取得了较好的洗涤效果。X.
19、N.LIU 等40采用槐糖脂对含油污泥进行了洗涤。结果表明,在槐糖脂质量分数为 0.05%、清洗温度为 35、泥液比(g/mL)为 1 3、搅拌速度为 350 r/min 的条件下,处理效果最佳,含油污泥的除油率达到 78.62%,并且残泥中含油率在 2.00%以下。C.LIU 等41采用鼠李糖脂处理含油污泥,并且通过响应面法优化了洗涤的最佳条件。结果表明,在鼠李糖脂质量浓度为 167.785 mg/L、液固比(mL/g)为 4.589 1.000、pH=9.618的条件下,模型预测的除油率和实际除油率分别为 85.15%和 82.56%,对含油污泥处理达到最佳效果。以上研究表明,生物表面活性
20、剂在含油污泥清洗中具有较高的应用价值,而且具有化学表面活性剂所不具备的环境友好、能够完全降解的特点。但是,工业中因其价格昂贵、合成复杂,并未得到大规模的应用。因此,加强研究生物表面活性剂的合成工艺,降低成本,有利于其在洗涤含油污泥方面的现场应用。2 复配清洗剂 单一表面活性剂的清洗效果一般低于复配清洗剂的洗涤效果,因此目前化学洗涤剂的研究主要集中在表面活性剂的复配上42。其中,包括两种表面活性剂的复配,如非离子阴离子表面活性剂的复配、非离子非离子表面活性剂的复配和碱性无机盐表面活性剂的复配,此外还包括多种清洗剂的复配和生物表面活性剂的复配。2.1 两种化学清洗剂复配非离子阴离子表面活性剂复配可
21、以提高除油率的原因,可能是混合表面活性剂在溶液中形成混合胶束的 CMC小于单一表面活性剂的 CMC43。此外,通过复配可降低土壤对阴离子表面活性剂的吸附作用,减少表面活性剂的损失,从而提高除油率44。卢媛等45将 LAS 与 TX100 复配清洗含油污泥,发现当 LAS 和 TX100 的质量比为 8 2、总药剂质量浓度为 3 g/L 时,除油率最高达到 76.90%,分别是单独使用 LAS 和 TX100 时的 3.0 倍和 1.2 倍。毛华军等46将 APG 和 SDBS 复配、TX100 与 SDBS复配洗涤含油污泥污染土壤。结果表明,当这两组复配剂的体积比为 9 1 时,土壤中的多环芳
22、烃去除率达到最高,高于单一表面活性剂的去除率。9辽宁石油化工大学学报第 43 卷对非离子非离子表面活性剂复配的研究相对较少。两种非离子表面活性剂复配可将混合溶液的表面张力降低,从而提高含油污泥的除油率。龙绛雪等47将非离子表面活性剂司盘 60 和吐温 80 复配。结果表明,当司盘 60 和吐温 80 质量比为 8 2、药剂质量浓度为 5 g/L 时,溶液达到 CMC 时界面张力最小为 28 mN/m。当用此溶液洗涤含油污泥时,除 油 率 达 到 49.36%,高 于 单 一 使 用 司 盘 60 的33.93%和吐温 80的 31.35%。碱性无机盐表面活性剂复配清洗机理是:碱性无机盐溶于水后
23、溶液呈碱性,一方面,可以与含油污泥中的酸性物质发生皂化反应生成表面活性物质,此外碱性环境有利于表面活性剂洗涤含油污泥;另一方面,碱性无机盐例如硅酸钠,可以防止表面活性剂与土壤的吸附,起到抗沉淀的作用48,洗涤效果高于单一清洗剂。陈宇等49将实验室自制的包含环保型植物脂肪酸酯和表面活性物质的微乳液NE4B 与硅酸钠复配,当 NE4B 与硅酸钠质量比为1 2、药剂质量浓度为 4 g/L 时,在最佳洗涤工况下洗涤后,含油污泥的含油率为 2.00%左右,而单独使用 NE4B 时,残油率为 7.60%。肖楠等21采用LAS 与硅酸钠复配,当 LAS 与硅酸钠质量比为 1 2时,在最优工况条件下对大庆油田
24、含油污泥进行清洗,除油率达到 96.58%。孙俊祥50用不同类型的表面活性剂对含油污泥进行了洗涤。结果表明,LAS和硅酸钠的复配效果最好;当 LAS与硅酸钠质量比为 1 2时,清洗后的含油污泥含油率为 0.30%。孙佰仲等51的研究结果表明,当 AEO9与硅酸钠质量比为 1 2、药剂质量浓度为 4 g/L 时,含油率为 45.26%的含油污泥经该药剂清洗后,残油率降低至3.03%。钠盐类型的碱性无机盐清洗剂同化学表面活性剂复配,是通过降低化学表面活性剂的 CMC 和防止吸附来提高清洗效果的。黄昭露等52研究了钠盐类型的无机盐清洗剂对表面活性剂的强化效果。结果表明,硅酸钠对 SDS 和吐温 80
25、 的强化效果明显。钠盐增强洗涤效果的机理是降低离子型表面活性剂的 CMC 和表面张力,而非离子表面活性剂则是防止吸附、抗沉淀,从而增大胶团体积来增效。2.2 多种化学清洗剂复配目前,对两种以上清洗剂的复配研究主要为阴离子表面活性剂+非离子表面活性剂+碱性无机盐的复配类型。碱性无机盐可以降低表面活性剂的 CMC 和界面张力,增强表面活性剂润湿、乳化效果,同时络合水中金属离子,软化硬水调节溶液 pH,从而促进油水泥分离效果。近年来,针对此种清洗剂复配研究取得进展,结果见表 2。以上研究表明,通过不同种清洗剂复配来处理含油污泥,其效果优于单一清洗剂,而且研究主要集中在阴离子表面活性剂+非离子表面活性
26、剂+碱性无机盐的复配类型,但这些复配体系所使用的药剂对环境具有一定影响。不同复配体系所取得的清洗效果各异,加强研究不同药剂的复配机理,并且提出新型药剂复配思路,有助于提高复配药剂的清洗效率。另一方面,开发新型环保清洗剂并进行复配,也能够推动热化学洗涤法在含油污泥无害化处理中的应用。2.3 生物表面活性剂复配生物表面活性剂复配清洗剂比单一表面活性剂具有更好的含油污泥清洗效果,且生物表面活性剂具有环境友好等优点。因此,近年来针对生物表表 2多种清洗剂复配研究进展年份2009201420182020202020212021文献45435320192354药剂复配方案m(LAS)/m(TX100)/m
27、(碳酸钠)=2.4 0.6 5.0m(LAS)/m(APEO)/m(硅酸钠)=2 3 3m(AEO)/m(SDS)/m(硅酸钠)=2 3 5SDS+NP10+硅酸钠m(AEO9)/m(LAS)/m(碳酸钠)=2 3 2m(AES)/m(OP10)/m(碳酸钠)=1 1 1m(硅酸钠)/m(LAS)/m(JFCSF)=3 1 1应用效果洗涤后含油污泥含油率从 20.00%降低至 4.60%,除油率达 76.90%,对土壤中石油烃去除率达到 55.00%以上经过清洗后污泥含油率从 26.07%降低至 1.21%含油率为 42.8%的落地含油污泥经过清洗后残油率为0.40%对胜利油田含油污泥的除油率
28、达 85.40%,高于单一清洗剂对含油污泥的除油率达到 90.00%以上对炼化含油污泥的除油率达 75.10%,且对原油中的长链烷烃组分(C31-C36)去除率达到 98.00%对辽河油田污泥除油率达到 93.53%,洗涤后的土壤残油率为 2.13%10第 5 期冯宪明等.含油污泥热化学清洗剂研究进展面活性剂的复配清洗剂研究成为一种趋势。生物表面活性剂用较小的用量复配时,清洗效果较好,而且能够降低复配体系的 CMC,增强清洗效果。龙绛雪等47用鼠李糖脂和化学表面活性剂的复配体系清洗了含油污泥中的土壤。结果表明,添加少量的鼠李糖脂能够大幅降低复配体系的界面张力,有利于清除含油污泥;当质量浓度为
29、0.3 g/L的鼠李糖脂和质量浓度为 4.0 g/L 的司盘 60 复配时,含油污泥的除油率达到 82.91%,而单独使用司盘 60 的除油率仅为 33.93%。陈贤等55采用假单胞菌和红平红球菌产生的糖脂类生物表面活性剂和枯草芽孢杆菌产生的脂肽类生物表面活性剂与SDBS 进行了复配。结果表明,复配体系具有更低的 CMC 和更高的表面活性,经清洗后的含油污泥含 油 率 从 46.20%降 低 至 1.20%,除 油 率 大 于95.00%。M.DUAN 等56采用界面张力法对清洗剂进行筛选,将碳酸钠、AEO9 和鼠李糖脂按照质量比 5.0 1.0 0.5 复配,并对含油污泥进行了清洗,清洗 后
30、 的 含 油 污 泥 含 油 率 仅 为 0.50%。Q.H.BAO等57采用界面张力法研究了槐糖脂和脂肽类生物表面活性剂之间的协同作用。结果表明,当脂肽和槐糖脂的质量比为 8 2 时,混合溶液的 CMC 显著降低,明显低于单独使用脂肽和槐糖脂时的 CMC。将此复配体系应用于华北油田含油污泥时,清洗后的含油污泥含油率仅为 2.64%。包红旭等58研究了单鼠李糖脂和双鼠李糖脂复配比例对含油污泥清洗效果的影响。结果表明,单鼠李糖脂的复配比例越高,表面活性越好,双鼠李糖脂的复配比例越高,乳化活性越好;当单鼠李糖脂与双鼠李糖脂的复配质量比为 1 1 复配、质量浓度为 1 g/L 时,含油污泥中的原油去
31、除率达 87.30%,且清洗后的含油污泥没有明显乳化,易于分离。以上研究表明,生物表面活性剂复配在含油污泥清洗剂中具有重要作用,而且在较小的用量下可达到与化学表面活性剂同样的清洗效果,甚至清洗效果更佳。因此,未来应注重生物表面活性剂与化学表面活性剂的协同作用研究,提高复配清洗剂的清洗效率,推动其应用到工程实际当中,做到保护环境,节约资源。3 结论及展望 含油污泥热化学洗涤可以对含油污泥进行无害化、减量化处理,而高效的洗涤剂是热化学洗涤技术的关键所在。开发高效清洗剂是该领域的研究热点,从目前来看,清洗剂的研究主要集中在不同类型清洗剂的复配上。虽然我国对热化学洗涤剂的研究愈发关注,但本文认为可以在
32、以下几方面进行加强:1)目前所应用的清洗剂大多不能完全降解或降解时间较长,对环境有一定影响。开发新型环保的化学清洗剂是未来含油污泥清洗剂的发展方向,有利于其在工程实际中应用。2)生物表面活性剂具有化学表面活性剂所不具备的环境友好、能够完全降解的属性。加强研究生物表面活性剂的合成工艺,降低成本,有利于其在洗涤含油污泥方面的现场应用。3)加强研究不同药剂的复配机理并且提出新型药剂复配思路,有助于提高复配药剂的清洗效率。开发新型环保清洗剂并进行复配,也能够推动热化学洗涤法在含油污泥无害化处理中的应用。4)生物表面活性剂在较小的用量下与化学表面活性剂复配就能取得优异效果,应加强两种表面活性剂的协同作用
33、研究,提高复配清洗剂的清洗效率,推动在工程实际中应用。参 考 文 献1NEZHDBAHADORI F,ABDOLI M A,BAGHDADI M,et al.A comparative study on the efficiency of polar and nonpolar solvents in oil sludge recovery using solvent extractionJ.Environmental Monitoring and Assessment,2018,190(7):389.2AL FUTAISI A,JAMRAH A,YAGHI B,et al.Assessment
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