碳纤维环氧树脂复合预浸料层合板的应用研究_司诚.pdf

书书书智能设计检测?年?月第?卷第?期?学术论文Academic papers粘接材料科技应用碳纤维环氧树脂复合预浸料层合板的应用研究司诚，张亮，余晶晶，肖光明（中航西安飞机工业集团股份有限公司，陕西 西安710089）摘要：采用层间涂层法+模压工艺制备了航空零部件用预浸料层合板，研究了BN含量对预浸料层合板物相组成、显微组织、导热和力学性能的影响。结果表明，预浸料层间涂层有良好结晶性，C、O、N和B元素都在层间树脂中均匀分布，未见明显偏聚现象。添加BN的预浸料层合板的导热系数都高于未添加BN的预浸料层合板，且温度越高，相同BN含量下预浸料层合板的导热系数越大。添加BN的预浸料层合板的固化反应起始温度、峰值温度和结束温度都高于未添加BN的预浸料层合板，且添加7%BN时预浸料层合板的峰值温度和结束温度最高。随着BN含量增加，预浸料层合板的弯曲强度和冲击强度先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值。关键词：碳纤维复合材料；预浸料层合板；BN含量；导热性能；力学性能中图分类号：V250.3；TQ342+.742文献标志码：A文章编号：1001-5922（2023）03-0086-04Application of carbon fiber composite prepreg inaviation partsSI Cheng，ZHANG Liang，YU Jingjing，XIAO Guangming（AVIC Xi an Aircraft Industry Group Co.，Ltd.，Xi an 710089，China）Abstract:Prepreg laminates with different BN contents were prepared by interlayer coating method and moldingprocess.The effects of BN content on the phase composition，microstructure，thermal conductivity and mechanicalproperties of prepreg laminates were studied.The results showed that the interlayer coating of prepreg hadgood crystallinity，and the elements C，O，N and Bwereuniformly distributed in the interlayer resin，without obvious segregation.The thermal conductivity of prepreg laminates with BN was higher than that of prepreg laminates without BN，and the higher the temperature was，the greater the thermal conductivity of prepreg laminates with the same BN content was.The starting temperature，peak temperature and end temperature of curing reaction of prepreg laminateswith BN addition were higher than those of prepreg laminates without BN addition，and the peak temperature andend temperature of prepreg laminates with 7%BN addition were the highest.With the increase of BN content，theflexural strength and impact strength of prepreg laminates first increased and then decreased，and reached the maximum when the BN content was 7%.Keywords:carbon fiber composite；prepreg laminates；BN content；thermal conductivity；mechanical property2023 年 3 月第 50 卷第 3 期doi:10.3969 j.issn.1001-5922.2023.03.021Vol.50 No.03，Mar.2023收稿日期：2022-10-14；修回日期：2023-03-02作者简介：司诚（1996-），男，本科，助理工程师，研究方向：复合材料；E-mail：。引文格式：司诚，张亮，余晶晶，等.碳纤维环氧树脂复合预浸料层合板的应用研究J.粘接，2023，50（3）：86-89.86学术论文粘接书书书智能设计检测?年?月第?卷第?期?Academic papers材料科技应用碳纤维/环氧树脂（CF/EP）复合材料预浸料在航空航天领域一直都有着广泛应用，这主要是因为碳纤维复合材料预浸料层合板有着质量轻、比强度高、弹性模量高等优点1，尤其是随着近年来航空航天事业的快速发展和对复合材料应用需求的提高，越来越多的零部件逐渐向碳纤维复合材料预浸料演变，由此也给碳纤维复合材料预浸料的质量提出了更高的要求2-3。对于航空零件用碳纤维复合材料预浸料，由于服役过程中需要经历高温、辐射等异常复杂环境4，因此，碳纤维复合材料预浸料需要具有良好的导热性能、力学性能等，而传统的碳纤维复合材料预浸料虽然在一定程度上能够满足使用要求，但是由于导热系数相对较低等仍然限制了其应用，需要对预浸料层合板进行改性处理5-9。通过在航空零部件用预浸料层间涂抹导热系数较高的导热材料，采用模压成形工艺制备了航空零部件用碳纤维复合材料预浸料层间板，并考察了氮化硼（BN）含量对层合板导热性能、力学性能的影响，结果有助于航空零部件用高性能碳纤维复合材料预浸料层间板的开发与应用。1材料与方法试验原料包括 USN20000 型碳纤维/环氧树脂（厚度 0.2 mm、纤维单位面积 150 g/m2、拉伸强度113 MPa、弹性模量219 GPa）、纯度99%BN、KH550型硅烷偶联剂、自制去离子水。以体积比1 4 35的比例将硅烷偶联剂、酒精和去离子水混合均匀后，加入到磁力搅拌机中进行38、30 min搅拌处理，然后加入一定含量的BN粉末，升温至58 搅拌30 min制成悬浊液。将带有BN粉末的悬浊液用软毛刷涂抹在预浸料表面，采用模压工艺制作航空零部件用预浸料层合板10，固化工艺为128/1 h+155/0.5 h、压力为5 MPa。物相分析采用德国D8 ADVANCE X射线衍射仪进行分析，铜靶 K辐射，扫描速度 2/min；采用JSM-6800型扫描电镜观察显微形貌、断口形貌，并用附带能谱仪进行元素成分测试11；采用NETZSCH激光法导热分析仪LFA 427进行热扩散系数和导热系数测试；采用 DSC-750L差示扫描量热仪进行热重分析-差热分析测试12；采用Olymplus GX51型光学显微镜进行组织观察；采用MTS-809型万能材料试验机进行弯曲强度测试13，结果为5组试样平均值；采用XJJ-5型冲击试验机测试无缺口室温冲击强度，结果为5组试样平均值。2结果与分析图1为航空零部件用预浸料层间涂层的X射线衍射图谱。18 00015 00012 0009 0006 0003 0000峰强/a.u.102030405060702/（）（002）（100）（101）（102）（004）图1BN质量分数为7%时预浸料层间涂层的XRD图谱Fig.1XRD spectrum of interlaminar coatingof prepreg at 7%BN content从图1可以看出，预浸料层间涂层XRD图谱中可见较为尖锐的衍射峰，分别位于（002）、（100）、（101）、（102）和（004）晶面，未见非晶馒头峰出现，表明预浸料层间涂层有良好结晶性14。图2为航空零部件用预浸料层间涂层的能谱分析和元素面扫描。6544332110峰度/a.u.0123456能量/keV25.96%15.3%7.8%50.94%200 m200 m200 m200 m（a）能谱分析（b）元素面扫描图2BN质量分数为7%时预浸料层间涂层的能谱分析和元素面扫描Fig.2Energy analysis and scan of interlaminarcoating of prepreg at 7%BN content从图2可以看出，预浸料层间涂层主要含有C、O、N和B元素，质量分数分别为50.94%、7.8%、25.96%和15.3%；从元素面扫描分析结果看，C、O、N和B元素都在层间树脂中均匀分布，未见明显偏聚现象。图3为航空零部件用预浸料层合板的显微形貌，分别列出了平行纤维方向和垂直纤维方向层合板的显微形貌。200 m200 m（a）平行纤维方向（b）垂直纤维方向图3BN含量为7%时预浸料层合板的显微形貌Fig.3Micromorphology of prepreg laminatesat7%BN content87书书书智能设计检测?年?月第?卷第?期?学术论文Academic papers粘接材料科技应用从图3（a）、（b）对比分析可知，无论是平行纤维方向，还是垂直纤维方向，BN颗粒都呈现均匀分布在预浸料里的特征，且整个预浸料层合板较为致密，未见异常气孔、裂纹等缺陷存在。选取20个BN涂层进行厚度测量15-16，结果表明其平均厚度为35 m。图4为航空零部件用预浸料层合板的热扩散率和导热系数。0.70.60.50.40.30.2热扩散率/（mm2 s-1）035710BN质量分数/%25 50 75 100（a）热扩散率0.70.60.50.40.30.2导热系数/W （m K）-1035710BN质量分数/%25 50 75 100（b）导热系数图4预浸料层合板Fig.4Thermal diffusivity从图4（a）、（b）热扩散率测试结果看，随着BN质量分数增加，预浸料层合板的热扩散率先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值，继续增加BN质量分数预浸料层合板的热扩散率反而减小；此外，添加BN的预浸料层合板的热扩散率都高于未添加BN的预浸料层合板，且温度越高，相同BN质量分数下预浸料层合板的热扩散率越小。从导热系数测试结果看，随着BN质量分数增加，预浸料层合板的导热系数先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值，继续增加BN质量分数预浸料层合板的导热系数反而减小；此外，添加BN的预浸料层合板的导热系数都高于未添加BN的预浸料层合板，且温度越高，相同BN质量分数下预浸料层合板的导热系数越大。整体而言，随着BN质量分数增加，预浸料层合板的热扩散率和导热系数随着BN质量分数的变化趋势基本相同。表1为航空零部件用预浸料层合板的热重分析-差热分析结果。从热降解角度看，未添加BN的预浸料层合板的起始温度、峰值温度和结束温度分别为371、431和804，当添加7%BN时预浸料层合板的起始温度、峰值温度和结束温度分别为376、431和801；当添加10%BN时预浸料层合板的起始温度、峰值温度和结束温度分别为381、430和803；从固化反应角度看，未添加BN的预浸料层合板的起始温度、峰值温度和结束温度分别为156、173和185，当添加7%BN时，预浸料层合板的起始温度、峰值温度和结束温度分别为166、181和191，当添加10%BN时预浸料层合板的起始温度、峰值温度和结束温度分别为169、179和189。对比分析可知，添加BN的预浸料层合板的热降解起始温度高于未添加BN的预浸料层合板，而峰值温度和结束温度低于未添加BN的预浸料层合板；添加BN的预浸料层合板的固化反应起始温度、峰值温度和结束温度都高于未添加BN的预浸料层合板，且添加7%BN时预浸料层合板的峰值温度和结束温度最高。表1预浸料层合板的热重分析-差热分析结果Tab.1Thermogravimetric and differential thermalanalysis results of prepreg laminates预浸料层合板热降解固化反应起始温度峰值温度结束温度起始温度峰值温度结束温度未添加BN3714318041561731857%BN37643180116618119110%BN381430803169179189表2为航空零部件用预浸料层合板的弯曲强度和冲击强度测试结果。当BN质量分数分别为0%、3%、5%、7%和10%时，预浸料层合板的弯曲强度分别为1 378、1 210、1 323、1 346和1 283 MPa，冲击强度分别为195、215、220、225和180 MPa。可见，添加BN的预浸料层合板的弯曲强度都低于未添加BN的预浸料层合板的弯曲强度，且随着BN质量分数增加，预浸料层合板的弯曲强度先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值；添加BN的预浸料层合板的冲击强度都低于未添加BN的预浸料层合板，且随着BN质量分数增加，预浸料层合板的冲击强度先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值。表2预浸料层合板的弯曲强度和冲击强度Tab.2Bending strength and impact strengthof prepreg laminatesMPa项目弯曲强度冲击强度0%BN13781953%BN12102155%BN13232207%BN134622510%BN128318088学术论文粘接书书书智能设计检测?年?月第?卷第?期?Academic papers材料科技应用图5为航空零部件用预浸料层合板的裂纹扩展形貌。对于未添加BN的预浸料层合板，冲击断口较为平整，呈现脆性断裂的特征；而添加7%BN的预浸料层合板，在层合板截面可以观察到裂纹斜向扩展的特征，这主要是因为BN颗粒均匀分散在层合板中，可以起到抑制裂纹扩展的作用，在冲击过程中有助于吸收更多的能力而提高冲击强度17-19。航空零部件用预浸料层合板的冲击断口中裂纹形貌观察结果与表2的测试结果相吻合。（a）未添加BN（b）7%BN图5预浸料层合板的裂纹扩展形貌Fig.5Crack growth morphology of prepreg laminates3结语（1）随着BN质量分数增加，航空零部件用预浸料层合板的热扩散率先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值，继续增加BN质量分数预浸料层合板的热扩散率反而减小；添加BN的预浸料层合板的热扩散率都高于未添加BN的预浸料层合板，且温度越高，相同BN质量分数下预浸料层合板的热扩散率越小。随着BN质量分数增加，预浸料层合板的导热系数先增加后减小，在BN质量分数为7%时取得最大值，继续增加BN质量分数预浸料层合板的导热系数反而减小；添加BN的预浸料层合板的导热系数都高于未添加BN的预浸料层合板，且温度越高，相同BN质量分数下预浸料层合板的导热系数越大；（2）添加BN的预浸料层合板的热降解起始温度高于未添加BN的预浸料层合板，而峰值温度和结束温度低于未添加 BN 的预浸料层合板；添加 BN的预浸料层合板的固化反应起始温度、峰值温度和结束温度都高于未添加BN的预浸料层合板，且添加7%BN时预浸料层合板的峰值温度和结束温度最高；（3）当BN质量分数分别为0%、3%、5%、7%和10%时，航空零部件用预浸料层合板的弯曲强度分别为1 378、12 10、1 323、1 346和1 283 MPa，冲击强度分别为195、215、220、225和180 MPa。【参考文献】1 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