含水层型地下储氢库垫层气类型优选及注采参数优化.pdf

第 12 卷 第 9 期2023 年 9 月Vol.12 No.9Sept.2023储能科学与技术Energy Storage Science and Technology含水层型地下储氢库垫层气类型优选及注采参数优化郝永卯1，任侃1，崔传智1，吴忠维2（1中国石油大学（华东）石油工程学院，山东 青岛 266580；2长江大学石油工程学院，湖北 武汉 430100）摘要：发展地下储氢技术是克服可再生能源波动性和间歇性的有效方法；为确保采出更多的氢气，地下储氢库需要注入垫层气以提高地层压力、抑制地层水的流动。鉴于含水层型储氢库垫层气的研究较少且基本为定性研究，本工作通过数值模拟方法建立储氢库机理模型，该模型考虑垫层气注入种类、不同组合、注入量和注入速度因素对氢气采出程度的影响。结果表明，在第一个注采周期中，垫层气的注入对于氢气采出程度的影响更为明显，其中甲烷方案将氢气的采出程度提高18.41%；二氧化碳作垫层气时可能会因为甲烷化反应而产生较差的作用；氢气的采出程度随垫层气分子量的增加而降低，随垫层气的注入量增加而增加；注入垫层气能够提高地层压力、抑制地层水的流动，二者共同作用可以降低重力偏析的影响，进而增加氢气的采出程度；在储氢库的早期阶段，垫层气的合理注入对储氢库的运行至关重要。关键词：氢气储存；含水层；垫层气；氢气采出程度doi：10.19799/ki.2095-4239.2023.0348 中图分类号：TE 822 文献标志码：A 文章编号：2095-4239（2023）09-2881-07Optimization of cushion gas types and injection production parameters for underground hydrogen storage in aquifersHAO Yongmao 1,REN Kan1,CUI Chuanzhi1,WU Zhongwei2(1School of Petroleum Engineering,China University of Petroleum(East China),Qingdao 266580,Shandong,China;2School of Petroleum Engineering,Yangtze University,Wuhan 430100,Hubei,China)Abstract:The advancement of UHS(underground hydrogen storage)technology offers a viable solution to the volatility and intermittent nature of renewable energy.In increasing hydrogen production,the UHS must inject cushion gas to increase formation pressure and inhibit formation water flow.Since studies on cushion gas in the aquifer are limited and qualitative,the mechanism model of the hydrogen storage reservoir is established using a numerical simulation method that considers the effects of cushion gas injection types,different combinations,injection volumes,and injection rates on hydrogen recovery.The results showed that the impact of cushion gas injection on hydrogen recovery in the first injection-production cycle was more obvious,and the methane scheme increased the hydrogen recovery by 18.41%.Carbon dioxide as a cushion gas may have a poor effect because of the methanation reaction.The hydrogen recovery decreases with the increase in molecular weight 储能系统与工程收稿日期：2023-05-22；修改稿日期：2023-07-03。基金项目：国家自然科学基金项目（51974343），山东省自然科学基金项目（ZR2017MEE054）。第一作者：郝永卯（1976），男，博士，副教授，主要从事油气田开发、天然气水合物开采技术方面的研究工作，E-mail：；通讯作者：崔传智，博士，教授，主要从事油气渗流理论、油气田开发技术方面的研究工作，E-mail：。引用本文：郝永卯,任侃,崔传智,等.含水层型地下储氢库垫层气类型优选及注采参数优化J.储能科学与技术,2023,12(9):2881-2887.Citation：HAO Yongmao,REN Kan,CUI Chuanzhi,et al.Optimization of cushion gas types and injection production parameters for underground hydrogen storage in aquifersJ.Energy Storage Science and Technology,2023,12(9):2881-2887.2023 年第 12 卷储能科学与技术of cushion gas and increases with the increase in injection amount of cushion gas.Moreover,the injection of cushion gas can increase formation pressure and inhibit formation water flow,reducing the influence of gravity segregation and increasing hydrogen recovery.In the early stage of hydrogen storage,the reasonable injection of cushion gas is crucial for the operation of hydrogen storage.Keywords:hydrogen storage;aquifer;cushion gas;hydrogen recovery增加风能、太阳能等可再生能源的利用能够减少二氧化碳排放和缓解气候变化，从化石燃料向可再生能源的过渡被认为是解决气候问题的最重要措施之一，风能被认为是化石燃料最可行的替代方案之一，也是电力的主要来源1。然而，风能的季节性、地理限制以及每年变化的能源需求，导致可再生能源的过剩或短缺2，因此需要将储能技术与电网系统相结合，把剩余能源通过电解水转化为氢气储存在地下，以达到平衡能源缺口的目的。考虑到通过这个过程会产生大量的氢气，需要非常大的介质进行储存，一般选择盐穴3、枯竭油气藏和含水层等进行储存，具体如图1所示4，其中，广泛分布的含水层为安全、高效的长期储氢提供了可能性5，已有学者论证其储存氢气的可行性6-9。在储氢库周期注采实际操作中，为了维持一定的地层压力、抑制地层水的流动10，需要在注气前注入一定量的垫层气(如氮气、二氧化碳、甲烷等)。Zamehrian等11通过数值模拟，对氮气、甲烷和二氧化碳分别作为枯竭气藏型储氢库垫层气进行比较，得出注入氮气作为垫层气能够较高增加地层压力，进而提高氢气的采出程度。Heinemann等12通过数值模拟得到，垫层气与工作气的比值主要取决于包括储层深度、圈闭形状和储层渗透率等地质参数。Sadeghi等13采用机理模型数值模拟，研究了分子扩散、储层岩石物性对常规储层中垫层气与工作气的混合影响，结果表明随着储层岩石纵向渗透率和压缩性的增加，垫层气与工作气的混合量增加。Sadeghi 等14利用油藏数值模拟软件 Eclipse E300构建裂缝储层模型，对裂缝储层垫层气与工作气之间的混合效应进行研究，得出在生产初期分子扩散使得垫层气扩散到裂缝储层的远端，提高早期生产时工作气的纯度；但在生产后期分子扩散活跃，垫层气很快到达井筒周围，导致产生与早期截然不同的效果。目前，关于含水层型储氢库垫层气的研究基本为定性研究且研究颇少，本工作在数值模拟方法的基础上，对垫层气不同注入种类、不同组合、注入量、注入速度因素对氢气采出程度的影响进行分析，为含水层型储氢库垫层气的优选及注采参数优化提供参考依据。图1地下储氢的能源系统示意图Fig.1Diagram of an energy system for underground hydrogen storage2882第 9 期郝永卯等：含水层型地下储氢库垫层气类型优选及注采参数优化1 含水层型储氢库模型建立由于目前世界上没有关于含水层中储存纯氢的现场数据，仅有少数天然气与氢气混合储存的现场案例4-5。因此本工作利用数值模拟技术研究了机理模型中垫层气对于含水层型储氢库的影响。1.1模型描述机理模型如图2所示，模型的网格设置为515110，平面网格步长为20 m，纵向网格步长为5 m，总厚度为50 m，根据国外研究总结15和应用分析16，设置模型顶深为800 m，此外，根据式(1)可求得地层压力为8 MPa，模型中心设置一口注采井。根据国外对于含水层型储氢库的一般标准和要求17，设置模型的水平渗透率为100 10-3 m2，垂直渗透率为水平渗透率的0.3倍，孔隙度为0.20。基础模型数据如表1所示。Pp=Ph=10-6gh(1)式中，Pp为地层压力，MPa；Ph为静液压力，MPa，当为正常地层压力时，Pp=Ph；为液体密度，kg/m3；g为重力加速度，取10 m/s2；h为液柱的垂直高度，m。气体的临界压力、临界温度、偏心因子、分子量、压缩因子、临界体积如表 2 所示18，Peng-Robinson状态方程适用于气液两相平衡计算且在临界状态能够得到较高的精度19，因此选用Peng-Robinson状态方程进行模拟。根据美国地质调查局数据20，得到在25 的纯水中，氢气的扩散系数为0.98410-9 m2/s。Peng-Robinson状态方程计算公式：P=RTVm-b-acVm2+2bVm-b2(2)a=0.45724R2Tc2Pc(3)b=0.07780RTcPc(4)c=1+(0.37464+1.54226-0.269922)(1-Tr0.5)2(5)Tr=TTc(6)式中，P 为压力，Pa；R 为气体常数，取8.314 J/(molK)；T为温度，K；Vm为气相的摩尔体积，m3/mol；a、b、c为方程参数；Tc为临界温度，K；Pc为临界压力，Pa；为偏心因子，无量纲；Tr为对应温度，无量纲。同时，相渗数据可通过广义Corey相对渗透率模型计算得出21，气相相对渗透率和水相相对渗透率计算公式分别为气相相对渗透率krg(Sw)=krgcw(1-Sw-Sgc1-Sgc-Swc)ng(7)表1基础模型参数Table 1Base model parameter参数网格大小网格尺寸顶深横向渗透率纵横向渗透率比值孔隙度数值51511020 m20 m5 m800 m100 mD0.30.20参数岩石压缩系数地层水压缩系数初始地层温度初始地层压力残余气饱和度数值2.010-3 MPa-14.510-4 MPa-150 8 MPa0.2 渗透率常用单位，1 mD=0.98710-3 m2。图2机理模型示意图Fig.2Schematic diagram of mechanism model表2各气体物理性质对比Table 2Comparison of physical properties of each gas气体CO2N2CH4H2临界压力/MPa7.283.354.541.30临界温度/31.05-146.95-82.55-239.96偏心因子0.2250.0400.008-0.214分子量44.01028.01316.0432.016压缩因子0.27360.29050.28760.3199临界体积/(L/mol)0.09400.08950.09900.066928832023 年第 12 卷储能科学与技术水相相对渗透率krw(Sw)=krwgc(Sw-Swc1-Swc)nw(8)式中，krg为气相相对渗透率；krw为水相相对渗透率；krgcw为束缚水对应的气相相对渗透率；krwgc为残余气对应的水相相对渗透率；Sw为含水饱和度；Sgc为残余气饱和度，考虑氢气残余，取值0.2；Swc为束缚水饱和度，取值0.2；ng为计算气相相对渗透率的参数，取值3；nw为计算水相相对渗透率的参数，取值2.5。依据广义Corey相对渗透率模型，绘制的气-水相对渗透率如图3所示。1.2储氢库运行方案设计在基础模型中，考虑了5年的注采周期循环，其中每个注采周期分别为注气6个月，关井3个月，采气3个月。设置注入氢气速度为20000 m3/d，根据调峰和储氢库运行管理要求，设定气体采出量等于气体注入量，因此采气速度设置为40000 m3/d，此外，根据国外经验，设置储氢库的最小压力限制为1.5 MPa。在考虑注入垫层气方案中，先向储库中注入垫层气6个月，注气速度为20000 m3/d，接着关井8个月，待储库稳定后开始注采周期生产。2 含水层型储氢库垫层气优选研究在本部分，本文作者给出了基础模型(无垫层气注入)和不同垫层气注气方案的模拟结果，通过对比基础模型和不同垫层气注气方案的计算结果，研究了注入垫层气和垫层气种类对含水层型地下储氢库的影响，进而优选出适合含水层型储氢库的垫层气类型。2.1注入垫层气对氢气采出程度的影响将基础模型与不同垫层气注气方案进行对比，可以认识到垫层气对于储氢库的重要性，同时可以对比不同类型的垫层气对储氢库生产性能的影响，图4为不同方案下地层平均压力和注气速度随时间的变化情况，图5为不同方案下采气速度随时间的变化情况。地层中注入垫层气会导致地层气体体积增加，由于模型为封闭边界，因此地层气体体积增加会导致地层压力增加。从图4和图5可以看出，在氢气注采周期中，地层平均压力随着氢气的注入而增加，随着氢气的采出而降低。同时，和基础模型(无垫层气注入)相比，注入三种不同的垫层气都能相应提高地层平均压力，进而提高稳定生产时间，在第一个注采周期结束后，有垫层气注入的方案的稳定生产时间相比于基础模型提高了 88。由于氮气和甲烷在储层热力学条件下具有较高的气体压缩系数，因此使得地层平均压力的变化大于二氧化碳作垫层气的注入方案，在第一个注采周期尤为明显。此外，垫层气的注入也会抑制地层水的流动，扩大井筒周围低含水饱和度区域(图6)。00.51.00.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0相对渗透率Swkrgkrw图3归一化相对渗透率曲线Fig.3Normalized relative permeability curve图4注入垫层气对地层平均压力和注气速度的影响Fig.4Effect of gas injection on formation average pressure and gas injection rate010000200003000040000500001234567采气速度/(m3/d)时间/年基础模型采气速度N2作垫层气采气速度CH4作垫层气采气速度CO2作垫层气采气速度图5注入垫层气对采气速度的影响Fig.5Effect of injection cushion gas on gas withdrawal rate2884第 9 期郝永卯等：含水层型地下储氢库垫层气类型优选及注采参数优化考虑到地下储氢库的运行成本，每个注采周期结束时的氢气采出程度(累计采出量与累计注入量的比值)和累计采出氢气的量是非常重要的。表3为不同方案下氢气累计注入量及采出量对比。从表3可以看出，在第一周期循环结束后，垫层气的注入提高了氢气的采出量，并且甲烷和氮气作为垫层气方案时提高氢气采出程度的效果更为明显，同时甲烷方案略高于氮气方案。但是，在第五注采周期循环结束后，二氧化碳作为垫层气方案的氢气采出量较低，甚至低于基础模型方案。结合捷克共和国Lobodice地区储存煤气的经验22，分析得出二氧化碳注入后与氢气发生甲烷化反应，减少了储氢库中氢气的含量。因此在实际工程实践中，需要结合实际工程参数提前进行诸多数值模拟研究，以期达到理想的生产状况。图7为不同方案下每个注采周期结束时氢气的采出程度，随着注采周期的增加，不同方案的氢气采出程度都有所提高。由于第一注采周期地层平均压力较低，导致第一注采周期氢气采出程度普遍较低。与氮气和二氧化碳相比，甲烷作为垫层气方案时氢气的采出程度和累计采出量都获得了更为理想的结果。尽管氮气作为垫层气比甲烷作为垫层气时地层平均压力更高(图4)，但是氢气的采收程度却低于甲烷作为垫层气的方案，说明垫层气分子量对氢气采出程度的影响程度大于压力的影响。2.2不同垫层气组合优选研究在大多数情况下，非烃类气体的混合物被用作储气库或储氢库的垫层气。本部分考虑三种气体的组合，设计甲烷(50)+二氧化碳(50%)、甲烷(50%)+氮气(50%)和二氧化碳(50%)+氮气(50%)共3种对比模型。不同垫层气组合对氢气采出程度的影响见图8。从三种纯气体作为垫层气和三种混合气体作为垫层气结果来看，氢气采出程度较好的依次是甲烷、甲烷+氮气、氮气，这与国外研究结果23认为的储氢库氢气的采出程度随垫层气分子量的增加而降低是一致的。3 含水层型储氢库垫层气注入量、注入速度优化研究含水层型储氢库的垫层气需求一般大于枯竭油气藏型储氢库，其需求甚至高达整个储库容积的80%24，因此为了提高氢气采出程度、节约资本，有必要对垫层气的注入量和注入速度进行优化研究。表3不同方案下氢气累计注入量及采出量对比Table 3Comparison of cumulative hydrogen injection and withdrawal under different schemes方案基础模型CH4作垫层气CO2作垫层气N2作垫层气累计注入氢气/106 m3第一周期3.4783.4783.4783.478第五周期17.39217.39217.39217.392累计采出氢气/106 m3第一周期1.4282.0681.6631.998第五周期11.37512.67311.21812.229304050607080第一周期 第二周期 第三周期 第四周期 第五周期氢气采出程度/%基础模型CH4作垫层气CO2作垫层气N2作垫层气图7每个周期不同方案的氢气采出程度对比Fig.7Comparison of hydrogen recovery of different schemes in each cycle4050607080CH4CO2N2CH4+CO2CH4+N2CO2+N2氢气采收率/%垫层气组合第一周期第二周期第三周期第四周期第五周期图8不同垫层气组合对氢气采出程度的影响Fig.8Effect of different cushion gas combinations on hydrogen recovery图6第一周期注气结束时含水饱和度对比(左：基础模型，右：N2作垫层气)Fig.6Comparison of water saturation at the end of the first cycle gas injection(left:basic model;right:N2 as cushion gas)28852023 年第 12 卷储能科学与技术3.1垫层气注入量对氢气采出程度的影响基于前文研究结果，本节工作选择甲烷作为垫层气进行相关数值模拟研究。在最初甲烷作为垫层气方案中，到第一个周期注气结束时，所有注入到地层的气体中甲烷的比例占50。为了研究垫层气注入量对氢气采出程度的影响，本部分设计注入垫层气时间分别为3个月(注入量为1.8106 m3)和9个月(注入量为5.4106 m3)两种方案。不同垫层气注入量对氢气采出程度的影响见图9。由图9可知，氢气的采出程度随垫层气注入量的增加而增加，注入垫层气时间为9个月方案中，增加垫层气注入量将提高地层平均压力，并将注采井周围的地层水驱向更远，这两个因素共同作用扩大了水-气界面范围(图10)，使得高含气饱和度区域增加，即降低了储氢库中氢气的重力偏析影响，从而提高氢气的采出程度。因此在实际生产中，可以结合经济情况适当提高垫层气的注入量，以期达到最佳的氢气采出程度。3.2垫层气注入速度对氢气采出程度的影响为了研究垫层气注入速度对氢气采出程度的影响，本节工作利用甲烷含量为50的原有机理模型，设计2个月、4个月、6个月(原始方案)、8个月、10个月内注入相同量(改变垫层气的注入速度)的甲烷总共5种方案。不同垫层气注入速度对氢气采出程度的影响如图11所示。由图11可知，氢气采出程度与垫层气的注入速度并非是简单的线性关系，在每一个周期中，注入垫层气为4个月时氢气采出程度最低；注入垫层气为10个月时氢气采出程度最高。但是，更长的垫层气注入时间也就意味着更高的资金投入，因此在实际生产中可以结合经济情况与矿场数据适当地调整垫层气的注入速度，以期提高氢气的采出程度。4 结论（1）在储氢库注采周期前注入垫层气可以提高地层压力、抑制地层水的流动，二者共同作用降低重力偏析的影响，进而提高氢气的采出程度。（2）随着垫层气分子量的增加，氢气的采出程度逐渐降低。相较于氮气和二氧化碳，甲烷具有更好的垫层气性能，明显提高氢气采出程度。（3）随着垫层气注入量的增加，氢气的采出程度也随之增加。在实际生产中可结合经济情况，适当地提高垫层气的注入量。（4）氢气的采出程度与垫层气的注入速度并非是简单的线性关系，在实际生产中应结合经济情况和矿场数据对注入速度进行适当调整。2030405060708001234567氢气采出程度/%时间/年甲烷注入时间6个月(原模型)甲烷注入时间3个月甲烷注入时间9个月图9垫层气注入量对氢气采收程度的影响Fig.9Effect of cushion gas injection volume on hydrogen recovery图10不同垫层气注入量注气结束时含水饱和度剖面图对比(左：注垫层气3个月，右：注垫层气9个月)Fig.10 Comparison of water saturation profiles at the end of cushion gas injection with different cushion gas volume(left:3 months of cushion gas injection,right:9 months of cushion gas injection)505560657075注入2个月注入4个月注入6个月注入8个月注入10个月氢气采出程度/%不同垫层气注入速度方案注入2个月注入4个月注入6个月注入8个月注入10个月不同垫层气注入速度方案第一周期第一周期第二周期第二周期第三周期第三周期第四周期第四周期第五周期第五周期505560657075氢气采出程度/%图11不同垫层气注入速度对氢气采出程度的影响Fig.11Effect of different cushion gas injection rates on hydrogen recovery2886第 9 期郝永卯等：含水层型地下储氢库垫层气类型优选及注采参数优化参 考 文 献1 STATHOPOULOS T,ALRAWASHDEH H,AL-QURAAN A,et al.Urban wind energy:Some views on potential and challengesJ.Journal of Wind Engineering and Industrial Aerodynamics,2018,179:146-157.2 THIYAGARAJAN S R,EMADI H,HUSSAIN A,et al.A comprehensive review of the mechanisms and efficiency of underground hydrogen storageJ.Journal of Energy Storage,2022,51:104490.3 陆佳敏,徐俊辉,王卫东,等.大规模地下储氢技术研究展望J.储能科学与技术,2022,11(11):3699-3707.LU J M,XU J H,WANG W D,et al.Research prospect of large-scale underground hydrogen storage technologyJ.Energy Storage Science and 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