费曼路径积分强场动力学计算方法.pdf

专题:阿秒物理费曼路径积分强场动力学计算方法*刘希望1)张宏丹1)贲帅1)杨士栋2)任鑫2)宋晓红1)杨玮枫1)3)1)(海南大学物理与光电工程学院,海口570228)2)(汕头大学理学院,汕头515063)3)(海南大学理论物理研究中心,海口570228)(2023年 3月 25 日收到;2023年 6月 19 日收到修改稿)超快超强激光及阿秒测量技术的诞生和发展,使人们在阿秒时间和原子空间尺度内观测及控制电子的运动成为可能.日益精密的实验测量技术对理论计算方法的精确性提出了更高的要求,如何使用理论模型从实验结果中分辨提取超快时空动力学时间和空间信息面临极大的挑战.相比于精确求解含时薛定谔方程,费曼路径积分强场动力学计算方法模型简单计算效率更高,电子波包被看作具有不同初始状态的粒子,通过解析粒子的运动状态便能厘清各种强场非线性物理现象的产生原因.本文从强场近似理论模型出发介绍了强场动力学计算中的鞍点近似,进一步详细介绍了库仑修正强场近似、基于轨迹的库仑修正强场近似与库仑量子轨迹强场近似等方法.本综述旨在为强场动力学理论计算的研究提供相关方法与文献参考,为进一步开展新型算法提供思路.关键词：强场近似,鞍点近似,库仑修正PACS：87.15.mn,34.50.Fa,32.80.RmDOI:10.7498/aps.72.202304511引言(x,t)(x,t)现代量子力学始于 2 个不同的数学公式,薛定谔的微分方程1和海森伯的矩阵力学2.1948 年,费曼将最小作用量原理应用到量子力学中,提出了一种完全崭新的量子力学表述-费曼路径积分方法3.不同于薛定谔方程从微分波动方程的角度,费曼从路径积分和经典作用量的角度来处理问题,将时间分割为许多小时间段,以经典拉格朗日量作为相位的传播算子,将所有到达 的路径贡献叠加便能得到波函数 ,这已被证明满足薛定谔方程.虽然看待问题的角度不同,但是 2 个方程在数学上是等价的,量子力学中的概率概念没有改变4.该方法不仅为经典力学和量子力学架起了一座新的桥梁,同时还为量子力学、场论和统计模式提供了一个统一的观点.1960 年,世界上第一台红宝石激光器问世5,激光飞速发展.激光具有很高的光强,与物质相互作用会产生各种非线性的物理现象.这些非线性的物理现象与微观粒子结构性质具有很强的依赖性,通过研究这些现象可以探索微观世界动力学过程,同时也能得到微观粒子的结构信息.但是这些非线性的物理现象也为理论研究提出了巨大的挑战68.显然,经典动力学模型在微观世界已经不再适用,量子力学的出现为研究微观世界提供了有力工具.强场动力学的理论研究最早可以追溯到由 Keldysh9,Faisal10和 Reiss11提出的 KFR 理论,该理论被*国家自然科学基金(批准号:12074240,12374260,12204135,12264013,12204136)、海南省自然科学基金(批准号:122CXTD504,123MS002,123QN179,123QN180,122QN217)和中德合作交流项目(批准号:M-0031)资助的课题.通信作者.E-mail:song_通信作者.E-mail:2023中国物理学会ChinesePhysicalSocietyhttp:/物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-1广泛用于解释强激光场下的实验现象.在 KFR 理论的基础上,研究者又考虑各种效应并发展了不同的理论模型,这些模型统称为强场近似(strongfieldapproximation,SFA)方法.1966 年,Perelo-mov,Popov 和 Terentev12推导出电子任意束缚态的电离率PPT 理论.1986 年,Ammosov,Del-one 和 Krainov13简化了 PPT 理论得到准静态绝热近似下的电子电离率ADK 理论.1994 年,Le-wenstein 等14提出了基于费曼路径积分方法与拉格朗日最小作用量原理的全量子 SFA 理论,且使用该理论研究了低频激光产生高次谐波.这些开创性的理论为各种强场全量子动力学、半经典动力学与经典动力学计算方法提供了指导性意义.求解全量子含时薛定谔方程(time-dependentSchrdingerequation,TDSE)15,16可以获得精确的电子波包演化,进而根据每个时刻的波函数求得电子的速度分布或能量分布,但是由于其没有解析解,只能借助计算机在每一时刻演化多维的微分方程得到数值解.基于费曼路径积分的强场动力学方法将波函数用不同状态的粒子描述,通过将不同粒子的贡献相干叠加来描述电子动力学过程.SFA模型用平面波戈登-沃尔科夫态(plane-waveGor-don-Volkovstates)来描述电子在连续态中的运动,忽略了束缚势的影响.正是由于 SFA 方法忽略了库仑势的作用,其结果与实验和数值求解 TDSE的结果很难在定量上完全一致.为了克服 SFA方法的局限,研究了各种改进方案.例如,库仑沃尔科夫近似(Coulomb-Volkovapproximation,CVA)17,18用库仑扭曲波替代了平面波,该方法经常被用来研究光电子谱19,20.库仑修正强场近似(Coulomb-corrected strong field approximation,CCSFA)21,22在 SFA 的作用量中引入微扰的库仑效应对相位进行了修正,其电子轨迹并没有受到库仑势的影响.基于轨迹的库仑修正强场近似(tra-jectory-based Coulomb corrected strong fieldapproximation,TCSFA)23,24,将库仑势的影响引入作用量与电子连续态运动过程中.库仑量子轨迹强场近似(Coulombquantum-orbitstrongfieldapproximation,CQSFA)25,26是从费曼路径积分公式中使用时间演化算子的函数积分表示的方法,求解连续态中完整的库仑运动方程,忽略了隧穿过程中轨迹的库仑效应.相较于 TDSE,费曼路径积分强场动力学计算方法模型简单计算效率更高,同时由于电子被看作具有不同初始状态的粒子,从而可以根据经典牛顿方程追溯每个粒子的运动轨迹,通过解析粒子的运动状态便能发现各种物理现象的产生来源,已在强场动力学计算中被广泛使用,并用于分析强场物理中的各种新奇的实验现象27,28.Salires 等29利用费曼路径积分方法复现了高次谐波谱(high-orderharmonicgeneration,HHG)和阈上电离谱(above-thresholdionization,ATI).Huismans 等30通过精确求解 TDSE 与 CCSFA 在亚激光周期时间尺度上观察到电子动力学的全息结构,并且通过分析轨迹发现不同干涉结构源自不同轨道的相干.Li 等31基于费曼路径积分思想在经典轨道蒙特卡罗(classical trajectory Monte Carlo,CTMC)方法32基础上采用 ADK 理论,并且赋予每条轨道相位信息发展出量子轨迹蒙特卡罗(quantum-trajectoryMonteCarlo,QTMC)方法,并研究了光电子谱中的阈上电离结构.Shvetsov-Shilovski 等33修正了 QTMC方法的相位提出了半经典两步模型(semiclassicaltwo-stepmodel,SCTS),通过相位修正使得低能部分的计算更加精确.Song 等34在 QTMC 的基础上采用非绝热电离率发展了推广的量子轨迹蒙特卡洛方法(improvedquantum-trajectoryMonteCarlo,IQTMC).Liu 等35,36采用分子 ADK 理论发展了分子量子轨迹蒙特卡罗方法,提取了分子隧穿波包的相结构,证明了隧道出口处的隧道波包的初始相位与初始横动量分布和分子核间距有关.Gong 等37通过实验与非绝热 QTMC 方法观测到氩原子从 4f态与 5p 态的光电子发射存在大约 1.41016s 的费曼共振时间延迟.Song 等38通过相位-相位(phaseofphase)技术结合非绝热 QTMC方法证明了电子可能从连续态被捕获到束缚态并在该束缚态上停留一段时间再电离出去,且该停留的时间大概是几百阿秒.同年 Porat 等39通过实验结合 CCSFA 方法以阿秒精度重建了形成光电子全息图中光电子的电离时间,通过将全息图两个臂的贡献解耦发现其电离时间差仅为几十阿秒.Trabert 等40在实验上观测到了氢分子隧穿电离中的 Wigner 时间延迟随电子发射与分子轴夹角的关系,并且通过求解 TDSE,SCTS 与 SFA 模型验证了该结果的可靠性.Torlina等41将势垒下的库仑势引入鞍点方程发展了解析的 R 矩阵(analyticalR-matrix,ARM)理论,并且物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-2利用该方法重新定标了阿秒钟,证明了隧穿过程是瞬时的.Tong 等42在 TCSFA 的基础上修正了鞍点方程提出自参照分子阿秒钟的新思路,成功测量了电子在二聚体分子共振态上的停留时间.Yan和 Bauer24在连续态充分考虑库仑势的作用,同时在势垒下的作用量也考虑了库仑势作用发现TCSFA 和 TDSE 结果能定量符合.可见费曼路径积分强场动力学计算方法已在强场物理中被广泛使用,很好地重复并解释实验现象,弥补了 TDSE 无法给出清晰物理图像的缺点,同时简化了计算模型使得计算的可行性大大提高.但是费曼路径积分强场动力学计算方法也存在一定的局限性与不足,费曼路径积分完全等同于薛定谔方程需要考虑所有的可能轨迹(不仅仅是经典轨迹,也包括量子轨迹).受限于计算能力,往往采用大量轨道模拟,由于轨道计算不够导致与真实结果可能存在一定偏差.同时,不同模型对于初始条件的选取也存在差异,导致不同模型对于相同的问题结果也会有所差别.例如,在 SFA 模型中不考虑库仑势的作用导致结果很难在定量上与实验符合,一般用于定性验证.在求解电子连续态的运动轨迹时,往往采用龙格-库塔法求解,但是在靠近核附近容易产生奇点,使得该轨迹无法求解.所以针对不同的问题需要选择合适的理论模型与计算方法.=e=me=1 a.u本文将系统地介绍基于 KFR 理论的 SFA 计算方法.首先简要介绍 SFA 的基本理论,如偶极近似和鞍点近似等.然后重点介绍电子跃迁振幅的推导,详细介绍 CCSFA,TCSFA 和 CQSFA 方法的推导及应用.最后对费曼路径积分强场动力学计算方法的发展趋势进行展望.除特殊说明外,本文均使用原子单位,即 .2基本理论2.1 偶极近似d d=E0/2E0A(r,t)A(r,t)A(t)B=A(r,t)在 SFA 模型中通常会考虑偶极近似,当激光场的波长 远大于模型系统的距离和电子的漂移距离 时(,与 分别为激光的振幅和频率),矢势 中的空间分量可以被忽略.即有 ,这种近似可以使哈密顿函数更容易求解,同时在合理参数范围内对人们所感兴趣的物理现象没有明显的影响.磁场表示为,由于忽略了矢势的空间分量,那么该磁场的值将为 0,也就是说该近似导致模型同时也忽略了磁场的作用.2.2 长度规范与速度规范考虑偶极近似下的激光与原子分子相互作用,通常用到两种规范43:长度规范与速度规范.在数值求解 TDSE 时规范不变性已被证实,但是求解TDSE 不能够分析这些物理现象.为了分析这些物理现象,研究者通常会采取不同的近似模型,其中最常用的就是 SFA 模型.但是看似非常合理的近似之后缺乏规范不变性,在 SFA 模型中一般情况下两种规范下会得到不同的结果,其中 Bauer 等44详细讨论了 SFA 模型中的规范问题.在单电子近似下,对于一个固定的原子核,除其中一个价电子外的所有电子作用都被当成一个有效的束缚势.此时这个电子与电场的耦合可以用哈密顿量来表示:Hx(t)=H0+HLx(t),(1)(x=L,V)H0=22me+V(r)meV(r)E(r,t)E(r,t)E(t),A(r,t)A(t)其中,下标 代表不同的规范;表示无场下的哈密顿量(为电子质量),束缚势 与选择何种规范无关.在偶极近似下,认为电场在空间中是均匀的,忽略了电场 的空间依赖,因此 .电场的相互作用项在不同规范下可以表示为HLx(t)=r E(t),x=L,p A(t)+12A(t)2,x=V.(2)rp其中,与 分别为电子的空间位置与速度.当电子运动到足够远且电场强度足够大时,此时电子所感受到的束缚势的作用远小于电场的作用,电子将被近似地看作在电场中运动的自由粒子,自由电子哈密顿量表示为HFx(t)=22me+HLx(t).(3)Ux(t,t)(1)式哈密顿量的含时演化算子 满足 Dy-son 公式:Ux(t,t)=U0(t,t)ittdUx(t,)HLx()U0(,t),(4)Ux(t,)U0(t,t)H0Ip式中,为中间态演化算子,为无场哈密顿量 的演化算子.电子从电离能为 的束物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-3|0(t)=|0exp(iIpt)|p(t)缚态 到连续态 的电离振幅写为Mp=limt,tp(t)|Ux(t,t)|0(t).(5)将(1)式代入(5)式,由于初态和末态的正交性第一项为 0,可以得到以下结果:Mpx=idp()|Ux(t,)HLx()|0().(6)p()|Ux(t,)=(V v)px|由于考虑 SFA,即认为电子电离后将不受到束缚势的影响,此时电离的电子可以用沃尔科夫态来表示.那么在任意时刻 ,(6)式可以写为Mpx=id(V v)px|HLx()|0().(7)这样即得到电子从初态电离到连续态的几率振幅,其中连续态电子可以用沃尔科夫态表示为r|(V v)px(t)=eiSp(t)(2)32eipeA(t)r,x=L,eipr,x=V.(8)2.3 鞍点近似鞍点近似方法也被称为最速下降法45,是一种积分近似的方法,在数学及物理等领域有广泛应用.例如求解非线性方程组46、X 射线结构分析47、机器学习48和量子力学49等.求解类似如下复平面内的积分:I()=Cg(z)expiw(z)dz,(9)Czg(z)w(z)CDI()CCw(z)z0expiw(z)w(z0)=0式中,为复 平面的固定曲线,而 和 是包含 的某个区域 中的解析函数.只要 是收敛的,积分在路径 的端点是允许存在奇点的.对曲线 做一个变形使其通过 的鞍点 ,并且沿最速下降方向离开鞍点,将 在该鞍点处展开,由于 那么其得到的剖面在保留二次项的条件下近似为高斯函数:expiw(z)=expiw(z0)+12iw(z0)(z z0)2+.(10)O(1/)通过(10)式可以得出其误差为 ,所以当 越大高次项对结果的贡献越小.为了确定最速下降方向,可以利用复数的极坐标形式:w(z0)=|w(z0)|ei,z z0=ei,(11)其中,与 为相角,为径向距离,可以得到w(z)=w(z0)+12w(z0)(z z0)2+=w(z0)+12|w(z0)|2ei(+2)+=w(z0)+12|w(z0)|2cos(+2)+isin(+2)+.(12)w(z)+2=2n+2=(2n+1)由(12)式可知 的实部在 时增长最快.反之,当 时实部为最速下降.因此可以通过由以下条件确定最速下降方向:=2+(2n+1)2.(13)g(z)通常是缓慢变化的函数,将(10)式代入(9)式可得:I()g(z0)expiw(z)Cexpiw(z0)2(z z0)2dz.(14)根据高斯积分再将所有鞍点求和可得:I()2iw(z0)g(z0)eiw(z0),(15)2iw(z0)g(z0)其中,被称为前项因子.在以经典作用量形式表述的量子力学问题时,使用鞍点近似的优势是通过求解经典运动方程,能够获取电子的运动轨迹,使得可以追溯产生某种物理现象的来源.上述推导过程是作用量为单变量的结果,当作用量为多变量时其形式为50I()=Nn=1(+dz)g(z1,z2,zN)expiw(z1,z2,zN).(16)N因此,这将会产生 个鞍点方程,其形式如下:wz1=0,wz2=0,wzN=0.(17)N进行多变量泰勒展开和计算 个高斯积分可得I()(2i)N2sdetw(z1s,z2s,zNs)12 F(z1s,z2s,zNs)expiw(z1s,z2s,zNs),物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-4w(z1s,z2s,zNs)这里,代表多变量作用量的海森矩阵.为了不失一般性,需要考虑无限维的情况,此时函数形式为I()=DzF zexp(iwz).(18)wzs=0wz那么其鞍点方程写作 ,将作用量 泰勒展开到二阶项可以得到:wz(t)wzs(t)+12dtdtz(t)2wz(t)z(t)z(t),(19)zs(t)=z(t)zs(t)这里,.将(19)式代入(18)式得到I()sF zsexp(iwzs)Dzexpi12dtdtz(t)2wz(t)z(t)z(t).同理对上式使用高斯积分可以得到I()sF zsdet(2wz(t)z(t)12 exp(iwzs).(20)2.3.1数值计算鞍点方程tsE(t)Ez(t)=E0sin(t)A(t)=E(t)dt对于简单激光场,可以很容易得到鞍点 的解析形式.例如线偏振激光场 形式为 ,那么根据其矢势 可得Az(t)=A0cos(t),(21)A0=E0/E0其中 ,为电场强度,为电场频率.将(21)式代入鞍点方程可得12pz+A0cos(ts)2+12p2x+12p2y+Ip=0.(22)px,py,pzts其中,分别为电子三个方向的渐进动量.将(22)式化简可得 有 2 个解:t(1)s=1arccospz i2Ip+p2y+p2xA0,t(2)s=2 t(1)s.(23)Imts 0由于 ,所以(23)式的 只取 .虽然(23)式很容易计算出其鞍点值,但当电场形式为更复杂情况时,例如矢势形式如下:Ax(t)=A0sin2(t2N)cos(t),Ay(t)=A0sin2(t2N)sin(t).(24)将(24)式代入鞍点方程很难给出鞍点的解析表达式.由于无法给出鞍点的具体表达式,做数值计算时可以考虑在一定区域内均匀地给出试探解,记录误差在可接受范围内的解.但是这将耗费大量时间,而且得到的解精度各不相同,需要更高精度就需要更加密集的试探解,同时将带来更大的计算量.2.3.2遗传算法计算鞍点方程为了解决这个问题,一种基于遗传算法的CCSFA 方法被提出51.令目标函数f(t)=12px+Ax(t)2+12py+Ay(t)2+12p2z+Ip,f(t)=0当函数 时,满足鞍点方程.遗传算法流程如图 1 所示,具体可分 5 步来求解该方程.开始产生初始种群计算适应度适应度是否达到期望值或迭代次数是否达到最大值?选择交叉，变异否是结束图1遗传算法流程图Fig.1.Flowchartofgeneticalgorithm.ts=tr+itits步步骤骤 1产生初始种群.这个过程开始于一组随机生成的个体样本,其中每个样本都是问题的解决方案.样本的特征是由一组基因决定的.基因通常用 0 和 1 组成的二进制编码表示.由于鞍点方程的解为复数 ,所以为每个样本采用 2 个基因,分别代表 的实部和虚部.种群规模应该尽可能大,因为初始个体越多,进化出最佳结果的可能性就越大.H=1/(|f(t)|+0.01)f(t)=0Hmax=100步步骤骤 2重构一个适应度函数 ,并计算每个个体的适应值,当函数 时,其适应度最高 .选出其适应度满足给物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-5H 99|f(t)|104定条件的样本,例如当 ,此时 .适应度函数评估种群中每个个体样本的适应度,该个体被选择繁殖的概率是基于其适合度分数.pi=Hi/(Hi)步步骤骤 3选择.从当前的种群中,根据其适应度分数,提取作为父母的基因子集.每个样本被选择概率记为 ,其对应着在 01 区间的长度.随机生成 01 的随机数,当该随机数落在该个体对应的区间时,则选择该个体样本.步步骤骤 4交叉、变异.交叉就是对上一步所选择的个体样本两两配对,将对应两个样本的同一个基因选择一段尾部编码进行互换.这样交叉后既保留了上一代的主要性状,同时又产生了新的特性.变异是将产生的新个体在基因序列上随机选择一个二进制编码改变.不需要每个个体都发生变异,只需要选择很小一部分个体样本进行变异.步步骤骤 5至此就产生了新一代的样本,如果适应度达到期望或迭代次数达到最大值,则停止产下一代,否则就从步骤 2 开始重复整个过程.遗传算法在本质上是非遍历性的,所以其搜索解的效率很高.但是变异概率、交叉概率和种群大小等参数对遗传算法的性能有重要影响.非常小的突变率可能导致某些解的遗漏,过高的突变率可能会导致好的解丢失并且算法很难收敛.通常情况下能得到多于目标个数的解,这时需要排除多余的解.所以需要在一定范围内挑选一个适应度最大的解作为目标解.2.3.3牛顿迭代法计算鞍点方程f(x)=0 xf(x)=0 x0 x(x0,f(x0)y=f(x)L:y=f(x0)+f(x0)(x x0)Lxx1=x0 f(x0)/f(x0)x1xxxn+1=xn f(xn)/f(xn)xrn+1xn+1x牛顿迭代法是一种在实数域或复数域上为方程找到近似解的方法,常用来求方程根,其最大优点是在方程 的单根附近具有平方收敛性.设 为 的根,在空间内选择任意 作为 的试探解,过 点作曲线 的切线 ,则 与 轴交点 ,那么 为 的一次近似值.如图 2 所示,根据新得到的横坐标重复以上过程不断求切线与 轴的交点,可以得到 为 的 次近似值.通过不断迭代 ,将会越来越接近方程的根 .下面介绍用牛顿迭代法求解鞍点,同理将鞍点方程以函数表示:f(t)=12px+Ax(t)2+12py+Ay(t)2+12p2z+Ip.(25)对(25)式求导可得f(t)=px+Ax(t)Ex(t)+py+Ay(t)Ey(t).(26)T0 T0 100 a.u.f(t)t(0)ts在复平面时间内均匀采点作为迭代的起始点,通常一个时间周期 只需采样很少的点(为了不漏解,在实轴方向 采样 5 个点,虚轴方向 采样 2 个点).因为 是连续的,那么在零点周围存在一个区域,只要初始值位于这个邻近区域内,那么牛顿法必定收敛.以采样点 为例,那么 的一次近似值为t(1)=t(0)f(t(0)/f(t(0).(27)以此类推,可以得到t(2)=t(1)f(t(1)f(t(1),t(n)=t(n1)f(t(n1)f(t(n1).(28)?f(t(n)?=1014t(n)ts收敛条件给为 ,其中 为设置的微小量,此时 .以实例来说明该过程,随机采样 3 个方向的速度为px=1.99999843165272,py=0.949039114484715,pz=0.589935354955732.矢势形式如下Ax(t)=A02sin2(t2N)cos(t),Ay(t)=A02sin2(t2N)sin(t).切线-1切线*f(x)xxf(x)=0图2牛顿迭代法图示.蓝色曲线为方程 的解,红色直线为蓝色曲线在自变量 处的切线,为方程 时需寻找的解f(x)xxf(x)=0Fig.2.IllustrationofNewtonsmethod.Bluecurverepres-entsvalueoffunction ,andredlinesrepresenttan-gent to blue curve at independent variable ,which issolution when .物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-6E(t)=A(t)/t根据 得Ex(t)=A0232Nsin(tN)cos(t)+A02sin2(t2N)sin(t),Ey(t)=A0232Nsin(tN)sin(t)A02sin2(t2N)cos(t).(tr=20.1,ti=80.1)(tr=40.1,ti=80.1)(tr=60.1,ti=80.1)(tr=120.1,ti=80.1)1015选择 4 个初始试探解分别为 ,.计算结果如图 3 所示,其收敛性呈指数型增长,可以看到仅仅需要迭代不到 10 次,其计算精度就达到了 .0246810010-510-10|10-15迭代次数|f|(tr=20.1,ti=80.1)(tr=40.1,ti=80.1)(tr=60.1,ti=80.1)(tr=120.1,ti=80.1)|f|图34 个样本的 随迭代次数的变化.蓝线、橙线、黄线和紫线分别代表初始试探解为 、,和 时,随迭代次数增加函数值 的变化.|f|f|(tr=20.1,ti=80.1)(tr=40.1,ti=80.1)(tr=60.1,ti=80.1)(tr=120.1,ti=80.1)Fig.3.Variationof withthenumberofiterationsnforfour samples.The blue,orange,yellow,and purple linesrepresentthechangesinfunctionvalues withincreas-ing iteration times when the initial trial solutions are,and ,respectively.同样地,由于采样数一般会多于实际目标解的个数,所以会有一些重复的解,需要排除多余的相同解.对比于遗传算法,牛顿迭代法更适用于求解鞍点方程的近似解,因为其不依赖于设置参数,而且迭代是基于上次计算结果有方向的搜解,通常情况下只需要迭代不到 10 次便能达到很高的精度.2.3.4鞍点方程修正S在 SFA 中,作用量 通常忽略库仑势的影响,考虑库仑势的情况下作用量为41S(p,t)=SV(p,t)+SC(p,t)Ipts,(29)SV(p,t)=12tftdp+A()2SC(p,t)=tftdV r()tf其中,为电子只在激光场中累积的作用量,为电子受到原子核作用累积的作用量,为电场结束时刻.鞍点方程满足等式:S(p,t)t?ts=SV(p,t)t?ts+SC(p,t)t?ts Ip=0,(30)ts=tr+i ti其中鞍点方程的解 为一个复时间,这样积分路径可以分为两项:tfts=trts+tftr.(31)ts trtr SV(p,t)这里,第 1 项为势垒下沿着虚时间轴的隧穿动力学过程();第 2 项为沿着实时间轴的连续态传播().在鞍点近似方法中,的被积函数在复数域为一个解析函数,其积分与路径无关:SV(p,t)t?t=ts=12p+A(ts)2.(32)rV r(p,)=z/r(p,)然而,当 靠近 0 时,不是一个解析函数,其积分与路径有关,所以(30)式的第 2 项不能像(32)式一样直接得到.为了解决这个问题需要将积分路径分为两部分42:SC(p,t)=tdV r(p,)=I1dV r(p,)+I2dV r(p,).(33)ts trtr 这里等式右边第 1 项代表在复平面内势垒下的隧穿动力学(),第 2 项代表隧穿后在连续态中的传播()(图 4).这样(30)式中的库仑作用项可以写作SC(p,t)t?ts=tI1dV r(p,)+tI2dV r(p,)?ts.(34)I1titr在复平面内,积分路径 是沿平行于虚时间轴的方向从 到 0,因此 是一个常数.此时(34)式中的第 1 项可以写为物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-7tI1dV r(p,)?t=ts=lim00ti+V r(p,tr+i )d 0tiV r(p,tr+i )d=V r(p,ts),(35)I2ti=0积分路径 是沿 的实时间轴,所以(34)式的第 2 项写为tI2dV r(p,)?t=ts=lim0tr+V r(p,)d trV r(p,)d=V r(p,tr).(36)将(32)式(36)式代入(31)式,可得鞍点方程变为12(p+A(ts)2+V r(p,ts)=IpV r(p,tr),(37)即在鞍点方程中考虑了势垒下库仑势的作用.3跃迁振幅费曼路径积分思想是将波函数的贡献看作所有可能路径(携带与路径相关的作用量)的叠加,使用鞍点近似的 SFA,CCSFA,TCSFA 与 CQSFAt0t1t2t2 t1t1 t0均是以带作用量的轨迹来描述电子波函数.费曼认为可以将有限时间分成无限多趋近于零的小时间段,此时粒子在有限时间内传播可以看作粒子在每个时间段内传播的贡献总和.如图 5(a)所示,粒子从 A 点到 B 点其中间存在一个双缝挡板时,在 时刻粒子处于 A 点,时刻粒子到达挡板处,时刻粒子到达 B 点.如果 与 均无穷小,那么粒子从 A 点到达 B 点的概率为两条路径贡献总和.当挡板数与狭缝数增多时路径也同时对应增多(图 5(b),当挡板与狭缝无限多时可认为没有挡板存在,此时粒子从 A 点到 B 点的概率为无限多不同位置到达 B 点的路径贡献总和.当粒子从A 点到达 B 点的时间为有限时,可以将时间分为很多个小时间段.推广到无数条狭缝且该时间段内挡板数也无数个,那么此时每条路径由折线变为了任意形状的曲线,如图 5(c)所示,此时粒子从 A 点到 B 点的概率为空间中任意曲线路径的贡献总和.S/S/SS都从 A 点到 B 点的概率振幅来自于所有可能路径的贡献,每一条路径的贡献幅度一样,只有相位不同.而其相位则与经典作用量()有关,为普朗克常数,()表明了对应于每条路径作用量 是量子化的.对宏观尺度,作用量子 是个很小的量,因此对每条路径作用量 比 大很多,sriSiriDD12DiDImaginary timeReal timeI1iI2图4复平面的路径积分.描述了沿虚时间轴的积分,步长为 .描述了沿实时间轴的积分,步长为 I1iI2Fig.4.Pathintegraloncomplexplane.describesinteg-rationalongimaginarytimeaxiswithastepsizeof ,and describestheintegrationalongrealtimeaxiswithastepsizeof .(a)(b)(c)图5费曼路径积分思想示意图.A 与 B 分别为粒子的初始点与末点,绿色虚线为粒子的可能路径(a)两个位置之间存在一个挡板双缝;(b)两个位置间存在两个多缝挡板;(c)两个位置存在无数个狭缝,此时粒子可以从 A 点经历任意位置到达 B 点Fig.5.SchematicdiagramofFeynmanspathintegralconcept.AandBrepresentinitialandfinalpointsofaparticle,andthegreendashedlinerepresentsthepossiblepathsofparticle:(a)Thereisadouble-slitbarrierbetweentwopositions;(b)therearemultipleslitbarriersbetweentwopositions;(c)thereareinfiniteslitsbetweentwopositions,andparticlecanreachpointBfrompointAthroughanyintermediateposition.物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-8对该路径的相邻路径而言,相位的变化非常巨大而使得这些路径贡献的几率振幅相互叠加抵消.只有当这条路径与其临近路线的相位变化不大时(对相位的变分为 0)才不会相互抵消,即经典粒子的路径.可见路径积分方法结合最小作用量原理将量子现象过渡到了经典运动轨迹中,在经典物理与量子物理之间架起了一座桥梁.|0(t)|p(t)跃迁振幅描述了电子从一个状态跃迁到另一个状态的概率,激光诱导的电离过程描述了电子在激光作用下从初态 跃迁到连续态 的过程.此时束缚势与外加电场耦合下的哈密顿量可以写为H(t)=122+V(r)+W(t),(38)W(t)V(r)为122为式中,为电场作用算符,势能算符,动能算符.其对应的跃迁振幅为Mp(tf,ti)=p(tf)|U(tf,ti)|0(ti),(39)U(tf,ti)titf其中,为从时间 到时间 的时间演化算符.同时考虑外加电场与原子的束缚势,这很难得到 TDSE 的解析解,所以将哈密顿量拆分为两项:H0(t)=122+V(r),(40)H(GV)(t)=122+W(t).(41)H0(t)H(GV)(t)U0(t,t)U(GV)(t,t)这里,为束缚电子的哈密顿量,为连续态自由电子的哈密顿量,对应的时间演化算符分别为 和 .利用 Dyson 方程52,可将时间演化算符写为如下积分形式:U(t,t)=U0(t,t)ittidU(t,)W()U0(,t),(42)U(t,t)=U(GV)(t,t)ittidU(GV)(t,)V(r)U0(,t).(43)p(tf)|0(ti)将(42)式代入(39)式,考虑正交性 ,第 1 项的结果为 0,那么可以得到跃迁振幅的积分形式:Mp(tf,ti)=itftidp(tf)|U(tf,)W()|0().(44)将(43)式代入(44)式可将跃迁振幅分为 2 项:Mp(tf,ti)=itftidp(tf)|U(GV)(tf,)W()|0()tftidtfdtp(tf)|U(GV)(tf,)V(r)U(t,)W()|0(),(45)p(tf)|(GV)p(tf)?U(GV)(t,)=dk?(GV)k(t)(GV)k(t)?(GV)p(tf)|(GV)k(tf)=(p k)其中,等式右边第 1 项为跃迁振幅的零阶项,描述了直接电子从束缚态跃迁到连续态的概率.在 SFA 中,电子跃迁到连续态后被看作是自由电子不受到束缚势的影响 .由于时间演化算子,又考虑到波函数的正交性 ,那么直接电子的跃迁振幅为M(0)p(tf,ti)=itftidp(tf)|U(GV)(tf,)W()|0()=itftid(GV)p()|W()|0().(46)tftidtfdt=tftidtttid(45)式的第 2 项描述了电子再散射过程,由积分等式 ,再散射过程的跃迁振幅可写为M(1)p(tf,ti)=tftidtfdtp(tf)|U(GV)(tf,)V(r)U(t,)W()|0()=tftidtp(tf)|U(GV)(tf,)ttidtV(r)U(t,)W()|0()=tftidt(GV)p(t)?ttidtV(r)U(t,)W()|0().(47)物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)198701198701-93.1 积分法计算跃迁振幅(p)从(46)式与(47)式可知直接电子与散射电子具有不同的跃迁振幅,光电子动量谱 由跃迁振幅模的平方给出,通常不考虑电子返回再散射过程时,只需要计算跃迁振幅的零阶项.而且在不考p+A(t)pW()=r E()p虑库仑势的情况下,连续态电子被看作自由电子,其在电场中的振荡速度为 .对于给定的末动量 ,考虑在长度规范下 ,同时将其与沃尔科夫平面波代入(46)式可得到电子末动量为 时的概率为(p)=?id(GV)p()|r E()|0()?2=?idp+A()|r E()|0()eiS()?2=?iddreipreiA()r r E()0(r,)eiS()?2.(48)S()=12(p+A(t)2+IpdtF(r,)=eiA()r r E()0(r,)这里,作用量 .对于三维空间,(48)式为一个四重积分,根据(48)式的形式空间积分可以采用傅里叶变换形式,