夏季白洋淀颗粒的有机质碳氮同位素特征及其来源解析_张乐天.pdf

文章栏目：相关研究DOI10.12030/j.cjee.202302082中图分类号X524文献标识码A张乐天,田凯,张文强,等.夏季白洋淀颗粒的有机质碳氮同位素特征及其来源解析J.环境工程学报，2023,17(6):2067-2076.ZHANGLetian,TIANKai,ZHANGWenqiang,etal.CarbonandnitrogenisotopecharacteristicsandsourceanalysisofparticulateorganicmatterinBaiyangdianinsummerJ.ChineseJournalofEnvironmentalEngineering,2023,17(6):2067-2076.夏季白洋淀颗粒的有机质碳氮同位素特征及其来源解析张乐天1，2，田凯2，张文强1，苣，单保庆1，魏东洋2，3，李杰21.中国科学院生态环境研究中心，环境水质学国家重点实验室，北京100085；2.兰州交通大学环境与市政工程学院，兰州730070；3.生态环境部环境发展中心，北京100029摘要为阐明白洋淀颗粒有机质碳氮同位素空间分布差异及其来源，于 2022 年 9 月测定了白洋淀夏季悬浮颗粒物样品中颗粒有机碳(POC)、颗粒有机氮(PON)、13C 和 15N，并运用 MixSIAR 模型对颗粒有机质来源进行分析。结果表明，白洋淀内 POC 和 PON 质量分数分别为 3.55%21.91%和 0.44%2.93%，全淀区 POC 和 PON 整体水平处于 8.60%5.52%和 1.14%0.72%，受入淀河流的影响，POC、PON 整体空间分布存在较大差异；13C 和15N 的范围分别为25.2732.95和 3.867.32，呈由淀南向淀北逐渐偏正的趋势，表明由南向北外源贡献 升 高，自 生 源 贡 献 降 低。贝 叶 斯 混 合 模 型 计 算 结 果 表 明，悬 浮 颗 粒 有 机 质 主 要 来 源 于 浮 游 植 物(28.60%37.40%)、陆源植物(22.40%34.30%)和水生植物(30.20%31.30%)，内源自生贡献率高达 59.90%。基于上述研究，提出在适当的时期通过收割淀内芦苇等挺水植物及适当的对沉水植物及藻类残体进行打捞的工程措施，可有效降低自生源对于有机质的贡献，进而切断有机质对于水环境中有机碳氮的贡献，确保水质的达标和稳固提升。本研究结果可为白洋淀的水质保护及修复提供理论参考。关键词白洋淀；颗粒有机质；碳氮稳定同位素；贝叶斯模型颗粒有机质(particulateorganicmatter,POM)是指水体颗粒物的有机组分，其可吸附水中的 C1、N2、P3、重金属4、Norfloxacin5等物质。POM 是水体颗粒物的重要组成部分，对水中污染物的迁移及转化起重要作用。颗粒有机质常包括藻类6、细菌7、浮游生物8、有机碎屑9-10等多种组分。由于其成分多样、来源复杂，且收集及分离提取都较为困难，故对其组分结构及来源研究相对较少。常用于颗粒有机质组分分析及溯源分析的方法有光谱法11、质谱法12、色谱法13、波谱法14、同位素法15。同位素法是针对自然环境中不同物质的同位素组成不同(例如部分陆生植物中的碳同位素受光合作用的比率会发生变化)，通过追踪物质中的稳定同位素来辨析其来源的一种方法，在物源示踪方面应用较为广泛16-18。利用同位素法对物质进行溯源常依托于溯源模型，其中稳定同位素混合模型被认为是一种高效、准确的溯源模型19-20。随着计算机科学领域的快速发展，稳定同位素溯源模型不断迭代更新，相关学者相继提出了线 性 模 型21、质 量 守 恒 模 型22、IsoSource 模 型23、MixSIR 模 型24、SIAR 模 型25、Simmr26、收稿日期：2023-02-16；录用日期：2023-03-06基金项目：中国科学院青年创新促进会(2018058)第一作者：张乐天(1996)，男，硕士研究生，；苣通信作者：张文强(1982)，男，博士，副研究员，环境工程学报Chinese Journal ofEnvironmental Engineering第 17 卷 第 6 期 2023 年 6 月Vol.17,No.6Jun.2023http:/E-mail:[phone]MixSIAR 模型27等。贝叶斯模型(Bayesianmixingmodels)是近年来提出的一种基于质量守恒和贝叶斯框架的混合模型，相较于其他模型，其优势在于可将固定和随机效应作为协变量来解释混合比例的可变性同时加入马尔可夫链蒙特卡(MarkovChainMonteCarlo，MCMC)方法解决后验分布问题，从而极大提高了模型溯源分析的准确性和可信性24。MixSIAR 是贝叶斯模型中目前最新提出的溯源模型之一，其整合了 MOORE 在 2008 年提出的 MixSIR 模型和 Parnell 在 2010 年提出的SIAR 模型，已被国外学者广泛使用24-25。近年来，众多学者已成功运用碳、氮稳定同位素技术结合模型对鄱阳湖28、密云水库29、三峡水库30、洱海31等国内水体进行了碳、氮稳定同位素特征变化研究和有机质的来源解析。然而，这些研究多集中于沉积物中有机质的溯源，对颗粒有机质的溯源研究还较少。白洋淀是我国北方大型的草型浅水湖泊，拥有 9 条呈树状分布的入淀河流。其中，府河、白沟引河、孝义河 3 条河流常年有水，淀内水动力受不同入淀河流影响波动较大32。淀中沟壕交错纵横，大量芦苇台田将淀内的敞水水域分割开来，下垫面类型复杂，构成了淀中复杂的生境系统33。淀内水生植物丰富，芦苇、菹草、睡莲等水生植物均属优势物种。这些植物在腐解过程中产生的有机碎屑悬浮于水中，并会释放出 C、N、P 等营养盐造成水质恶化34-35。受入淀河流输入和内源污染的双重影响，淀内颗粒有机质成分较为多样且来源复杂，易向水中释放出 C、N、P 等营养物质，造成白洋淀水质变差。因此，明晰白洋淀内颗粒有机质的来源，对淀区水环境保护意义重大，但目前其来源尚不确定，迫切需要对其中的颗粒有机质溯源开展研究。为明确白洋淀颗粒有机质碳氮同位素特征及来源，以白洋淀悬浮颗粒物为研究对象，采用稳定同位素技术结合 MixSIAR 贝叶斯混合模型，通过 13C、15N 和 C/N 确定颗粒有机质来源范围，分析白洋淀颗粒有机碳、氮同位素的特征，并运用模型量化淀内颗粒有机质不同来源的贡献率及各端元的贡献率差异，结合环境因子等信息详尽的解释白洋淀颗粒有机质的来源特征，以期为白洋淀水环境与水生态治理保护提供参考。1材料与方法1.1研究区域概况白洋淀位于河北省雄安新区境内(东经1153911611，北纬38483857)，是华北地区大型的内陆湖泊湿地，属于海河流域大清河水系。全淀区共由 99 个百亩以上淀泊和上万条大小沟壕交错构成，水域总面积 366.4km2，人口稠密，分布有圏头、采蒲台、大田庄等 40 个淀中村36。淀区属温带大陆季风气候，年平均气温 7，降水多集中在 6-9 月(70%)，年平均降水量为 582mm37。相较于其他季节，夏季是白洋淀全年中水质及生态水文过程最为活跃与复杂的时期，同时也是整个白洋淀流域与淀区物质能量交换最为密切的时期，是最具代表性的季节。1.2样品采集与分析采样工作于 2022 年 8 月进行，采样点位覆盖全淀区，共采集上覆水样品 15 个，采样点分布如图 1 所示。样品采集选用 2.5L 有机玻璃采水器(WB-PM-2.5L，普雷德，中国)采集上覆水 60L 于干净塑料桶内，运回野外实验站后迅速用 WhatmanGF/F 玻璃纤维滤膜(450，灼烧 3h)进行过滤，收集悬浮颗粒物，将带有悬浮颗粒物的滤膜于50 真空冷冻干燥，并置于样品袋中保存备用38。水样温度(T)、pH、氧化还原电位(ORP)采用水质分析仪(ProfessionalPlus，YSI，USA)分析，溶解氧(DO)使用便携式溶解氧测定仪(HQ30d，HACH，USA)测定。上覆水经过 0.45m 滤膜的水样用于溶解性有机氮(DON)、溶解性有机碳(DOC)、NH4+-N、NO3-N 浓度的测定。其中，溶解性有机氮(DON)质量浓度采用差减法，即(DON)(TDN)(NH4+-N)(NO3-N)，(NO2-N)过低，此处忽略不计；叶绿素 a(Chla)测定方法为丙酮提取法38。2068环境工程学报第17卷悬浮颗粒物有机质(POM)浓度含量测定采用烧矢量法，将 0.45m 滤膜放于马弗炉内在 450 烘 1h 后取出在干燥器内冷却至室温(0.51h)称重，取 500mL 上覆水过滤，将滤后的滤膜再次放入马弗炉内在 450 烘 1h 后取出在干燥器内冷却至室温(0.51h)称重，滤 膜 前 后 质 量 差 除 以 过 滤 水 样 体 积 及 为POM 浓度。颗粒有机碳(POC)、颗粒有机氮(PON)用 元 素 分 析 仪(Vario MACRO cube，Elementar)测 定，颗 粒 有 机 碳、氮 同 位 素(13C、15N)用同位素质谱仪(ThermoFisherScientificInc，USA)测定39。1.3数据处理与分析1.3.1稳定同位素值计算研磨过筛后的悬浮颗粒物样品，加入 0.5mol/LHCl 酸化以去除无机碳酸盐，再用去离子水淋洗样品直至滤液呈中性，并用硝酸银溶液来检测样品中有无 Cl残留，然后将去除无机碳的样品进行冷冻干燥。经过上述处理后的样品在中国科学院生态环境研究中心水质学国家重点实验室用元素分析仪(VarioMACROcube，Elementar)和同位素质谱仪(ThermoFisherScientificInc，USA)联用测定有机碳、氮的含量及稳定同位素组成，计算公式见式(1)和(2)。13C()=(RsampleRstandard)/Rstandard1000,R=13C/12C;(1)15N()=(RsampleRstandard)/Rstandard1000,R=15N/14N;(2)式中：Rsample为待测样品同位素比值；Rstandard为标准参比样品同位素比值；13C/12C和15N/14N 分别对应于国际标准 ViennaPDB 与大气中的氮标准，分析误差为30.7029.20、15N 为 3.867.083.424.11)。这表明相较于密云水库，白洋淀的颗粒有机质来源较多且相对更为分散，且受到其他潜在来源的影响29。白洋淀悬浮颗粒物 13C、15N 同位素整体空间分布存在差异，稳定同位素值变化范围由淀南向淀北逐渐偏正(图 3)。从全淀空间分布的角度看，白洋淀悬浮颗粒物 13C、15N 高值均出现于淀区西北角和淀区北部。结合其他研究对有机质 13C、15N 溯源分析结，推测淀区中部及南部的颗32.95 32.3132.31 31.6531.65 30.9630.96 30.2430.24 29.4929.49 28.7128.71 27.9027.90 27.0627.06 26.1826.18 25.573.86 4.244.24 4.654.65 5.115.11 5.535.53 5.915.91 6.256.25 6.566.56 6.846.84 7.097.09 7.3202.5510 km02.5510 km(a)13C空间分布图(b)15N空间分布图注：白洋淀落位图来自Arcgis10.6中地理数据库File Geodatabase。NN图3白洋淀颗粒有机质 13C、15N 空间分布Fig.3Particulateorganicmatterspatialdistributionof13C,15NinBaiyangdianLake第6期张乐天等：夏季白洋淀颗粒的有机质碳氮同位素特征及其来源解析2071粒有机质来源多以水中的浮游植物为主48。分析其原因可能是浮游植物的端元值(30和 5)更为接近南部颗粒有机质 13C、15N 实测值(30.79和 4.91)，自南向北颗粒有机质 13C、15N 实测值逐渐向水生植物端元值(28.6)靠近。这表明由浮游植物端元贡献的颗粒有机质逐渐减少，转变为水生植物端元贡献逐渐增多。这一结论也与白洋淀的实际状况相符，淀区北部及西北部存在大量水生植物，而淀南和淀中则多以村落临近水域为主，水生植物覆盖率较低。同时，淀中村频繁的人为活动产生的 N、P 污染物进一步促进了浮游植物的生长繁殖，导致淀南的浮游植物丰度高于淀北，其对颗粒有机质的来源贡献相应增加49。白洋淀悬浮颗粒物以内源自生为主，由北向南自生源贡献逐渐增加。根据图 2 碳氮同位素分布特征可知，13C 主要贡献端元为水生植物(3016，端元值28.6)和浮游植物(4224，端元值30)，实测值与端元值均较为接近。白洋淀北部相较于南部沼泽化程度较高，分布大量荷花和芦苇等水生植物50。由于淀南及淀中村落较多，南部采样点多分布于淀中村附近，周围相对于淀区北部的水生植物密度较低。该因素增加了浮游植物对颗粒有机质的贡献。当浮游植物贡献率高时，颗粒有机质 13C、15N 会更加偏负。这一结论也与图 3 中的 13C、15N 分布特征相一致。2.3颗粒有机质来源分析通过以上对 13C、15N 特征及分布的讨论，初步明确了白洋淀悬浮颗粒有机质的来源以内源自生为主，且主要来源为水生植物和浮游植物，但并未明确内、外潜在来源及贡献程度。因此，需结合 13C、15N 及 C/N 对白洋淀水体悬浮颗粒有机质的潜在来源深入分析，运用 MixSIAR 模型对白洋淀悬浮颗粒有机质定量溯源27。2.3.1颗粒有机质来源定性分析根据白洋淀悬浮颗粒物 13C、15N 及 C/N 的实测值，可判断白洋淀颗粒有机碳来源可能包括陆生植物、土壤有机质、水生植物、浮游植物。颗粒有机氮来源可能包括土壤流失氮、土壤有机质、水生植物、浮游植物、陆生植物。结合白洋淀的实际情况，最终确定了包括土壤有机质、浮游植物、陆源植物、水生植物在内的 4 个重要端元，各端元分布如图 4 所示。然而，这一结果仅定性确定了各重要端元的数量，并未定量确定淀中的颗粒有机质的来源状况，且其他潜在端元贡献的贡献率占比大小。因此，需要进一步定量化地描述各端元对白洋淀颗粒有机质的贡献。2.3.2颗粒有机质来源定量计算通过模型对全淀区的颗粒有机质 13C、15N 分别计算出端元贡献率：13C 对颗粒有机碳的溯源结果为浮游植物(42.20%)水生植物(29.40%)陆源植物(17.60%)土壤有机质(10.80%)；15N 对颗陆源植物土壤有机质陆源植物水生植物浮游植物土壤有机质8.48.28.07.87.67.47.27.06.8C/N(a)13C和C/N之间的关系8.48.28.07.87.67.47.27.06.8C/N3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 7.0 7.515N/(b)15N和C/N之间的关系CDAB7.57.06.56.05.55.04.54.03.415N/3433323130292528272613C/3433323130292528272613C/CA(c)13C和15N之间的关系注：A表示陆源植物；B表示水生植物；C表示土壤有机质；D表示浮游植物。图4白洋淀颗粒有机质 13C、15N 和 C/N 之间的关系Fig.4Relationshipbetween13C,15NandC/NBaiyangdianofparticulateorganicmatterinBaiyangdianLake2072环境工程学报第17卷粒有机氮的溯源结果为陆源植物(31.90%)浮游植物(31.70%)水生植物(30.80%)土壤有机质(5.60%)。13C 计算结果表明浮游植物对颗粒物中的有机碳贡献率(41.20%)高于通过 15N 计算结果(31.70%)。这说明水环境中浮游植物对颗粒有机碳、氮的来源贡献率存在差异。蓝藻、绿藻和硅藻是白洋淀内浮游植物的优势物种51，在夏季水温达到浮游植物生长的最适温度，同时硅藻等藻类也达到一年中的生长爆发期。浮游植物的大量繁殖和适宜的水温进一步导致内源细菌对浮游植物降解速率的加快，还未完全被微生物降解的植物碎屑大量悬浮在水中形成颗粒有机质且这些碎屑的有机碳含量极高52-53。因此，从夏季白洋淀中微生物的内源降解角度分析，单以 13C 同位素计算悬浮颗粒有机质的来源，会导致浮游植物对颗粒有机质的计算结果偏高。白洋淀中的颗粒有机质来源差异性较小、同位素信号较为集中，仅靠 13C 或 15N 单种同位素的计算结果仅代表该种稳定同位素的来源特征，并不能真实反映颗粒有机质的整体来源，而将13C、15N 和 C/N 相结合分析会更加科学、准确54。因此，本研究将通过 13C、15N 两种稳定同位素相结合的方法综合计算颗粒有机质不同端元的贡献率55。将不同端元的 13C、15N 作为参数，输入值为平均值和标准差，代入模型中得到结果如图 5 所示。结果表明，夏季白洋淀颗粒有机质主要来自于浮游植物(28.60%37.40%)和水生植物(30.20%31.30%)，其次是陆源植物(22.40%34.30%)和土壤有机质(5.80%10.70%)。这表明白洋淀的颗粒有机质以内源自生为主的，总占比为59.90%；外源输入其次，总占比为 40.10%。水生植物、浮游植物和陆源植物是白洋淀悬浮颗粒有机质的主要来源。3 个主要端元占比总和达 90%以上。白洋淀中的水生植物覆盖度高达 30%40%，包括挺水植物(芦苇和莲为主)、沉水植物(菹草和金鱼藻为主)、浮叶植物(睡莲为主)和漂浮植物(浮萍为主)，且水生植物的优势类群受季节变化的影响56。相关学者对夏季白洋淀中的芦苇、菹草和浮萍三类优势物种的腐解过程进行了研究，发现水生植物的残体及其腐解过程中产生的悬浮碎屑中含有大量有机碳氮。这些植物碎屑将水中的微生物吸附在其表面并发生化学反应，释放出大量的有机组分及 C、N、P 等无机营养盐57-58。经水生植物腐解产生的植物碎屑等有机组分通过分子间的范德华力逐渐聚集在一起，形成了较大的有机团聚体。这些团聚体吸附在水体中无机矿物的表面，使其体积增大、密度减小、更易于悬浮在水中，最终成为白洋淀悬浮颗粒有机质的重要来源59-62。基于上述分析，夏季白洋淀 POM 来源丰富，以内源自生为主(59.9%)，浮游植物和水生植物是其主要来源。结合目前白洋淀的现状，建议加大对内源的调节和管控，在适当的时节收割淀内芦苇等挺水植物；在夏末秋初时节适当的对沉水植物及藻类残体进行打捞，避免因季节交替导致水生植物和浮游植物大量腐解，造成悬浮颗粒有机质含量上升，带来水环境恶化的风险。实现这24615N/32.530.027.525.513C/实测值陆源植物水生植物土壤有机质浮游植物土壤有机质浮游植物水生植物陆源植物0.000.250.500.751.00百分占比图5颗粒有机质 13C、15N 的空间分布及 C、N 双同位素计算结果箱线图Fig.5Spatialdistributionof13Cand15NofparticulateorganicmatterandboxplotofcalculatedresultsofCandNdoubleisotopes第6期张乐天等：夏季白洋淀颗粒的有机质碳氮同位素特征及其来源解析2073种调控能极大地降低自生源对颗粒有机质的贡献，进而切断颗粒有机质对于水环境中有机碳氮的贡献，确保水质的达标和稳固提升。3结论1)白洋淀悬浮颗粒有机碳氮含量分布特征相似，空间上整体分布差异较大；颗粒有机质13C、15N 同位素及 C/N 整体变化较小，13C、15N 整体水平偏低，稳定同位素值变化范围由淀南向淀北逐渐偏正，推测由淀南向淀北颗粒有机质的自生源贡献度逐渐降低。2)白洋淀悬浮颗粒有机质以内源自生(59.9%)为主，其次为外源输入(40.1%)，颗粒有机质主要来自于浮游植物(28.6%37.4%)和水生植物(30.2%31.3%)，其次是陆源植物(22.4%34.3%)和土壤有机质(5.8%10.7%)。3)白洋淀悬浮颗粒有机质以浮游植物和水生植物来源的内源自生为主，因此对内源的调节和管控可有效的降低自生源对颗粒有机质的贡献，进一步切断其对水环境中的有机碳氮的贡献，对白洋淀的水环境保护及水质提升具有重要意义。参考文献LEEH,HURJ,SHINH.Photochemicalandmicrobialtransformationofparticulateorganicmatterdependingonitssourceandsize,ScienceofTheTotalEnvironment,2022,857(2):159506.1FANGTH,WANGCW.DissolvedandparticulatephosphorusspeciespartitioninganddistributionintheDanshueiRiverEstuary,NorthernTaiwanJ.MarinePollutionBulletin,2019,151.2LIX,ZHOUY,LIUG,etal.Mechanismsofthephotochemicalreleaseof phosphate from resuspended sediments under solar irradiationJ.ScienceoftheTotalEnvironment,2017,595:779-786.3TAN M,LIU S,CHEN N,et al.Hydroxyl radicals inducedmineralizationoforganiccarbonduringoxygenationofferrousmineral-organic matter associations:Adsorption versus 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thechemistryofsedimentaryorganicmatterwithintheCoorongoverspaceandtimeJ.Biogeochemistry,2009,92(1):9-25.55易雨君,林楚翘,唐彩红.1960s以来白洋淀水文、环境、生态演变趋势J.湖泊科学,2020,32(5):1333-1347+1226.56王荣欣.白洋淀典型水生植物腐解水质变化特征与元素释放、归趋分析D.郑州:华北水利水电大学,2022.57赵萱.我国不同生态型湖泊沉积物有机质赋存形态及其与重金属相互作用研究D.济南:山东师范大学,2012.58第6期张乐天等：夏季白洋淀颗粒的有机质碳氮同位素特征及其来源解析2075郭长城,喻国华,王国祥.河流泥沙对污染河水中污染物的吸附特性研究J.生态环境学报,2006,15(6):1151-1155.59JIN X,ZHANG W Q,et al.Characteristics of suspended particulatematterinatypicalslow-movingriverofnorthernChina:Insightintoitsstructure and motion behaviorJ.Chemosphere 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730070,China;3.EnvironmentalDevelopmentCenterofMinistryofEcologyandEnvironment,Beijing100029,China*Correspondingauthor,E-mail:AbstractInordertoclarifythespatialdistributiondifferenceandsourceofcarbonandnitrogenisotopeofparticulateorganicmatterinBaiyangdian,particulateorganiccarbon(POC),particulateorganicnitrogen(PON),13Cand15NinsuspendedparticulatemattersamplesofBaiyangdianinsummerweremeasuredinSeptember2022,andthesourceofparticulateorganicmatterwasanalyzedbyMixSIARmodel.TheresultsshowedthattheconcentrationsofPOCandPONinBaiyangLakewere3.55%to21.91%and0.44%to2.93%,respectively.TheoveralllevelsofPOCandPONinthewholelakeareawere8.60%5.52%and1.14%0.72%,affectedbytheriversflowingintothelake,theoverallspatialdistributionofPOCandPONwasqu