基于响应面法游湖沉积物-水界面溶解性碳交换通量.pdf

基于响应面法游湖沉积物水界面溶解性碳交换通量路平1，张浩然1，任峰1，袁涛2，刘怡君1(1.中国矿业大学环境与测绘学院,江苏徐州221116；2.江苏建筑职业技术学院建筑装饰学院,江苏徐州221000)摘要：湿地作为陆地生态系统最重要的碳汇，是减缓全球大气中二氧化碳含量上升和全球气候变暖的重要途径。目前研究多针对于自然湿地中储碳量和碳密度的研究，对于因煤炭开采形成的采煤塌陷湿地碳密度及其变化研究则相对较少。基于对采煤塌陷湿地水体和沉积物中碳含量和影响因子的调查，研究采煤沉陷湿地沉积物水界面不同形态碳交换通量规律，评估沉积物对于上覆水中碳素的源/汇特征，探讨不同环境因子单一及交互作用下沉积物水界面各形态碳的交换通量的变化规律。针对徐州九里湖采煤塌陷湿地沉积物和水体进行研究，分别于2020 年 12 月、2021 年4 月和 2021 年 8 月采集沉积物和上覆水，分析沉积物和水体中碳素的赋存特征以及影响碳素含量的关键因子。通过室内模拟试验，进行沉积物水界面溶解性碳交换通量研究，并探讨主要环境因子对溶解性碳交换通量的影响。最后基于响应面法构建沉积物水界面溶解性碳交换通量回归模型，预测采煤沉陷湿地溶解性碳最小释放条件，估算采煤塌陷湿地溶解性碳释放总量。结果如下：温度升高会导致溶解性碳交换通量增大，而 pH 对其影响较小；在高氧(9.0mg/L)和低氧(3.0mg/L)条件下，溶解性有机碳(DOC)和溶解性无机碳(DIC)交换通量相对较高，在中氧(6.0mg/L)条件下，相对较小。得出在环境因子交互作用下的最优化条件，当温度为5.69、pH 为 7.18、溶解氧 DO 为 6.38mg/L 时，DOC 和 DIC 交换通量区的最小值分别为 2.32、3.54mg/(m2h)。估算出湿地 8 月沉积物 DOC 和 DIC 释放总量最高，分别为 1.75、5.76t；12 月沉积物 DOC 和 DIC 释放总量最低，分别为 0.98、2.01t。结果表明，环境因子对DOC和DIC交换通量均有不同程度影响，温度通过改变吸附能力和生物活性的方式使DOC和 DIC交换通量随温度增加而增大；pH影响着沉积物中碳酸盐的溶解度使得DIC 在碱性环境中增加不明显，但对DOC交换通量影响较小。DOC 和 DIC 释放总量变化规律一致，夏季温度较高，沉积物微生物活性强，促进 DOC 和 DIC 向上覆水中大量释放，冬季温度低，释放作用显著下降。沉积物水界面溶解性碳交换通量只考虑了温度、pH和DO 三个条件，然而影响物质在沉积物水界面的迁移转化还包括沉积物自身特性、生物扰动以及重金属等因素，对于因采煤形成的湿地，沉积物中金属离子对溶解性碳的释放更应引起注意，在后面的研究中可以微生物为切入点，探究沉积物碳“源”与“汇”转换的临界条件。关键词：采煤塌陷湿地；沉积物水界面；交换通量；溶解性碳；响应面法中图分类号：TD88；X143文献标志码：A文章编号：02539993(2023)07290610Dissolved carbon exchange flux at sediment-water interface in coal mine subsidencewetland based on response surface method收稿日期：20230321修回日期：20230424责任编辑：王凡DOI：10.13225/ki.jccs.CN23.0365作者简介：路平(1983)，女，内蒙古呼和浩特人，副教授，博士。E-mail：引用格式：路平，张浩然，任峰，等.基于响应面法游湖沉积物水界面溶解性碳交换通量J.煤炭学报，2023，48(7)：29062915.LUPing，ZHANGHaoran，RENFeng，etal.Dissolvedcarbonexchangefluxatsediment-waterinterfaceincoalminesubsidencewetlandbasedonresponsesurfacemethodJ.JournalofChinaCoalSociety，2023，48(7)：29062915.第48卷第7期煤炭学报Vol.48No.72023年7月JOURNALOFCHINACOALSOCIETYJul.2023LUPing1,ZHANGHaoran1,RENFeng1,YUANTao2,LIUYijun1(1.School of Environmental Science and Spatial Informatics,China University of Mining and Technology,Xuzhou221116,China;2.School of Architectur-al Decoration,Jiangsu Vocational Institute of Architectural Technology,Xuzhou221000,China)Abstract:Themostimportantthingforwetlandsasterrestrialecosystemsiscarbon,whichisanimportantwaytoslowdowntheriseofdihydridecarboncontentintheglobalatmosphereandglobalwarming.Atpresent,moststudiesfocusoncarbonstorageandcarbondensityinnaturalwetlands.However,therearerelativelyfewstudiesoncarbondensityanditschangesincoalminingcollapsewetlands.Basedontheinvestigationofcarboncontentandinfluencingfactorsinwaterbodiesandsedimentsofcoalminingsubsidencewetlands,thispaperstudiesthecarbonexchangefluxesofdifferentformsatthesediment-waterinterfaceofcoalminingsubsidencewetlands,evaluatesthesource/sinkcharacteristicsofsedimentsforcarboninoverlyingwater,anddiscussesthechangesoftheexchangefluxesofvariousformsofcarbonatthesediment-waterinterfaceunderthesingleandinteractiveinteractionofdifferentenvironmentalfactors.ThesedimentandoverlyingwaterwerecollectedinDecember2020,April2021andAugust2021,respectively,toanalyzetheoccurrencecharacterist-icsofcarboninthesedimentandwaterandthekeyfactorsaffectingcarboncontentinthecoalminingcollapsewetlandofJiuliLake.Thedissolvedcarbonexchangefluxesatthesediment-waterinterfacewerestudiedthroughlaboratorysimula-tionexperiments,andtheeffectsofmajorenvironmentalfactorsondissolvedcarbonexchangefluxeswerediscussed.Fi-nally,aregressionmodelofdissolvedcarbonexchangefluxatthesediment-waterinterfacewasconstructedbasedontheresponsesurfacemethodtopredicttheminimumreleaseconditionsofdissolvedcarbonincoalminingsubsidencewet-landsandestimatethetotalamountofdissolvedcarbonreleaseincoalminingsubsidencewetlands.Theresultsareasfol-lows:temperatureincreaseleadstotheincreaseofdissolvedcarbonexchangeflux,whilepHhaslittleeffectonit;Theex-changefluxesofdissolvedorganiccarbon(DOC)anddissolvedinorganiccarbon(DIC)wererelativelyhighunderhighoxygen(9.0mg/L)andlowoxygen(3.0mg/L)conditions,andrelativelysmallundermediumoxygen(6.0mg/L)condi-tions.Theoptimalconditionsundertheinteractionofenvironmentalfactorsareobtained.Whenthetemperatureis5.69,thepHis7.18,andtheDOis6.38mg/LtheminimumexchangefluxregionofDOCandDICis2.32and3.54mg/(m2h),respectively.ItwasestimatedthatthetotalamountofDOCandDICreleasedinwetlandsedimentsinAugustwasthehighest,whichwas1.75tand5.76trespectively.ThetotalreleaseofDOCandDICwasthelowestinDecember,whichwere0.98tand2.01t,respectively.Theresultsshowedthattheenvironmentalfactorshaddifferentdegreesofin-fluenceontheexchangefluxesofDOCandDIC,andtheexchangefluxesofDOCandDICincreasedwiththeincreaseoftemperaturebychangingtheadsorptioncapacityandbiologicalactivity.pHaffectsthesolubilityofcarbonateinthesedi-ment,soDICdoesnotincreasesignificantlyinalkalineenvironment,buthaslittleeffectonDOCexchangeflux.Thevari-ationlawoftotalreleaseofDOCandDICisconsistent.ThehightemperatureinsummerandstrongmicrobialactivityinsedimentspromotethereleaseofDOCandDICintheupwardoverlyingwater,whilethelowtemperatureinwintersigni-ficantlyreducesthereleaseeffect.Onlytemperature,pHandDOareconsideredfordissolvedcarbonexchangefluxesatthesediment-waterinterface.However,factorsaffectingthemigrationandtransformationofsubstancesatthesediment-waterinterfaceincludethecharacteristicsofsedimentsthemselves,bioturbationandheavymetals,etc.Forwetlandsformedbycoalmining,thereleaseofdissolvedcarbonbymetalionsinsedimentsshouldbepaidmoreattention.Inthefollowingresearch,microorganismscanbeusedasthestartingpointtoexplorethecriticalconditionsfortheconversionofsedimentcarbon“source”and“sink”.Key words:coalminingcollapsewetland；sediment-waterinterface；exchangeflux；dissolvedcarbon；theresponsesur-facemethodology人类活动导致全球气温平均值升高了 1.1，而地球自然环境导致的升温仅为0.10.1，大量使用化石燃料产生的温室气体正在让地球“窒息”，全球气候变暖已经上升到毋庸置疑的程度1。中国作为排碳大国，要实现 2030 年碳达峰、2060 年碳中和目标，在减少 CO2排放的同时，也要增加对 CO2的吸收2-3。湿地面积虽然只有全球陆地面积的 4%6%，但碳储量却占到全球的 30%以上4。然而，人类生产活动和气候变化频繁，全球自然湿地长期性损失量为55%57%5。“采煤塌陷积水区”作为湿地的重要补第7期路平等：基于响应面法游湖沉积物水界面溶解性碳交换通量2907充，能否实现“减排增汇”，对高碳地区碳的控制具有重要意义。沉积物水界面是活性和不完全降解物质生物地球化学循环的重要场所，同时也是地面表层系统不可缺少的环节之一6。沉积物水界面物质交换过程涉及多种理化和生物作用，包括吸附解析、溶解沉淀、氧化还原以及络合解离等7。交换通量的大小除与沉积物自身特性有关外，还与环境因素有关，甚至环境因子在某些条件下可能是主导条件8。一般认为，影响沉积物水界面物质交换通量环境因素有温度9、溶解氧10、pH11以及微生物扰动12作用等。溶解有机碳(DOC)和溶解无机碳(DIC)分别是有机碳库和无机碳库中最活跃的碳组分，其中，DOC 占总有机碳的1%2%13，DIC 占总无机碳的比例更是不到 1%(约为 0.31%)14。虽然 2 者所占比例较低，但其含量和迁移转化对湿地碳的生物化学地球循环有重要影响15。目前沉积物水界面溶解性碳交换通量的研究相对较少，吕昌伟等16通过柱状芯模拟法研究了乌梁素海和岱海 2 个湖泊沉积物水界面 DIC 交换通量，发现乌梁素海沉积物为 DIC 的汇源，岱海沉积物为DIC 的汇；张彬17采用室内模拟法研究了不同条件下三峡库区消落带溶解性有机碳(DOC)交换通量，发现 DOC 交换通量在中性条件下土壤为 DOC 的源，在酸性和碱性条件下土壤为 DOC 的汇；熊莹槐等18对养殖草鱼池塘 DOC 和 DIC 交换通量研究指出，DOC和 DIC 交换通量与溶解氧和 pH 呈负相关，与温度呈正相关；杨平等19采用柱状芯培养法研究河口养虾塘发现，DOC 和 DIC 交换通量与虾生长周期有关，表现为随养殖时间增加而增加；BURT 等20运用一维扩散模型评估了加拿大 Bedford 海湾沉积物 DIC 通量，指出沉积物释放的 DIC 为海底碳的主要来源。MONIKA等21运用原位底栖室计算出 Baltic 海域沉积物水界面DOC 和DIC 交换通量分别为0.17、0.25mmol/(m2d)。ORTEGE 等22运用底栖室测量出西班牙 5 个沿海生态系统 DIC 交换通量介于 0.114.1mmol/(m2d)，底栖生物扰动作用对 DIC 交换通量有重要影响。多数研究探讨了温度、pH 和溶解氧等环境因子以及生物活动对沉积物水界面溶解性碳交换通量的影响。部分研究通过不同方法测量计算出沉积物水界面 DOC 和 DIC 交换通量，确定了溶解性碳在不同条件下的汇源，并说明了汇源是可以相互转化的。但目前对于采煤塌陷湿地这类地区的溶解性碳交换通量研究较为匮乏。由此可见，对于沉积物水界面 DOC 和 DIC 交换通量研究多集中于河库、养殖塘以及海洋等地区。缺少研究的采煤塌陷湿地与现有研究的场景皆有所不同。相较于河库、养殖塘及海洋等地区，采煤塌陷湿地水面并非一个整体，且水深浅不一，水质更加复杂，与地下水交换补给更为密切。因此，在采煤塌陷湿地沉积物水界面的溶解性碳交换过程中，温度和溶解氧影响作用会比较显著，pH 影响作用相对较小。因此，笔者针对徐州九里湖采煤塌陷湿地沉积物和水体，基于沉积物和水体中碳素及其他环境参数，通过室内模拟试验，进行沉积物水界面溶解性碳交换通量研究，并探讨主要环境因子对溶解性碳交换通量的影响。最后基于响应面法构建沉积物水界面溶解性碳交换通量回归模型，预测采煤沉陷湿地溶解性碳最小释放条件，估算采煤塌陷湿地溶解性碳释放总量。1试验材料和方法1.1研究区概况研究区为中国东部高潜水位矿区九里采煤塌陷湖，该区域为冲积平原，地势较为平坦，湿地内土壤大部分偏弱碱性，主要由沙姜黑土和潮土组成，透水保湿性较高，适宜植物生长。位于徐州城北九里区的庞庄煤矿于 20 世纪 80 年代开始出现塌陷积水现象23。九里湖片区内总塌陷面积达 41.46km2，包括水域面积 8.37km2，陆地面积 33.09km2。已经沉稳的面积达 25.76km2，尚未沉稳的面积达 15.7km224。九里湖采煤塌陷区内自生植物种类丰富，共分布有自生植物 147 种，主要由菊科、豆科和禾本科发挥主要的群落演替作用25。笔者分别于 2021 年 4 月、8 月和 12 月 3 个时期对其进行了主要环境参数的调查，结果见表 1。表 1 现场环境参数调查结果Table 1 Survey results of the studied area温度/pHDO/(mgL1)湖区面积/hm24.4 30.618.817.26 9.038.473.23 9.688.60360000最小值 最大值平均值注：数据格式为；DO为溶解氧质量浓度。1.2沉积物水界面溶解性碳交换通量室内模拟试验1.2.1试验装置沉积物水界面溶解性碳交换通量采用室内培养法进行研究。试验装置如图 1 所示，整个装置主要由有机玻璃管、橡胶管以及密封盖组成，有机玻璃管柱体内径 6cm，高 30cm，在距离底部 22.5cm 处设置内径为 0.6cm 的取样口，取样口连接带有止水夹的橡胶软管，以便用于取水样。有机玻璃柱上下端为可拆卸2908煤炭学报2023年第48卷盖，以便于换水以及调整沉积物高度。每组环境因子试验周期为 9d，每隔 24h 进行取水和换水。60150150225顶盖出水口底座图1试验装置Fig.1Experimentalsetup1.2.2单因子影响模拟试验根据九里湖东湖 3 个时期环境因子监测情况，选择温度、pH 和溶解氧质量浓度 DO 作为研究对象，研究单一因素下沉积物水界面碳素交换通量变化规律。将温度、pH 和溶解氧质量浓度 DO 每个因子设置 5个 水 平。分 别 是：温 度 为 5.0、10.0、17.5、2.0 和30.0；pH 为 5、6、7、8、9；DO 为 3.0、4.5、6.0、7.5、9.0mg/L。所有试验条件见表 2。表 2 单因子影响模拟试验条件Table 2 Single factor influence simulationexperiment conditions序号温度/pHDO/(mgL1)15.076.0210.076.0317.576.0425.076.0530.076.0617.556.0717.566.0817.576.0917.586.01017.596.01117.573.01217.574.51317.576.01417.577.51517.579.01.2.3响应面试验方案设计在单因子试验基础上，以温度、pH 和溶解氧 DO为影响因素，分别定义为 A、B、C，以沉积物水界面DOC 和 DIC 交换通量为响应值，分别定义为 D1和D2，设计 3 因素 3 水平响应面试验。响应面试验的编码与水平因子见表 3。表 3 响应面试验的编码与水平因子Table 3 Coding and level factors of responsesurface experiments影响因素水平因子水平101A温度/5.017.530.0BpH579CDO/(mgL1)3.06.09.01.2.4交换通量计算方法沉积物水界面溶解性碳交换通量的计算根据固定取样间隔内上覆水溶解性碳浓度交换速率的平均值确定，具体计算方法26为J=MtSt(1)Mt=V(CtDt1)(2)t式中，J 为沉积物水界面交换通量，正值代表溶解性碳由沉积物向上覆水释放，负值代表溶解性碳由上覆水向沉积物转移，mg/(m2h)；S 为有机玻璃管横截面积，m2；为培养时间间隔，h；V 为上覆水体积，L；Ct为 t 时刻培养柱上覆水中溶解性碳质量浓度，mg/L；Dt1为 t1 时刻培养柱上覆水实际溶解性碳质量浓度 mg/L，计算公式为Dt1=(V V0)Ct1+V0C0V(3)式中，V0为每次取水样体积，L；Ct1为 t1 时刻培养柱上覆水溶解性碳质量浓度，mg/L；C0为原水溶解性碳质量浓度，mg/L。1.2.5样品分析水样经过 0.45m 玻璃纤维滤膜(经 450 灼烧 6h)过滤，过滤后的滤液使用总有机碳/氮分析仪上机分析 DOC 和 DIC 质量分数，该仪器检测限为 4g/mL，检测精度在 1%之内。2结果与讨论2.1不同环境条件下沉积物水界面溶解性有机碳交换通量变化规律不同温度条件下沉积物水界面 DOC 交换通量如图 2(a)所示。由图 2(a)可知，DOC 交换通量为1.627.20mg/(m2h)，平均值为 4.03mg/(m2h)。不同温度水平下，DOC 交换通量均为正值，说明沉积物向上覆水中释放 DOC，沉积物为上覆水中 DOC 的第7期路平等：基于响应面法游湖沉积物水界面溶解性碳交换通量2909“源”。温度由 5 变化到 30，DOC 交换通量扩大了 4.4 倍，温度对其影响较强。一般来说，温度与DOC 胶体的吸附能力成负相关27，当温度升高时，沉积物颗粒对 DOC 胶体的吸附能力减弱，DOC 胶体脱离颗粒的束缚向上覆水中迁移，从而增大上覆水DOC 质量浓度，DOC 交换通量也会随着上升。这与熊莹槐等18对养殖草鱼池塘 DOC 和 DIC 交换通量与温度成正相关一致，与 pH 呈负相关相左，不同 pH水平下沉积物水界面 DOC 交换通量如图 2(b)所示。由图 2(b)可知，试验周期内，DOC 交换通量为 1.645.36mg/(m2h)，平均值为 3.43mg/(m2h)，pH 由 5增加到 9，对应 DOC 交换通量扩大了 3.3 倍。这可能是因为 DOC 胶体在酸性环境下容易吸附上 H+，使得DOC 胶体带上正电荷，沉积物中带负电的胶团吸引带上正电的 DOC 胶团，从而减少了 DOC 向上覆水中的释放28。随着 pH 不断增加，DOC 胶体与沉积物中带负电的胶团相互排斥，DOC 胶体在沉积物水界面的扩散能力加大，DOC 胶体更容易从沉积物中向上覆水中转移，造成上覆水 DOC 质量分数上升。由图 2(c)可知，DOC 交换通量在 3.234.83mg/(m2h)，平均值为 4.01mg/(m2h)。从趋势上看，随着溶解氧质量浓度 DO 增加，DOC 交换通量先减小后增加。溶解氧不仅影响着微生物的生长增殖，还控制着界面氧化还原状态29。在好氧和厌氧条件下，微生物活性较高，将沉积物中大量不溶性有机物降解为溶解性有机物并向上覆水释放，DOC 交换通量较高，而沉积物中的变价金属(Fe 和 Mn)在好氧条件下，形成的氢氧化铁胶体能吸附部分 DOC 胶团，减缓了 DOC 向上覆水释放30。DOC交换通量/(mg(m2h)1)DOC交换通量/(mg(m2h)1)DOC交换通量/(mg(m2h)1)567890123456788106420510(a)(b)(c)15202530温度/pH3456789234567DO/(mgL1)图2不同环境因子条件下 DOC 交换通量Fig.2DOCexchangefluxesunderdifferentenvironmentalfactors2.2不同环境条件下沉积物水界面溶解性无机碳交换通量变化规律图 3(a)为温度与 DIC 交换通量的变化关系。DIC 交换通量为 2.8824.37mg/(m2h)，平均值为10.86mg/(m2h)。DIC 交换通量呈现出阶梯式增长，表现为高温(T=25 和 T=30)中温(T=17.5)低温(T=5 和 T=10)。这可能是因为微生物在不同温度区间活跃度不同，大部分微生物随着温度升高，活性增强，其呼吸作用和扰动促进了沉积物向上覆水释放无机碳，造成 DIC 交换通量上升31。祝文星等32研究了沉积物间隙水上覆水的 DIC 浓度差、温度和pH 对 DIC 交换通量的影响。其中 DIC 交换通量随着 DIC 浓度差或温度升高而升高，但随着 pH 升高而降低。由图 3(b)可知，随着 pH 增加，DIC 交换通量在05101520253005101568101214DIC交换通量/(mg(m2h)1)DIC交换通量/(mg(m2h)1)DIC交换通量/(mg(m2h)1)56789510(a)(b)(c)15202530温度/pH3456789DO/(mgL1)图3不同环境因子条件下 DIC 交换通量Fig.3DICexchangefluxesunderdifferentenvironmentalfactors2910煤炭学报2023年第48卷碱性环境中增加不明显，这可能是由于碱性环境中碳酸钙沉淀导致上覆水 DIC 浓度下降，部分 DIC 以碳酸盐沉淀的形式转移至沉积物中，其交换通量变化不大。不同 DO 条件下沉积物水界面 DIC 交换通量如图 3(c)所示。由图 3(c)可知，不同 DO 下DIC 交换通量为7.4512.14mg/(m2h)，平均值9.93mg/(m2h)。随着 DO 的增加，DIC 交换通量呈现深 V 走势。与DOC 所不同的是，DO 对 DIC 的影响更多体现在生物呼吸作用方面，金属离子的氧化还原作用影响较小，在好氧和厌氧条件下，生物活性更高，其呼吸作用也比较强，相应的 DIC 交换通量也较高。2.3基于 Box-Behnken 模型的响应曲面试验优化2.3.1响应面试验与模型回归方程结合九里湖东湖环境因子的调查内容和单因子试验结果，以温度、pH 和 DO 为影响因素，分别定义为 A、B、C，以沉积物水界面 DOC 和 DIC 交换通量为响应值，分别定义为 D1和 D2，设计 3 因素 3 水平响应面试验。17 组试验设计结果见表 4。表 4 BBD 模型试验设计及结果Table 4 BBD model experimental design and results编号环境因子交换通量/(mg(m2h)1)T/(A)pH(B)DO/(mgL1)(C)DOC(D1)DIC(D2)130.0967.8623.71217.5596.1913.6235.0793.706.86417.5938.0910.48517.5763.536.36630.0566.9324.4975.0963.695.85817.5763.556.41917.5996.1711.13105.0563.719.131117.5764.155.071217.5536.1314.621317.5763.435.151430.0738.0318.151530.0797.6124.671617.5763.286.45175.0734.117.05通过评估 3 个环境因素对 DOC 和 DIC 交换通量的影响，并确定它们之间交互作用的相对强弱，得到环境因子与其响应值之间的二次多项式回归方程：D1=22.718 470.045 704A4.287 25B1.781 50C+0.009 500AB0.000 133AC0.082 500BC+0.003 774A2+0.342 437B2+0.177 472C2(4)D2=80.307 961.124 32A15.845 37B4.322 92C+0.025 000AB+0.044 733AC+0.068 750BC+0.037 206A2+1.023 37B2+0.275 667C2(5)通过求解式(4)和式(5)，确定出各环境变量对DOC 和 DIC 交换通量的最优水平。结果表明，温度为 5.69、pH 为 7.18、DO 为 6.38mg/L 时，DOC 和DIC 交换通量有最小值，分别为 2.32、3.54mg/(m2h)。研究使用软件 Design-Expert11.0 中 Box-Behnken模块设计试验。根据软件设计要求，包含了 12 组基础试验和 5 组中心重复试验，中心重复试验用于估计试验误差，让模型更加可靠。再通过对回归模型进行方差分析后得出失拟项 P 和变异系数(CV，%)，分别表示模型对响应值描述的精确程度和模型的可信度。通过对模型中 DOC 和 DIC 交换通量的实际值与预测值相对比，可以看出模型的可信度较好。2.3.2回归模型与显著性分析方差分析(ANOVA)是评价模型充分性和有效性的依据33。F 用以评估模型和各因素的显著性水平，权衡变量之间的交互关系，一般而言，F 越大，说明各因素对响应变量的影响越明显。DOC 和 DIC 交换通量响应值的方差分析结果及区间高置信值和区间低置信值见表 5。R2Adj由表 5 可知，DOC 交换通量与 DIC 交换通量模型 F 分别为 58.97 和 56.27，P0.05)，表明模型准确度较高，拟合程度较高；变异系数(CV)分别为 6.09%和 10.58%，总体上看，模型数据离散程度小，可信度较高；DOC 交换通量和DIC 交换通量的分别为0.9702 和0.9688，表明有 97.02%和 96.88%的响应值可以利用该模型进行预测，有 2.98%和 3.12%的响应值无法使用该模型进行预测。整体来看，该模型能用于 DOC 交换通量和 DIC 交换通量的预测。2.3.3环境因子及其交互作用对溶解性碳交换通量的影响温度和 DO 交互作用对 DIC 交换通量的影响如图 4 所示。一般来讲，响应曲面越陡峭，等值线与椭圆接近，则表示因素间的交互作用越强，对响应值的影响也比较明显34-35。由图 4 可知，沿着温度方向，DIC 交换通量变化趋势明显，随着温度的升高而增加，坡面也比较陡峭。沿着 DO 方向，DIC 交换通量变化第7期路平等：基于响应面法游湖沉积物水界面溶解性碳交换通量2911相对较小，但仍然表现出随性和溶氧量 DO 增加 DIC交换通量也随之增加的趋势。这说明温度与 DO 均对 DIC 交换通量有促进作用，其交互作用对 DIC 交换通量有着显著影响。这与方差分析结果一致。DO 和 pH 交互作用对 DOC 交换通量的影响如图 5 所示。由图 5 可知，沿着 DO 方向上，随着 DO 增大，DOC 交换通量变化表现为先减少后增大；沿着pH 方向上，随着 pH 增大，DOC 交换通量也表现为先减小后增大。温度和 DO 对 DOC 交换通量的影响具有一致性，说明 2 者共同控制着 DOC 交换通量，均是显著性影响因子。响应面沿着任意方向存在一定的弯曲，最小值处于曲面底部且沿着坐标轴方向未出现D1D2表 5 、响应值的回归模型方差分析D1D2Table 5 ANOVA of regression model of and response value响应值方差来源平方和自由度均方FP显著性D1模型55.450096.160058.97000.0001*A28.2900128.9200276.76000.0001*B1.020011.02009.72000.0169*C0.897810.89788.59000.0220*AB0.225610.22562.16000.1852AC0.000110.00010.00100.9762BC0.980110.98019.38000.0183*A21.460011.460014.02000.0072*B27.900017.900075.61000.0001*C211.9900111.9900114.72000.0001*残差0.731470.1045失拟项0.290930.09700.88060.5225纯误差0.440540.1101所有项56.180016CV/%6.0900R20.9870R2Adj0.9702D2模型777.7200986.410056.27000.0010*A482.52001482.5200314.19000.0010*B14.2800114.28009.30000.0186*C4.470014.47002.99100.1318AB1.560011.56001.02000.3467AC11.2600111.26007.33000.0303*BC0.680610.68060.44320.5269A2142.30001142.300092.66000.0001*B270.5500170.550045.94000.0003*C225.9200125.920016.88000.0045*残差10.750071.5400失拟项8.730032.91005.75000.0622纯误差2.020040.5062所有项788.470016CV/%10.5800R20.9864R2Adj0.9688注：*表示显著；*表示极显著。2912煤炭学报2023年第48卷重合，等值线图呈现明显的椭圆，说明 DO 和 pH 交互作用对 DOC 交换通量影响显著。由表 5 可知，DO与 pH 交互作用下的 P 为 0.01830.05，达到显著性水平，与方差分析一致。2.3.4DOC 和 DIC 释放总量估算根据表 1 现场调查结果，结合九里湖东湖面积，通过式(1)和式(2)可以估算出 3 个时期 DOC 和DIC 释放总量。由图 6 可知，研究期间内 DOC 释放总量在 8 月最高，为 1.75t，12 月最低，为 0.98t；DIC释放总量在 8 月最高，为 5.76t，12 月最低，为 2.01t。DOC 和 DIC 释放总量变化规律一致，夏季温度较高，沉积物微生物活性强，促进 DOC 和 DIC 向上覆水中大量释放，冬季温度低，释放作用显著下降，且沉积物均表现为“碳源”。当水体中有机物浓度较高时，微生510152025051015202530DIC交换通量/(mg(m2h)1)A:温度/3456789C:DO/(mgL1)51015202530DIC交换通量,mg/(m2h)A:温度/345651015205789C:DO/(mgL1)(a)(b)s图4温度和 DO 相互作用对 DIC 交换通量的影响Fig.4InfluenceoftemperatureandDOinteractiononDICexchangeflux5DOC交换通量/(mg(m2h)1)B:pH3324455666777888999C:DO/(mgL1)56789DOC交换通量,mg/(m2h)B:pH345655466675789C:DO/(mgL1)(a)(b)s图5DO 和 pH 相互作用对