MoO_3含量对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷的影响_万伟.pdf

2023，Vol.37，No.13wwwmater-repcom21080150-113520789538163com;zhangxingquanswusteducnDOI:10.11896/cldb.21080150MoO3含量对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷的影响万伟1，朱永昌2，张行泉3，崔竹2，杨德博2，焦云杰2，霍冀川1，3，孟保健21西南科技大学材料科学与工程学院，环境友好能源材料国家重点实验室，四川 绵阳 6210102中国建筑材料科学研究总院有限公司，北京 1000243西南科技大学分析测试中心，四川 绵阳 621010采用原位热处理制备了钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷，研究了不同 MoO3含量对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷晶相、微结构和化学稳定性的影响。结果表明，随着 MoO3含量的增加，玻璃化转变温度略有升高。在不产生黄色第二相的条件下，所有样品的主晶相均为钙钛锆石。当 MoO3含量增加到 488%(质量分数，下同)时，样品中出现了球状的钼钙矿晶相。然而，当 MoO3含量增加到 714%时，玻璃陶瓷样品中出现了黄相。SEM结果说明 MoO3含量的增加使钙钛锆石晶粒尺寸减小、晶体数量增加，对钙钛锆石形貌和分布无明显影响。Mo 元素主要分布在钼钙矿晶体中。在不产生黄相的情况下，所有玻璃陶瓷样品分布均匀，并且表现出良好的化学稳定性。对于 CM0、CM2 和 CM4 样品，Si、Ca、Mo 元素的归一化浸出率在 14 d 时稳定在 103gm2d1量级，Ce 元素的归一化浸出率在 3 d 时急剧下降并低至 106gm2d1量级。关键词玻璃陶瓷钙钛锆石高放废液原位热处理中图分类号:TQ171文献标识码:AEffect of MoO3Content on the Zirconolite-based Borosilicate Glass-CeramicsWAN Wei1，ZHU Yongchang2，ZHANG Xingquan3，CUI Zhu2，YANG Debo2，JIAO Yunjie2，HUO Jichuan1，3，MENG Baojian21State Key Laboratory of Environmentally-Friendly Energy Materials，School of Materials Science and Engineering，Southwest University of Science and Tech-nology，Mianyang 621010，Sichuan，China2China Building Materials Academy，Beijing 100024，China3Analytical and Testing Center，Southwest University of Science and Technology，Mianyang 621010，Sichuan，ChinaAseries of zirconolite-based borosilicate glass-ceramics were synthesized by in-situ heat treatment The effects of MoO3content on crystallinephase，microstructure and chemical durability of the zirconolite-based borosilicate glass-ceramics were investigated The results show thatglass transition temperature increases slightly with increasing content of MoO3 In the absence of the yellow phase，the main crystalline phase iszirconolite for all of the samples When the content of MoO3up to 488wt%，spherical powellite crystals appear in the bulk of glass-ceramics How-ever，the glass-ceramic containing 714wt%of MoO3produced yellow phase The SEM results show that the increase of MoO3content has effectson the grain size and the number，but has no significant effect on the morphology and distribution of zirconolite crystals In the case of no yellowphase，all the glass-ceramic samples are evenly distributed with excellent chemical stability For the CM0，CM2 and CM4 samples，the normal-ized leaching rates of Si，Ca and Mo of these samples stabilize at 14 days and is of the order of 103gm2d1and the leaching rates of Cestabilize after a sharp drop on the third day，and fell as low as 106gm2d1Key wordsglass-ceramic，zirconolite，high-level waste，in-situ heat treatment0引言高水平放射性废液(高放废液)具有放射性强、生物毒性大等特点，对生物圈的危害极大。高放废液的处理问题是制约核能发展的重要因素。目前，玻璃固化技术是唯一实现工程化的高放废液处理方式。世界各国(如法国、英国、美国和俄罗斯等)根据高放废液的特点开发了相应的玻璃固化体1-5。其中，硼硅酸盐玻璃由于自身良好的物理、化学性能而被优先考虑作为高放废液的玻璃固化基材。然而，高放废液中许多组分在硼硅酸盐玻璃中的溶解度有限，这大大限制了硼硅酸盐玻璃对高放废液的包容量6-7。特别是乏燃料后处理高放废物中含有丰量的 Mo，当其含量超过其在硼硅酸盐玻璃中的溶解度(25%30%)时，玻璃在熔融过程中会发生相分离进而形成黄色第二相(简称“黄相”)8-10，如Na2MoO4、137Cs2MoO4。而黄相极易溶于水，导致放射性核素有进入生物圈的可能。因此，为了提高高放废物在硼硅酸盐玻璃中的固溶量，需要对玻璃配方进行调控或者开发新型的固化体。近年来，玻璃陶瓷以其优异的物理和化学性能以及其对高放废物更高的包容量等特点得到广泛关注11-13。玻璃陶瓷是一种含有晶相和玻璃相的复合材料。通过适当的玻璃化学调控及热处理工艺，可以制备含有特定目标晶相的玻璃陶瓷。通过这些目标晶相可以实现对特定放射性核素及裂变产物的晶格固化，进而提高高放废物在固化体中的包容量。特别是锕系核素，因为其具有放射性强、半衰期长的特点，并且在硼硅酸盐中的溶解度低14，所以可以通过设计特定的晶体对其实现晶格固化，以增加其在固化体中的固溶量。目前用于锕系核素固化的晶体相有钙钛锆石15-17、烧绿石18、磷灰石19 等。其中，钙钛锆石因为其极强的抗结构畸变能力、优异的化学稳定性和抗辐照性能而被广泛研究。钙钛锆石晶格占位离子允许在配位半径和电价上与其相似的离子通过取代进入相应的晶格位点20-24。例如，锕系核素和稀土离子可以通过取代 Ca2+位或 Zr4+位进入钙钛锆石晶格15，25，从而实现晶格固化。此外，Loiseau 等报道了超过21080150-260%的 Ca2+位和 Zr4+位被 Nd3+和 Gd3+取代而不发生晶格畸变26。同时，钙钛锆石具有极强的耐水性，在 85 和 200 条件下，钙钛锆石的元素浸出率比 PNL 76-68 玻璃低三个数量级16。Gupta 等27 报道了钙钛锆石在最高辐照通量为 11021He+ionsm2下也能保持单斜结构。研究人员大量的工作表明钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷在高放废物处理方面有很广阔的应用前景。但是，目前针对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷的制备技术基本采用二次析晶的热处理制度，该工艺耗时且工艺复杂，这制约其工程化应用。因此，有必要进一步开发钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷一步法制备技术，而一步法中的原位热处理(In-situ heat treatment)有望成为最具工程应用潜力的玻璃陶瓷固化体制备工艺。原位热处理是指直接控制高温熔体的冷却速率，使其直接在降温过程中完成析晶的过程。本工作针对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷一步法制备技术及 Mo 在硼硅酸盐玻璃中溶解度低进而导致相分离及黄相的问题，以 SiO2-B2O3-Na2O-Al2O3-CaO-TiO2-ZrO2体系为基础配方，采用 CeO2模拟次锕系核素，利用原位热处理工艺制备了一系列钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷，同时在体系中引入不同含量的 MoO3，研究了 MoO3含量对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷析晶行为、微结构、模拟核素 Ce 的赋存状态及玻璃陶瓷化学稳定性的影响。1实验11样品制备本实验配方如表1 所示，以分析纯 SiO2、H3BO3、Na2CO3、Al(OH)3、CaCO3、TiO2、ZrSiO4、CeO2、MoO3为原料。在分析天平上精确称量后，混合并研磨，过 200 目筛。将粉末在马弗炉中以 5 /min 升温速率加热到 850 并保温 2 h，使碳酸盐在此阶段分解，再以 5 /min 升温速率加热到 1 250 熔融 3 h，对玻璃熔体进行水淬。对水淬样品进行干燥、研磨后，将其以 5 /min 升温速率加热到 1 250 保温 2 h，之后通过原位热处理制备了一系列硼硅酸盐玻璃陶瓷。表 1钙钛锆石硼硅酸盐玻璃陶瓷的组分(质量分数，%)Table 1Compositions(mass fraction，%)of zirconolite borosilicate glass-ceramics编号SiO2B2O3Na2OAl2O3CaOTiO2ZrO2CeO2MoO3M03420871105914391218121398385000M23334850103214088917671363375250M43253829100713686817241330366488M6317580998313384716831298357714为了最大程度地简化玻璃陶瓷制备工艺，本实验采用原位热处理制备玻璃陶瓷，原位热处理温度曲线如图 1 所示。区别于两步法工艺，原位热处理没有再热过程，极大地简化了工艺流程并降低了工程化应用对核设施设备的要求。原位热处理可以通过控制玻璃熔体的降温速率，延长或缩短析晶时间，达到在玻璃熔体冷却期间析出目标晶相的目的。12测试与表征把水淬后的样品研磨成粉末，在空气气氛下以 20 /min升温速率从室温升到 1 000 对样品进行差热分析(DTA，图 1原位热处理温度曲线Fig1Temperature curve of in-situ heat treatmentSDT Q600)，以确定玻璃化转变温度(Tg)和析晶温度(Tc)。用 X 射线衍射仪表征玻璃陶瓷样品的物相组成(XD，PAN-alytical X Pert Pro diffractometer)，测试光源为 Cu 靶(=1541 8)，测试范围为 380，步长 2=003，停留时间为30 ms。用扫描电子显微镜(SEM，Ultra-55)和 X 射线能量色散谱(EDS，IE450X-Max80)分析玻璃陶瓷的微结构和元素分布。根 据 产 品 一 致 性 测 试 法(Product consistency test，PCT)28 对玻璃陶瓷样品的化学稳定性进行测试。将玻璃陶瓷研磨后过 100200 目筛(粒径为 75150 m)，用无水乙醇清洗干净并干燥。称取 3 g 样品置于聚四氟乙烯容器中，加入80 mL 去离子水(pH=7)，放入反应釜中，在(90 1)的烘箱中保温，分别在 1 d、3 d、7 d、14 d、28 d 时取出浸出液并重新加入 80 mL 去离子水。用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES，iCAP6500)和电感耦合等离子体质谱(ICP-MS，7700X)对浸出液进行测试。根据式(1)计算元素归一化浸出率:Li=CiVfiSt(1)式中:Li为样品中元素 i 的归一化浸出率(gm2d1);Ci为元素 i 在浸出液中的浓度(gm3);V 为浸出液的体积(m3);fi为元素 i 在样品中的质量分数;S 为固体颗粒表面积之和(m2)，S/V 约等于 2 000 m1;t 为时间间隔(d)。2结果与讨论21样品的热分析图 2 为不同 MoO3含量的水淬玻璃在 4001 000 范围内的 DTA 曲线。由图 2 可知，在 585610 观察到宽泛的吸热峰，对应着样品的 Tg，并且随着 MoO3含量的增加，Tg有微弱的上升。此外，所有样品的 DTA 曲线在 720 左右都存图 2不同 MoO3含量的玻璃的 DTA 曲线(电子版为彩图)Fig2DTA curves of the glass with different contents of MoO3材料导报，2023，37(13):2108015021080150-3在放热峰，该放热峰属于钙钛锆石(CaZrTi2O7-2M)的析晶峰29，并且随着 MoO3含量的增加，放热峰无明显变化。当MoO3含量大于 488%时，M4 和 M6 样品在 920 左右出现了新的放热峰，该峰属于钼钙矿(CaMoO4)的放热峰30。由以上分析可知，MoO3含量的增加对 Tg和钙钛锆石析晶温度无明显影响。22样品的表观形貌分析图3为不同 MoO3含 量的玻璃陶瓷的表观图。随着MoO3含量从 0%增加到 488%，样品的表面逐渐变得均匀，如图 3ac 所示。然而，当 MoO3含量增加到 714%时，样品表面出现了黄色层，如图 3d 所示。此外，图 3eh 呈现了玻璃陶瓷样品的断面图，可以观察到 M0、M2 和 M4 样品断面结构致密、均匀，无相分离现象，在 M6 中观察到明显的黄色区域，即黄相。这说明在不产生黄相的前提下，MoO3的掺入对玻璃陶瓷样品的均匀性无明显影响，满足固化体对均匀性的要求。图 3玻璃陶瓷的表观图:俯视图(a)M0，(b)M2，(c)M4，(d)M6;剖视图(e)M0，(f)M2，(g)M4，(h)M6(电子版为彩图)Fig3Appearance of the glass-ceramics:planform(a)M0，(b)M2，(c)M4，(d)M6;sectional views(e)M0，(f)M2，(g)M4，(h)M623样品的物相分析图 4 为不同 MoO3含量的玻璃陶瓷的 XD 图。如图 4所示，M0 和 M2 样品的主晶相均为钙钛锆石(Zirconolite-2M，PDF#84-0163)，这与 M0 和 M2 样品的 DTA 结果一致。当MoO3含量增加到 488%时，在 M4 样品中出现了钼钙矿晶体(CaMoO4，PDF#85-0585)。这是因为 Mo6+具有很高的场强8，会吸引玻璃熔体中的氧负离子与之成键，形成 MoO42。MoO42不与玻璃网络结构中的 Si 和 B 成键，需要用碱金属、碱土离子或锕系核素补偿电荷9。例如用 Ca2+补偿电荷，MoO42含量超过玻璃的溶解限时，将会以钼钙矿晶 体(CaMoO4)的形式析出。据报道31，钼钙矿在水中的溶解度比 Na2MoO4低三个数量级，因此玻璃陶瓷中钼钙矿晶体的出现是被允许的。然而，当 MoO3含量增加到 714%时，样品中检测到明显的 Na2MoO4晶体的衍射峰，这与 M6 样品表观图中观察到的黄色区域相对应。这个现象说明在 MoO42电荷补偿过程中，Na+和 Ca2+存在竞争行为，MoO42优先用 Ca2+补偿电荷，因为在 M4 样品中没有检测到 Na2MoO4的衍射峰。这与 Calas 等9 报道的 Na+优先补偿 BO4 四面体，而 BO4四面体对 Ca2+的亲和力较低的结果一致。随着 MoO42含量升高，Ca2+的量不足以补偿 MoO42的电荷时，则形成了Na2MoO4(黄相)。同时，随着 MoO3含量的增加，钙钛锆石的衍射峰无明显变化。这些结果表明，在玻璃陶瓷中，Mo 首先溶解在玻璃相中;当 Mo 含量超过其在玻璃相中的溶解度时，其首先以钼钙矿晶体的形式析出;当 Mo 含量超过一定值时，会产生黄相。同时，Mo 含量的增加对钙钛锆石的析晶行为无明显影响。图 4不同 MoO3含量的玻璃陶瓷的 XD 图Fig4XD patterns of the glass-ceramics with different content of MoO324样品的显微结构图 5 为不同 MoO3含量的玻璃陶瓷样品的 SEM 照片和EDS 谱。从图 5 可以发现，在不产生黄相的情况下，所有的样品均有针状晶体并且均匀分布在玻璃基体中，晶体长度在50130 m，形状与吴浪等32 报道的相似。此外，M0 样品中钙钛锆石晶体长度普遍在 150180 m 之间，随着 MoO3含量的增加，观察到的钙钛锆石的晶体长度减小到 100 120 m(M2、M4)，并且相同放大倍数下观察到的钙钛锆石的晶体数量明显增加，说明随着 MoO3含量的增加，针状晶体的晶粒尺寸减小，晶体数量增加。结合能谱分析可知(如图 5e所示)，该针状晶体为钙钛锆石。根据 Zhu 等的报道33，采用原位热处理的玻璃陶瓷的晶粒尺寸普遍比两步法的大。从图 5e 所示的能谱图明显观察到部分 Ce 元素存在于钙钛锆石晶体中。随着 MoO3含量的增加，在如图 5c 所示的 M4 样品中出现了大量球状晶体，结合图 5f 所示的 EDS 谱可以确定，该球状晶体为钼钙矿，并且其主要分布在钙钛锆MoO3含量对钙钛锆石基硼硅酸盐玻璃陶瓷的影响/万伟等21080150-4石周围，且钙钛锆石在玻璃陶瓷中的分布无明显变化，说明钼钙矿的析晶对钙钛锆石晶体在玻璃陶瓷中的分布无明显影响。如图 5d 所示，对于 M6 样品，观察到明显的孔洞和大量聚集的粒状晶体，这些孔洞和聚集的晶体会导致样品的力学性能下降，并且产生更多的晶界。对这些粒状晶体进行EDS 分析，如图 5h 所示，可以确定这种晶体为 Na2MoO4和CaMoO4的混合物，这与 MoO42的电荷补偿机制以及 Na+-Ca2+竞争机制一致。这些结果表明，当 Mo 含量增加到488%时，样品中出现了钼钙矿晶体，并且其主要分布在钙钛锆石周围。随着 MoO3含量的增加，钙钛锆石晶粒尺寸减小，晶体数量增加，形貌和分布无明显变化，说明钙钛锆石的析晶、形貌和分布不受 Mo 含量以及钼钙矿析晶行为的影响。图 5玻璃陶瓷的 SEM 照片和 EDS 谱:(a)M0，(b)M2，(c)M4，(d)M6;以及 EDS 谱:(e)M0，(f)M2，(g)M4，(h)M6Fig5SEM images and EDS spectra of the glass-ceramics:(a)M0，(b)M2，(c)M4，(d)M6;and its EDS spectra:(e)M0，(f)M2，(g)M4，(h)M6图 6 为 M4 样品的 Mapping 图。从图 6 可以明显观察到Ca、Ti 和 Zr 元素基本分布在钙钛锆石晶体中。值得注意的是，Ce 元素在钙钛锆石晶体中的浓度明显大于在玻璃相中的浓度。这说明在钙钛锆石结晶的过程中，Ce 更倾向于进入钙钛锆石晶格结构。此外，从图 6 中还可以明显看出 Mo 元素主要分布在球形的钼钙矿晶体中。图 6M4 玻璃陶瓷元素分布图Fig6Element mapping images of the glass-ceramic M425样品的抗浸出性能为了评价不同 MoO3含量的一系列玻璃陶瓷样品的耐水性，根据产品一致性测试法对样品进行了抗浸出测试。图 7为一系列样品的 Si、Ca、Ce 和 Mo 元素的归一化浸出率与浸出时间的关系曲线。从图 7 可以看出，Si、Ca、Ce 和 Mo 元素的归一化浸出率整体随时间的延长而降低。这是因为在早期浸出，活性 Si 容易向水中扩散，发生 Si-O-Si+H2OSi-OH+HO-Si 反应，并且晶体的化学键也会因为水的侵蚀而被破坏，导致早期元素归一化浸出率相对较高。随着时间的推移，上述反应的反应程度增大，在样品表面生成致密的凝胶层，限制了样品与水的元素交换，因此，元素归一化浸出率逐渐降低并趋于稳定34-37。M0、M2 和 M4 样品的 Si、Ca、Ce 和 Mo元素归一化浸出率随着 MoO3含量的增加无明显变化。M6样品的 Si、Ca、Ce、Mo 元素 28 d 的归一化浸出率分别为188102g m2 d1、1 12 102g m2 d1、1 68 105gm2d1、498103gm2d1，明显高于 M0、M2材料导报，2023，37(13):2108015021080150-5和 M4 样品，这可能与黄相的产生、晶界的增多以及样品孔洞的产生有关。黄相易溶于水是导致 Mo 元素归一化浸出率升高的直接原因，其次，M6 样品大量的孔洞加快了水对样品的侵蚀速率，而众多晶界为样品中元素的迁移提供了通道，导致元素归一化浸出率明显上升。此外，M4 样品的 Si、Ca、Ce和 Mo 元素28 d 的归一化浸出率分别为304103gm2d1、131 103gm2d1、2 8 106g m2 d1和 4 4 103gm2d1，其中 Si、Ca、Ce 元素归一化浸出率数值与Zhu 等33 报道的浸出率相近，Mo 元素归一化浸出率与 Lian等38 报道的浸出率相似，并且均低于中国行业标准 EJ-1186要求的浸出率数值(1 gm2d1)。以上分析表明，在不产生黄相的前提下，MoO3含量的增加对钙钛锆石硼硅酸盐玻图 7不同 MoO3含量的玻璃陶瓷的元素归一化浸出率:(a)Si，(b)Ca，(c)Ce，(d)Mo(电子版为彩图)Fig7Normalized leaching rates of(a)Si，(b)Ca，(c)Ce and(d)Mo of the glass-ceramics with different contents of MoO3璃陶瓷固化体的化学稳定性无明显影响。3结论(1)在熔体冷却过程中，MoO42阴离子优先通过 Ca2+阳离子进行电荷补偿，形成 CaMoO4，并且 MoO3含量的增加对钙钛锆石的析晶行为无明显影响。(2)MoO3含量增加导致粘度减小，使析晶更加容易。在析晶过程中，钙钛锆石和钼钙矿在抢夺 Ca2+方面存在一定程度的竞争关系，并且 Ca2+更加倾向优先与 MoO42成键。(3)Ce、Mo 元素主要分布在钙钛锆石和钼钙矿两种晶相中。此外，所有样品在 28 d 时的归一化浸出率表明，在没有黄相产生的情况下，MoO3含量的增加对玻璃陶瓷的化学稳定性无明显影响。值得注意的是，MoO3在 M4 样品中的含量(488%)是其在目前常用的玻璃固化体中含量(25%30%)的 1319 倍。这些结果为未来开发钙钛锆石-钼钙矿基复相硼硅酸盐玻璃陶瓷固化体提供了研究基础。参考文献1Gin S，Abdelouas A，Criscenti L J，et al Materials Today，2013，16，2432Jantzen C M，Ojovan M I ussian Journal of Inorganic Chemistry，2020，64，16113Vienna J D International Journal of Applied Glass Science，2010，1，3094autiyal P，Gupta G，Edge，et al Journal of Nuclear Materials，2021，544，1527025Crum J V，Neeway J J，iley B J，et al Journal of Nuclear Materials，2016，482，16Eller P G，Jarvinen G D，Purson J D，et al adiochimica Acta，1985，39，177McKeown D A，Gan H，Pegg I L Journal of Nuclear Materials，2017，488，1438Caurant D，Majrus O，Fadel E，et al Journal of the American CeramicSociety，2007，90，7749Calas G，Grand M L，Galoisy L，et al Journal of Nuclear Materials，2003，322，1510 Wang C F，Liu L J，Zhang S D Journal 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月毕业于哈尔滨工业大学，获理学博士学位。同年就职于西南科技大学分析测试中心至今，主要从事无机非金属氧化物功能材料及核废物处理材料方面研究工作。主持或参与国家自然科学基金项目、国防军工项目、四川省教育厅项目、国防重点学科实验室开放基金、中国工程物理研究院外协项目及西南科技大学“龙山学术人才科研支持计划”重点支持等项目 10 余项，发表学术论文 26 篇，授权专利 1 项。材料导报，2023，37(13):21080150