基于混合灵敏气体正比计数器的中子周围剂量当量率仪探头优化设计.pdf

采用混合灵敏气体正比计数器可实现中子周围剂量当量率仪的轻便化设计，同时也是日益昂贵的3He正比计数器的一种有效替代。本工作采用丙烷、氮气为混合灵敏气体，聚乙烯作为慢化层的设计方案，并通过MCNP程序模拟计算直径为10 0 mm的球形正比计数器能量响应性能。结果表明：通过调整丙烷、氮气的比例为3:1，设置聚乙烯慢化层厚度为10 mm，可使探头在热中子20MeV范围内的能量响应性能满足“2 因子区间”要求，可实现对基于混合灵敏气体正比计数器的中子周围剂量当量率仪探头的性能优化。根据设计方案制作探测器样机，在2 52 Cf源标准辐射场中实现了对中子周围剂量当量的有效测量。关键词：中子周围剂量当量；混合灵敏气体正比计数器；能量响应中图分类号：TL48文章标志码：A文章编号：0 2 58-0 9 18（2 0 2 3）0 3-0 52 9-0 8Optimization of Neutron Ambient Dose-Equivalent MeterBased on the Mixed Sensitive Gas Proportional CounterXIAO Feng-2,GONG Junjun,XIA Wenming,FAN Ziye?,YANG Jianfeng?,TANG Tiejunl,2(1.Naval University of Engineering,Wuhan of Hubei Prov.430030,China;2.Unit 92730 of PLA,Sanya of Hainan Prov.57201l,China)Abstract:The use of mixed sensitive gas proportional counters can achieve a lightweightdesign of neutron ambient dose-equivalent meters,and is also an alternative to 3He proportionalcounters which is increasingly expensive.In this paper,propane and nitrogen are used as themixed sensitive gas,and polyethylene is used as the moderator.Under the design scheme,theenergy response performance of a spherical proportional counter with a diameter of 100 mm issimulated and calculated by the MCNP program.The results show that by adjusting the ratio ofpropane and nitrogen to 3:1,and setting the thickness of the moderator to 10 mm,the energy收稿日期：2 0 2 0-0 8-17作者简介：肖枫（19 9 3一），男，重庆渝北人，助理工程师，硕士研究生，现从事核辐射探测方面研究通讯作者：夏文明，E-mail：x i a o f e n g _6 7 8 2 8 8 2 3 16 3.c o m530response in the range of thermal neutron 20 MeV can be restricted in the“2-factor interval.Thisenables a performance optimization of the neutron ambient dose-equivalent meters based on themixed sensitive gas proportional counter.According to the design scheme,a prototype of thedetector was made.It can effectively measure the neutron ambient dose-equivalent in thestandard radiation field of the 252Cf source.Key words:Neutron ambient dose equivalent;Proportional counter of mixed sensitive gas;Energyresponse由于中子与物质发生作用的类型、截面与中子能量密切相关，另一方面，不同能量的单位注量中子的周围剂量当量贡献差别可能达百倍，因此，基于等剂量当量法 1 气体探测器的中子周围剂量当量测量面临诸多挑战：（1）仪器能量响应曲线与ICRP742推荐的中子注量-剂量当量转换系数曲线一致性不足，尽管多年来人们通过设计慢化体、优化探头结构、调整灵敏介质成分、改进数据处理等方法试图改善这一结果，但仍存在较大的提升空间；（2）长时间以来作为慢化型中子探测器主要原材料的3He气体日益稀缺，为了控制制造成本，函须寻找一种替代方法；（3）含慢化体的中子探测器往往较为笨重，体积较大，不利于携带前出至任务区域进行作业，测量仪器的便携性成为一项重要的性能指标。以N、C、H 元素为主的混合灵敏气体正比计数器可作为中子探测的一种技术手段，但在低能区发生核反应的N与3He在反应截面上有着数千倍的差距，所带来的灵敏度问题限制了这类探测器的发展，这个问题在组织等效正比计数器上也有体现。近几年来，各国都在寻找用于替代3He或10 BF气体的探测器灵敏介质，以N、C、H 元素为主的混合灵敏气体正比计数器有着体积小、重量轻、成本低等特点，在便携式中子周围剂量当量率仪的运用中有其独特的优势，因此越来越吸引人们的注意。2016年，法国E.Bougamont等人 3 率先提出了在球形正比计数器中用纯氮气作为灵敏气体，利用中子与氮气在低能区发生的14N(n,p)14C反应和在高能区（大于1.7 MeV）发生的14N(n,)B反应产生带电粒子和电信号。2017年，日本Tomoya Nunomiya等人 4 设计的便携式中子剂量率仪利用0.1MPa氮气和0.4MPa甲烷作为填充气体，是少数将N、C、H元素为主的混合灵敏气体正比计数器作为中子剂量测量手段的实际运用之一。TomoyaNunomiya的设计没有对探头追求严格的能量响应特性，在10 eV40 0 k e V 的范围内存在响应不足，因此需要在数据处理过程中采用谱权重G函数法修正剂量当量。考虑到仪器主要用于核电厂和加速器设施周围中子辐射环境的测量，几乎所有低于1MeV的中子都是由于大于1MeV中子与周围环境中的低原子序数物质作用慢化而来，因此在G函数中用8 0 0 keV1.6MeV的响应来修正了10 eV40 0 k e V的响应。这样带来的问题是在某些特殊中子辐射场，特别是40 0 keV以下的单能中子场中将造成较大偏差。本工作对基于混合灵敏气体球形正比计数器的中子周围剂量当量率仪器探头进行研究，利用MCNP蒙特卡罗程序模拟计算探头的能量响应性能，分别从灵敏介质的材料、配比、尺寸等参数进行分析对比，寻找最佳方案，力求在探头一端达到良好的能量响应性能，从而减少后期的数据处理工作。1灵敏气体选择本工作在球形正比计数器的结构基础上，结合国内外学者的有关研究，选择氮气和丙烷的混合气体作为灵敏介质。该方案主要利用N与入射中子在低能区发生的14N(n,p)14C反应，即核反应法；H与入射中子在中高能区发生的弹性散射，即核反冲法。选择丙烷的原因主要有两点：（1）作为烷烃气体具有相对稳定的化学性质，（2）相比于甲烷，同等气压下丙烷中H元素的原子密度更高，可达到更高的探测器灵敏度。而丁烷及更大分子的烷烃气体沸点较高，其中丁烷的沸点已达到-0.5，在低温环境下容易液化。而丙烷的沸点低至-42.1，可满足绝大多数使用环境。531为了充分利用 14N(n,p)14C 反应对中子探测的贡献，设置一定厚度的聚乙烯慢化层，将部分中能中子的能量降低，从而提高对中能中子的能量响应。2剂量测量原理在本工作的设计中，主要利用低能区发生的 14N(n,p)14C 反应和中高能区发生的 H(n,n)p反应对中子进行探测，两者均产生质子并使气体介质发生电离。对于热中子而言，存在着截面为0.332 barn 的 H(n,)D 反应，但相比 N 与热中子的反应截面依然低了1个数量级，且产生的射线在腔室内沉积的能量极为有限，可以忽略不计，腔室内气体绝大部分电离由质子产生。对于基于混合灵敏气体正比计数器的中子周围剂量当量率仪而言，其测量原理利用了等剂量当量法，即测量仪器的能量响应特性满足ICRP标准曲线的中子剂量测量方法。作为一类正比计数器，在记录脉冲个数的同时也记录脉冲幅度信息，对于单个入射粒子，通过建立沉积能量、克服电离能而产生的离子对个数、雪崩放大后收集到的离子对个数、外电路中产生的脉冲幅度的对应关系，将一定时间内入射粒子的沉积能转换为测量仪器在该时间内所有脉冲幅度的叠加值。经过对探头材料和结构的调整设计，当不同能量中子在气体腔室内的沉积能量曲线与ICRP标准曲线相一致时，剂量当量H可由式（1）知：H=CZhN(h)(1)其中：h脉冲幅度谱分析器的道数；N(h)h到 h+h 道内的脉冲计数;h 一一分析器的道宽；C-标定系数。3模拟计算方法设计过程中采用MCNP蒙特卡罗程序进行建模和计算，通过调整各材料的成分、配比和尺寸等参数，使探测器的响应曲线尽可能同ICRP推荐的中子注量-剂量当量转换曲线趋于一致。探头模型为内径10 0 mm的不锈钢球壳，厚度为3mm，球壳外包裹一定厚度的聚乙烯慢化层，球内充入压力为0.4MPa的丙烷、氮气混合气体，如图1所示。辐射源为均匀分布的圆形面源，该面垂直于圆心与探头球心的连线。同时，选用F6卡对球内混合气体区域的沉积能量进行统计，沉积能量 5 由式（2）所示：8,=Em-ZE,+Z0,(2)其中：En一一入射粒子动能；ZE,一所有电离粒子离开考察区域时的动能之和；ZQ;一考察区域内所有反应或衰变过程中释放出来的能量之和。在本工作的场景中，可以通过中子在腔室内的沉积能量来模拟探测器显示剂量值随入射中子能量变化的曲线。304不锈钢球壳聚乙烯慢化层混合灵敏气体图1MCNP中的探头模型剖面图Fig.1The cutaway of the probe model in MCNP4计算结果分析首先对纯丙烷或纯氮气进行模拟，中子在气体腔室内的能量沉积情况体现出两种材料对不同能量中子的敏感性。通过设置一定厚度的聚乙烯慢化层进行对比，可观察到慢化层对腔室内反应的影响，如图2 所示。10-1纯氮气（无慢化层）纯氮气（10 mm慢化层）10-2纯丙烷（无慢化层）纯丙烷（10 mm慢化层）(3/A)/鲁10-31010-510610-7L10-8 10-7 106 10-5 10-4 10-3 10-210-1110入射中子能量/MeV图2丙烷、氮气对不同能量中子的能量沉积Fig.2 The energy deposition in propane andnitrogen of neutrons with different energies532（1）纯氮气与中子的反应：对于慢中子而言，14N(n,p)14C反应为能量沉积的主要方式，反应产生能量为58 4keV的质子和42 keV的14C，N对于热中子的反应截面约为2 barn，随着入射中子能量增加，反应截面下降。当入射中子能量达到数百keV级别时，中子与N核以散射为主要的能量沉积方式，且随入射中子能量增加而增加。（2）纯丙烷气体与中子的反应：C与1MeV以下的中子几乎不发生核反应。H与慢中子反应较弱 6 ,只与热中子具有最大截面0.332 barn，反应产生的射线沉积能量低，对剂量当量贡献小。当中子能量在数百keV以上时，H的弹性散射占据主要地位。在弹性散射动能、动量双守恒条件下，由于原子质量更接近1，比N的弹性散射沉积能量高出约一个数量级，实际设计方案中原子密度的差异将使两者差别更大，因此作为对快中子的主要探测手段。（3）慢化层对氮气与中子反应的影响：在热中子能区附近，慢化层吸收一部分中子，使在气体腔室内沉积的能量略微下降。对于中能中子，聚乙烯对中子的慢化作用使得与N的反应截面增大，明显提高了中子能量的沉积，因此实现了对中能中子的有效探测。对1MeV以上的快中子，慢化层影响较小。（4）慢化层对丙烷气体与中子反应的影响：丙烷气体与慢中子的反应十分微弱，聚乙烯慢化层中H原子密度高，与慢中子反应后的产生的射线等进入气体腔室，在其中沉积能量，并占据主要地位。尽管如此，相比N与热中子反应，沉积的能量低了12 个数量级。当中子能量在MeV以上时，在聚乙烯慢化层较薄的情况下，对气体腔室内以弹性散射方式沉积的能量影响较小。通过调整丙烷与氮气的配比，观察到沉积能量曲线变化如图3所示。可以看出，当氮气比例增加时，计数器对慢中子的响应提高，对快中子的响应降低。相反，当丙烷比例增加时，对慢中子的响应降低，对快中子的响应提高。图4为不同慢化层厚度下的气体腔室沉积能量曲线，这里的气体比例为1:1。随着聚乙烯慢化层厚度增加，对响应曲线的影响主要为：10一丙烷、氮气比例1:2一丙烷、氮气比例1:1一丙烷、氮气比例2:1一丙烷、氮气比例3:110-310-105LLLLLLLLLLuL10-810-710-610-510-410-310-210-1110入射中子能量/MeV图3不同材料配比下的沉积能量曲线Fig.3The deposition energy curves withdifferentmaterial ratios无慢化层10慢化层厚度3.5mm慢化层厚度6.5mm慢化层厚度10 mm慢化层厚度13.5mm1031010510LLLLLL10-810-710-610-510-410-310-210-1110102入射中子能量/MeV图4不同厚度慢化层下的沉积能量曲线Fig.4TThe deposition energy curves of moderatorwithdifferentthickness（1）热中子响应略微降低，主要由聚乙烯慢化层对中子的吸收引起；（2）对10 keV以下的中子响应曲线明显抬高，这是因为处在该能量区间的中子得到一定程度的慢化，与N的反应截面增大，当设置10mm厚的聚乙烯时，提高约一个数量级；（3）对快中子的响应略微降低，当中子能量大于10 MeV时，10 mm厚的聚乙烯慢化和吸收作用太弱，所带来的影响几乎忽略不计。5能量响应优化用沉积能量的方式模拟探测器能量响应曲线，实质上是模拟了探测器测量值随入射中子能量变化规律曲线，与真值之间仅相差一个标533定系数。因此，对能量响应性能的优化，本质上是追求能量响应曲线与理想曲线形状相同。为了衡量曲线在形状上的一致性，往往需要将不同能量中子的剂量当量贡献值进行归一化处理，使其变为一个无量纲数，再与同样归一化处理过的ICRP74推荐的曲线进行比较。通常的做法是将某一能量点的中子剂量当量贡献值设为1，再以各个能量点的剂量当量贡献值与理想值的偏差I作为衡量标准，I由式（3）所示：H,-H,(%)100%(3)H.其中:H;一仪器周围剂量当量率的指示值；H约定真值。I的绝对值越小，说明越接近理想曲线。对于基于等剂量当量法的中子周围剂量当量率仪，应尽可能保证响应曲线在各个能量点处的偏差值处在“2 因子区间”之内。这个区间是指理想真值乘2、除2 的范围内，是长时期以来在本技术领域内形成的一个约定俗成的参考标准，即偏差最好在-50%10 0%以内，这是目前等剂量当量探测技术水平的表征。2 0 19 年发布的国家推荐标准GB/T1431820197中对能量响应性能的要求在热中子到50 keV能量范围内放宽至-8 0%70%，对10 MeV到2 0 MeV的能量范围内放宽至-80%100%。图5给出了以2 MeV的能量响应为剂量贡献值1，不同气体配比在不同慢化层厚度下所计算出的偏差值I的曲线。可以看出，当丙烷、氮气比例为3:1、慢化层厚度为10 mm时，能量响应曲线在热中子到2 0 MeV的范围内满足“2因子区间”要求，且各个能量点的偏差相对较低。200慢化层厚度3.5mm200慢化层厚度3.5mm慢化层厚度6.5mm慢化层厚度6.5mm慢化层厚度10 mm一慢化层厚度10 mm150150慢化层厚度13.5mm慢化层厚度13.5mm1001005050%/%/00-50-50-100-100-150 ll ywl y wl ywl yul wwl yual udl tud-150 ll l l gwal y l l yual ywl ymdl tul 10-8 10-7 10-6 10-510-4 10-3 10-2 10-111010-8 10-7 10-6 10-5 10-10-3 10-2 10-1 110入射中子能量/MeV入射中子能量/MeV（a）丙烷、氮气比例2:1（b）丙烷、氮气比例3:1200慢化层厚度3.5mm200慢化层厚度3.5mm慢化层厚度6.5mm慢化层厚度6.5mm慢化层厚度10 mm一慢化层厚度10 mm150150慢化层厚度13.5mm慢化层厚度13.5mm1001005050%/U%/U00-50-50-100-100-150-150Linl nd nd ml d ud ud d nd nd 10-8 10-7 10 10-5 10-4 10-3 10-2 10-111010-8 10-7 10 105 10-410-3 10-2 10-110入射中子能量/MeV入射中子能量/MeV(c）丙烷、氮气比例4:1（d）丙烷、氮气比例5:1图5不同气体配比及慢化层厚度下的偏差值对比Fig.5The comparison of deviation under different gas ratios and moderator thickness534根据GB/T143182019中3.1.32 条款对相对响应r的描述Rr=一(4)R.其中：R一辐射测量装置的响应值；R.一参考响应值，r越接近于1则说明能量响应性能越好。按照丙烷、氮气比例为3:1、慢化层厚度为10mm的方案计算得到参考响应r的曲线如图6所示，对于1eV以下和2 MeV以上的中子，探测器表现出一定程度过响应，特别是在10 MeV附近将比真值高出8 9.9%；对于1eV2 M e V范围内的中子，探测器将出现欠响应，其中1keV附近最为严重，将低于真值46.9%。对于该结果而言，考虑到普遍存在于整个能量区间的响应偏差在中子探测器设计中是可预见的，在满足“2 因子区间”要求的情况下，该探测器可视为具有中子等剂量当量特性，具备对中子周围剂量当量测量的能力。相对响应r2.01.51.00.50.0 Lnll LL10-10 10-9 10-8 10-7 10 10-5 10-4 10-3 10-2 10-1110102入射中子能量/MeV图6 相对响应曲线Fig.6Thecurveof relativeresponse本工作同时计算了该设计方案下，对2 52 Cf、252Cf(D,0慢化）、2 41Am-Be等典型的参考中子辐射源及陈军等在文献8 中测得的某核动力设施周围中子辐射场的响应情况，并与国标给出的转换系数做对比，如表1所示。因为经D,0慢化的2 52 Cf源慢中子份额大，而2 41Am-Be源1MeV以上的快中子份额大，结合图7 可见，两者都集中在探测器过响应的能量区间内，导致计算结果高于标准值。相反，2 52 Cf源主要发射0.12 MeV的中子，陈军给出的辐射环境能谱广泛分布在0.2 eV6 M e V 的能量区间内，因此计算结果会比标准值更低。总体来看，在该设计方案下的探测器对典型的中子辐射场计算的偏差值可控制在50%以内，具备了中子周围剂量当量测量的条件。表1又对典型参考中子辐射场的响应Table 1The response to typicalreferenceneutron radiationfieldG B/T 14318 给出设计方案下的平均中子注量-周中子源的响应计算偏差/%围剂量当量转换系值（归一化）数（归一化）252Cf0.6410.917-30.1252Cf(D,0慢化)0.3560.2542.6241Am-Be1.3440.93144.3某核动力设施0.1280.2-35.9周围中子辐射场6样机测量试验按照本文设计方案，制作了基于混合灵敏气体球形正比计数器的探测器样机，实物如图7所示。样机具有以下基本参数：（1）基本结构：“中心阳极丝+球形阴极外壳+壳外慢化层”结构（2）填充气体：丙烷、氮气（3:1）（3）气体压力：0.4MPa防碰胶垫120mm聚乙烯慢化层防潮热缩管套SHV接口图7样机实物展示Fig.7Thedisplayof theprototype535(4)主要材质：30 4不锈钢、聚乙烯(5)重量:0.7 5kg（6）外形尺寸：最大长度2 0 0 mm、球体直径 12 0 mm(5)重量:0.7 5 kg（6）外形尺寸：最大长度2 0 0 mm、球体直径 12 0 mm(7）数据接口：SHV中子周围剂量当量的计算过程主要由探测器采集中子脉冲波形信号、数字化脉冲甄别算法滤除信号、生成中子脉冲幅度谱、计算中子周围剂量当量四步组成。试验采用了美国Quaesta公司生产的NPM3100E型中子脉冲监测器对正比计数器输出脉冲进行记录，该设备集成了高压、前置放大器、主放大器、模数转换器等电子学器件，并可通过内置程序调节高压和甄别阈，在PC端显示脉冲波形，输出10 2 4道脉冲幅度谱，统计计数率等。本工作在中国船舶集团7 19 研究所Am-Be中子源剂量校准室对样机进行标定，实验场景如图8 所示。对Am-Be源进行测量所得的脉冲幅度谱如图9 所示，根据脉冲幅度谱计算单位时间内脉冲幅度的叠加值，经过多点测量后利用最小二乘法可计算出转换系数C。利用样机对2 52 Cf中子标准源辐射场进行测量，取距离源1.5m、2 m、2.5m 三个位置作为测量点，得到测量数据如表2 所示。样机对2 52 Cf源辐射环境的欠响应是由设计方案决定的，表现出了样机固有的能量响应特性。图：719研究所Am-Be中子源试验场景Fig.8The scene of Am-Be neutron sourceexperiment in the 719 Institute103102101001282563845126407688961024道数图9 Am-Be源脉冲幅度谱Fig.9The pulse amplitude spectrum ofAm-Beneutron source表2252Cf源测量试验数据Table2The data measured by the 252Cfneutron source experiment源距离/m测量值/（Sv/h）标准值/（Sv/h）相对误差/%1.520.4426.1-21.68210.7914.7-26.602.56.059.435.677结论本工作通过调整丙烷、氮气的比例为3:1，聚乙烯慢化层厚度为10 mm，选取对2 MeV中子的能量响应值为剂量贡献值1，可使探测器能量响应曲线在热中子2 0 MeV的能量区间内与ICRP74推荐的中子注量-周围剂量当量转换系数曲线保持较好的一致性，对几种典型中子辐射场的周围剂量当量计算值均符合国标要求。根据设计方案制作探测器样机，利用Am-Be源对样机进行标定，并在2 52 Cf源标准辐射场中实现了对中子周围剂量当量的有效测量。在下一步工作中，可利用样机对多种辐射环境进行测量，检验各项性能指标，并与现有商用中子周围剂量当量率仪进行对比。参考文献：1汲长松中子探测M.北京：中国原子能出版社，2 0 14.2ICRP.Conversion coefficients for use in radiological536protection quantities for external radiation R.ICRPPublication74.US:ICRP,1996.3 Bougamont,Dastgheibi,Derre,et al.Neutron spectroscopywith the Spherical Proportional Counter based on nitrogengas J.Nuclear Instruments and Methods in PhysicsResearch,Section A.Accelerators，Sp e c t r o m e t e r s,Detectors and Associated Equipment,2017,847:10-14.4Nunomiya T,Nakamura T,Yamamura S,et al.Developmentof lightweight portable neutron survey meter J.Journal ofNuclear Science and Technology，2 0 17,54（11):1215-1222.5魏志勇.辐射剂量学M.哈尔滨：哈尔滨工程大学出版社，2 0 10.6强义忠.常用核辐射数据手册M.北京：原子能出版社，19 9 0.7辐射防护仪器中子周围剂量当量（率）仪：GB/T14318一2019s .北京：中国标准出版社，2 0 19.8陈军.核动力反应堆安全壳内外中子能谱和剂量测量J.原子能科学与技术，2 0 0 4，38（2）：131-136.