大冶古铜矿遗址周边农田土壤重金属污染及潜在生态风险评价.pdf

Series No.569November 2023 金 属 矿 山METAL MINE 总 第569 期2023 年第 11 期收稿日期 2021-08-25基金项目 国家自然科学基金面上项目(编号:41571306);湖北省教育厅科技创新团队项目(编号:T2020002);湖北省中央引导地方科技发展专项(编号:2020ZYYD019);武汉市科技计划项目(编号:2020020601012274)。作者简介 望兆博(1996),男,工程师,博士。通信作者 任大军(1978),男,教授,博士,博士研究生导师。大冶古铜矿遗址周边农田土壤重金属污染及潜在生态风险评价望兆博1,2 任大军1,2 肖宇伦1,2 冷 琪1,2 张晓晴1,2 张淑琴1,2 陈旺生1,2(1.武汉科技大学资源与环境工程学院,湖北 武汉 430081;2.冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室,湖北 武汉 430081)摘 要 为清楚认识大冶市古铜矿遗址周边农田土壤的重金属污染及潜在生态风险,并为农田土壤重金属修复提供科学依据,采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法和 Hakanson 潜在生态风险指数法,评价该地区农田的重金属污染状况和潜在生态风险程度,并通过 ArcGIS 绘制出重金属污染和潜在生态风险的空间分布情况。结果表明:该地区重金属含量的平均值均高于大冶市土壤背景值,土壤重金属超标问题显著。60 个样品中,Cu 和 Cd 分别高达 35%和 32%的重度污染率,特别是由 Cd 元素引起的潜在生态风险十分严重,35%以上的样品土壤处于较高潜在生态风险及以上;综合评价结果显示,38%的样品土壤处于重度污染,23%的样品土壤处于较高潜在生态风险及以上。大部分重金属元素含量和潜在生态风险程度的空间分布特征表现为矿区中心地区高,向外辐射区域逐渐降低,说明矿业活动中采矿粉尘、采矿废水、矿石运输是造成重金属污染及潜在生态风险的主要原因。另外,村民从矿山取回土壤作为农田土壤也在一定程度上造成了核心矿区土壤的转移。关键词 古铜矿遗址 农田土壤 重金属 污染调查 评价 中图分类号TD167,TD88 文献标志码A 文章编号1001-1250(2023)-11-290-09DOI 10.19614/ki.jsks.202311037Assessment of Heavy Metal Pollution and Potential Ecological Risk of Farmland Soil around Ancient Copper Mine Site in Daye CityWANG Zhaobo1,2 REN Dajun1,2 XIAO Yulun1,2 LENG Qi1,2 ZHANG Xiaoqing1,2ZHANG Shuqin1,2 CHEN Wangsheng1,2(1.School of Resource and Environmental Engineering,Wuhan University of Science and Technology,Wuhan 430081,China;2.Hubei Key Laboratory for Efficient Utilization and Agglomeration of metallurgic Mineral Resources,Wuhan 430081,China)Abstract In order to clearly understand the heavy metal pollution and potential ecological risk of farmland soil around the ancient copper mine site in Daye City,and provide scientific basis for heavy metal remediation technology in farmland soil,in this study,the single factor pollution index method,Nemerow comprehensive pollution index method and Hakanson potential ecological risk index method were used to evaluate the heavy metal pollution status and potential ecological risk of farmland in this area,and the spatial distribution of heavy metal pollution and potential ecological risk was drawn by ArcGIS.The results showed that the average value of heavy metals in the region was higher than the soil background value of Daye City,and the problem of excessive soil heavy metals was obvious.Among the 60 samples,the heavy pollution rates of Cu and Cd were as high as 35%and 32%respectively.Especially,the potential ecological risk caused by Cd was very serious,and more than 35%of the soil samples were in high potential ecological risk and above.The comprehensive evaluation results showed that 38%of the sample soil was in severe pollution,and 23%of the sample soil was in high potential ecological risk and above.The spatial dis-tribution characteristics of most heavy metal contents and potential ecological risks were high in the central area of the mining area and gradually decreased in the outward area,indicating that mining dust,mining wastewater and ore transportation in min-ing activities were the main causes of heavy metal pollution and potential ecological risks.In addition,some villagers used mine soil as farmland soil also caused the transfer of core mining soil to a certain extent.092Keywords ancient copper mine site,farmland soil,heavy metals,pollution investigation,assessment 黄石市是一个以冶金、建材和矿业为主的工业和矿业城市。它不仅是中国重要的原材料工业基地,而且是重要的国家粮食产区和商品粮基地1。其县级市大冶市地处幕阜山脉北侧的边缘丘陵地带,具有超过 3 000 a 的采矿和冶炼历史,取“大兴炉冶”之意,定名为“大冶”2。大冶铜矿的开采和冶炼创造了辉煌的青铜文明3。境内的铜绿山采冶历史从西周、春秋至汉代,历时 1 000 多年,其古铜矿遗址被称为“世界第九大奇迹”,被列入国家考古遗址公园项目和“世界文化遗产”预备清单,并被授予“最长连续采矿铜矿”吉尼斯纪录。以铜绿山古铜矿遗址为中心,附近坐落着大量的村落,每个村落中都有丰富的农田,并种植多种农产品。因此,大量开采、冶炼矿产资源、污水灌溉及滥用化肥农药带来的土壤重金属污染问题是当地主要的环境问题。土壤中的重金属元素停留时间长、难以扩散、不易被降解4,还可以通过植物根系进入农作物5,不仅使农作物减产,影响食品质量,还会对人体健康产生影响。方月梅等6以铜绿山矿区农田土壤为研究对象,测定了土壤和蔬菜中 Cu、Zn、Pb、Cd 这 4 种重金属元素的含量,结果表明,矿区农田土壤中重金属 Cu污染非常严重,Zn、Pb 属轻度污染。YANG 等7确定了 4 个采矿和冶金用地是大冶市土壤重金属污染的实际来源,并提出了具有衰减函数的多元线性回归模型,以量化先前确定的污染源对土壤的重金属积累。相关调查发现,铜绿山铜矿(以及一些相关的选矿和冶炼企业)贡献了研究区域内土壤重金属累积总量的 34.3%。可见,大量开采、冶炼矿产资源等人为活动会对周边土壤释放大量重金属元素,造成严重的生态问题8。现阶段,国内关于铜绿山矿区农田土壤的研究多以数据评价为主,缺乏农田土壤重金属元素总量和生态风险空间分布规律的分析。本研究以大冶市铜绿山古铜矿遗址周边农田为例,调查分析土壤中重金属元素含量特征及空间分布,并评价土壤重金属污染及潜在生态风险程度,为后期矿山土壤重金属污染修复和治理提供依据。1 材料与方法1.1 研究区概况大冶市地形以丘陵、山地、平阪为主,海拔一般为120200 m,属典型的大陆性季风气候,冬冷夏热,四季分明,光照充足,雨量充沛,年平均气温 17.3,年均降雨量 1 507.3 mm。已探明资源储量有 42 种,其中金属矿产 12 种,以铜铁金为主,其中,铜储量 239万 t,铁 36 451 万 t,金 13.48 万 t。以铜绿山古铜矿遗址为中心,附近坐落着大量的村落,几乎每个村落都有大量的农田,种植着丰富多种的农产品。辐射 1 km 范围内坐落着铜山村、熊家湾村、新屋曹村等村落,东南方是城乡结合区,建有商业住宅小区、中小学校、风景名胜以及火车站,西南方还建有一个有色金属粉末厂。辐射 12 km 内,西边有株林村、大青山曹家村,与大青山相邻,西北方有石家湾村、许家咀村,与鸡冠山相邻,东南方还建有余修齐生态湿地公园。辐射 23 km 内坐落着陈彦利村、下张村、桃花村等村落,西北方还有一块超过 200 万 m2的大型田农种养殖区域。铜绿山古铜矿遗址地区的工矿活动早已影响到该区域生态环境,周边农田土壤中的重金属元素含量可能达到了污染水平,由于重金属元素在作物中富集,对当地居民的身体健康产生了潜在威胁。1.2 土壤取样和预处理本研究以铜绿山古铜矿遗址为中心,辐射状调查周边 3 km 内农田土壤的污染情况(采样时间为 2020年 12 月)。如图 1 所示,以铜绿山古铜矿遗址为研究区圆心,将该区分为内圈(1 km 范围,1 9 号样品)、中圈(12 km 范围,1027 号样品)和外圈(23 km,2860 号样品),分别在研究区村庄的农田或农场采样,采取蛇形布点法在农田耕作层 0 20 cm随机采集土壤样品。如图 1 所示,共取 60 个点的土壤样品,通过四分法每个点取样 5 kg 土壤,记录采样点经纬度、海拔等信息,做好标注带回。带回的土壤自然风干,挑去石块和杂物,破碎后过 20 目筛,密封保存备用。图 1 研究区采样点示意Fig.1 Schematic of sampling points in the study area1.3 土壤重金属总量的测定根据土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)(GB 156182018)9,农田污染风险筛选值的项目为必测项目,包括镉、砷、铅、铬、铜、镍、192 望兆博等:大冶古铜矿遗址周边农田土壤重金属污染及潜在生态风险评价 2023 年第 11 期锌。样品中这 7 种重金属元素总量通过土壤和沉积物 12 种金属元素的测定 王水提取-电感耦合等离子体质谱法(HJ 8032016)10测定,所有样品均测定 3 次,取平均值。1.4 土壤重金属污染评价方法根据土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)(GB 156182018)中的必测项目:农田污染风险筛选值(表 1),采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法共同评价该地区农田的重金属污染状况11,土壤 pH 值根据土壤pH 值的测定 电位法(HJ 9622018)12测定。表 1 农田土壤污染风险筛选值Table 1 Soil pollution risk screening value of agricultural land序号污染物风险筛选值/(mg/kg)pH5.55.5pH6.56.57.51Cd0.30.30.30.62As40.040.030.025.03Pb70.090.0120.0170.04Cr150.0150.0200.0250.05Cu50.050.0100.0100.06Ni60.070.0100.0190.07Zn200.0200.0250.0300.0 单因子污染指数 Pi计算公式为Pi=Ci/Si,(1)式中,i 为所测污染物元素序号,17;Ci为污染物的实测值,mg/kg;Si为污染物的风险筛选值,mg/kg。内梅罗综合污染指数 PN的计算公式为PN=P2avg+P2imax()2,(2)式中,PN为内梅罗综合污染指数;Pavg为所有单因子污染指数的平均值;Pimax为各个单因子污染指数中的最大值。结合单因子污染指数法原理,认为只要有一项污染物超标就认为该土壤样品超标,从而可以确定主要的重金属及其危害程度;内梅罗综合污染指数法考虑了污染最严重的某个单因子,在加权过程中避免了权系数中主观因素的影响,能更全面地反映农田的土壤环境质量13,重金属污染指数分级评价标准如表 2所示。1.5 土壤重金属潜在生态风险评价方法根据土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)(GB 156182018)中的必测项目:农田污染风险筛选值,本研究采用 Hakanson 潜在生态风险指数法评价该地区农田土壤重金属污染的生态表 2 重金属污染指数分级评价标准Table 2 Graded evaluation standards of heavy metal pollution index等级Pi污染评价PN污染评价Pi1无污染PN0.7安全1 Pi2轻度污染0.7PN1.0警戒2 Pi3中度污染1.0PN2.0轻度污染Pi3重度污染2.03.0重度污染风险14,重金属潜在风险分级评价标准见表 3。表 3 重金属潜在生态风险分级评价标准Table 3 Hierarchical evaluation standards of potential ecological risks of heavy metals等级EirRI潜在生态风险评价Eir40RI150低风险40Eir80150RI300中风险80Eir160300RI600较高风险160Eir320600RIPb(131.79%)As(125.28%)Cu(119.07%)Zn(102.20%)Ni(78.92%)Cr(50.54%)。Cd 具有最强的变异系数,说明该地区Cd 受到外来污染因素的影响最大,受到强烈的人为活动影响;Cr 的变异系数最小,说明其受到人为活动影响较小,含量在空间上变化也不大。另外,各采样点土壤重金属含量范围变化幅度较大,所测重金属的平均值均高于大冶市土壤背景值。其中 Cd、As、Pb、Cu、Zn 分别为背景值的 10.00、5.02、3.57、12.16 和 3.48倍,说明该地区长久以来的矿业开采、矿渣堆放以及粉尘迁移沉降造成了农田土壤重金属污染,进而可能增加农田的潜在生态风险。根据土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)(GB 156182018),所测重金属 Cd、As、Cu、Zn 的平均值均高于农田土壤污染风险筛选值,说明这几种重金属元素对农产品质量安全、农作物生长或土壤生态环境可能存在风险,应加强土壤环境检测和农产品协同监测18。表 4 研究区农田土壤中重金属元素含量统计Table 4 Statistical results of heavy metal element content in farmland soil in the study area元素含量/(mg/kg)最小值中位数最大值平均值准偏差变异系数/%土壤背景值/(mg/kg)Cd0.040.7630.512.004.32216.110.20As15.1434.61463.6549.7262.30125.289.90Pb18.1064.55854.01108.94143.57131.7930.55Cr37.0686.31405.3496.6448.8450.5477.83Cu45.54213.491 991.31361.01429.87119.0729.69Ni13.9029.86225.0636.0628.4678.9230.06Zn68.69196.251 696.08277.27283.37102.2079.722.2 土壤重金属污染评价分析本研究采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法评价了该地区农田的重金属污染状况,结果见表 5。由表 5 可知:所测重金属元素的单因子污染指数的平均值分别为 3.89、1.81、0.76、0.46、3.91、0.29、1.01,其中 Cd、Cu 取值大于 3,说明该地这两种元素存在重度污染,采矿活动可能是造成土壤重金属污染的主要原因。根据内梅罗综合污染指数法原理,PN3.0 即可判断为重度污染,而调查结果显示 PN平均值为 4.05,最大值高达 37.3,就重金属元素总量而言,该地区农田重金属污染状况严重,超标重金属主要贡献者是 Cd 和 Cu。早在 2001 年,束文圣等19对铜绿山古冶炼渣堆进行了植被和土壤调查,发现冶炼渣的含 Cu 量极高,这与本研究结论基本一致。重金属在土壤中属于长期潜在污染物,不易随水淋溶,不能被土壤微生物分解,但可以被生物体富集,常常使重金属在土壤环境中逐渐积累,难以去除和转移。因此,土壤重金属污染比水环境重金属污染治理难度更大,污染危害也更大。本研究通过 ArcGIS 中的反距离权重法对 60 个样表 5 不同重金属的污染指数 Pi和 PNTable 5 Pollution index Pi and PN of different heavy metals样品PiCdAsPbCrCuNiZnPN最小值0.060.470.110.180.460.070.270.49中位数2.191.200.480.402.320.220.772.50最大值50.8618.555.021.6219.911.185.6537.30平均值3.891.810.760.463.910.291.014.05标准偏差7.102.510.860.224.260.220.935.35变异系数/%182.61138.40112.2248.10109.0075.5092.36131.91品的重金属元素含量以及内梅罗综合污染指数进行了空间插值分析,结果如图 2 所示。由图 2 可知:该地区农田土壤中 Cu 含量最高、污染程度最严重、污染分布也最广,这是由于铜绿山千年来连续的铜矿开392 望兆博等:大冶古铜矿遗址周边农田土壤重金属污染及潜在生态风险评价 2023 年第 11 期采所导致的。可以看出,除了 Cu 以外,其他大部分重金属元素含量的空间分布特征表现为矿区中心地区含量高,向外辐射区域含量逐渐降低,说明含量分布的确受到矿业活动中采矿粉尘、采矿废水、矿石运输的影响20。另外,本研究在取样调查时发现,村落中部分农田土壤来自于村民从山上取回的土壤用于种植作物,这也在一定程度上造成了靠近核心矿区土壤的转移。图 2 60 个样品中土壤重金属元素含量空间分布Fig.2 Spatial distribution of soil heavy metal content in 60 samples 不同元素单因子污染指数和内梅罗综合污染指数的污染程度在总样本中的占比如图 3 所示。由图3 可知:根据单因子污染指数法评价结果,Cd 和 Cu在总量上存在严重的污染现象,其中 Cu 达 35%的重度污染,Cd 达 32%的重度污染;采样农田土壤中 Cr和 Ni 元素基本不存在污染现象;大部分区域农田中的 Pb 和 Zn 为无污染,均表现为 15%的轻度污染;As的污染分布比较复杂,32%的农田无污染,47%的农田存在轻度污染,12%的农田存在中度污染,10%的农田存在重度污染。另外,根据内梅罗综合污染指数法评价结果,该地区所取样农田土壤中仅有 2%的土壤处于安全状态,5%的农田土壤处于警戒状态,35%的农田土壤处于轻度污染,20%的农田土壤处于中度污染,38%的农田土壤处于重度污染。王亚平等21分析了大冶铜绿山铜铁矿尾矿库周围土壤中的重金属分布特征,发现尾矿库周围土壤中 Cu、Pb、Zn、Cd等含量较高,重金属污染严重。朱柳琴等22研究指出,黄石大冶湖生态新区核心区土壤中 Ni、Cd、Cu、Pb均无污染,核心区整体环境质量为优,仅 As 在部分区域环境质量为良。综合评价核心区大部分地区均无污染,土壤环境质量为优良,这是因为大冶湖生态新区核心区远离铜绿山古铜矿矿区,降低了重金属污染和潜在生态风险,与本研究结论一致。图 3 60 个样品中土壤重金属元素污染程度分布Fig.3 Distribution of soil heavy metal pollution in 60 samples492总第 569 期 金 属 矿 山 2023 年第 11 期2.3 土壤重金属潜在生态风险评价分析综合考虑不同重金属的毒性差异,本研究采用Hakanson 潜在生态风险指数法评价该地区农田土壤重金属污染的生态风险,不同重金属的潜在生态风险指数见表 6。由表 6 可知:所测重金属元素的单因子潜在生态风险指数的平均值分别为 116.58、18.12、3.81、0.91、19.56、1.46 和 1.01,其中 As、Pb、Cr、Cu、Ni 和 Zn 的潜在生态风险指数均小于 40,Pb、Cr、Ni和 Zn 的值远小于 40,生态风险很低。但是 Cd 的平均值大于 80 但小于 160,最大值高达 1 525.70,说明该地区 Cd 存在很高的潜在生态风险。另外,综合潜在生态风险指数的平均值为 161.44(大于 150 但小于 300),说明在综合考虑该地区 7 种重金属污染的情况下,潜在的生态风险为中风险。表 6 不同重金属的潜在生态风险指数 Eir和 RITable 6 The potential ecological risk index Eir and RI of different heavy metals样品EirCdAsPbCrCuNiZnRI最小值1.754.680.530.352.280.370.2718.45中位数65.6111.972.380.8011.581.100.7799.95最大值1 525.70185.4625.123.2499.575.925.651 836.00平均值116.5818.123.810.9119.561.461.01161.44标准偏差212.8925.074.280.4421.321.100.93253.22变异系数/%182.61138.40112.2248.10109.0075.5092.36156.85 通过 ArcGIS 中的反距离权重法对 60 个样品的潜在生态风险指数进行了空间插值分析,结果如图 4所示。通过图 4 能够清晰地展示研究区内不同区域的潜在生态风险程度,该地区农田土壤中 Cd 含量较高,而 Cd 的毒性系数高达 30,因此由 Cd 引起的潜在生态风险十分严重。其他元素由于相应的毒性系数相对 Cd 来说较小,因此尽管重金属含量出现了不同程度的超标,但引起的潜在生态风险较小。总体来说,不同元素导致的潜在生态风险主要集中在铜绿山遗址周边,距离铜绿山越远潜在生态风险越低,这也从侧面证实了矿业活动中采矿粉尘、采矿废水、矿石运输是造成土壤潜在生态风险的主要因素。不同元素单因子潜在生态风险指数和综合潜在生态风险指数的生态风险在总样本中的占比如图 5所示。由图 5 可知:对于 Cd 引起的潜在生态风险,30%的样品土壤处于低潜在生态风险,35%的样品土壤处于中潜在生态风险,23%的样品土壤处于较高潜在生态风险,5%的样品土壤处于高潜在生态风险,7%的样品土壤处于超高潜在生态风险,这与尹春芹等23研究得出的“环大冶湖农田土壤中 Cd 存在潜在生态风险”的结论相似。镉是人体的非必需元素,它可以在体内富集,形成镉硫蛋白在肝脏和肾脏中蓄积,从而导致镉中毒。镉广泛用于工业生产,比其他重金属更容易被农作物吸收,并且容易通过废气、废水和废渣排放到环境中,从而造成污染24。镉污染来源主要是矿山矿产资源开采和运输25、有色金属冶炼、电镀以及使用镉化合物作为原料或催化剂的工厂26。另外一个主要原因可能与磷肥、农药的施用密切相关,而当地磷肥和农药的施用历史长远、面广且量大。因此,来自磷肥和农作物中某些农药的镉也是导致研究区镉潜在生态风险较高的原因27。其余元素的潜在生态风险较低,只有 Cu 和 As 具有较高潜在生态风险。在综合考虑潜在生态风险的情况下,在 60 个样品种中,58%的样品土壤处于低风险,18%的样品土壤处于中风险,15%的样品土壤处于较高风险,8%的样品土壤处于高风险,无超高风险样品土壤。孙宏亮等28分析了大冶保安湖表层底泥中的Hg、Pb、Cd、Cr、As、Cu 和 Zn 含量及分布,发现该地区综合潜在生态风险指数为 65.701 280.72,平均值为 227.63,大部分属于中等风险,与本研究结论基本一致。此外,该项研究发现 Cd 的主要来源可能与入湖河流上游的工业园区内存在较为密集的铝型材制造加工企业有关。3 结 论(1)采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法和 Hakanson 潜在生态风险指数法对大冶市古铜矿遗址周边农田土壤的重金属污染状况和潜在生态风险程度进行了评价,并通过 ArcGIS 软件绘制了重金属污染和潜在生态风险的空间分布图,可为该地区农田土壤重金属修复技术研究与工程实践提供依据。(2)研究区内所测土壤重金属含量均高于大冶市土壤背景值且变化幅度较大,重金属污染问题显著,Cd 具有最强的变异系数,受到强烈的人为活动影响。所测重金属元素中,Cd 和 Cu 存在严重污染现象,但由于 Cd 的高毒性,由 Cd 引起的重金属污染和潜在生态风险最为严重。区内大部分重金属元素含量和潜在生态风险程度的空间分布特征表现为矿区中心地区高,向外辐射区域逐渐降低,说明矿业活动592 望兆博等:大冶古铜矿遗址周边农田土壤重金属污染及潜在生态风险评价 2023 年第 11 期图 4 60 个样品中土壤重金属元素潜在生态风险空间分布Fig.4 Spatial distribution of potential ecological risks of soil heavy metals in 60 samples图 5 60 个样品中土壤重金属元素潜在生态风险分布Fig.5 Distribution of potential ecological risks of soil heavy metals in 60 samples中采矿粉尘、采矿废水、矿石运输是造成重金属污染及潜在生态风险的主要因素。另外,村民从矿山取回土壤作为农田土壤也在一定程度上造成了核心矿区土壤的转移。(3)在后续研究中,可使用不同的土壤重金属空间插值方法,如普通克里格法(OK)、反距离权重法(IDW)和径向基函数法(RBF)进行分析,提高分析结果的可靠性;另外,增大研究区范围和取样密度,也有助于进一步提升分析精度。参 考 文 献1 陈勇,肖晓,刘艳中,等.兼顾生态供给和人类需求的矿业城市生态安全格局构建 以湖北省大冶市为例J.金属矿山,2019(5):154-160.CHEN Yong,XIAO Xiao,LIIU Yanzhong,et al.Construction of eco-logical security pattern in mining cities by balancing ecological sup-ply and human demand:a case study of Daye City,Hubei ProvinceJ.Metal Mine,2019(5):154-160.2 唐荣彬,付梅臣,陈勇.控制采矿干扰扩散的生态关键地段识别研究 以大冶市为例J.金属矿山,2018(3):161-167.TANG Rongbin,FU Meichen,CHEN Yong.Identification of ecologi-cal critical portion by controling the diffusion of mining disturbance:a case of Daye CityJ.Metal Mine,2018(3):161-167.3 李百浩,刘婕.从青铜文明到生态文明 大冶古铜矿遗址保护与再利用规划模式J.中国园林,2012,28(7):19-25.LI Baihao,LIU Jie.From bronze civilization to 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