油气管道CO2-H2S/SRB腐蚀机理及预测模型研究进展.pdf

腐蚀是影响油田管道完整性管理的关键因素，往往会引起管道穿孔和输送介质泄漏，进而带来严重的经济损失和安全事故。因此，管道材料腐蚀机理与腐蚀速率预测对于后续腐蚀防控方案的制定和效果尤为重要。文章旨在综述油田管道 CO2-H2S/SRB 腐蚀机理及预测模型相关研究进展。首先研究了 CO2-H2S、SRB、CO2/H2S/SRB 条件下腐蚀机理，然后分别总结了不同腐蚀机理下的预测模型，最后对比了不同模型的建模方法、考虑因素以及各自适用条件，分析了腐蚀速率预测模型的实际应用现状和展望了未来发展趋势，以期为解决油田管道实际腐蚀失效问题及针对该领域进一步研究提供借鉴意义。关键词：油田管道；CO2-H2S；SRB；腐蚀机理；腐蚀速率预测模型中图分类号：TE 988.2 文献标志码：A 文章编号：1009-3281（2023）04-0097-008收稿日期：2022-01-06作者简介：廖宇斌（1993），男，讲师，硕士。主要从事的研究方向：油页岩原位转化技术（非常规油气资源钻采）。油气集输管道作为油气田开发中地面系统各单元之间的联通线，被誉为油气生产运行的“生命线”1。随着油气田开发作业不断深入，油气管道服役环境愈加苛刻，会受到多种类型的威胁，例如腐蚀、地质灾害、机械损伤、杂散电流以及材料问题等，从而影响管道完整性。根据美国管道事故原因分析，腐蚀是影响管道安全事故的关键因素 2-3，主要是管道中含有 CO2、H2S 和硫酸盐还原菌（SRB）等腐蚀因素 4-6，从而导致管道穿孔、泄漏，带来严重的经济损失，引发安全事故。因此，在天然气生产开发之前，生产设备的腐蚀安全设计就至关重要，而管道材料的腐蚀速率预测将决定着最后的设计方案，对管道开展腐蚀速率预测研究和腐蚀防控工作就显得尤为重要。目前，国内外学者关于 CO2与 H2S 单因素腐蚀机理的研究较多，并且已经构建了相对成熟完整的腐蚀速率预测模型 7-8。但对于 CO2与 H2S 共存条件下，管道腐蚀过程要比单一因素复杂得多，关于其协同作用机理研究较少，并且 CO2与 H2S 共存条件下分压比界限存在争议 3。此外，SRB 腐蚀具有隐匿性和难预测性等特征，且研究内容涉及到微生物学、材料学、电化学等多学科交叉，因此 SRB 是影响油田管道腐蚀最复杂的因素之一，尤其是当 CO2-H2S-SRB 共存时，其腐蚀机理更加复杂。目前国内外关于多因素协同作用条件下的腐蚀机理尚不了解，而且多因素条件下腐蚀速率预测模型均存在一定的不完善性。要建立准确和普遍的腐蚀速率预测模型，需要在对多因素协同作用的腐蚀机理有充分认知的基础上，结合实验室和现场腐蚀数据，对现有模型进行修正或者开发出新的更具实际应用价值的腐蚀速率预测模型 9-11。基于此，本文综述了不同环境条件下油田管道的腐蚀机理及预测模型研究进展，研究了 CO2-H2S、SRB、CO2/H2S/SRB 共存条件下的腐蚀机理，总结了不同腐蚀机理下的腐蚀预测模型，对比了不同模型的建模方法、考虑的因素以及各自的适用条件，揭示了腐蚀速率预测模型的实际应用现状和未来发展趋势，以期在选择模型解决实际问题方面及针对该领域的进一步研究方面具有借鉴意义。1 CO2-H2S 共存条件下腐蚀研究1.1 腐蚀机理当油田管道输送介质中含 CO2和 H2S 时，CO2与 H2S 共存体系下的腐蚀机理要比单一腐蚀过程复第 60 卷第 4 期 98 化工设备与管道杂得多，其反应过程为 12-13（H2S 在水中离解反应会生成 H+）：阴极反应：H2CO3+e-Hads+HCO3-（1）HCO3-+e-Hads+CO32-（2）2H+2e-2Hads（3）2Hads H2（4）阳极反应：Fe+2H2O Fe（OH）2+2H+2e-（5）Fe（OH）2+HCO3-FeCO3+H2O+OH-（6）Fe+HCO3-FeCO3+H+2e-（7）Fe（HS-）ads Fe（HS-）ads+H3O+（8）Fe（HS-）ads Fe（HS-）+ads+2e-（9）Fe（HS-）+ads+H3O+Fe2+H2S+H2O （10）xFe2+yHS-FexSy+yH+2xe-（11）在油田输送过程中，溶解后的 CO2与 H2S 腐蚀存在竞争与协同作用 14。随着 CO2含量的升高，腐蚀过程逐渐受 CO2控制，这加速了金属腐蚀的阳极反应。H2S 对腐蚀过程的影响包括两个方面：（1）由于 H2S 的存在，溶液 pH 降低，阴极析氢反应速率增大，管道 CO2腐蚀反应速率随之增大 15；（2）腐蚀产物 FeS 不断被吸附并沉淀在电极表面，紧密包裹电极 16，从而阻碍 CO2腐蚀过程。由此可见，在 H2S与 CO2共存条件下，油田管道腐蚀过程与 H2S 与CO2的分压比有关 17。根据管道内流体中的 CO2/H2S分压比，将腐蚀机理分为三类：PCO2/PH2S 20，H2S腐蚀占主导地位；20 PCO2/PH2S 500，H2S 和 CO2协同腐蚀；PCO2/PH2S 500，CO2腐蚀占主导地位 18，即使是微量的 H2S 也可能导致管道严重的局部腐蚀，局部腐蚀速率接近几 mm/a。但是，研究 H2S 与 CO2分压比对腐蚀过程的影响只在特定条件下才具有实际意义，腐蚀过程还受温度、pH、Cl-含量以及介质流速等因素影响 19。1.2 腐蚀速率预测模型在 CO2-H2S 共存体系中，管材表面生成 FeCO3和 FeS 腐蚀产物会阻碍或者减慢碳钢的腐蚀。腐蚀产物膜的生长速率取决于 RFeCO3和 RFeS的沉淀速率。当腐蚀产物发生“空隙”（“腐蚀产物薄膜破坏”），空隙就会被水填充，造成腐蚀产物薄膜的破坏和沉淀的相互竞争。通常采用叠加的方法来建立腐蚀 20：0.67lnlnlnlnlnlnCkabCCVPPPPPCOCOH sH sH s12222222=+hhhhhh6（12）式中 V腐蚀速率，mm/a；PCO2、PH2S 分别是CO2的分压、H2S的分压，MPa；C、C1、C2、k、a、b常数。Hegazy 等人 21通过实验的方法，确定了管道主要受到 CO2和 H2S 的腐蚀速率预测模型：CO2腐蚀为主：0.67lnlnCCCCVPPPPP1500cH SH SH SCOCO1223422222=+-+hhh;E （13）H2S 腐蚀为主：0.170.89.lnlnVPPPPP10 541 473 01202cCOCOH SCOH S22222=-+-+-hhhh;E （14）CO2-H2S 协同腐蚀：.698.414.2410.34.0.890.481.45.lnlnlnVPPPPPPP0 10 67205 492cH SH SH SCOH SH SH S22222222=-+-+hhhhh66（15）Min Qin等人 22在CO2和H2S共存条件下的腐蚀速率预测模型中考虑了流速（0 3.36 m/s）、Cl-含量（288 107 880 mg/L）、CO2分压（0 3.8 MPa）、H2S分压（0 119 372 Pa）、温度（2 78）和pH（6 9）等因素的影响，并采用正交试验验证了模型误差在0.29%19.46%，平均误差为9.25%。廖柯熹等人 23建立了H2S/CO2分压比在33 300的腐蚀速率预测模型（未考虑pH），并采用MATLAB多元线性回归求得模型中各参数值，最大的误差不超过10%，验证可知建立的腐蚀速率预测模型精确度较好。在CO2-H2S共存体系下的腐蚀速率预测模型，现阶段各个学者都是基于实验结果进行公式拟合得到，形成含有CO2-H2S的经验公式，具有一定的应用推广价 值。2 SRB 腐蚀研究2.1 腐蚀机理微生物影响腐蚀（MIC），也称为生物腐蚀，一2023 年 8 月 99 个多世纪前首次发现 24。据统计，微生物腐蚀在金属材料的腐蚀破坏中占 20%，油井中 75%以上以及油田地面管道 50%的故障来自微生物的腐蚀（主要是 SRB）25。当前学术界普遍认可的 SRB 诱发管道MIC 的微观机理有两种：微生物化学腐蚀（Chemical Microbially Influenced Corrosion，CMIC）和微生物电化学腐蚀（Electrical Microbially Influenced Corrosion，EMIC）9。微生物化学腐蚀机理简单，即 SRB 在厌氧环境下通过对有机物氧化和硫酸盐还原产生的 CO2和 H2S 等酸性产物，直接通过化学反应腐蚀金属材料 26。微生物电化学腐蚀（EMIC）机理涉及到 SRB生命个体的细胞内新陈代谢过程，阴极去极化机理和生物阴极催化硫酸盐还原机理是其最具代表性的两种模型机理 27。阴极去极化机理（Cathodic depolarization theory，CDT）是荷兰学者 Khr 在 1934 年根据传统腐蚀电化学理论提出的，他认为 SRB 通过氢化酶消耗金属表层吸附的阴极氢，使阴极去极化，导致腐蚀电位正移，从而加速 Fe 的腐蚀 27。1986 年由 Ralf Cord-Ruwisch 进行了实验验证，后续成为了解释 SRB 腐蚀过程的热门理论 28。SRB 氢化酶对碳钢腐蚀阴极去极化机理见下式 29：阳极反应：Fe Fe2+2e-（16）水解反应：H2O H+OH-（17）阴极反应：4H+4e-2H+H2（18）阴极去极化：SO42-+4H2 H2S+2H2O+2OH-（19）腐蚀产物生成：Fe2+H2S FeS+2H+（20）Fe2+2OH-Fe（OH）2（21）总反应：4Fe+SO42-+4H2O 3Fe（OH）2+FeS+2OH-（22）顾停月等人 30在 2009 年提出了生物阴极催化 硫 酸 盐 还 原 机 理（Biocatalytic Cathodic Sulfate Reduction Mechanism，BCSR），其对管道微生物膜结构下的 SRB 对于金属直接腐蚀的热力学与动力学问题做出了很好的解释。生物阴极催化硫酸盐还原过程如下所示：阳极反应：CH3CHOHCOO-+H2O-CH3COO-+CO2+4H+4e-（23）4Fe 4Fe2+8e-（24）阴极反应：O42-+9H+8e-HS-+4H2O（25）总反应：2CH3CHOHCOO-+SO42-+H+2CH3COO-+2CO2+HS-+4H2O（26）4Fe+SO42-+9H+HS-+4H2O+4Fe2+（27）微生物电化学腐蚀存在的动力学条件是存在承担电子传递的物质，即管道金属表面在 SRB 诱导下生成的生物微矿化膜 31。在生物膜的作用下，金属表面形成了封闭厌氧环境，即使溶液中碳源充足，镶嵌在膜中的 SRB 也会由于受扩散限制不能从溶液中获取碳源，SRB 为了维系生命新陈代谢的基本能量，需要直接或者靠中间载体从 Fe 表面获取电子 32-34。电子传递有 3 种方式 35-36：（1）通过细胞外载体蛋白的电子传递；（2）纳米导线传递；（3）借助可溶性介体的电子传递，如图 1 所示。图 1 膜下 SRB 腐蚀过程的电子传递的 3 种方式Fig.1 Three electron transfer ways in SRB corrosion under the biofilm油田管道实际运行条件下，气体流动会在生物膜上产生剪切应力，导致生物膜破损或者变薄，从而剥落。一旦发生这种情况，生物膜覆盖的区域用作阴极，暴露的钢用作阳极，局部腐蚀发生并迅速增长 37-38。在油田管道内壁表面的生物膜总是与腐蚀产物混合。由于水溶液体积有限（即水冷凝膜），腐蚀产物倾向于以固体形式从水相中沉积出来。实际管材表面形成多孔的生物膜，发生电偶腐蚀，如图 2 所示 39。2.2 腐蚀速率预测模型SRB 腐蚀速率预测模型主要考虑因素：生物膜发育动力学：微生物细胞从大量流体转移到金属表廖宇斌，等.油气管道CO2-H2S/SRB腐蚀机理及预测模型研究进展第 60 卷第 4 期 100 化工设备与管道面，以及它们的附着，积累（生物膜生长）和脱离；传质现象：化学物质（例如，底物、代谢物、缓冲物质）从大量流体通过大块生物膜界面扩散到生物-金属界面；在生物膜，生物膜-金属界面内和金属表面上的化学，生物化学和电化学反应。S Maxwell 40开发了一个能够预测 MIC 发生的定性模型。Maxwell 表示，一旦包含点蚀速率常数，该模型将是定量的。该模型与机理建模的相关性取决于其在 MIC 之前包含硫化物生物膜的形成，包括海水系统中的细菌动力学。Maxwell 考虑了 4 个因素来确定 SRB 引起的腐蚀：硫化物的存在 fsulphide，氧气的存在 foxygen，清管和沉积物的存在 fpigging，管道使用年限 fage，其模型为：CRFe=C（fsulphidefoxygenfpiggingfage）p （28）式中 C腐蚀速率常数，C=2 mm/y；P幂律指数，P=0.57。氧气的存在 foxygen：由于除氧效率差、清除剂注入不足或泵密封处泄漏等原因造成的。事实上，可以通过对注入水中溶解氧浓度的常规监测来确定。该模型仅与氧气进入含硫化物生物膜有关，在生物膜中，氧气可促进元素硫的生成，从而显著增加点蚀的风 险。清管和沉积物的存在 fpigging：假设未定期清理的系统含有沉积物。根据清管频率定量评估清管管线中沉积物积聚的程度。管道表面的沉积物与点蚀和MIC 的引发有关，因为它们在沉积物下方提供了一个停滞区域。沉积物的存在可能是永久性的或暂时性的。瞬态沉积物可通过流态或清管去除。虽然沉积物的实际存在可由许多变量确定，包括清管的频率和效率、流速等 41。该因素仅说明了由于各种化学和物理条件而产生沉积物的可能性。管道使用年限 fage：随着管道老化，MIC 事件的频率可能会增加，因为硫化物膜可能会受到氧气进入和沉积物形成事件可能性增加的影响。通过下式计算稳态生物膜发育所需的时间：t=10/（YSMWSNS）（29）式中 t 在现有 MIC 坑中达到 10-5 kg/m2的硫化物浓度所需的时间；YS硫化物产量（kg 硫酸盐/细胞数 s）；MWS硫化物的分子量，kg/mol；NS细胞数/m2（生物膜）。生物膜内固着的 SRB 细胞的质量平衡可由下式确定：Biofilm=Inoculum+Growth-Death-WashOut（30）接种物 Ni（细胞数/m2）根据下式计算：cNaNVpi#=cm（31）式中 c附着常数；Np 入口流体中浮游细胞的数量，细胞数/m3；V每天总流体的体积，m3；a表面积，m2。根据式（32），生物膜生长（NS，细胞数/m3）由平均种群增长的 Monod 动力学计算（，s-1）：NN10/.Si2 3030tt#=n-h（32）生长动力学（，s-1）通过方程（33）使用最大比生长速率（max，s-1）、衬底的半饱和常数 Km（mol/m3）和浓度限制基质（C,limSO42-，mol/m3）进行建模：CKC,limmaxlimSOmSO4242#nn=+-（33）死亡阶段（施用杀生物剂后留下的细菌）与添加杀生物剂之后的生物膜生长速度有关（NS），以及杀生物剂前的细菌数量（NS,O，细胞数/m3），如方程（34）所述：lnkNNt,S OSb=-hcm （34）式中 k、经验常数；t杀菌剂处理时间；图 2 SRB 增强裸钢和表面生物膜下钢之间电偶腐蚀的腐蚀模型Fig.2 The corrosion model of galvanic corrosion between SRB enhanced bare steel and steel under surface facial mask2023 年 8 月 101 杀菌剂浓度。最后，冲洗阶段（NP）（浮游细胞数/m3）与固着 SRB 有关（NS），表面积（，m2），分离常数（，-）以及每天总流体的体积（V，m3），如下式所示：NNVpSda#=（35）Maxwell 提出的模型首次尝试将生物膜现象（接种、生长、脱落和死亡）与杀生物剂的影响联系起来，但该模型并未考虑电化学变量。Larsen 等人 42建议通过分析硫酸盐还原原核生物（SRP）的存在来评估MIC 风险，即硫酸盐还原菌和古细菌，并确定产甲烷菌的活性。这是使用分子微生物学方法（MMM），即 qPCR 和逆转录 qPCR（RT-qPCR）完成的。利用这些技术，通过测量 RT-qPCR 检测的 rRNA 的量除以 qPCR 检测的微生物的数量，计算每个细胞称为RNA 基因单位（GU）的细胞比活性。使用先前由作者在北海运营的四条管道进行的风险分析案例研究，将这种 RT-qPCR 技术与传统的 qPCR 方法进行了比较 43。当在分析中使用常规 qPCR 方法时，评估的四个管道中的三个被认为具有高的 MIC 潜在风险。当使用 MMM 技术（RT-qPCR）时，随后发现四个管道中只有两个具有高 MIC 潜在风险。作者得出结论，MMM 方法是评估 IMRF 危险因素的首选方法，应该用于对 MIC 敏感的系统的未来评估中。表 1 总结了SRB 腐蚀速率预测模型的特点。表 1 SRB 腐蚀速率预测模型的特点Table 1 The characteristics of SRB corrosion rate prediction model作者因素特点缺陷S.Maxwell40硫化物、氧气、清管频率、管道年限、Monod 生长动力学、生物杀灭剂应用，生物膜冲洗该模型基于现场经验，并考虑了可以定期监控的参数没有计算传质和/或流体动力学现象Peng，Sun44硫酸盐在生物膜上的质量平衡、Monod方程、硫酸盐扩散率、生物膜密度、生物膜厚度腐蚀速率预测基于现有坑中生物膜中的SRB 生长动力学，该模型基于从实验室腐蚀测试获得的数据进行验证，考虑了传质和/或流体动力学现象腐蚀速率预测仅基于SRBAl-Darbi，Agha K 和 Islam M45Melchers 和 Wells46硫酸盐扩散，SRB 还原代谢物考虑了养分可用性和扩散性，传质和/或流体动力学现象应用限于金属基材预先暴露于氧化环境的条件Afanasyev，van Paassen和 Heimovaara47固体、生物膜和流动水、溶质反应性运输的质量平衡、Monod 方程、硫酸盐浓度考虑了金属，生物膜和大量水相中的生化反应，使用腐蚀测试数据验证该模型，考虑了传质和/或流体动力学现象不考虑生物膜环境中的固着细菌生长动力学Gu，Zhao 和 Nessic31巴特勒-沃尔默方程、生物膜层的质量平衡、硫酸盐扩散率考虑了生物膜-金属界面处的质量和电荷转移阻力，传质和/或流体动力学现象不考虑生物膜环境中的固着细菌生长动力学Haile，Teevens 和Zhang48生物膜层上的硫酸盐质量平衡、通过生物膜的硫酸盐扩散、SRB 的双动力Monod 方程、生物量和生物膜厚度变化（生物膜生长和底物抑制，生物膜分离）考虑生物膜基质中的细菌生长动力学，传质和/或流体动力学现象模型未经实验室或现场数据验证张哲等人 49依据试验结果建立了微生物腐蚀速率预测模型，并利用 PIPESIM 软件模拟管道温度和压力变化对模型进行了修正；根据预测模型计算的腐蚀速率与实际腐蚀速率存在 0.06 0.07 mm/a 的误差，修正后的模型能够更好地预测管道微生物腐蚀速率。何莎等人 50通过静态非生物腐蚀及动态生物腐蚀试验，结合管道的开挖点数据，建立了某管道微生物腐蚀速率预测模型，并利用 SPSS 的多元非线性回归求得各参数值，模型误差低于 10%。关于微生物的腐蚀机理还存在争议，目前关于微生物的腐蚀速率预测模型也基本采用数学方法进行拟合。当管道中含有CO2/H2S/SRB 时，现阶段还没有具体的腐蚀速率预测模型的研究。3 CO2-H2S-SRB 共存条件下腐蚀研究CO2腐蚀与 MIC 的相互作用，尚不清楚。虽然腐蚀产物水垢保护管材免受腐蚀，但 SRB 会降解甚至破坏 FeCO3水垢 51。此外，CO2会对微生物的代谢活性和形成的生物膜产生不利影响。随着冷凝水中溶解 CO2的量增加，局部水环境变得更加酸性，从而影响细胞外和细胞间 pH。因此，微生物需要额外的能量消耗来维持 pH 稳态 52，从而加速 MIC，溶解廖宇斌，等.油气管道CO2-H2S/SRB腐蚀机理及预测模型研究进展第 60 卷第 4 期 102 化工设备与管道CO2对微生物影响的潜在机制 53，如图 3 所示。Liu和 Cheng 报告称，在低浓度 CO2下，SRB 生长和生物膜形成可以得到促进，从而提高 MIC 率 38。进展，但油田管道腐蚀问题仍面临一些挑战。未来的研究可以致力于以下几个方面：（1）深入理解腐蚀机理：进一步研究 CO2/H2S/SRB 三者共存条件下对管道腐蚀的机理，包括电化学反应、微生物代谢和产物的影响等。通过深入理解机理，可以更准确地预测腐蚀行为并采取相应的防护措施。（2）开发精确的预测模型：进一步改进和发展腐蚀预测模型，包括结合机器学习和人工智能技术，利用大数据分析和模式识别来提高预测的准确性和可靠性。同时，模型应该能够考虑多种因素，如流体动力学、温度、压力和微生物活性等。（3）环境友好型研究：随着环保意识的提高，将越来越需要开发环境友好型的腐蚀抑制和防护技术。因此，研究人员应重点关注绿色、可持续的方法，油田管道腐蚀问题的解决需要多学科的合作，涉及材料科学、化学工程、环境科学等领域的专业知识。未来的研究应鼓励跨学科的合作，促进知识交流和技术创新，以更好地应对管道腐蚀挑战。参考文献SHAN X，YU W，GONG J，et al.A methodology to evaluate 1 gas supply reliability of natural gas pipeline network considering the effects of natural gas resources J.Reliability engineering&system safety，2023，238：109431.KIM C，CHEN L，WANG H，et al.Global and local 2 parameters for characterizing and modeling external corrosion in underground coated steel pipelines：A review of critical factors J.Journal of pipeline science and engineering，2021，1（1）：17-35.WANG Q S，MAO B B，STOLIAROV S I，et al.A review 3 of lithium ion battery failure mechanisms and fire prevention strategies J.Progress in energy and combustion science，2019，73：95-131.李佳航，王丹，谢飞，等.油气管道的 CO4 2腐蚀及防护研究进展 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等腐蚀影响因素，研究人员深入研究了它们对管道腐蚀的影响。通过实验和模拟，揭示了 CO2-H2S共存条件下腐蚀的电化学反应机理，以及 SRB 引起的微生物相关腐蚀机制。此外，针对腐蚀问题，已提出多种预测模型，包括基于实验数据的经验模型和基于数学模拟的物理化学模型，这些模型在腐蚀预测和管道维护方面具有重要应用价值。尽管已取得了显著2023 年 8 月 103 via particle-resolved simulation J.Fuel，2023，333：126316.李鑫，尚东芝，于浩波，等.油气管道 SRB 腐蚀研究新进展 9 J.表面技术，2021，50（2）：211-220.刘浠尧.硫酸盐还原菌（SRB）对管道腐蚀机理及防护措施 10 J.全面腐蚀控制，2023，37（2）：96-99.舒韵，闫茂成，魏英华，等.X80 管线钢表面 SRB 生物膜特11 征及腐蚀行为 J.金属学报，2018，54（10）：1408-1416.LIAO K X，QIN M，YANG N，et al.Corrosion main control 12 factors and corrosion degree prediction charts in H2S and CO2 coexisting associated gas pipelines J.Materials chemistry and physics，2022，292：126838.ZHANG N Y，ZENG D Z，YU Z M，et al.Effect of 13 Temperature on Corrosion Behavior of VM110SS Casing Steel in the CO2/H2S Coexisstent Environment J.International journal of electrochemical science，2018，13（5）：4489-4503.KVAREKVAL J，DUGSTAD A.Corrosion Mitigation with 14 pH stabilization in slightly sour gas/condensate pipelines；proceedings of the CORROSION 2006，F，2006 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