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大气气溶胶吸湿性质国内外研究进展.doc

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大气气溶胶吸湿性质国内外研究进展(全面版)资料 6期 N o . 6 刘新罡等 : 大气气溶胶吸湿性质国内外研究进展 ,e L I U  X i n a n t a l .A d v a n c e s i n R e s e a r c h o n A e r o s o l H r o s c o i c P r o e r t i e s a t H o m e a n d A b r o a d                       g g y g p p 8 1 3 布以 粗 粒 子 模 态 为 主 。S l o a n e( 1 9 8 6) 在 D e t r o i t 测量城市气溶胶 的 质 量 谱 分 布 , 各 物 种 在 5 相 9% 对湿度下 的 ( 几 何 中 值 粒 径 Dg, 几 何 标 准 方 差 、有 机 碳 l n 0 . 4 9,0 . 7 3) σ g) 分 别 为 硫 酸 盐 ( ( ) 、元素碳 ( ; 同 样 的, 0 . 2 9,0 . 8 4 0 . 3 1,0 . 7 3) M a l m a n d K r e i d e n w e i s( 1 9 9 7) 在 G r a n d C a n o n       y 公 园 测 量 的 硫 酸 盐 质 量 分 布 为 ( 0 . 3 5, ) ,在 S 0 . 5 7 h e n a n d o a h 公园测量的硫酸盐质 。 在 模 型 中, 硫 酸 钠 量谱分 布 为 ( 0 . 5 2,0 . 5 2) N a S O a NO NH4 ) O 2 4 、 硝酸 钠 N 3、 硫 酸 氨 ( 2S 4等 的 ( 中值粒径 Dg, 几 何 标 准 方 差 l n σ g) 一 般 取 为 ( )( , ) 。 而各个物 0 . 3~0 . 6,0 . 4~0 . 7 T a n 1 9 9 7 g 种在各 个 相 对 湿 度 下 其 粒 径 的 增 长 又 是 可 以 由 )给出的基于 K T a n a n d M u n k e l w i t z( 1 9 9 4 e l v i n   g   。 效应的经 验 拟 合 公 式 得 到 具 备 了 各 个 化 学 物 种 的干燥状态下谱分布 、 根据 T a n g 的经验公式获得 纯化学 物 种 的 理 论 增 长 曲 线 及 相 应 的 折 射 指 数 , , 由M i e理 论 ( B o h r e n a n d H u f f m a n 1 9 8 3) 就 可     以得到此化学物种在干 、 湿状态下的散射系数 。 ∞ 对湿度影响 以 后 气 溶 胶 对 城 市 白 天 和 夜 间 温 度 效 应 , 结果显 示 : 考 虑 和 不 考 虑 相 对 湿 度 的 影 响 可 以使计算 得 到 的 大 气 增 温 率 偏 差 达 1 . 0 K 以 上。 但张立 盛 和 石 广 玉 ( 2 0 0 2) 利 用 已 有 的 气 溶 胶 折 射指数资 料 , 计 算 了 在 不 同 相 对 湿 度 条 件 下 的 硫 酸盐气溶 胶 全 球 辐 射 特 性 , 结 果 与 以 往 的 研 究 结 果有一些 明 显 的 不 同 , 即 考 虑 相 对 湿 度 的 影 响 后 全球平均 辐 射 强 迫 有 所 减 小 , 其 根 本 原 因 在 于 随 着相对湿度的增加 , 粒子的质量消光 效 率 在 减 小 , 不对称因 子 有 所 增 大 , 单 次 散 射 反 照 率 变 化 不 明 显 , 因此其导致的整体效应是辐射强迫减小 。 4  研究的不足与未来研究展望 颗粒物的 吸 湿 性 质 是 联 系 气 溶 胶 微 物 理 、 化 学参数的 桥 梁 和 纽 带 之 一 , 更 是 气 溶 胶 基 本 光 学 性质的重 要 参 数 之 一 , 因 此 研 究 气 溶 胶 吸 湿 性 质 在整个大 气 气 溶 胶 科 学 研 究 中 处 于 基 础 地 位 , 对 此问题的深 入 了 解 必 将 对 研 究 探 索 大 气 气 溶 胶 的 环境 、 气候 、 人体健康效应打下坚实的基础 。 国内外众多 学 者 从 实 验 室 、 外 场 观 测 、 数 值 模拟 3 个 角 度 来 研 究 气 溶 胶 散 射 吸 湿 增 长 因 子 , 实验室研究 方 法 的 对 象 多 为 单 一 化 学 物 种 的 吸 湿 增长因子 随 相 对 湿 度 的 变 化 情 况 , 仅 仅 有 少 数 学 者探讨 2 种 组 分 的 混 合 物 其 吸 湿 性 性 质 , 但 在 实 际环境大 气 中 , 单 一 化 学 物 种 是 很 难 存 在 的 。 但 实验室研 究 毕 竟 撇 开 了 复 杂 的 环 境 体 系 , 使 问 题 简单化 , 为处理更为复杂的问题 打 下 基 础 。 另 外 , 实验室研 究 的 对 象 以 无 机 化 学 组 分 居 多 , 尽 管 近 年来对有 机 碳 的 吸 湿 性 质 开 始 涉 足 , 但 数 量 毕 竟 ,1 ,e , 有限 ( S a x e n a e t a l . 9 9 5; P r e n n i t a l .       ) 。 2 0 0 3 外场观测方 法 直 接 面 对 的 是 环 境 大 气 中 的 各 种混和状 态 、 各 化 学 组 分 的 气 溶 胶 , 对 于 研 究 气 溶胶吸湿性质的关键科学问题是一个很 好 的 途 径 。 使用浊度计并联 、 串联方法的技术关键在于 : ( 1) 加湿装置具有良好 的 稳 定 性 ; ( 2) 颗 粒 物 吸 湿 后 碰并要尽量少 ; ( 3) 测 量 腔 体 内 灯 源 加 热 作 用 尽 量小 。 上述外 场 实 验 中 的 3 个 不 利 影 响 应 将 在 数 据分析中 给 予 重 点 介 绍 。 另 外 , 浊 度 计 的 串 联 、 并联观测 由 于 加 湿 装 置 的 限 制 , 仅 仅 能 测 量 几 个 相对湿度 档 ( 例如8 0% 、7 0% 、6 0% 等 ) 下 的 气 σ RH = ∫ 0 2   / ) ( ,( ) D 2 Qs n) N( D) d D) 5 π( α, c a( / 其中 ,D 表示粒子直径 , = D α( π λ) 表示粒子光 学参数 , 是 粒 子 周 长 与 入 射 波 长 的 比 值 ;n 表 示 、n 时 的 粒子的折 射 指 数 ;Qs c a表 示 单 粒 子 给 定α 散射效率 ;N 表示粒子群的数浓度 。 ) 计算散射系数 的 吸 湿 增 长 最后 , 由公式 ( 1 。 因子 2 种或者 2 种以上化学组分混和型大气气溶胶 的吸湿性粒径 增 长 要 比 纯 物 种 化 合 物 的 吸 湿 增 长 复杂的 多 , 可 以 用 Z S R ( Z d a n o v s k i i S t o k e s o b - -R - ) ( , ) 方程 求 得 i n s o n S t o k e s a n d R o b i n s o n 1 9 6 6,     Z S R 经验公式的 计 算 结 果 往 往 和 实 验 结 果 吻 合 得 , , ) 。 很好 ( N e s s l e r 2 0 0 5 a 2 0 0 5 b 另 外, W a n e t a l .( 2 0 0 2) 和 L i u e t a l .       g   ( ) 用实际测量的环境颗粒物的数 谱 分 布 、 膜 2 0 0 9 采样法得到颗粒物化学物种 谱 分 布 、T a n g实验室 测得的颗粒物 吸 湿 性 粒 径 增 长 因 子 , 利 用 M i e理 论得到环 境 大 气 的 消 光 系 数 , 能 够 与 实 际 测 量 的 消光系数相匹配 , 实现了消光系数的闭合实验 。 ) 和李 子 华 等 ( 李子华和徐晓萍 ( 1 9 9 6 2 0 0 0) 根据在重 庆 的 实 测 气 溶 胶 资 料 , 研 究 了 相 对 湿 度 对气溶胶粒子 短 波 辐 射 特 性 的 影 响 以 及 考 虑 了 相 8 1 4 气 候 与 环 境 研 究 C l i m a t i c a n d E n v i r o n m e n t a l R e s e a r c h       1 5卷 V o l . 1 5 溶胶散射 系 数 吸 湿 增 长 因 子 , 然 后 根 据 经 验 关 系 式进行内 插 、 外 推 的 方 式 得 到 不 同 相 对 湿 度 下 的 增长因子 。 在 外 场 实 验 中 , 采 用 双 电 迁 移 性 颗 粒 物吸 湿 粒 径 分 析 仪 H-T DMA 研 究 颗 粒 物 吸 湿 性 粒径增长 , 其 能 够 监 测 的 粒 径 在 亚 微 米 级 , 而 且 同样存在 相 对 湿 度 档 数 较 少 , 需 采 用 经 验 关 系 式 内插 、 外推的问题 。 数值模拟的 方 法 一 般 是 假 设 了 各 化 学 组 分 的 粒径谱分 布 , 由 其 实 验 室 测 量 得 到 的 粒 径 吸 湿 增 长因子 , 通过 M i e散 射 理 论 得 到 不 同 相 对 湿 度 下 的气溶胶 散 射 系 数 , 进 而 得 到 不 同 相 对 湿 度 的 颗 粒物吸湿 增 长 因 子 。 所 得 数 值 的 准 确 性 依 赖 于 对 颗粒物粒径数谱分布认识的水平 。 与众多的 国 外 研 究 颗 粒 物 吸 湿 性 相 比 较 , 国 内在此方面的研究 , 仅仅在北京郊 区 、 上 海 郊 区 、 广州进行 了 观 测 研 究 , 很 少 在 污 染 较 重 的 市 区 进 行系统的 研 究 , 整 体 上 看 研 究 数 量 偏 少 ; 在 研 究 方法上 , 也 比 较 单 一 , 仅 仅 涉 及 光 学 仪 器 的 观 测 及基于观 测 的 数 值 模 拟 。 而 且 , 现 有 的 研 究 成 果 与正确认 识 大 气 能 见 度 衰 减 成 因 、 保 护 人 群 健 康 的迫切需 求 还 有 一 段 距 离 , 这 也 与 目 前 国 内 较 重 的空气污 染 , 国 家 对 大 气 污 染 进 行 调 控 的 迫 切 性 不相适应 , 因 此 , 在 国 内 广 泛 开 展 气 溶 胶 吸 湿 性 质的研究具有必要性和紧迫性 。 为此 , 我们提出如下研究建议 : ( ) 必须 开 展 大 气 中 常 见 化 学 物 种 及 其 混 合 1 物的水溶 性 增 长 机 制 实 验 室 基 础 理 论 研 究 , 定 量 研究亲水 性 化 合 物 的 吸 湿 能 力 及 亲 水 性 、 憎 水 性 化合物混合状 态 对 颗 粒 物 水 溶 性 质 及 光 学 性 质 的 影响 。 ( )尽 快 开 展 基 于 大 气 能 见 度、 辐 射 强 迫、 2 环境健康影响 与 成 因 控 制 的 气 溶 胶 吸 湿 性 外 场 观 测研究 , 为政 府 实 行 动 态 调 控 的 环 保 措 施 提 供 科 学支撑 。 开展 气 溶 胶 吸 湿 性 质 的 立 体 监 测 及 其 对 我国区域 和 全 球 气 候 变 化 影 响 的 研 究 , 为 制 定 我 国可持续发展战略提供科技支撑 。 ( ) 基于 大 气 化 学 组 分 的 气 溶 胶 吸 湿 性 质 闭 3 合试验 , 建立 地 基 国 家 大 气 物 理 - 颗 粒 物 化 学 组 分- 大 气 能 见 度 - 大 气 辐 射 强 迫 综 合 监 测 网, 对 颗粒物进 行 长 期 稳 定 的 物 理 、 化 学 光 学 特 性 的 观 测 , 强化地面立体观测与数值同化研究的接合 。 A c k e r m a n A S, T o o n O B, S t e v e n s D E. 2 0 0 0. R e d u c t i o n o f t r o i                 - p ] , c a l c l o u d i n e s s b s o o t[ J . S c i e n c e 2 8 8: 1 0 4 2 1 0 4 7.     - y   B o h r e n C F,H u f f m a n D R. 1 9 8 3.A b s o r t i o n a n d S c a t t e r i n o f             p g   L i h t b S m a l l P a r t i c l e s[ M] .N e w  Y o r k:J o h n  W i l e a n d S o n s       y y g     , I n c . 8 2 1 2 9. - ,O C a r r i c o C  M, R o o d M J r e n J A, e t a l . 2 0 0 0.A e r o s o l o t i c a l               g p , ] , a t S a r e s P o r t u a l d u r i n A C E 2[ J .T e l l u s 5 2 B: r o e r t i e s       - g g g p p   6 9 4 7 1 5. - C a r r i c o o l l u C  M,K u s P,R o o d M J . e t a l . 2 0 0 3.M i x t u r e s o f               - p , , : t i o n, d u s t s e a s a l t a n d v o l c a n i c a e r o s o l d u r i n A C E-A s i a R a d i         - g   ] r o e r t i e s a t i v e a s a f u n c t i o n o f r e l a t i v e h u m i d i t J . J .G e o               - p p y[ , ) , : / h s . R e s . 1 0 8( D 2 3 d o i 1 0 . 1 0 2 9 2 0 0 3 J D 0 0 3 4 0 5. p y C K,F l a a n R  H,S e i n f e l d J H. 1 9 9 2.W a t e r a c t i v i t i e s o f C h a n               g ( ,2 NH4 ) S O o l u t i o n s[ J] .A t m o s .E n v i r o n. 6: NH4NO 3- 2 4 s 1 6 6 1 1 6 7 3. - C h a n C K, L i a n Z, Z h e n J . e t a l . 1 9 9 7. T h e r m o d n a m i c r o e r         - g g y p p     :I —M t i e s o f a u e o u s a e r o s o l s t o h i h s u e r s a t u r a t i o n e a s u r e             - q g p + - - 2- m e n t s o f w a t e r a c t i v i t o f t h e s s t e m  N a l S O           -C -NO y y 3 - 4 -H 2O   ) 参考文献 ( R e f e r e n c e s ] , a t 2 9 8 . 1 5K [ J . A e r o s o l S c i e n c e a n d T e c h n o l o 2 7: 3 2 4 3 4 4.         - g y Y C, S i m s o n R  W,M c T a i n s h G  H. 1 9 9 9. S o u r c e a o r t i o n C h a n           - p p p ) m e n t o f v i s i b i l i t d e r a d a t i o n i n B r i s b a n e( A u s t r a l i a r o b l e m s           y g p   ] u s i n t h e m u l t i l e l i n e a r r e r e s s i o n t e c h n i u e s[ J .A t m o s . 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C h e n Y a f a n . - g g   2 0 0 7.A e r o s o l r a d i a t i v e r o e r t i e s a t X i n k e n i n P e a r l R i v e r D e l t a                 p p : C h i n a a n o b s e r v a t i o n b a s e d n u m e r i c a l s t u d D] .D o c t o r a l o f           y[ , ,1 t h e s i s P e k i n U n i v e r s i t 4 6 1 6 6. - g y   C h l e k P, V i d e e n G, N a t D. e t a l . 1 9 9 5. E f f e c t o f b l a c k c a r b o n o n                  ] o t i c a l a n d c l i m a t e f o r c i n o f s u l f a t e a e r o s o l s[ J . t h e r o e r t i e s               p g p p   , J . G e o h s . R e s . 1 0 0: 1 6 3 2 5 1 6 3 3 2. - p y C r u z C N, P a n d i s S N. 1 9 9 7. A s t u d o f t h e a b i l i t o f u r e s e c o n d                   - p y y     ] a r o r a n i c a e r o s o l t o a c t a s c l o u d c o n d e n s a t i o n n u c l e i[ J .A t               - y g   , m o s . E n v i r o n. 3 1: 2 2 0 5 2 2 1 4. - D a D E,M a l m  W  C. 2 0 0 1. A e r o s o l l i h t s c a t t e r i n m e a s u r e m e n t s       y g g     :A a s a f u n c t i o n o f r e l a t i v e h u m i d i t c o m a r i s o n b e t w e e n m e a s                 - y p ] , u r e m e n t s m a d e a t t h r e e d i f f e r e n t s i t e s[ J .A t m o s .E n v i r o n.           6期 N o . 6 刘新罡等 : 大气气溶胶吸湿性质国内外研究进展 ,e L I U  X i n a n t a l .A d v a n c e s i n R e s e a r c h o n A e r o s o l H r o s c o i c P r o e r t i e s a t H o m e a n d A b r o a d                       g g y g p p 8 1 5 3 5: 5 1 6 9 5 1 7 6. - D E,M a l m  W  C, K r e i d e n w e i s S  M. 2 0 0 0.A e r o s o l l i h t s c a t D a         - g y   ] t e r i n m e a s u r e m e n t s a s a f u n c t i o n o f r e l a t i v e h u m i d i t J . J o u r             - g y[   , n a l o f t h e A i r a n d  W a s t e M a n a e m e n t A s s o c i a t i o n 5 0: 7 1 0 7 1 6.             - g F e r r o n G  A,K a r E, P e t e r J E. 1 9 9 8. E s t i m a t i o n o f d e o s i t i o n o f             g p   o l d i s e r s e h r o s c o i c a e r o s o l s i n t h e h u m a n r e s i r a t o r t r a c t             p y p y g p p y   [ ] , J . J o u r n a l o f A e r o s o l S c i e n c e 2 4: 6 5 5 6 7 0.       - F e r r o n a r t i c l e s G  A, K a r E, B u s c h B. e t a l . 2 0 0 5. Am b i e n t a t a n             g p   :H u r b a n, s e m i u r b a n a n d r u r a l s i t e i n C e n t r a l E u r o e r o s c o i c -             p y g p ] , J .A t m o s . E n v i r o n. 3 9: 3 4 3 3 5 2. r o e r t i e s[ - p p ,H G a s s óS e D  A, C o v e r t D S, e t a l . 2 0 0 0. I n f l u e n c e o f h u m i d i           - g g   t o n t h e a e r o s o l s c a t t e r i n c o e f f i c i e n t a n d i t s e f f e c t o n t h e u                   - y g p     ] , ) : w e l l i n r a d i a n c e d u r i n A C E 2[ J . T e l l u s 5 2 B( 2 5 4 6 5 6 7.   - - g g     ,H ,R H a l l e t t J u d s o n J o e r s C F. 1 9 8 9.C h a r a c t e r i z a t i o n o f c o m-             g ] b u s t i o n a e r o s o l s f o r h a z e a n d c l o u d f o r m a t i o n[ J .A e r o s o l S c i               - , e n c e a n d T e c h n o l o 1 0: 7 0 8 3.     - g y H  n e l a r t i c l e s G, L e h m a n n M. 1 9 8 1.E u i l i b r i u m s i z e o f a e r o s o l             p q :N a n d r e l a t i v e h u m i d i t e w e x e r i m e n t a l d a t a f r o m v a r i o u s a e r o               - y p ] s o l t e s a n d t h e i r t r e a t m e n t f o r c l o u d a l i c a t i o n s[ J . h s i c s                 y p p p p y , B e i t r a e e z u r P h s i k d e r A t m o s h a e r e 5 4: 5 7 7 1.         - g y p J G, C l a r k A  D. 1 9 9 2. A e r o s o l a n d c l o u d c o n d e n s a t i o n n u H u d s o n               - ] , c l e i m e a s u r e m e n t s i n t h e K u w a i t l u m e[ J . J .G e o h s .R e s .           p p y 9 7: 1 4 5 3 3 1 4 5 3 6. - I m J S, S a x e n a V  K,W e n n B N. 2 0 0 1. T e m o r a l t r e n d s o f b l a c k               y p   c a r b o n c o n c e n t r a t i o n s a n d r e i o n a l c l i m a t e f o r c i n i n t h e s o u t h               - g g   ] , e a s t e r n U n i t e d S t a t e s[ J .A t m o s . E n v i r o n. 3 5: 3 2 9 3 3 3 0 2.     - R  A,H o b b s P V,H e D  A. 1 9 9 9.H u m i d i f i c a t i o n K o t c h e n r u t h e r       g g   f a c t o r s f o r a t m o s h e r i c a e r o s o l o f f t h e m i d t l a n t i c c o a s t o f U n i t             -A       - p ] , ) : e d S t a t e s[ J . J . G e o h s . R e s . 1 0 4( D 2 2 2 3 9 2 2 5 1.   - p y 刘长盛 , 刘文保 . 1 9 9 0. 大 气 辐 射 学 [ M] .南 京 : 南 京 大 学 出 版 , 社, 1 2 0 1 2 4. L i u C h a n s h e n L i u  W e n b a o . 1 9 9 0.T h e T h e o r -     g g y ) :N o f A t m o s h e r i c R a d i a t i o n[ M]( i n C h i n e s e .N a n i n a n i n       p j g j g , U n i v e r s i t P r e s s 1 5 6 1 6 0. - y   L i u X, C h e n Y, Z h a n Y, e t a l . 2 0 0 8. I n f l u e n c e s o f r e l a t i v e h u           - g g     m i d i t a n d c h e m i c a l c o m o s i t i o n o n a e r o s o l s c a t t e r i n a r t i c l e             y p g p   r o e r t i e s d u r i n t h e 2 0 0 6P R D c a m a i n[ J] .A t m o s .E n v i       - p p g p g   , r o n. 4 2: 1 5 2 5 1 5 3 6. - , L i u X. Z h a n Y, J u n J e t a l . 2 0 0 9.R e s e a r c h o n a e r o s o l h r o           - g g y g     s c o i c r o e r t i e s b m e a s u r e m e n t a n d m o d e l d u r i n t h e 2 0 0 6             p p p y g     ] , C A R E B e i i n c a m a i n[ J . J .G e o h s .R e s . 1 1 4,D 0 0 G 1 6, j g p g p y   :1 / d o i 0 . 1 0 2 9 2 0 0 8 J D 0 1 0 8 0 5. 李 子华 , 涂晓萍 . 1 9 9 6.考虑湿度影响的城市气溶胶夜晚温度效应 [ ] :3 ,T J . 大 气 科 学 ,2 0 ( 3) 5 9 3 6 6.L i Z h i h u a u X i a o i n . -     p g 1 9 9 6.T h e i n f l u e n c e o f u r b a n a e r o s o l s w i t h h u m i d i t e f f e c t o n               y   ] t e m e r a t u r e d u r i n n i h t[ J .C h i n e s e J o u r n a l o f A t m o s h e r i c         p g g p   ) , ) : S c i e n c e s( i n C h i n e s e 2 0( 3 3 5 9 3 6 6.   - 李 子华 , 杨军 , 黄世鸿 . 2 0 0 0.考虑湿度影响的城市气溶胶粒子的 ] ) : ,Y 白天温度效应 [ J .大气科学 ,2 4( 1 8 7 9 4. L i Z h i h u a a n -   g J u n. 2 0 0 0. I n f l u e n c e o f u r b a n a e r o s o l s w i t h h u m i d i t e f f e c t o n             y   ] t e m e r a t u r e d u r i n d a t i m e[ J . C h i n e s e J o u r n a l o f A t m o s h e r i c         p g y p   ) , ) : S c i e n c e s( i n C h i n e s e 2 4( 1 8 7 9 4.   - M a l m  W  C, K r e i d e n w e i s S  M. 1 9 9 7. T h e e f f e c t s o f m o d e l s o f a e r o             - ] s o l h r o s c o i c i t o n t h e a o r t i o n m e n t o f e x t i n c t i o n[ J .A t           - y g p y p p   , ) : m o s . E n v i r o n. 3 1( 1 3 1 9 6 5 1 9 7 6. - ,w , M a s s l i n A,S t o c k M, W i e d e n s o h l e r A. 2 0 0 5.D i u r n a l e e k l     g y   a n d s e a s o n a l v a r i a t i o n o f h r o s c o i c o f s u b m i c r o m e t e r r o e r t i e s               y g p p
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