硝酸浓度对临界安全的影响研究.pdf

第58 卷第1期2024年1月原子能科学技术Atomic Energy Science and TechnologyVol.58,No.1Jan.2024硝酸浓度对临界安全的影响研究王播，朱庆福，夏兆东，周琦，陈效先，成昱廷，梁淑红，李航，章秩烽，刘洋*（中国原子能科学研究院反应堆工程技术研究所，北京10 2 413）摘要：在核燃料溶解过程中，通常使用硝酸对核燃料进行溶解。针对核燃料溶解过程中的临界安全问题，在中试厂核临界安全实验装置上开展了硝酸浓度影响效应临界实验，在保持核燃料溶液浓度不变的情况下改变硝酸浓度，完成临界实验。获取了核燃料溶解过程酸度影响效应临界实验数据，通过3种临界方法得到的实验数据相对误差平均值为0.0 6 8%。同时使用蒙特卡罗程序进行了模拟计算，临界实验测量结果与理论计算值的相对偏差平均值为0.39%。研究结果表明，随着硝酸浓度的减小，系统的反应性逐渐增大，因此燃料溶解过程中需考虑由于硝酸浓度变化引起的反应性变化情况，其对乏燃料溶解过程的临界安全具有较大影响，需引起高度重视。关键词：核燃料；模拟溶解过程；硝酸；临界安全中图分类号：TL364.4doi:10.7538/yzk.2023.youxian.0161Study on Influence of Nitric Acid Concentration on Criticality SafetyWANG Fan,ZHU Qingfu,XIA Zhaodong,ZHOU Qi,CHEN Xiaoxian,CHENG Yuting,LIANG Shuhong,LI Hang,ZHANG Zhifeng,LIU YangChina Institute of Atomic Energy,Beijing 102413,China)Abstract:The nuclear criticality safety issue in spent fuel reprocessing facilities is close-ly related to the main process and is almost equally important.It is closely related to thedesign and operation of reprocessing facilities.The requirement of nuclear criticalitysafety greatly restricts the operational capacity of the spent fuel reprocessing process,thereby affecting the economic efficiency of reprocessing.In the post-processingprocess,both multiphase uranium-plutonium mixed systems and multi body interactionsystems are involved.The system characteristics are complex,and experimental simula-tion is difficult,which greatly restricts the further improvement of the production andoperation capabilities of the pilot plant.However,due to the criticality safety challengescaused by reactivity changes such as the non-uniformity,dynamic complexity,and insta-bility of the solution in the reactor under boiling nitric acid during the dissolutionprocess,it has become a key research topic in various countries.According to thecriticality safety problem of nuclear fuel dissolution process,the criticality effect ofnitric acid concentration was studied.The criticality experiment data of nuclear fuel文献标志码：A(Reactor Engineering Technology Research Institute,文章编号：10 0 0-6 9 31（2 0 2 4)0 1-0 144-0 5收稿日期：2 0 2 3-0 3-2 2；修回日期：2 0 2 3-0 6-0 9*通信作者：刘洋第1期王播等：硝酸浓度对临界安全的影响研究dissolution process were obtained by keeping the concentration of nitric acid in the samefuel concentration.Four experiments were conducted with different concentrations ofnitric acid.During the experiment,the subcritical extrapolation method,reactivityinterpolation method,and stable power method were used to complete the criticalityexperiment.The experimental results show that with the increase of nitric acid concen-tration,the relative deviation of the criticality experiment data is 0.068%,and the rela-tive deviation between the criticality experiment results and the theoretical calculatedvalues is 0.39%.The research results show that the reactivity of the system graduallyincreases as the concentration of nitric acid decreases.Therefore,it is necessary toconsider the reactivity changes caused by changes in the criticality safety of the spentfuel dissolution process,and high attention is needed.According to the agreementbetween the experiment and the theoretical calculation,it is appropriate to use theMonte Carlo code MONK to calculate and analyze the acidity effect of the solid-liquidtwo-phase solution system,which can be used as a nuclear criticality safety controlengineering design process for the solid-liquid two-phase nuclear fuel dissolutionsystem.This series of experiment data can be used for calculation,verification,andsafety evaluation of critical analysis under solid-liquid coexistence conditions of nuclearfuel.This paper results provide data support for improving the criticality safety controllevel of critical post-processing equipment.Key words:nuclear fuel;simulation dissolution process;nitric acid;criticality safety乏燃料后处理设施1-2 1中，核临界安全问题3与主工艺过程紧密相关，而且几乎是同等重要的问题，它与后处理设施的设计、运行紧密地联系在一起。核临界安全的要求极大地制约了乏燃料后处理工艺流程的运行能力，进而影响后处理的经济性。后处理过程中，既涉及到多相铀环混合体系，也涉及多体相互作用体系，系统特性复杂，实验模拟困难，已经极大地制约了中试厂的生产和运行能力的进一步提升。溶解过程中由于硝酸沸腾,溶解器内料液的非均匀性、溶解行为的动态复杂性和不稳定性等反应性变化导致的临界安全难题成为各国研究溶解器的关键。核燃料溶解过程是一个动态过程,其中包含有固态燃料以及液态燃料，它们的相对成分都在时刻变化,这样形成了一个动态非均匀系统。溶解过程中，燃料芯块与硝酸发生化学反应，从而造成硝酸或硝酸根离子的浓度发生变化 4。酸度效应是模拟核燃料后处理过程中，由于添加硝酸导致溶解系统反应性发生变化，硝酸浓度变化引起H的核子数密度及铀溶液的密度发生变化，从而影响系统的慢化和反射能力。本工作在中试厂核临界安全实验装置上开145展核燃料模拟溶解过程中酸度影响的临界实验研究，获取燃料溶解过程中的酸度效应影响规律，为后处理工艺的设计和运行提供技术支持。1实验装置硝酸浓度变化对反应性的影响实验在中试厂核临界安全实验装置上进行，该装置由堆芯容器、溶液输送系统、水回路系统、中子源系统、控制保护系统、液位测量系统等组成，如图1所示 5-7 。堆芯容器的外部为反射层水容器，实验过程中通过清水泵把储水箱内的水加人到反射层水容器内，通过计量泵把硝酸铀酰溶液从铀溶液储液罐通过计量筒加人到堆芯容器内，由液位计探针测量铀溶液的高度。调节棒用于调节反应性，安全棒用于保障事故发生时安全停堆。实验结束时，堆芯容器内的铀溶液经堆芯容器底部的电磁阀排放到储液罐中，反射层内水经相应的电磁阀回流到反射层水储罐内。堆芯容器内共同参与核反应的核燃料包括固态核燃料（燃料棒）及液态核燃料（硝酸铀溶液),核燃料富集度为5%。酸度效应实验过程中保持固态核燃料不变，仅改变硝酸铀酰溶146液的硝酸浓度得到不同硝酸浓度情况下系统的临界参数，进而得到系统的反应性随硝酸浓度的变化规律。溶液输送系统堆芯容器水容器申子源系统储液罐储源罐图1实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental equipment2实验过程二氧化铀在溶解后生成硝酸铀酰溶液 8，溶解过程中，不同浓度的硝酸根离子不仅会对溶解速率产生影响，还会对系统的反应性产生影响 9-11。由于在实验过程中无法在次临界情况下直接精确测量出keff，为了能用临界实验的结果直接验证该过程中系统ker的变化，通过测量临界液位来实现。酸度效应实验模拟在冷态工况、给定堆芯材料和几何结构下，硝酸浓度分别为0.36、0.46、0.56 和0.6 6 mol/L时系统的临界液位。2.1铀溶液配制铀溶液的铀浓度为16 3.2 g/L，酸度变化范围为0.36 0.6 6 mol/L，为使其在实验过程中保持溶液浓度不变而硝酸浓度增加，通过添加高浓度（30 0 g/L)铀溶液与硝酸（6 8%)的方式进行溶液配制，并在配制过程中记录加液过程。配制完成后在堆芯内多次循环，使其搅浑均匀后对铀溶液进行取样分析，得到溶液浓度及密度。每次完成临界实验后，再次对铀溶液酸度增加然后进行下一次临界实验。实验过程中配制的溶液浓度及硝酸浓度列于表1。原子能科学技术第58 卷表1溶液参数Table 1Solution parameter实验铀浓度/硝酸浓度/添加铀溶液添加硝酸序列(g/L)液位测量系统1控制保护系统234探测器水回路系统实验台架储水箱(mol/L)163.20.36163.30.45163.10.57163.10.65测量结果显示，溶液酸度配制过程中在保持了溶液浓度基本不变的情况下，硝酸浓度逐渐递增，满足实验要求。2.2临界实验燃料溶解过程中，从硝酸连续动态变化的过程中，选取若干典型状态参数开展酸度效应实验，研究核参数的变化规律。通过对大量方案进行理论计算和分析，从中选取了4个典型状态，硝酸浓度从0.36 0.6 6 mol/L，依次增加 0.1 mol/L。根据每次实验的需求，通过外推法、内插法、稳定功率法 12-1313种不同的实验方法得到各实验的临界液位，如图2 所示，图3给出实验过程中系统核子数密度的变化。55.855.4/55.0F54.654.2F53.80.3图2 临界液位随硝酸浓度的变化Fig.2(Criticality level vs.nitric acid concentration3实验结果临界实验测量结果显示，实验通过3种测量方法测量所得的临界液位之间符合较好。随着溶解过程的进行，系统的硝酸浓度不断减小，临界液位逐渐降低，反应性不断增大，这是由于硝酸的吸收截面较水的大。因此，在燃料溶解过程中要对系统硝酸浓度及反应性进行监测，防止临界事故的发生。质量/g401241293.852外推内插稳定功率0.40.5硝酸浓度/(mol/L)质量/g3343378335650.60.7第1期1.22一1.181.14_ueqe-1.10-01)1.061.020.30.40.50.6硝酸浓度/(mol/L)Fig.3 Change of atom density and kefr with nitric acid concentration通过临界液位与液位体积关系计算得到系统中临界质量随溶液浓度的变化，如表2 所列。使用蒙特卡罗程序MONK对临界液位ker进行理论计算，得到的理论计算与实验测量结果列于表3。由表3可看出：随着硝酸浓度的增加，系统的临界质量不断增大，虽然二者的反应性有一定偏差，但酸度效应的变化趋势一致。溶解过程中酸度效应临界实验数据相对误差平均值为0.0 6 8%，临界实验结果与理论计算值的相对误差平均值为0.39%，可见使用MONK计算分析固液两相溶液系统的酸度效实验硝酸浓度/(mol/L)10.3620.4530.5740.65实验测量结果实验临界液位/cm154.063254.595355.172455.648平均值注：1）程序理论计算标准偏差为0.0 0 0 2王?播等：硝酸浓度对临界安全的影响研究1.0011.0000.9990.9980.9970.9960.9950.7图3系统核子数密度及kefr随硝酸浓度的变化表2 各实验临界数据Table 2Experiment criticality data铀浓度/(g/L)临界液位/cm163.254.063163.354.595163.155.172163.155.648表3临界液位kerr计算结果Table3Criticality liquid level ker calculation result实验相对误差/%0.1440.0370.0240.0680.0681476.3271.001o.6.31二6.306.296.286.270.330.40.50.6硝酸浓度/(mol/L)应是合适的，可作为固液两相核燃料溶解系统的核临界安全控制设计程序使用。以硝酸浓度0.6 5mol/L实验方案为基准，保持铀质量不变，根据各实验临界附近测量的液位系数，可计算所有实验方案条件下的系统kelr，结果列于表4。由于实验中铀溶液的量有限，本次实验仅模拟了燃料溶解过程中硝酸浓度较小时的变化情况。由表4可看出，随着硝酸浓度的减小系统反应性显著上升，这与理论计算结果是一致的，硝酸浓度区间为0.36 0.6 5mol/L,系统引入溶液体积/L溶液中铀质量/g211.9434.588214.0234949216.2835275218.1435579keff实验测量1.00001.00001.00001.00001.00003.570_w-1.0003.5650.9993.5603.5550.9980.9970.996J0.9950.71.0011.0000.9990.9983.5453.5503.5403.535L0.30.4.,0.50.6硝酸浓度/(mol/L)实验测量与理论理论计算1）计算的相对偏差1.00360.00361.00410.00411.00390.00391.00410.00410.00390.997-0.9960.99550.7临界质量/g130448131 834133273134 498表4模拟溶解过程ker的变化Table 4ker change during simulation dissolution process硝酸浓度/(mol/L)0.360.450.570.65铀浓度/(g/L)163.2163.3163.1163.1燃料质量/g134.498134498134498134498液位系数/(10-3k/k/cm）1.901.942.011.88kef1.00301.00201.00101.0000148正反应性约30 0 pcm。因此，溶解过程中硝酸浓度降低引起系统反应性增大，其对乏燃料溶解过程的临界安全具有较大影响，这是运行中必须高度关注的问题。4结论在中试厂核临界安全实验装置上开展了硝酸浓度影响效应临界实验，实验过程中通过3种临界方法得到了系统的临界液位，各结果相对误差平均值为0.0 6 8%。同时使用蒙特卡罗程序进行了模拟计算，临界实验测量结果与理论计算值的相对偏差平均值为0.39%。随着硝酸浓度的减小，系统的反应性逐渐增大，燃料溶解过程中需考虑由于硝酸浓度变化引起的反应性变化情况。该系列实验数据可用于核燃料固液共存条件下临界分析的计算校核以及安全评价，可为提升后处理关键设备的临界安全控制水平提供数据支持。参考文献：1何丽霞，程毅梅，杨群乏燃料后处理设施核材料近实时衡算系统概念与设计 J原子能科学技术2 0 2 0,54（4）：59 1-59 9.HE Lixia,CHENG Yimei,YANG Qun.Con-cept and design of a near real time accountingsystem for nuclear materials in spent fuel repro-cessing facilitiesJ.Atomic Energy Science andTechnology,2020,54(4):591-599(in Chinese).2 任凤仪，周镇兴国外核燃料后处理M北京：原子能出版社，2 0 0 6：52-8 6.3朱庆福，周琦核临界安全技术研究进展 原子能科学技术，2 0 2 0，54（增刊）：2 2 6-2 32.ZHU Qingfu,ZHOU Qi.Progress in nuclearcriticality safety technology researchJ.AtomicEnergy Science and Technology,2020,54(Suppl.):226-232(in Chinese).4周贤玉核燃料后处理工程 M哈尔滨：哈尔滨工程大学出版社，2 0 0 9：9 3-9 6.5朱庆福，史永谦，沈雷生，等铀溶液核临界安全实验装置首次物理启动 J原子能科学技术，2005,39(4):293-295.ZHU Qingfu,SHI Yongqian,SHEN Leisheng,et al.First start-up 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