放射性废水中铯的去除研究进展.pdf

第49卷 第 10 期2023 年 10 月Vol.49 No.10Oct.,2023水处理技术水处理技术TECHNOLOGY OF WATER TREATMENT放射性废水中铯的去除研究进展放射性废水中铯的去除研究进展苏敏华1，2，刘贺瑶1，2，纪澄2，陈妙玲1，2，陈迪云1，2（1.广东省放射性核素污染控制与资源化重点实验室；2.广州大学环境科学与工程学院：广东 广州 510006）摘摘 要要:核能工业的发展及核事故的发生会排放出大量富含放射性核素的废水，严重危害环境和人类的健康。放射性核素铯具有很长的半衰期，其放射性和毒害性对人体有显著的危害。放射性核素铯具有较强的环境流动性，与矿物附着的能力差，可靠、高效地去除铯成为挑战。如何提高铯的去除效率以及降低铯的去除成本是目前研究的重点。本文从铯去除的方法和原理及国内外研究现状系统地综述了现有常用的放射性核素铯的去除技术如沉淀法、离子交换法、吸附法、溶剂萃取法、膜分离法、生物法和组合工艺法等，展望了除铯技术的发展趋势，为经济、可靠、高效除铯提供参考。关键词关键词:放射性废水;铯;去除开放科学开放科学（资源服务资源服务）标识码标识码（OSID）:中图分类号中图分类号:X771 文献标识码文献标识码:A 文章编号文章编号:10003770(2023)10-0007-006近年来，核能快速发展能一定程度上缓解能源问题，且可助力于“碳达峰”和“碳中和”，但难以忽视其带来的环境问题如放射性核素的污染。在核能进入人类生活的发展历程中，发生过三起严重的核泄漏事故 美国三里岛事故（1979年）、切尔诺贝利核电站事故（1986 年）以及福岛核电站事故（2011年）。2011年3月，日本福岛核电站的核事故导致大量放射性物质泄露，给当地的各项生产和生活带来非常严重的影响1-2。令人担忧的是，2021年4月13日，日本正式宣布计划将核电站泄露后未经处理的核污染废水排入海洋中，更是威胁着全球环境与人类健康（图1）。日本福岛核事故产生的核废水含放射性铯（137Cs）达 200 Bp/mL，远高于日本及世界各地规定的安全标准值3。铯，是元素周期表中第六周期的碱金属族元素，当进行各种核裂变时会产生多种铯的同位素如133Cs、135Cs、137Cs。137Cs的半衰期长达到30年，释放出和射线，其放射性在裂变产物中的比例会随着时间延长而增加。铯与钾、钠等属同一主族的元素，化学性质十分相似，其离子态化合物在水中流动性很强，可通过水环境系统进入生物圈并通过食物链的积累到人体器官中5-6。铯在人体内会与钾竞争，使得钾含量在体内失去平衡。当人体对铯的摄入量达到0.25戈瑞（Gy）时，会引起神经系统、软组织、肌肉等疾病，严重时会引起癌症。当人受到1希沃特（Sv）的直接照射时会导致人的死亡7。1 铯污染及其去除的研究现状铯污染及其去除的研究现状在Web of Science（WoS）数据库中，20122021期间关于铯污染和去除研究的文献如图2所示；与铯污染和去除有关的发文量整体为增长的趋势，说图1日本排放核废水16个月影响范围预测4Fig.1Prediction of 16 months impact range of nuclear wastewater discharged from JapanDOI:10.16796/ki.10003770.2023.10.002收稿日期：2022-10-10基金项目：国家自然科学基金面上项目（22076034，42230719，22276043）作者简介：苏敏华（1987），男，博士，副教授，主要从事核素与重金属污染控制及资源化研究工作；电子邮件：7第 49 卷 第 10 期水处理技术水处理技术明放射性核素铯的处理与处置备受关注。2 铯的去除方法铯的去除方法137Cs具有很长的半衰期，随衰变时间的推移，其放射性仍会存在，其完全失去放射活性需要300年之久。将核素高效分离后对其进行固化和封存处置是有效控制放射性核素污染的主要方法。目前针对放射性废水中铯的去除方法主要有化学沉淀法、离子交换法、吸附法等。本文针对化学沉淀法、离子交换法、吸附法、溶剂萃取法、膜分离法、生物法、电化学法和组合工艺法进行总结，为放射性核素铯的污染控制提供有用的理论和技术参考。2.1化学沉淀法化学沉淀法沉淀法一般指在废水中投加特定沉淀剂使其与废水中的微量溶解的放射性核素发生共沉淀后经固液分离将核素离子去除的方法。沉淀法发展时间长、工艺成熟。选择合适的沉淀剂形成溶度积较小的产物是关键。赵帅维等8利用聚合氯化铝、硫酸亚铁和磷钼酸铵作为絮凝剂有效去除废水中的铯，在较优的实验条件下（磷钼酸铵投加量为500 mg/L，pH为2，絮凝沉淀 5 h），铯的去除率达到 99.8%。若使用硫酸亚铁和聚合氯化铝作为絮凝剂，铯的去除率为94%。LEI等9利用不溶性镁源作为鸟粪石来提高铯的沉淀效率，结果表明95%的Cs可被沉淀成为鸟粪石，为提高铯的去除率提供了一种新思路。沉淀法成本较低，处理过程简单，用于浓度低、体积大、最后产物要求不高的废水净化过程。但沉淀法难针对特定金属进行沉淀，去除铯的同时常把其他金属离子沉淀下来，导致沉淀产物杂质较多。另外沉淀法主要基于产物的溶度积，大部分沉淀物存在溶解平衡的过程，溶液中存在少量未去除有毒有害离子，所以沉淀法常与其他方法联用，以达到水质有效净化的效果。2.2离子交换法离子交换法离子交换法主要基于废水中的放射性离子与离子交换剂中离子半径相近的阳离子相互交换作用，有选择地去除废水中的放射性核素，达到净化的目标。废水中含有许多其他离子，会与放射性核素形成竞争关系，影响核素的去除效率，开发有针对性的离子交换剂是当前研究的重点。离子交换剂一般分为无机离子交换剂和有机离子交换剂。常用的无机离子交换剂主要有沸石、普鲁士蓝、钛硅化合物和复合离子交换材料等。有机离子交换剂主要有阴/阳离子交换树脂、离子交换膜等。无机离子交换剂具有很好的抗辐射能力和热稳定性，有机离子交换剂交换离子后可以再生使用。目前，离子交换树脂法应用广泛，核电废水的处理多采用多级阴阳离子交换树脂与混床进行处理。但离子交换树脂对离子的选择性较差，产生的废树脂处理困难，现在废树脂稳定化和无害化处理已成为国际难题。普鲁士蓝是目前常用的一种无机离子交换剂，具体的去除原理如图3所示，普鲁士蓝的结构保证了其可以很好的有选择性的去除水中的铯10。针对无机离子交换剂，杜明阳等11用K+改性了钙基蒙脱石（Ca-MMT），得到了K-MMT，对铯的去除率达到了136.07 mg/g。YANG等12将单质硫简单的包埋在CHA的微孔中，合成了改性的无机离子交换材料，模拟对地下水中137Cs进行去除，Kd值为9.1104 mL/g。AMESH等13在三氯化铁存在下，用氢氧化钠水解原钛酸四乙酯制备了钛酸铁纳（NaFeTiO），2012201320142015201620172018201920202021050100150200250300发文量年份（a）铯去除2012201320142015201620172018201920202021050100150200250300发文量年份（b）铯污染图2在2012-2021期间Web of Science数据库中关于铯去除和铯污染的发文量Fig.2The number of articles on the Web of Science on cesium removal and cesium contamination from 2012-20218苏敏华等，放射性废水中铯的去除研究进展实验发现 pH升高，铯的分配系数升高，当 pH达到10.1的时候，铯的离子交换率达到了98.6%。离子交换法有很高的选择性，可以有针对地去除某一种核素，操作相对简单，抗辐射性和热稳定性较好，但如何有效回收离子交换剂仍有待解决。2.3吸附法吸附法吸附法因其高选择性和高吸附效率、二次废物易处理等特点，受到了广泛关注。常用的吸附剂有沸石、无机矿物、金属氧化物、无机离子交换剂及多功能复合吸附材料等15。常见的无机矿物吸附材料有凹凸棒土、膨润土、蒙脱土、伊利石和硅藻土等。无机矿物来源广、价格低，是研究的热点。冯伟伟等16利用 0.2 mol/L 的NaOH溶液对沸石进行了碱法改性，发现改性沸石对铯的平衡吸附量最高可达 224.75 mg/g。在共存离子存在的条件下，也有着很好的吸附效果。KHANDAKER等17用浓硝酸改性制备了纤维素生物质活性炭，对铯进行了吸附，材料的最大吸附量达到 35.46 mg/g，吸附后的活性炭通过 500 煅烧可以减少98%的体积，便于后续处理。金属亚铁氰化物是研究广泛的一种吸附剂，独特的结构使其对铯有很高的选择吸附性。SEO等18将PB固定在颗粒活性炭（GAC）上，在GAC表面接枝共价有机聚合物（COP），提高PB的稳定性并且防止PB解吸，与未接枝的GAC相比，吸附量提高了3倍，达到了1.091 mg/g。复合吸附剂将吸附剂与骨架结构结合在一起，提高了机械强度和吸附效率。DONG等19利用硅藻土作为硅源和铝源，合成了Al掺杂的二氧化硅，并将金属亚铁氰化钾固定之上制备了吸附剂，这种吸附剂可以适应广泛的pH，在411的pH范围内保持相对稳定的吸附量，有很好的选择吸附性。LI等20将 PB 纳米晶体装饰在氮掺杂的分级多孔碳（NHPC）上，吸附容量达到 125.31 mg/g，是普通 PB的3倍，有良好的循环利用性，不受其他离子影响。近年来，磁性纳米材料备受关注。MINITHA等21用磁性复合材料修饰氧化石墨烯，对铯有很好的吸附能力，吸附容量达128.2 mg/g。FALYOUNA等22用零价铁与沸石结合，合成了磁性沸石复合材料（Ze/FeO），去除率可以接近100%，且多次循环使用后仍有很好的去除效果。表1总结了常见的一些吸附材料的吸附效果。吸附法不但去除效率高，而且有着很好的吸附选择性，目前吸附剂的研究重点是合成易于分离的吸附材料，避免造成二次污染。2.4溶剂萃取法溶剂萃取法溶剂萃取法是利用铯离子与有机试剂的阳离子发生交换反应，以及络合反应，达到去除效果。溶剂萃取法去除放射性废水中的铯的关键是萃取剂的选择，目前使用最多的萃取剂是酚类试剂，这其中，4-仲丁基-2-（甲基苄基）苯酚（BAMBP）及4-叔丁基-2-（甲基苄基）苯酚（t-BAMBP）是研究最多的，它们对铯有很好的去除效果。冠醚和杯芳烃衍生物通过离子偶极相互作用或阳离子交换作用选择性地与铯离子配位-相互作用，由于其良好的协调结构，是很有前途的铯离子萃取剂。SIMONNET29等研究了七种双基氧基杯 4 冠-6-芳烃萃取铯的工艺条件，通过对比可以发现每种萃取剂对铯都有一定的萃取效果，其中DOC 4 DBC6的效果最好，最具发展前景。刘泽宇等30用t-BAMBP磺化煤油体系对铯进行了萃取，萃取剂是4叔丁基2（甲苄基）苯酚，找到了正萃的最优条件，效率可以达到90%以上。图3普鲁士蓝类化合物晶体及吸附铯的示意图14Fig.3Schematic diagram of crystal of Prussian blue compounds and adsorption of cesium表1各种吸附材料吸附效果Tab.1Summary of adsorption effect of various adsorption materials吸附剂沸石ZIF-8-FCNSCMS-4ANaMT-S20K2Zn3Fe（CN）62Ni-P3D-MPBRGO类型无机矿物复合吸附剂分子筛无机矿物磁性复合材料气凝胶吸附条件pH=7.0，50 min，25 pH=7.0，24 hpH=6.07.0，40 minpH=3.012.0，6 hpH=2.014.0，15 minpH=7.0，30 吸附率（量）51.02 mg/g95%以上92%94%160.9 mg/g54.95 mg/g484.12 mg/g吸附类型单分子层吸附化学吸附化学吸附化学吸附、多层吸附多层吸附、化学吸附化学吸附参考文献2324252627289第 49 卷 第 10 期水处理技术水处理技术萃取法可以适应高放射性环境，可以很稳定的去除铯，对铯的选择性很高。但目前萃取剂的合成成本高，不适合大规模高放废液的去污，因此还没有较多的实际应用。2.5膜分离法膜分离法膜分离法是利用膜的选择透过性达到分离的一种方法。目前膜技术的发展比较迅速，像微滤、纳滤等，可以起到很好的去除效果。丁士元等31利用亚铁氰化铜/二氧化硅/聚偏氟乙烯（CuFC/SiO2/PVDF）合成了一种中空纤维膜，CuFC/SiO2/PVDF膜对废水中铯的去除率可以达到99%以上，利用 5 mol/L 的 NH4NO3再生膜之后，对铯的截留率可以恢复到98%以上。EUN等32合成了一种普鲁士蓝（PB）包埋的大孔羧甲基纤维素纳米纤维（CNCNF）膜，发现合成的膜去除量可以达到130 mg/g，是普通商品可溶性PB的2.5倍，而且在后续在海水中去除铯也有着很好的效果，具有实际应用的参考价值。HAO等33以PVDF为底物，用UV预活化/热引发接枝法将咖啡酸接枝到PVDF上，在室温下对铯的吸附量可以达到0.23 mmol/g，重复使用4次后依然有很好的去除效果，具有很好的应用前景。膜分离法是近几年兴起的一种放射性废水处理技术，一般无需加热或者降温，节省能源；操作步骤简单，不会占用大量土地；可以适应不同的废水，有很好的物理化学稳定性。但是膜分离法也有许多问题，像浓度差、膜污染等，这些问题会使膜通量下降从而影响去除率，而且膜分离法需要清洗膜，在清洗过程中会产生二次污染，需要考虑后续的处理问题。2.6生物法生物法生物法是一种比较新兴的放射性废水处理方法，主要是利用微生物将放射性金属离子还原或者是利用微生物对金属的吸附能力达到去除效果。生物法是一种应用前景比较广泛的方法，效率高的同时又可以节约成本，且微生物种类丰富，只要可以寻找到合适的微生物就可以有着很好的去除效果。KIM等34发现两种红球菌对铯有一定的去除效果，可以在48 h内从5 Bq/mL的低浓度铯污染的水中去除铯，去除率达到50%以上。CHOI等35探究了光异养微藻，发现在缺钾条件下生长的微藻能促进Cs+的积累，且可以通过磁性纳米颗粒有效地捕获了这种微藻吸收的Cs+。ZHUANG等36将六氰化铁酸钠镍负载到细菌纤维膜上，制备出了一种新型的生物吸附剂，吸附150 min后达到平衡，最大吸附量为175.44 mg/g。目前微生物吸附机理还不明确，需要更进一步的研究，以便为后续的生物法去除铯提供更好的研究方向。生物法去除溶液中的铯目前仅限于实验室研究阶段，如何将其进行工业化应用是今后的研究重点。2.7电化学法电化学法电化学法是一种去除铯的方法，有着属于自己的优势。电化学法没有后续处理吸附剂等问题。电吸附是在吸附法的基础上，在两个固定电极之间加外部静电场，迫使带电离子朝带相反电荷的电极移动，吸附到液相和电极之间的界面处形成双电层。当吸附饱和时，只需关闭电极就可以进行脱附，不需要酸、碱等进行后续处理，因此没有后续处理问题。黄建成等37以柚子皮为原料制备的碳气凝胶（PCA）为主要成分，制备了PCA和MPCA电吸附电极，吸附量随着电压的升高而增加，可以达到 80 mol/g以上。严静38等用循环伏安法制备了ITO/MnHCF膜电极，在施加还原电位的情况下，发现氧化态的电极对Cs+有着一定的去除效果。虽然电化学法不会产生废料，但是还没有发现如何让电极可以多次循环使用的方法。2.8组合工艺除铯组合工艺除铯为了更加合理、高效去除污水中的放射性铯离子，也有研究将上述方法进行多种组合，以达到更高的净化目的。组合工艺就是运用多种处理方法综合进行对放射性废液的处理方法。运用组合工艺对放射性废水中的铯离子进行更加有效、彻底的去除。郭美彤39等以逆流吸附-混凝-微滤的组合工艺作为研究方向，选取亚铁氰化铜作为吸附剂，硫酸铝作为吸附剂进行了中试实验，在加大亚铁氰化铜的投加量的情况下，发现对铯有着很好的去除效果。2011年日本福岛核电站泄漏后，需要对泄露的污水进行处理，因为规模较大，而且需要持续处理废水，所以当时日本选择采用组合工艺的方式来进行处理，主要是利用沸石进行吸附，之后再利用多种工艺对其进行处理，处理效果明显40。组合工艺有着其他方法无法比拟的优点，它可以持续性的处理放射性废水，在多种工艺的作用下，可以有更好的处理效果，因此在实际应用中大多选择组合工艺法来处理放射性废水。10苏敏华等，放射性废水中铯的去除研究进展3 结语与展望结语与展望放射性废水的处理是当今社会重点关注的问题，从比较简单的沉淀法，发展到如今的热门，像吸附法等，我们还有很多需要解决的问题。表2总结了各种方法的优缺点。展望未来，铯的去除依然是我们要面临的一个难题。核电的发展、能源的开发利用都离不开核能，解决核能使用过程中产生的放射性元素去除问题显得至关重要。铯作为核能使用过程中产生的废料，势必要将其去除，否则会对环境造成严重影响。目前常用的方法中，吸附法是研究的重点，高效率是其受到关注的一个重要原因。但是吸附剂普遍存在机械强度不高，不易分离的问题，这使得吸附剂的重复利用变得困难。将吸附剂固定在在机械强度较高的支撑材料上是目前比较常见的解决办法，像SiO2等都是很好的支撑材料。支撑材料的出现既强化了吸附剂的机械强度，也提高了材料的回收率，降低了吸附成本。今后材料的回收率也会成为一个重点关注的方向。将材料与磁性支撑材料结合，这样可以使用磁场将其分离，减少成本。另外吸附剂的吸附机理也是一个重要的研究方向，明确机理可以帮助我们更好的选择吸附剂，提高其定向吸附的能力，提高吸附量。参考文献：1OU T,WU Y H,HAN W X,KONG L J,et al.Synthesis of thickness-controllable polydopamine modified halloysite nanotubes(HNTsPDA)for uranium(VI)removalJ.Journal of Hazardous Materials,2022,424(PA):127208.2SU M,H,LIU Z Q,YUVARAJA G,et al.The influence of particle size and natural organic matter on U(VI)retention by natural sand:Parameterization and mechanism studyJ.Science of the Total Environment,2020,741(prepublish):140292.3马妍,王佳琪,张丰松,等.铯污染土壤的淋洗修复及淋洗液的回收J.环境工程学报,2021,15(04):1409-1416.4BEHRENS E,SCHWARZKOPF F U,LUBBECKE,et 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reviews the existing commonly used radionuclide cesium removal technologies such as precipitation,ion exchange,adsorption,solvent extraction,membrane separation,biological method and combined process method from t