2018年冬季安徽省典型城市PM_%282.5%29来源解析的数值模拟研究.pdf

第 52 卷 第 2 期 Vol.52,No.2,147157 2023 年 3 月 GEOCHIMICA Mar.,2023 收稿日期:2021-03-04;改回日期:2021-04-07 项目资助:长三角 PM2.5和臭氧协同防控策略与技术集成示范大气专项(2018YFC0213806)资助。第一作者简介:曹广翰(1996),男,硕士研究生,化学工程与技术专业。E-mail: 通信作者:何奕(1977),男,教授,主要从事工业生态与环境工程研究。E-mail: Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 2018年冬季安徽省典型城市PM2.5来源解析的 数值模拟研究 曹广翰1,曹天慧2,田旭东3,施 耀1,何 奕1*(1.浙江大学 化学工程与生物工程学院,浙江 杭州 310027;2.浙江省生态环境科学设计研究院,浙江 杭州 310007;3.浙江省生态环境监测中心,浙江 杭州 310012)摘 要:细颗粒物(PM2.5)是决定环境空气质量的关键污染物。随着近年来环保措施的实施,PM2.5的来源特征也随之发生变化,探究 PM2.5的主要来源及其贡献值对制定有效的 PM2.5治理方案具有重要的现实意义。本研究使用 CMAQ-ISAM 模型,考察 2018 年冬季不同来源区域和来源种类对合肥市区 PM2.5及其关键组分的贡献。结果表明,合肥市区冬季 PM2.5的主要区域来源为长三角外的远距离传输(52.6%),其次为合肥市的本地排放(26.3%)和安徽省其他城市的传输(12.3%)。远距离传输对硫酸盐、硝酸盐和有机 C 的贡献最大(57.9%、68.2%和 69.5%),而铵盐和元素 C 主要来自本地排放(37.1%和 52.9%)。合肥市本地及周边区域的 6 类排放源中,工业源对 PM2.5的贡献最大(21.3%),其次为农业源(11.6%),其中工业源的贡献主要来自本地排放,而周边区域农业源的贡献大于本地农业源。硫酸盐、硝酸盐和元素 C 的主要来源种类为工业源(33.9%、13.8%和 38.6%),铵盐和有机 C 则分别为农业源(64.2%)和民用源(17.7%),其中工业源和民用源的贡献主要来自本地排放,农业源则为周边区域传输。关键词:PM2.5;CMAQ-ISAM 模型;来源解析;安徽省 中图分类号:P593;X513 文献标志码:A 文章编号:0379-1726(2023)02-0147-11 DOI:10.19700/j.0379-1726.2023.02.002 Numerical simulation study of the source apportionment of PM2.5 in typical cities of Anhui Province in the winter of 2018 CAO Guanghan1,CAO Tianhui2,TIAN Xudong3,SHI Yao1,HE Yi1*(1.School of Chemical Engineering and Biological Engineering,Zhejiang University,Hangzhou 310027,Zhejiang,China;2.Eco-Environmental Science Research&Design Institute of Zhejiang Province,Hangzhou 310007,Zhejiang,China;3.Zhejiang Provincial Ecological Environmental Monitoring Center,Hangzhou 310012,Zhejiang,China)Abstract:Fine particulate matter(PM2.5)is the key pollutant that determines the ambient air quality.The source characteristics of PM2.5 have changed with the implementation of environmental protection measures in recent years.Exploring the main sources of PM2.5 and its contribution has important practical significance for developing effective PM2.5 control strategies.In this study,the CMAQ-ISAM model was used to investigate the contribution of different source regions and categories to PM2.5 and its key components in the Hefei urban area in the winter of 2018.The research results show that the main regional source of PM2.5 in Hefei in winter is long-distance transport outside the Yangtze River Delta(52.6%),followed by local emissions of Hefei(26.3%)and the transport from other cities in Anhui Province(12.3%).Long-distance transport makes the greatest contribution to sulfate,nitrate,and organic carbon(57.9%,68.2%,and 69.5%,respectively),while ammonium salts and elemental carbon mainly originate from local emissions(37.1%and 52.9%).Among the 6 types of source categories in the local and surrounding areas of Hefei,industrial sources have the largest contribution to PM2.5(21.3%)followed by 148 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 agricultural sources(11.6%).The contribution of industrial sources is mainly from local emissions,while the contribution of agricultural sources from surrounding areas is larger than that of local agricultural sources.The main sources of sulfate,nitrate,and elemental carbon are industrial sources(33.9%,13.8%,and 38.6%,respectively),while those of ammonium salts and organic carbon are agricultural sources(64.2%)and residential sources(17.7%),respectively.Among them,the contribution of industrial and residential sources is mainly from local emissions,while that of agricultural sources is transport from surrounding areas.Key words:PM2.5;CMAQ-ISAM model;source apportionment;Anhui Province 0 引 言 中国东部的长三角地区是中国人口密度和工业发展水平最高的地区之一。近年来伴随着人类活动水平的不断提高,排放的大气污染物导致长三角地区的空气质量受到严重威胁(Xu et al.,2016;Shi et al.,2018;Ma et al.,2019;Xue et al.,2020)。大气颗粒物污染,尤其是 PM2.5(空气动力学直径小于 2.5 m的颗粒物)污染,引起了社会的广泛关注。大气中高浓度的 PM2.5会引发雾霾或灰霾现象,导致可见度下降,对人们的出行造成影响(Liu et al.,2019b;Han et al.,2020)。研究表明,暴露于 PM2.5污染环境下将严重危害人体健康,其与呼吸道疾病、心血管疾病、肺癌等多种疾病存在显著关联性(Rajagopalan et al.,2018;Liu et al.,2019a;Yuan et al.,2019;Wang et al.,2020)。随着我国污染治理工作的推进,污染排放特征不断变化,PM2.5的来源情况同样发生了改变。国务院于 2018 年发布了打赢蓝天保卫战三年计划,对于PM2.5污染的联防联控提出了新的要求,因此,迫切需要对长三角地区的重点城市开展新的 PM2.5来源解析工作,科学分析 PM2.5的区域传输在其中扮演的角色。国内外学者采用了多种方法对 PM2.5及其来源开展研究,常用的方法包括受体模型法(Du et al.,2017;Zhou et al.,2017;Li et al.,2018;Shen et al.,2020)、后向轨迹法(Gao et al.,2015;Wang et al.,2018;Zhao et al.,2019)和源模型法(安静宇等,2014;薛文博等,2014;李莉等,2015;Gao et al.,2020)等。受体模型法用于考察不同种类的污染源对受体区域的贡献,而后向轨迹法则用于分析大气污染物的传输轨迹,两者共同的局限性在于无法定量研究特定排放区域的贡献。源模型法又称扩散模型法,第三代源模型基于“一个大气”的理念,能够在一次运行过程中模拟大气中的各种物理化学过程,在此基础上定量分析不同排放区域的贡献。源模型法可进一步分为灵敏度分析法和示踪法。灵敏度分析法通过改变某污染源的排放值或求解模型的灵敏度方程组以得到该排放源的贡献,但由于非线性因素的影响,灵敏度分析法结果不一定能够代表其对受体区域的贡献(Zhai et al.,2018;Chen et al.,2019;Hou et al.,2019)。示踪法通过标记各个排放源的污染物,追踪其在模拟区域内的输送、转化和沉降等过程,使用质量守恒估算排放源的贡献率。相较于灵敏度分析法,示踪法不会改变排放源的输入,且能够同时考察多个排放源的贡献。具有代表性的追踪法包括 CAMx-PAST 法(Li et al.,2015b;Zhang et al.,2018;Yang et al.,2020)、CMAQ-ISAM 法(Chen et al.,2017;Chang et al.,2019;Dong et al.,2020)、NAQPMS 法(Chen et al.,2015;Ming et al.,2017;Liu et al.,2019c)等。Li et al.(2015a)使用CAMx-PSAT 法考察了 2013 年冬季长三角内 6 个区域(上海城区、崇明岛、淀山湖、苏州、杭州和舟山)的PM2.5来源,得出城区 PM2.5的主要来源是本地排放,而农村地区 PM2.5更多来自传输输入。Li et al.(2019)使用CMAQ-ISAM法研究了2017年我国京津冀和长三角等重点地区的 PM2.5及其关键组分的来源,表明冬季和秋季华北平原对于长三角的传输贡献与本地贡献接近(10%25%),而春季和夏季传输贡献较低。Ming et al.(2017)使用 NAQPMS 法研究了上海在 20132014年污染时期的 PM2.5的来源,结果表明,在污染时期二次气溶胶的贡献相较于非污染时期显著增大。目前,对长三角地区的 PM2.5来源解析研究更多地集中于上海和杭州等城市,对安徽省及其省内城市的研究较少,而安徽省位于长三角西北部,是连接华北、华中和华东的关键地区,在冬季北风的影响下污染气团可能向下游传输,进而影响到上海、浙江等地区,因此针对安徽省的 PM2.5区域传输研究十分必要。CMAQ-ISAM 法作为最新的示踪源解析法,具有以下优势:相较于体模型法和后向轨迹法,该方法可定量研究用户定义的排放区域、排放种类及其任意组合的贡献,且不需要对排放源和受体点进行长时间采样分析;相较于灵敏度分析法,该方法不易受到非线性因素的影响;使用 第 2 期 曹广翰等:2018 年冬季安徽省典型城市 PM2.5来源解析的数值模拟研究 149 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 了与CMAQ主体模式更一致的方法模拟示踪物质的对流传输过程;采用高效的求解器,有效提高了在气相化学反应中追踪前体物的效率;灵活性高,不需要修改代码或创建可执行文件即可进行参数设置;采用模块化设计提高了 ISAM 模块的可移植性。因此,本研究基于 CMAQ-ISAM 模型,定量考察了合肥市在 2018 年冬季 PM2.5及其关键组分的来源特征,探究不同区域及种类排放源的贡献,以期为安徽省以及长三角地区的 PM2.5污染区域联防联控方案的制定提供参考。1 数据与研究方法 1.1 模型参数设置 本研究采用 WRFv3.8-CMAQv5.3 数值模型系统,考察合肥市的 PM2.5浓度分布及其主要贡献源。模型水平网格为双层嵌套,外层网格分辨率为 36 km,包含中国大部分区域,其为内层网格提供了边界条件;内层网格分辨率为 12 km,包含长三角地区,同时包含江西省东部和福建省北部地区(图 1),该层的模拟结果将用于模型系统的验证和 PM2.5及其关键组分的来源解析。模拟时间段为 2017 年 12 月 15 日 2018 年 1 月 31 日,其中 2017 年 12 月 1531 日为模型起转时间,用于降低初始浓度场的影响。外层网格采用清华大学研制的 MEIC 排放清单(Li et al.,2017;Zheng et al.,2018),内层网格采用浙江省生态环境监测中心研制的长三角排放清单。自然源排放数据由 MEGANv2.1 模型产生。气象资料采用美国国家环境预报中心提供的0.250.25FNL数据(https:/rda.ucar.edu/datasets/ds083.3/)。WRF 和 CMAQ的参数设置见表 1。ISAM模块追踪内层网格内的7个来源区域,分别为合肥市、安徽省其他城市、上海市、浙江省、江苏省、江西省东部和福建省北部(图 1)。来源种类共有 6 类,分别为电厂源、工业源、交通源、民用源、农业源和自然源。除了以上来源,ISAM 模块同时追踪来自初始条件(initial condition,ICON)、边界条件(boundary condition,BCON)和内层网格其他区域(other region,OTHR)的贡献。市区是人类活动的主要区域,人口密度较高,因此合肥市区所包含网格将作为源解析的受体区域。来自合肥本市排放的贡献称为本地排放贡献,来自安徽省其他城市和内层网格内其他区域的贡献称为周边区域传输贡献,而来自外层网格(即 BCON)的贡献称为远距离传输贡献。图 1 内层网格的模拟区域 Fig.1 The modeling regions of the inner grid 表 1 WRF 和 CMAQ 模型参数 Table 1 Model parameters of WRF and CMAQ 模型 参数种类 方案名称 边界层方案 YSU 陆面方案 Noah 云物理方案 WSM6 积云对流方案 Grell-Devenyi 长波辐射方案 RRTM WRF 短波辐射方案 Dudhia 气相化学方案 CB06 CMAQ 气溶胶方案 AERO6 1.2 监测数据来源和模型验证标准 2018 年 1 月合肥市内气象监测站和空气质量监测站的监测数据用于模型性能的验证。气象数据来源于美国国家气象数据中心,其提供了合肥市包河区气象站的每小时气象参数监测数据。空气质量数据来源于全国城市空气质量实时发布平台,其提供了合肥市内 10 个空气质量监测站的每小时颗粒物浓度监测数据。评估模型性能的统计参数包括标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)、平均分数偏差(MFB)和平均分数误差(MFE),计算公式为:mo1m1()NMB(100%)NiNiCCC (1)150 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 mo1m1|NME(+100%)NiNiCCC (2)mo1om()1MFB(200%)(+/2)NiCCNCC (3)mo1om|1MFE(+200%)(+/2)NiCCNCC (4)式中:Cm为模拟值;Co为检测值。Boylan and Russel(2006)研究表明,在60MFB60 且 MFE75%时模型性能符合要求,因此将其作为模型性能的验证标准。2 结果与讨论 2.1 模型验证 合肥市气象参数(空气温度、相对湿度和风速)和颗粒物浓度(PM2.5和 PM10)模拟值与监测值的对比情况见图 2、3。气象参数的验证结果表明,空气温度和风速的模拟结果偏大,其 MFB 分别为38.7%和 24.8%;相对湿度的模拟结果相较于监测值略微偏小,MFB 和 MFE 为19.8%和 21.3%(表 2)。颗粒物浓度的验证结果表明,PM2.5和PM10的模拟结果偏差较小,其中 PM2.5浓度存在一定程度的低估,MFB 为12.3%,MFE 为 37.6%;PM10的模拟结果略微偏大,MFB 和 MFE 分别为 16.2%和 33.8%(表 2)。综上而言,气象参数和颗粒物浓度的模拟结果均满足验证标准(60MFB60且MFE75%),WRF和CMAQ 模型的模拟性能满足要求。2.2 PM2.5空间分布及关键组分占比 2018 年冬季长三角地区 41 个地级市的 PM2.5浓度分布如图4所示,PM2.5平均浓度为74 g/m3,其中合肥市的平均浓度为 87 g/m3,远高于环境空气质量标准规定的年均浓度限值(35 g/m3)。相较于其他季节,冬季 PM2.5浓度最高且污染分布范围广泛,除安徽省的黄山市以及浙江省南部城市,长三角地区其他城市的 PM2.5浓度均高于 50 g/m3。整体而言,长三角 PM2.5浓度的空间分布呈现出西北部高、东南部低的特征,安徽省的平均 PM2.5浓度高于上海市、江苏省和浙江省。形成该现象的重要原因是冬季安徽省受到华北地区重霾天气的影响较大,同时安徽位于内陆地区,来自海洋的清洁气团对其清洁作用较小。可见开展合肥市的 PM2.5及其关键组分的来源解析,探究其主要贡献源有重要意义。图 2 气象参数的模拟结果验证 Fig.2 Verification of simulation results for meteorological parameters 图 3 颗粒物小时浓度的模拟结果验证 Fig.3 Verification of simulation results for particulate matter concentration 第 2 期 曹广翰等:2018 年冬季安徽省典型城市 PM2.5来源解析的数值模拟研究 151 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 表 2 气象参数和颗粒物浓度模拟结果的验证统计 Table 2 Verification statistics of simulation results of meteorological parameters and particulate matter concentration 种类 监测平均值 模拟平均值 NMB(%)NME(%)MFB(%)MFE(%)空气温度()1.4 3.2 31.3 57.2 38.7 60.7 相对湿度(%)79.7 59.3 25.6 27.4 19.8 21.3 风速(m/s)2.9 4.1 38.1 59.8 24.8 42.5 PM2.5(g/m3)87.1 66.1 24.1 51.4 12.3 37.6 PM10(g/m3)91.0 106.5 29.9 59.0 16.2 33.8 图 4 2018 年冬季长三角地区 PM2.5月均浓度空间分布 Fig.4 Distribution of monthly average PM2.5 concentration in the Yangtze River Delta region in winter 2018 合肥市 PM2.5关键组分的平均占比及小时浓度时间序列见图 5。硝酸盐和硫酸盐的占比最大,且两者的小时浓度值变化较大,其浓度高值分布符合PM2.5的高值分布规律;铵盐、有机 C、元素 C 和其他组分的浓度分布较为稳定。从 PM2.5关键组分的平均占比来看,二次无机盐是合肥市冬季 PM2.5的主要组分,其中硝酸盐、硫酸盐和铵盐的占比依次为32.4%、19.8%和 16.6%,元素 C 和有机 C 的比例相近,分别是 9.1%和 9.0%,而其他组分的占比为 13.2%。2.3 PM2.5及关键组分区域来源解析 冬季时远距离传输是合肥市 PM2.5的最主要贡献源,其月平均贡献浓度为 33.0 g/m3,平均贡献占比为 52.6%,最大小时贡献浓度和贡献占比分别达到了 182.4 g/m3和 92.3%(图 6a)。冬季合肥市盛行东北风,且该方向上风速较大(图 7),北方城市存在集中供暖,污染物排放量增大,导致其对合肥市的 PM2.5有较大贡献。本地排放的贡献仅次于远距离传输,其对合肥市 PM2.5的月平均贡献浓度为16.5 g/m3,平均贡献占比为 26.3%。1 月 1416 日以及 1 月 1921 日,本地排放的贡献浓度高于远距离传输(图 6b),这是由于在此期间地面风速较小,存在静风现象,PM2.5难以快速扩散,本地污染的持续积累成为该时段 PM2.5升高的主要原因。在长三角地区内的传输方向上,由于合肥市位于安徽省中部地区,因此周边区域传输的主要来源为安徽省其他城市,平均贡献占比为 12.3%。此外,在东北风的影响下,江苏省对于合肥市 PM2.5也有一定量贡献,平均贡献占比为 4.9%。长三角南部地区的贡献则较小,如浙江省、江西省和福建省的贡献均低于1.0%。图 5 合肥市 PM2.5关键组分的平均占比(a)和小时浓度时间序列(b)Fig.5 The average percentage(a)and time series of hourly concentration(b)of key components of PM2.5 in Hefei 152 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 图 6 不同区域污染源对 PM2.5的平均贡献(a;括号内数值代表贡献浓度,g/m3)和贡献时间序列(b)Fig.6 The average contribution(a)and time series of contribution(b)of different source regions to PM2.5 图 7 合肥市冬季风速及风向 Fig.7 Wind speed and direction in winter in Hefei PM2.5不同关键组分的区域来源解析结果见图 8。硫酸盐和有机C的区域来源特征与PM2.5相似,最大的贡献源均为远距离传输(57.9%和 69.5%),其次为合肥市的本地排放(30.4%和 23.0%),安徽省其他城市和江苏省也有少量贡献。硝酸盐是冬季时合肥市PM2.5中含量最高的组分,然而相较于其他组分,本地排放对其贡献较小,占比仅为 8.6%,远距离传输的贡献占比明显高于其他贡献源,达到了 68.2%。对于铵盐和元素 C,本地排放的贡献显著提高,超过远距离传输成为最大贡献源。其中,铵盐的主要贡献源为本地排放和安徽省其他城市,两者的贡献占比接近,分别为 37.1%和 31.4%,其次远距离传输的贡献占比为 22.2%。对于元素 C,合肥市本地排放的贡献占比达到了52.9%,而远程传输为第二大贡献源,贡献占比为 35.1%。2.4 PM2.5及关键组分种类来源解析 除了来自长三角外的远距离传输贡献,对于本地排放和周边区域传输,其主要来源种类为工业源,平均贡献占比为 21.3%,显著高于其他来源种类;农业源同样对合肥市 PM2.5有较大的贡献,其平均贡献占比为 11.6%;民用源、电厂源和交通源的贡献相对较小,平均贡献比例依次为 5.4%、3.8%和 1.8%(图 9a)。从不同种类排放源的贡献时间序列可以看出,农业源的小时贡献浓度较为稳定,而工业源的贡献则存在较大波动,显著影响了 PM2.5的小时浓度(图 9b)。在 1 月 12 日、1 月 1217 日以及 1 月1921日,工业源的贡献明显增大,是导致在此期间PM2.5浓度出现高值的重要原因(图 9b)。分析不同种类排放源对 PM2.5关键组分的平均贡献情况发现,对于本地排放和周边区域传输,硫酸盐和硝酸盐的主要来源种类均为工业源,贡献占比为 33.9%和 13.8%(图 10a、b)。硫酸盐和硝酸盐在PM2.5中占比较高,两者之和的占比超过 50%(图 5),因此通过控制工业源排放以减小硫酸盐和硝酸盐的浓度,对减小 PM2.5污染有重要作用。电厂源对硫酸盐和硝酸盐同样有一定量贡献,贡献占比为 4.2%和5.5%(图 10a、b)。不同于其他组分,铵盐的主要来源为农业源,且其贡献显著高于其他来源种类,达到64.2%(图10c),铵盐在PM2.5中的占比仅次于硫酸盐和硝酸盐,且比例较为稳定(图 5),这使得农业源对合肥市的 PM2.5有着较高的贡献。元素 C 和有机 C的主要来源为工业源和民用源,其中工业源对两者的贡献占比分别为 38.6%和 11.7%,而民用源的贡献均为 17.7%(图 10d、f)。2.5 PM2.5及关键组分区域及种类来源解析 为了进一步了解考察合肥市 PM2.5及其关键组分的来源,有必要结合不同排放区域和排放种类进 第 2 期 曹广翰等:2018 年冬季安徽省典型城市 PM2.5来源解析的数值模拟研究 153 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 行分析。本地工业源对 PM2.5的贡献浓度最高,其平均贡献浓度为 9.9 g/m3,而周边区域工业源的贡献浓度为 3.4 g/m3(图 11a)。周边区域农业源的平均贡献浓度略高于本地农业源,两者分别为 4.1 和 3.2 g/m3。电厂源的贡献主要来自本地排放,贡献浓度为2.0 g/m3,而民用源的贡献更多来自本地排放,贡献浓度为2.3 g/m3。交通源和自然源的贡献相对较小,本地排放和周边区域传输的浓度均小于 1.0 g/m3。本地工业源对硫酸盐的贡献浓度明显高于其他来源种类(图 11b),平均贡献浓度达到了 3.4 g/m3,而周边区域工业源的贡献浓度为 0.9 g/m3。与 PM2.5相似,电厂源和民用源的贡献分别主要来自周边区域传输和本地排放,但其贡献浓度相对较小。硝酸盐主要来自工业源(图 11c),其中本地工业源的贡献浓度略高于周边区域工业源,分别为 1.5 和 1.4 g/m3。此外,周边区域电厂源对硝酸盐也有一定贡献(1.1 g/m3)。铵盐的主要来源种类为农业源,周边区域农业源的贡献浓度略高于本地农业源,分别为 3.8和 3.0 g/m3。元素 C 的主要贡献源均为本地排放贡献较高,本地工业源、民用源和交通源的贡献浓度依次为 1.9、0.8 和 0.4 g/m3。有机 C 主要来自本地民用源和本地工业源,贡献浓度分别为 0.7 和 0.6 g/m3。图 8 不同区域污染源对 PM2.5关键组分的平均贡献(括号内的数值代表贡献浓度,g/m3)Fig.8 The average contribution of different source regions to key components of PM2.5 图 9 不同种类污染源对 PM2.5的平均贡献(a)和贡献时间序列(b)Fig.9 The average contribution(a)and time series of contribution(b)of different source categories to PM2.5 154 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 图 10 不同种类污染源对 PM2.5关键组分的平均贡献 Fig.10 The average contribution of different sources categories to key components of PM2.5 2.6 相关研究对比 近年对长三角地区的 PM2.5来源解析多集中于上海市,本研究基于相同的模型参数设置进行了与上海的 PM2.5来源解析对比(表 3)。本研究结论与 Li et al.(2019)的研究结论有良好的一致性,他们使用CMAQ-ISAM 模型分析了 2017 年上海 PM2.5的主要来源,其结果同样表明冬季时远距离传输的贡献占比较大(49.2%),而本地排放贡献相对较小(17.5%);对于 PM2.5在长三角内的传输,江苏(23.3%)在冬季时对上海 PM2.5贡献占比较大,而浙江(4.4%)和安徽(3.0%)等地贡献较小,与本研究的结论相符。由于其模型分辨率为 64 km,且目标年份为 2017 年,因此贡献值与本研究存在一定差异,但整体而言区域贡献特征与本研究一致。本研究与 Li et al.(2015a)和安静宇等(2014)的研究结论有一定差异,他们对2013 年冬季上海 PM2.5进行了来源解析,结果表明本地排放是最主要的污染来源(55.0%和 55.4%)。根据本研究和 Li et al.(2019)研究的结果推断,上海的 PM2.5来源特征有所改变,即相较于 2013 年,冬季时来自长三角外远距离传输的贡献明显增大,成为上海 PM2.5的最主要贡献源,而本地排放的贡献占比相对减小。3 结 论(1)本研究建立的 WRF-CMAQ 数值模型系统能够较好地复现 2018 年冬季我国东部地区的污染过程。通过对比模拟数据与监测数据,模型对于气象参数和颗粒物浓度的模拟效果均达到验证标准,满足60MFB60 且 MFE75%的要求。(2)长三角地区的 PM2.5浓度呈现西北部高、东南部低的空间分布特征,安徽省的 PM2.5浓度整体高于长三角其他省份。PM2.5的关键组分包括硝酸盐、硫酸盐、铵盐、元素 C 和有机 C,2018 年冬季合肥市 PM2.5的各组分平均占比依次为 32.4%、19.8%、16.6%、9.1%和 9.0%,其他组分的占比为 13.2%。第 2 期 曹广翰等:2018 年冬季安徽省典型城市 PM2.5来源解析的数值模拟研究 155 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 图 11 来自本地排放和周边区域传输的不同来源种类污染源对 PM2.5及关键组分的平均贡献 Fig.11 The average contribution of different source categories from local emissions and regional transport to PM2.5 and its key components 表 3 上海市 PM2.5来源解析研究结果的对比 Table 3 Comparison of the research results of PM2.5 source apportionment in Shanghai 来源(%)研究时间 模型 上海 江苏 浙江 安徽 其他 远距离传输本研究 2018 年 1 月 CMAQ-ISAM 28.7 15.1 1.0 4.0 4.3 46.9 Li et al.,2019 2017 年 1 月 CMAQ-ISAM 17.5 23.3 4.4 3.0 2.7 49.2 Li et al.,2015a 2013 年 1 月 CAMx-PSAT 55.0 6.0 2.0 /37.0 安静宇等,2014 2013 年 1 月 CAMx-PSAT 55.4 4.4 1.8 /38.4 注:“/”表示无数据。(3)合肥市PM2.5的主要来源为长三角地区外的远距离传输,其次为合肥市本地排放和安徽省其他城市,江苏省也有少量贡献。硫酸盐、硝酸盐和有机 C 的最大贡献源为远距离传输,而铵盐和元素 C的主要来源为本地排放。(4)对于本地排放和周边区域传输,PM2.5的主要来源种类为工业源和农业源,其中工业源的贡献主要来自本地排放,而周边区域农业源的贡献略大于本地农业源。工业源对硫酸盐、硝酸盐和元素 C的贡献最高,且本地工业源的贡献浓度均大于周边区域工业源。农业源为铵盐的主要来源。有机 C 的主要来源为民用源和工业源,两者的贡献均主要来自本地排放。(5)本研究使用相同的模型参数设置进行了上 156 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 海市 PM2.5来源解析,源解析结果与相邻年份的研究有良好的一致性,进一步验证了本研究源解析结果的可靠性。致谢:衷心感谢两位匿名审稿专家提出的宝贵修改建议,使得本文的内容得以完善。参考文献(References):安静宇,李莉,黄成,王杨君,黄海英,陈长虹,严茹莎,李浩,周敏,卢清,乔利平,楼晟荣,王红丽,王倩,陈明华.2014.2013 年 1 月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究.环境科学学报,34(10):26352644.李莉,安静宇,严茹莎.2015.基于细颗粒物来源追踪技术的 2013 年 12 月上海市严重污染过程中 PM2.5的源贡献分析.环境科学,36(10):35433553.薛文博,付飞,王金南,唐贵谦,雷宇,杨金田,王跃思.2014.中国 PM2.5跨区域传输特征数值模拟研究.中国环境科学,34(6):13611368.Boylan J W,Russell A G.2006.PM and light extinction model performance metrics,goals,and criteria for three-dimensional air quality models.Atmospheric Environment,40(26):49464959.Chang X,Wang S X,Zhao B,Xing 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