原煤孔隙拓扑特征对CO2-ECBM过程的影响机制.pdf

为了研究原煤孔隙拓扑特征对CO,-ECBM过程的影响，选取羊场湾矿褐煤、胜利矿肥煤、阳泉无烟煤，基于X-rayCT扫描技术三维重构了原煤孔隙空间拓扑结构，同时利用受载原煤注气置驱甲烷THM耦合实验台，进行了不同条件下原煤注CO，置驱CH4分步实验。结果表明：羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤的孔隙发育程度、空间分布、连通性依次变差；原煤CO2-ECBM过程经历3 个阶段，早期阶段置换作用占主导，中期阶段置换、载携、稀释作用并存，后期阶段载携、稀释作用占主导；对于孔隙发育均匀且连通性较好的羊场湾褐煤，置驱过程以早期阶段为主；地应力和注气压力能够显著影响甲烷置驱效率，煤孔隙空间拓扑性质是重要影响因素，但阳泉无烟煤的强吸附性能够在一定程度上改善渗流通道缺失引起的甲烷置驱缺陷。关键词：甲烷驱替；CO封存；煤炭孔隙；空间拓扑；三维重建；置驱效率中图分类号：TD752文献标识码：A文章编号：16 7 1-0 9 59(2 0 2 3)0 7-0 13 9-0 6Impact mechanism of pore topological characteristics to CO2-ECBMprocess in raw coalLIU Feng1,2(1.CCTEG Shenyang Research Institute,Fushun 113122,China;2.State Key Laboratory of Coal Mine Safety Technology,Fushun 113122,China)Abstract:In order to study the impact of pore topological characteristics to CO,-ECBM process in raw coal,YCW lignite,SLfat coal and YMY anthracite samples were selected,and the topological structure of raw coal pore space was reconstructed basedon X-ray CT scanning technology.And the THM coupling experimental platform for methane displacement by gas injection ofloaded raw coal was established,and the experiment of CH4 displacement by CO,injection in raw coal under differentconditions was conducted.Results show that:the porosity development degree,spatial distribution and connectivity of YCWlignite,SL fat coal and YMY anthracite become worse in turn.The CO,-ECBM process in raw coal goes through three stages:the replacement is dominant in the early stage;the replacement,carrying and dilution coexist in the middle stage;the carryingand dilution are dominant in the later stage.Stress and gas injection pressure can significantly affect methane displacementefficiency,and the topological property of coal pore is an important influencing factor.However,the strong adsorption of YMYanthracite can improve the methane displacement defect caused by the lack of seepage channel to a certain extent.Keywords:methane displacement;CO,storage;coal pore;spatial topology;3D reconstruction;displacement efficiency空间拓扑特征能够准确描述孔裂隙的空间结构及连通关系。煤各级孔隙内的气体迁移过程以吸附/解吸、扩散和渗流为主，在不同煤体之间表现出的差异性取决于煤孔裂隙空间拓扑结构1.2 1。煤体注二氧化碳置驱瓦斯技术（CO,-ECBM），利用CO，与CH4在煤孔隙系统中的竞争吸附原理，实现CO，的有效地质封存，同时提高煤层瓦斯抽采效率3.4，对“双碳”背景下化石能源的绿色清洁开发意义重大。由于这一过程广泛涉及气体的吸附/解吸、扩散和渗流现象，导致煤体空隙空间拓扑特征成为决定CO2-ECBM技术能否高效实施的关键因素5.6 关于煤孔隙空间拓扑结构与CH4产出规律之间收稿日期：2 0 2 2-11-3 0作者简介：刘锋（19 8 6 一）男，山东临沂人，硕士研究生，助理研究员，现在主要从事瓦斯治理方向研究，E-mail：2022111631402023年第7 期研究探讨程炭煤的联系，最早采用压汞法和气体吸附法得到了煤岩大孔（10 0 0 nm）、中孔（10 0 10 0 0 nm）、介孔（10 10 0 n m）和微孔（1 10 nm）的孔径分布、比表面积、分形维数等结构参数7 ，并将CH4运移与之对应，对于孔隙形态及连通性仅通过进退汞或吸脱附曲线作定性推理8.9 。此后，诸多学者通过构建孔隙模型并结合动力学、热力学方程研究不同孔径阶段下Fick定律、Darcy定律的适用性10.11，但涉及真实煤体的流体运移规律时仍存在偏差，原因在于经典的孔隙模型通常是真实孔隙网络的简化，二者的空间拓扑特征存在较大差异。近年来，随着光学无损检测技术的发展，射线扫描三维重构手段的广泛应用，使得学者们能够获取更贴近实际的煤孔隙结构模型，并对孔隙参数与气体运移的关系进行了深人探讨12-14，但仍未能从根本上解释空间拓扑特征与气体迁移之间的内在联系目前，在CO,-ECBM技术领域，煤孔隙空间拓扑特征对瓦斯置驱规律的影响鲜有报道。为了深入探究CO-ECBM技术应用背后的这一科学问题，本文选取未受扰动的块状褐煤、肥煤及无烟煤样品，通过X-rayCT扫描，精确重构煤孔隙三维空间结构，并量化分析孔隙系统的空间拓扑特征。此外，通过受载原煤原位注CO，置驱CH4分步实验，阐明不同孔隙拓扑系统中的CO,-ECBM过程，进而揭示煤孔隙空间拓扑特征对瓦斯置驱效应的影响。1煤样制备和试验1.1煤样制备试验原煤样品分别取自羊场湾矿（褐煤）、胜利矿（肥煤）和阳煤一矿（无烟煤），并通过钻取和打磨制成50 mm100mm的标准原煤试件（图1），经真空脱气干燥后，用于受载原煤注CO2置驱CH4实验。同时，将取自同一地点的原煤样品切割为5mm5mm10mm的长方体样品，经过真空脱气干燥后开展CT实验。1.2X-ray CT扫描煤中不同成分对X射线的吸收系数不同，X-rayCT扫描实验利用扫描图像不同灰度值反映孔隙、煤基质和矿物质15.16 。本次试验采用NanoVoxel-3000高分辨率CT扫描系统，测试电压12 0 kV，测试电流50 A，曝光时间10 0 0 ms，扫描模式为局部扫描。因为制取煤样中不可避免破坏了其表面形貌，使孔隙结构改变，为减小边缘误差，对原始CT序列YMYYCW图1置驱实验煤样图像进行裁剪17 ，每个煤样均得到140 0 幅9 9 0 9 9 0的灰度图，像素边长2 m。1.3受载煤体CO,-ECBM试验试验采用自行研制的受载原煤注气置驱甲烷THM耦合实验台完成（图2），试验步骤为：检查系统气密性，向实验系统通入4MPa气，待各压力传感器显示的压力保持6 h无变化视为气密性良好；将系统抽真空，把煤样装载到三轴渗流夹持器，温度设定在2 4 2 6 范围内，围压升至4MPa；将CH4气体吸附压力设为2 MPa，待吸附平衡并稳定12 h，进行常压解吸且记录出口气体流量和压力；解吸稳定后开始注人1MPa的CO，气体，同时记录进出口流量、压力和组分，直至出口CH4浓度为O；将CO，注人压力设为2 MPa，并重复步骤；将围压升至6MPa，重复步骤一质量流量控制器真空泵温度控制器器充气罐压力表一O压力一克一天传感器数据采集仪三轴一夹持器口口口口电动加压泵CH4CO,He图2实验系统考虑到煤层注气前煤壁会自然释放瓦斯，因此在注CO,前对吸附CH4达平衡状态的煤样进行常压解吸，进而排除CH4解吸对实验数据的影响2原煤孔隙几何拓扑特征量化分析2.1孔隙结构三维重建对X-rayCT扫描的羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳141灰2023年第7 期程煤研究探讨泉无烟煤的灰度图像，进行对比度调节、降噪、去环形伪影等一系列后处理18 ，以准确识别孔隙。为了保证煤孔隙空间拓扑结构重建的真实性，本文采用最大类间方差法对16 bit灰度图进行识别，根据文献19 方法计算得到的羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤孔隙阈值依次为3 2 46 4，17 2 48，27224。随后利用Avizo软件内置算法对煤孔隙系统进行三维重建。由于气体主要渗流通道为连通孔隙系统，故剔除孤立孔隙，得到连通孔隙系统，如图3 所示。由图3 可见，羊场湾褐煤的孔裂隙布满整个空间，胜利肥煤和阳泉无烟煤则存在不同程度孔隙缺陷区域。可见，羊场湾褐煤的孔裂隙分布最广，渗流通道发育最好，更有利于注CO，对CH4的置驱效应。Z(0,0,2800)(0,0,2800)(0,0,2800)XXX(980,0,0)(0,1980,0)(1980,0,0)(0,1980,0)(1980,0,0)(0,1980,0)(a)羊场湾褐煤(b)胜利肥煤(c)阳泉无烟煤图3煤体连通孔隙团I(m)2.2孔隙结构参数分析孔隙系统逾渗概率是空间拓扑结构的重要参数，能够反映孔隙系统的连通性和渗透性2 0 。通过计算得到了羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤连通孔隙团的逾渗概率，依次为15.3 4%，10.9 4%，9.8 8%。3个煤样的等效孔径分布频率如图4所示。分析发现，羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤的孔隙（孔径1100m）的占比分别是46.43%，9 7.59%，9 9.9 8%，平均等效孔径分别为113.3 5，52.42，3 5.8 3 m。可见，随着三组样品煤变质程度升高，等效孔径变小，特别是胜利肥煤和阳泉无烟煤中可见裂隙基本消失，而渗流通道的缺失会阻碍注CO,置驱CH4过程的发展。10025.022.510010018F16阶段频率22.5阶段频率20.0阶段频率8020.08017.58014累计频率累计频率累计频率17.515.0%/率源+谐%/率源12%/率+鲨%/率源谐6015.060601012.512.5810.04010.0404067.57.54205.0205.02022.52.5000000501001502002503003500204060801001201401600204060 80100等效直径/um等效直径/um等效直径/um(a)羊场湾褐煤(b)胜利肥煤(c）阳泉无烟煤图4煤孔隙直径分布3个煤孔隙空间拓扑参数见表1。对于三种煤样，随变质程度升高，孔隙的表面积和体积均减小，意味着变质程度与单个孔隙的吸附性、渗流特性呈负相关。形状因子可反映孔隙形状的规则程度，标准球体的形状因子为1。煤中孔隙形状随变质程度升高趋于球形，球状孔利于气体的赋存但不利于运移。2.3孔隙空间拓扑特征在孔隙结构基础上，基于中轴线算法2 1 计算得出孔隙空间拓扑结构，如图5所示，详细参数见表2。分析可知，对于3 种煤样，随煤变质程度升高，孔隙和喉道直径均减小，即气体运移的通道变窄，而通道直径与流体运动阻力呈负相关，因此在出人口压差相等的条件下，流体流过阳泉无烟煤最困难。喉道长度越短，意味着孔隙间距离更紧凑，孔隙间气体交换距离更短。配位数则是直接衡量孔隙之间连通性强弱的指标，配位数大说明任意不相1422023年第7 期研究探讨程炭煤邻的两孔隙间流体运移路径更多，即气体在孔裂隙空间运移范围更广更深表1孔隙几何拓扑特征部分参数面积/um体积/m形状因子样品最大最小均值最大最小均值最大最小均值羊场湾褐煤1.081071134.036.551052.021073365.421.301062.751041.101503.35胜利肥煤1.58106556.975.741042.55106920.001.111055368.241.80149.34阳泉无烟煤2.37105364.241.371046.76105528.003.11104355.671.2025.02ZZ(0,0,2800)(0,0,2800)(0,0,2800)XXYXY(1980,0,0)(0,1980,0)(1980,0,0)(0,1980,0)(1980,0,0)(0,1980,0)(a)羊场湾褐煤(b)胜利肥煤(c)阳泉无烟煤图5孔隙网络模型(um)表2煤孔隙空间拓扑参数孔隙直径喉道直径喉道长度样品配位数/um/um/um羊场湾褐煤56.6713.93232.039.78胜利肥煤26.218.44100.347.49阳泉无烟煤17.925.4963.005.373孔隙空间拓扑特征对CO,-ECBM的影响结合3 种煤样孔隙几何拓扑特征，对注CO2置驱CH4的过程进行深入分析。受载原煤CO2-ECBM过程中夹持器出口CH4的产出具备阶段性变化规律，如图6 所示。将中期直线下降阶段数据拟合为直线b，同理将早期和后期平缓阶段数据拟合为直线和c，直线b与a和c的交点分别A和B，A 和B点所在的垂线将整个置驱过程曲线大致分为三个时期：10中期a8%/HO64早期后期2010204060,80100120时间/min图6置驱阶段划分1）置驱早期。CH4体积分数呈对数升高，CO2尚未突破煤体，该阶段高压CO，被注人孔裂隙，后经扩散进入基质孔隙，随后将孔隙表面吸附态CH4置换。2）置驱中期。CH4体积分数开始剧烈下降，出口处检测到CO2，此阶段注入的CO，一部分经置换吸附态CH4，另一部分稀释、载携游离CH4排出煤体。3）置驱后期。CH4体积分降低趋势变平缓，此时煤体中CO,基本达到吸附平衡，CH4置驱结束3.1甲烷产出浓度CH4产出体积分数变化规律如图7 所示，对比不同曲线可知，降低围压或提高注气压力均可缩短整个置驱过程，这是由于围压的降低能够削弱煤孔裂隙闭合，改善孔裂隙系统连通性。提高注气压力能够提升CO，孔隙分压，促进其扩散、吸附，从而加速置驱过程对于具有不同孔隙空间拓扑特征的煤体而言，当围压为4MPa、注气压力为2 MPa时：置驱早期，羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤分别用时56，3 7，16 mi n，CO，突破时间依次降低，这是由于羊场湾褐煤孔隙分布广泛，孔径发育均衡，基质孔隙和裂隙间沟通充分，更有利于气体渗流，气体扩散范围更大，使置驱作用能在煤中更大范围内进行。而胜利肥煤、阳泉无烟煤孔隙拓扑系统存在空1432023年第7 期程炭煤研究探讨间缺陷，严重制约渗流环节，CO，气体扩散范围小，因此置驱早期时间短。置驱中后期，羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤分别用时2 8，35，36 min，这是由于羊场湾褐煤孔隙具有连通性较好的空间拓扑系统，畅通的渗流孔道有助于基质孔隙浓度差的形成，加快CH4的置换、渗流进程。10YCW-42MPaSL-42MPa56YMY30F42MPa-62MPa62MPa48-62MPa8o41MPa-41MPa-041MPa%/HO%/(+H%/H-61MPa-61MPa-61MPa64162680000204060801000153045607590010203040506070时间/min时间/min时间/min(a)羊场湾褐煤(b)胜利肥煤(c)阳泉无烟煤图7CH.产出体积分数变化规律3.2置驱体积比置驱体积比和置驱效率是定量评价CO,-ECBM效果的重要指标，计算方法见式（1)和式(2）。W=COVOCH4(1)CH4mX100%(2)VOCH4CH4式中，为置驱体积比，无量纲；Vco,为注入的CO，体积，mL；n 为置驱效率,%；vccHACH4VeH,分别为CH.吸附体积、解吸体积、置驱产出体CH4积,mL。CH4产出流量随置驱体积比的变化规律如图8所示。由图8 可知，在同一围压环境中，随着注气压力增大，CO，突破煤体的置驱体积比降低，其中羊场湾褐煤降低程度最大，这是由于煤孔隙拓扑系统连通性越强，气体渗流、扩散对注气压力变化越敏感，随着注气压力的提升，置驱速率越快，置驱范围也越广，CO，对吸附态CH4的置驱越高效，体现为CH4产出流量变大、置驱体积比减小。但胜利肥煤和阳泉无烟煤孔隙拓扑系统存在局部缺陷，因气体渗流、扩散通道的缺失，导致裂隙中CO，压力提高后只在很小范围内提升了扩散速度，对置驱过程影响较小。不同的是，阳泉无烟煤的CH4置驱流量更大，几乎是胜利肥煤的3倍。可见，阳泉无烟煤丰富的基质微孔为气体提供了足够的吸附空间，能够弥补孔隙拓扑系统缺陷产生的不足8YCW-42MPaSL-42MPa56YMY-42MPa(ruu.Tu)/鲁HO(uuTu)/鲁Ho44847-62MPa20-62MPa462MPa-41MPa-o-41 MPa654o-41 MPa-61MPa61MPa-61 MPa15310165一8000024681012141600.30.60.91.21.500.20.40.60.81.0置驱体积比置驱体积比置驱体积比(a)羊场湾褐煤(b)胜利肥煤(c)阳泉无烟煤图8CH.产出流量变化规律3.3置驱效率置驱效率随置驱体积比的变化规律如图9所示。由图9可知，提高注气压力或降低围压能提高置驱效率，但对于三种煤样，这种效果随煤变质程度增加而减小。这是由于降低围压会使孔裂隙发生一定程度扩张，孔裂隙间连通性增强，改善了CO,/CH4的运移环境，因此置驱效率提高。其中羊场湾褐煤置驱效率提升最大，究其原因，其孔隙拓扑系统更加完善，故置驱效率提升更明显；胜利肥煤、阳泉无烟煤本身渗流通道匮乏，降低围压和提高注气压力对渗流、扩散性能改善不大，因此置驱效率提升小。值得注意的是，在同一条件下，阳泉无烟煤的置驱效率甚至高于胜利肥煤，这是由于随变质程度升高，煤基质对CO，的吸附力变强，弥补了缺失渗流通道导致的扩散、吸附解吸驱动力不足，提升了CO,运移能力。144杨蛟洋）责任编辑2023年第7 期研究探讨程炭煤YCW75SL75LYMY100606080%/率深福%/率福60454540-42MPa30-42MPa30-42MPa4-62MPa-62MPa-62MPa20-41 MPa15-41MPa15-41MPa-61 MPa-61 MPa-61 MPa0000369121500.20.40.60.81.01.21.400.20.40.60.81.0置驱体积比置驱体积比置驱体积比(a)羊场湾褐煤(b)胜利肥煤(c)阳泉无烟煤图9置驱效率变化规律4结论1）羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤的变质程度依次升高，等效孔径、孔喉直径、逾渗概率等孔隙空间拓扑参数逐渐降低，孔裂隙发育程度、空间分布及连通性逐渐变差2）CO,-ECBM 过程分早期、中期、晚期3个不同阶段。羊场湾褐煤因其孔隙系统的广泛发育，早期阶段缓慢，中后期阶段较快。而阳泉无烟煤缺少渗流、扩散通道，连通性差，不利于气体运移过程，因此早期阶段较快，而中后期阶段缓慢3）提高注气压力或降低围压是显著提升CO,-ECBM置驱效率的有效途径，对于阳泉无烟煤效果最为显著，其发育的大量吸附孔，能够弥补孔隙拓扑系统缺陷导致的围压、注气压力对置驱效率调控的不足。4）本文探讨了不同应力条件下，羊场湾褐煤、胜利肥煤、阳泉无烟煤三种不同的孔隙拓扑系统对CO2-ECBM过程的影响规律，后续研究应进一步阐明其蕴含的复杂过程，并揭示现象本质。参考文献：1章飞，张攀。鄂尔多斯盆地低阶煤孔隙瓦斯微观渗流特征 J煤矿安全，2 0 2 0，51(8）：17-2 2，2 7.2车禹恒鄂尔多斯盆地低阶煤渗流孔隙拓扑结构非均质特征研究J煤矿安全，2 0 2 1，52(8）：33-38.3衡献伟，付金磊，李青松，等液态CO相变致裂对抽采有效半径影响的试验研究J煤炭工程，2 0 2 1，53（10）：126-130.4廖巍。复杂地质条件下瓦斯含量精准预测研究与系统开发J煤炭工程，2 0 2 2，54(5)：142-145.5张睿，宁正福，杨峰，等微观孔隙结构对页岩应力敏感影响的实验研究J天然气地球科学，2 0 14，2 5（8）：1284-1289.6张磊，王浩盛，袁欣鹏，等考虑煤渗透性变化的抽采渗流耦合模型研究及应用J煤炭工程，2 0 2 2，54(7）：10 4-10 8.7王恩元，张国锐，张超林，等。我国煤与瓦斯突出防治理论技术研究进展与展望 J煤炭学报，2 0 2 2，47(1)：2 97-32 2.8GUO Xiaoyang,DENG Cunbao,FAN Yongpeng,et al.Exper-imental research on leaf vein geometric characteristics ofmultibranch horizontal well for coalbed methane recovery J.Energy Science&Engineerng,2019,7(6):2921-2935.9王登科，张航，魏建平，等基于工业CT扫描的瓦斯压力影响下含瓦斯煤裂隙动态演化特征J煤炭学报，2021,46(11):3550-3564.10王刚，秦相杰，江成浩，等温度作用下CT三维重建煤体微观结构的渗流和变形模拟J岩土力学，2 0 2 0，41(5):1750-1760.11李兆霖，王连国，姜崇扬，等基于实时CT扫描的岩石真三轴条件下三维破裂演化规律J煤炭学报，2 0 2 1，46(3):937-949.12JU Yang,XI Chaodong,ZHANG Yang,et al.Laboratory InSitu CT Observation of the Evolution of 3D Fracture Networks inCoal Subjected to Confining Pressures and Axial CompressiveLoads:A Novel Approach J.Rock Mechanics and Rock En-gineering，2 0 18,51(11):336 1-337 5.13宋党育，何凯凯，吉小峰，等基于CT扫描的煤中孔裂隙精细表征J天然气工业，2 0 18，38（3）：41-49.14 王刚，杨鑫祥，张孝强，等基于DTM阈值分割法的孔裂隙煤岩体瓦斯渗流数值模拟J岩石力学与工程学报，2016,35(1):119-129.15王刚，陈雪畅，韩冬阳，等基于改进Otsu的煤体CT图像阈值分割算法的研究J煤炭科学技术，2 0 2 1，49(1):264-271.16王刚，沈俊男，褚翔宇，等基于CT三维重建的高阶煤孔裂隙结构综合表征和分析J煤炭学报，2 0 17，42(8):2074-2080.17尹建强，朱金波，曾秋予，等X射线煤研识别过程中图像分割精度研究J选煤技术，2 0 2 1（4：2 4-2 9.18张青成，左建民，毛灵涛。基于体视学原理的煤岩裂隙三维表征试验研究J岩石力学与工程学报，2 0 14，33（6)：1227-1232.19郝晨光，郭晓阳，邓存宝，等。基于Bi-PTI模型的CT数字煤岩孔裂隙精准识别及阈值反演J煤炭学报，2 0 2 3，48(4):1516-526.20胡彪。煤中多尺度孔隙结构的甲烷吸附行为特征及其微观影响机制D徐州：中国矿业大学，2 0 2 2.21孙英峰，赵毅鑫，王欣，等。基于同步辐射装置定量表征煤孔隙结构非均质性和各向异性J石油勘探与开发，2019,46(6):1128-1137.