低维量子材料的研究进展.pdf

329第 45 卷第 5 期 专题综述Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE量子材料是一类新兴的功能材料，关于它的研究正在快速崛起。不同于传统材料主要依赖原子或分子级别的相互作用，量子材料的基本特性主要是由电子等基本粒子之间的量子效应所决定的，并且取决于材料的对称性、维度以及电子的关联性质、拓扑性质等内禀性质，为现代物理学的发展提供了一个极好的研究平台。可观测到的量子效应赋予了量子材料独特的光、电、磁等性能以及通过外场对材料性质的调控实现对量子效应进行操控的诱人可能，使得其在电子器件、信息技术等领域具有广阔的应用前景。近年来，随着对量子领域研究的不断深入，越来越多的量子材料被发现或制备成功，尤其是至少有一个维度上的尺寸为纳米尺度的低维材料体系。典型的低维量子材料包括：零维的钙钛矿式量子点1、过渡金属二硫化物量子点2、碳量子点3等；一维的碳纳米管4等；二维的石墨烯5等；二维以及三维的拓扑量子材料6等。这些量子材料的研究为开发新一代的光电子学、精密测量、量子计算等技术提供了可能，吸引了无数的目光。本综述中，我们将简要地介绍几种材料中的量子效应，并对若干低维量子材料的研究进展进行介绍。1 量子效应量子效应是量子材料中最重要和最基本的物理现象，是理解量子材料中各种奇特物理特性和现象的基础，它揭示了量子材料在微观尺度上的运行机理。根据量子力学，在微观世界中经典物理不再适用而要遵循量子理论。在宏观世界里，量子力学的一些特性和效应仍然可以显现出来。著名的例子是凝聚态物理研究中占据核心地位的超导现象。在常规超导体的BCS理论解释中能够发现：首先，库珀对在超导体中具有宏观数量；其次，库珀对占有单一的电子态，具有和微观粒子相同的量子力学性质(图1)。这种宏观数量是微观粒子在宏观尺度上的行为，可以称为宏观量子态或者宏观波函数，因此我们说超导是宏观世界的量子行为，超导电性是在宏观尺度上表现出的量子效应。其他一些容易在材料中被观测或者观察的量子效应还有量子隧穿效应、量子霍尔效应等。这些量子效应极大地影响了量子材料 通信作者，研究方向：表面物理、低维量子材料与量子物性、液态金属、光电催化材料。E-mail:yi_DOI:10.3969/j.issn.0253-9608.2023.05.002低维量子材料的研究进展李柯仁，奚忆莲，冯海凤，杜轶北京航空航天大学 物理学院，北京 100191摘要 许多新奇的量子效应可以在一些特殊的材料中被观察或者观测到，这一类材料是量子效应的载体，被称为量子材料。对量子材料的研究正在引领新的技术革命，是多个研究领域的前沿热点方向。由于低维材料中电子与电子之间的关联性和电子明显的限域效应，其中存在着丰富且奇妙的量子效应或者行为。文章主要从材料中的量子效应出发介绍了影响量子材料基本特性的几种机理，并着重介绍了几种低维量子材料(拓扑绝缘体、石墨烯、硅烯、锗烯)的发展历程、发展现状和目前所面临的挑战。关键词 低维量子材料；量子隧穿效应；量子霍尔效应；拓扑绝缘体；石墨烯；硅烯；锗烯330Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE的各种性质，如电导率、光学性质、磁性等，而利用这些量子效应可以设计出各种功能的量子材料。图1 常规超导体中库珀对相互作用的示意图(Tem5psu,CC BY-SA 4.0,via Wikimedia Commons)1.1 量子隧穿效应在经典力学中，粒子不可能穿透比其自身能量高的势垒；但是在量子力学中，量子隧穿效应指的是，微观粒子能够穿过势垒的量子行为，即使势垒高度大于其能量7-8。量子隧穿效应由奥地利物理学家George Gamow于1928年提出，用于解释原子核的衰变。扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope,STM)正是一种利用量子隧穿效应对物质表面电子结构进行探测的超高分辨率的仪器，它由G.Binnig、H.Rohrer等科学家在IBM研究所发明问世，其基本原理如图2所示。通过STM，我们可以实现在原子尺度上对物质表面电子结构的探测，此外利用STM的针尖还可实现在实空间内对物质表面原子的操纵与控制，所以利用量子隧穿效应我们可以对量子材料进行制备和观测。STM也是目前研究和观测一些量子材料的重要工具。除了STM外，许多现代电子器件的运作也都依赖量子隧穿效应，例如隧道二极管、场致发射、约瑟夫森结、磁隧道结等。图2 扫描隧道显微镜的基本原理示意图1.2 量子霍尔效应量子霍尔效应(quantum Hall effect,QHE)的首次发现是在1980年，Klaus von Klitzing等人9在低温(1.5 K)下观测二维电子气体中的霍尔效应时发现在强磁场(15 T)下二维电子气体的霍尔电阻呈现出量子化的离散值，而不是连续变化。因为朗道相变理论假设电子的运动可以通过连续变化的布洛赫波函数来描述，但在整数量子霍尔效应中，电子的运动过程出现突变，这种突变无法用连续变化的波函数来描述，所以经典的朗道理331第 45 卷第 5 期 专题综述Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE论无法完全解释量子霍尔效应，还需要引入拓扑量子相变理论来补充，于是拓扑相便应运而生。如图3所示10，经过几十年的发展，研究人员已经发现越来越多的量子效应和量子材料。2 低维量子材料当人们开始探索量子效应的奥秘时，找到一个适合研究的系统是关键。低维量子材料的尺寸非常小，会引起许多新奇的量子效应，因此低维量子材料是一个非常理想的量子研究平台，吸引了众多科学家的目光。低维量子材料是指电子态和物理性质受量子效应影响显著的低维度功能材料，它们具有非常独特的电子特性，也是其区别于常规材料的最重要的特征。按空间维度，低维量子材料可以分为零维量子材料、一维量子材料和二维量子材料。考虑到篇幅限制，作者将简单提及零维和一维量子材料，并着重介绍几种与作者研究领域接近的二维材料体系。2.1 零维和一维量子材料零维量子材料中，电子运动的三个维度都受到限制，所以无法自由运动，如量子点。量子点的大小通常在210 nm之间。由于其微小的尺寸，量子点具有独特的量子效应，如量子限域效应。通过控制量子点的大小和材料组分，其发出的光的波长和颜色可以精细调控。这使得量子点在发光二极管、标记和激光等领域具有广阔的应用前景。2004年Xu等人11合成纯化碳纳米管时发现荧光碳点(图4)。图3 拓扑量子相的发展时间线(经许可改编自参考文献10)图4 Xu等人合成纯化碳纳米管时发现荧光碳点11一维量子材料中，电子只能在一个维度中运动，如纳米管、纳米线等。1991年，日本物理学家Sumio Iijima12在实验中发现碳纳米管，它独特的纳米结构使其兼容了硬度和柔韧性，受到研究人员的广泛关注。并且，由于一维纳米材料中极强的电子关联效应，以碳纳米管为代表的一维材料也被广泛地用于研究一些一维下的独特量子效应，诸如量子阱态、Su-Schrieffer-Heeger模型、Tomonaga-Luttinger液体等。2.2 二维量子材料二维材料指的是厚度在纳米尺度的材料，332Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE它们在二维空间内表现出独特的量子效应。其中，以石墨烯、硅烯、锗烯、黑磷、过渡金属硫族化合物等为代表的二维材料展示出丰富的新奇物性，并且具有包含拓扑绝缘体、整数和分数量子霍尔效应、非常规超导在内的一系列量子现象，极大地丰富了现代凝聚态物理的理论，是当前多个学科和交叉学科的研究热点。2.2.1 拓扑绝缘体量子自旋霍尔效应(quantum spin Hall effect,QSHE)的概念最早是由美国理论物理学家Charles Kane和张首晟于2005年提出的13。他们当时预测，如果能找到一种二维拓扑绝缘体材料，其内部存在着自旋-轨道耦合，电子的自旋和运动方向是锁定的，从而导致其边界上形成自旋极化的边界态，这些边界态对内部散射免疫，电子可以沿边界无损传导，即实现量子自旋霍尔效应(图5)，则称这种新的拓扑相为二维拓扑绝缘体。其内部绝缘，界面允许电荷移动，能带结构如图6所示14。之后张首晟与B.A.Bernevig等人于2006年发表文章预测了HgTe/CdTe半导体量子阱可以作为观测量子自旋霍尔效应的材料平台15(图7)。2007年Molenkamp等人通过实验证实了张首晟等人的预测，并联合张首晟公布了结果16。这一发现为拓扑物理学的发展奠定了基础。随后研究人员陆续在InAs/GaSb半导体量子阱17-18和带反转超薄材料(band-inverted ultra-thin materials)19-20中观测到了量子自旋霍尔效应。为了使材料更易于集成在电子学器件和系统中，研究人员始终致力于寻找可以在室温下实现量子霍尔效应的材料。拓扑绝缘体就是这样一种理想平台，其中石墨烯是一种典型的二维拓扑绝缘体，其电子以无能隙的电子态自由运动。硅烯和锗烯的电子结构也类似，理论计算显示它们也属于拓扑绝缘体，但实际应用中，由于各种原因，它们表现出的拓扑效应不如理论计算值。我们可以利用拓扑绝缘体进行相关电子器件的制备，但目前也存在一些挑战需要应对，比如材料制备和表征的难度较大，得到高质量的拓扑绝缘图5 二维材料的量子自旋霍尔效应示意图21图6 拓扑绝缘体的能带结构体样品较为困难等，这需要理论、工艺等方面的深入发展。2.2.2 石墨烯长期以来，由于热力学稳定性的原因，科学家们一直怀疑二维晶体材料在常温下是否能稳定存在。1934年，著名物理学家列夫朗道(Lev Landau)通过理论计算发现二维晶体在室温下难以稳定存在。直到2004年，曼彻斯特大学的Konstantin Novoselov和Andre Geim利用胶带剥离法首次成功分离出如图8所示的单层石墨烯22，其展示出了超高的载流子迁移率，并且具有量子霍尔效应。石墨烯是最早被发现和研究的二维量子材料，两位科学家因此获得2010年的诺贝尔物理学奖。单层石墨烯由一个原子厚的碳原子层组成，呈六边形蜂窝结构。每个碳原子与三个相邻333第 45 卷第 5 期 专题综述Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE的碳原子以sp2杂化轨道结合，每条CC键长约0.142 nm，这些六元环连在一起，形成一个巨大的强联网。石墨烯的这种特殊结构赋予了它独特的物理性质，如高导电性23、高导热性24-25、高透光率26、高强度27和超大比表面积等，而这些性质为其在电极材料28、热管理29、复合材料30和吸附检测材料等领域的应用提供了强大的性能支撑。此外，石墨烯中的载流子在狄拉克点附近表现为无质量的费米子，具有很高的迁移率，因此在室温条件下，也能在石墨烯中观测到量子霍尔效应，如图9所示31。石墨烯作为第一种被发现的二维量子材料，展示出许多独特的电子结构和运输性质，为二维量子材料的研究打开了新的视野。但是，由于石墨烯没有带隙，并且很难实现欧姆接触，这极大地限制了其在电子器件领域的应用。硅和锗同样是位于第IV族的元素，它们的电子分布与碳非常相似，在s轨道和p轨道上都有4个电子，因此研究人员开始探索硅和锗，试图挖掘出更多有用的物理性能。2.2.3 硅烯早在1994年K.Takeda等人32就预测了硅和锗的类石墨结构晶体，但直到2012年，Vogt等人33首次在Ag(111)衬底上成功合成了高质量硅烯样品。通过扫描隧道显微镜和角分辨光谱学表征发现，与石墨烯类似，硅烯在扫描隧道显微镜中呈现如图10所示的六边形蜂窝结构。但不同的是，石墨烯是完全平坦的六边形平面，而硅烯则是具有一定弯曲的六边形结构。与石墨烯相比，硅原子的轨道电子云更紧凑，硅烯中SiSi键的离域轨道重叠更强，这导致图7 量子自旋霍尔效应的实验验证14。(a)量子阱结构；(b)层数d相关的能带反转示意图；(c)反向状态是QSHI，它具有由引线决定的非平衡种群的螺旋边缘状态；(d)两端电导的测量结果：栅极电压通过体隙调节EF，而且当ddc时，样品I表现出绝缘行为，样品III和IV表现出与边缘态相关的量化输运图8 原子力显微镜下观测到的单层石墨烯334Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE硅烯具有更强的自旋轨道耦合效应，研究者因而可更容易地观测到量子自旋霍尔效应。这对于人们理解量子信息在纳米尺度上的演化过程、提高现有器件性能甚至开发新型器件都具有重要的意义。硅烯拥有优异的电子性质，包括狄拉克电子结构、高迁移率等，这使得制作硅烯场效应晶体管(FET)34-35成为可能。但是与石墨烯相同，硅烯的原始带隙为0，需要通过外界手段打开其带隙来实现硅烯的半导体行为。幸运的是，与石墨烯相比，硅烯具备更优异的带隙可调性。2014年作者所在团队发现生长在Ag(111)表面上的单层硅烯的带隙可以被氧原子从半金属型调节到半导体型，如图11所示36，这为打开和调控硅烯的带隙提供了一种行之有效的途径。2016年，我们通过适量的氧气嵌入，实现了Ag(111)衬底上类自由悬空硅烯的外延生长，如图12所示37。以上对于硅烯在器件领域的应用具有重要意义。除此之外，获得高载流子密度和迁移率、优化器件结构设计也是实现高性能硅烯场效应晶体管的关键。硅烯在其他新型电子器件中也表现出优异的潜力，如太阳能电池、光电器件和量子计算器件等。相比于石墨烯，硅烯更容易与现有的硅基工艺相兼容，这有利于硅烯电子器件的生产与集成。但同时还存在许多技术难关，如制备高质量硅烯薄膜、开发兼容的集成工艺等，因此需要研究者的持续努力与不断研究，才能实现硅烯电子器件的产业化应用。2.2.4 锗烯2014年，Dvila等人38以Au(111)为衬底通过分子束外延法首次合成了锗烯，其在STM下的观测图像如图13所示。图9 石墨烯中的室温量子霍尔效应：(a)器件的光学显微照片；(b)在29 T的磁场中，xy(红色)和xx(蓝色)随栅极电压(Vg)的测量结果；(c)在45 T下观测到的量子化电阻，红色和绿色分别为电子和空穴对应的霍尔电阻Rxy 图11 在20 L氧剂量下硅烯的STM图以及dI/dV线谱。硅烯的结构分别为：(a)2 32 3；(b)44；(c)13 13图10 STM下观测到的生长在Ag(111)衬底上的硅烯的六边形结构33335第 45 卷第 5 期 专题综述Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE由于锗烯的曲翘结构(图14)，它比其平面对应的石墨烯更容易打开带隙，这为实现基于锗烯的器件(如晶体管)奠定了基础。此外，由于锗烯的自旋轨道间隙(约为24 meV)远大于石墨烯(小于0.05 meV)，锗烯成为在实验可及的温度下表现量子自旋霍尔效应的理想材料21。2021年，我们与合作者制备了具有狄拉克电子特性的多层锗烯(图15)，挖掘出了锗纳米片在超快非线性光学中的应用潜力39，为进一步开发锗烯在非线性光学和超快光子学方面的应用奠定了基础。最近Bampoulis等人40通过理论计算指出低曲翘外延锗烯可能表现为量子自旋霍尔绝缘体，并通过扫描隧道显微镜和光谱实验证明了该结论(图16)。这为拓扑相的研究提供了重要的实验基础，显示了锗烯在室温拓扑场效应晶体管领域良好的应用前景。图12 生长在Ag(111)面上的原始和氧插层外延硅烯的形貌图：(a)13 13/44和 3 3硅烯相共存的STM图像，插图为3 3硅烯的高分辨率图像，其晶格常数为0.64 nm的蜂窝结构；(b)氧剂量为600 L后的插氧 3 3硅烯；(c)(b)中直线的线轮廓；(d e)氧插入区域(b)中的红色框和未插入区域的 3 3硅烯(b)中的黑色框的放大STM图像，红色菱形和黑色菱形分别代表1 1硅烯和 3 3硅烯的单胞；(f)氧剂量为1 200 L后的氧插层硅烯层，其中缓冲层完全氧化，而 3 3硅烯对氧插层表现出好的结构稳定性图13 STM观测到的生长在Au(111)衬底上的锗烯形貌图图14 锗烯的球棒模型21：(a)俯视结构图；(b)侧视结构图336Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE图15 锗烯生长过程的结构演变及锗在Ag(111)的表征39：(a)Ag2Ge合金的大尺度STM图像，插图为原子分辨率图像；(b)Ag2Ge合金上亚单层Ge原子的STM图像，插图为放大后的STM图像；(c)Ge纳米片的大面积STM图像，插图为原子分辨率图像；(d)(a)插图中黑色虚线沿线的线形；(e)(c)中蓝色虚线沿线的线形；(f)不同结构的原位拉曼光谱图16 锗烯的拓扑间隙和边态40：(a)锗烯的量子自旋霍尔效应示意图；(b)Ge2Pt(101)上少层锗烯的STM图像；(c)第一个解耦锗烯层蜂窝晶格的大尺度STM图像，插图为锗烯晶格的放大图；(d)含有机碳的独立锗烯带结构的DFT计算；(e)将(d)在K点周围放大，可以更详细地显示锗烯的SOC间隙；(f)锗烯体和边缘处记录的dI(V)/dV谱。体隙和边缘状态是可见的；(g)dI(V)/dV谱线在边界的变化结果337第 45 卷第 5 期 专题综述Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE但目前锗烯的制备只能在金属或半导体衬底上进行，导致锗烯在费米能级附近的相关电子态与衬底的电子态杂化，破坏了锗烯的二维狄拉克特性，因此直接在绝缘衬底上生长高品质的锗烯依然是我们面临的一项重大挑战。同时，由于锗烯混合sp2/sp3杂化态导致其结构不稳定，不能离开衬底单独稳定存在，研究人员在此基础上合成了氢化锗烯(GeH)，其中锗烯的结构是通过终止在锗位点上的氢原子来稳定的41。2022年，作者所在团队的Xi等人发现在8.39 GPa压力下，层状的GeH可以在5.41 K实现超导电性的转变，为进一步研究二维材料中的超导机制提供了一个有趣的研究对象(图1718)42。3 总结与展望低维量子材料如今已成为物理、化学、材料科学领域的一个重要研究方向。由于篇幅原因，作者只介绍了极具代表性的几种低维量子材料，感兴趣的读者可以去进一步了解其他有趣的低维量子材料。深入探索低维量子材料的基本图17 常压下2H GeH的结构表征42：(a)二维范德华层状GeH的晶体结构；(b)GeH单晶的粉末XRD图谱；(c)GeH的SEM图像显示其层状结构；(d)GeH产物的拉曼光谱，插图为GeH的声子模式；(e)GeH样品中Ge 3d的XPS谱图图18 GeH的超导电性338Chinese Journal of Nature Vol.45 No.5 REVIEW ARTICLE物理原理，理解其量子效应与宏观性质之间的关系，不仅能推动基础科学发展，也将促进相关技术取得重大进展，对人类未来产生深远影响。尽管目前低维量子材料的研究还面临很多基础理论和实验技术上的挑战，但相信在未来，科学家们会不断战胜困难与挑战，发现和制备出更多新奇、有用的量子材料，为其他技术和领域的发展提供新的思路。(2023年6月21日收稿)参考文献1 WANG H C,BAO Z,TSAI H Y,et al.Perovskite quantum dots and their application in light-emitting diodes J.Small,2018,14(1):1702433.2 ARUL N S,NITHYA V D.Molybdenum disulfide quantum dots:synthesis and applications J.RSC Advances,2016,6(70):65670-65682.3 WANG X,FENG Y,DONG P,et al.A mini review on carbon quantum dots:preparation,properties,and electrocatalytic application J.Frontiers in Chemistry,2019,7:671.4 SONI S K,THOMAS B,KAR V R.A comprehensive review on CNTs and CNT-reinforced composites:syntheses,characteristics and applications J.Materials Today Communications,2020,25:101546.5 GEIM A K.Graphene:status and prospects J.Science,2009,324(5934):1530-1534.6 QI X L,ZHANG S C.Topological insulators and superconductors J.Reviews of Modern Physics,2011,83(4):1057-1110.7 RAZAVY M.Quantum theory of tunneling 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Yilian,FENG Haifeng,DU YiSchool of Physics,Beihang University,Beijing 100191,ChinaAbstract Many novel quantum effects can be observed in some special materials,which are the carriers of quantum effects and are called quantum materials.The research on quantum materials is leading a new technological revolution and is a hot frontier in many research fields.Because of the correlation between electrons and electrons in low-dimensional materials and the obvious limiting effect of electrons,there are rich and wonderful quantum effects or behaviors in low-dimensional materials.This paper mainly introduces several mechanisms affecting the basic properties of quantum materials from the quantum effects in materials,and focuses on the development history,development status and current challenges of several low-dimensional quantum materials(topological insulators,graphene,silene,germanene).Key words low-dimensional quantum material,quantum tunneling effect,quantum Hall effect,topological insulator,graphene,silene,germanene(编辑：沈美芳)“最麻烦的染色体”首次完全测序对Y染色体进行完全测序曾经被认为是一项不可能完成的任务，因为Y染色体上充满了重复和倒置的DNA片段，将破译的DNA片段按正确的顺序组合在一起很有挑战性。自然信息现在，除了对一条Y染色体进行全测序，利用最先进的技术，研究人员甚至可对世界各