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基于物质流模型的长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动格局及影响因素董莉1，邹天森1,2,3，徐睿1,2，张泽乾1,2,3，杨鹊平1,2*1.中国环境科学研究院2.国家长江生态环境保护修复联合研究中心3.北京师范大学水科学研究院摘要作为区域社会经济发展的重要增长极，城市群食物生产与消费系统活性氮的释放对区域氮素循环格局有着重要影响。采用物质流分析模型，定量分析 2019 年长三角城市群农田种植、畜禽养殖、水产养殖和人类消费子系统的氮素流动格局，评估各子系统氮素损失的结构，阐明氮素损失的空间分布，并探究氮素损失强度的主要影响因素。结果表明，系统总体氮输入为3 472.56 Gg/a，最大氮素输入项为化肥输入；系统总体氮输出为 3 061.29 Gg/a，主要表现为氮素损失，占 90.9%。农田种植、畜禽养殖和水产养殖子系统的氮素利用效率分别为 42.6%、30.8%和 40.1%。农田种植子系统对系统氮素损失的贡献最大，为1 325.53 Gg/a，占比为 47.6%；其后依次为人类消费子系统、畜禽养殖子系统和水产养殖子系统。长三角各城市氮素损失强度空间异质性较大，上海、扬州、盐城较高，分别为 26.43、23.20 和 22.26 kg/hm2；杭州、宣城、池州较低，分别为 6.14、5.83 和 4.55kg/hm2。氮素损失强度空间异质性与经济、人口、农业生产和土地利用等因素的相关性具有统计学意义（P0.05 或 0.01），相关系数为 0.420.76。关键词物质流；施氮强度；氮素利用效率；氮素损失；面源；氮径流；氮淋洗；氨挥发中图分类号：X21,X52 文章编号：1674-991X（2023）04-1614-11doi：10.12153/j.issn.1674-991X.20210732Nitrogen flow pattern and influencing factors of food production and consumptionsystem in the Yangtze River Delta city cluster based on material flow modelDONG Li1,ZOU Tiansen1,2,3,XU Rui1,2,ZHANG Zeqian1,2,3,YANG Queping1,2*1.Chinese Research Academy of Environmental Sciences2.National Joint Research Center for Yangtze River Conservation3.College of Water Sciences,Beijing Normal UniversityAbstractAs an important growth pole,the release of reactive nitrogen from food production and consumptionsystem of city clusters greatly affects regional nitrogen cycle.The material flow analysis model was introduced toquantitatively analyze the nitrogen flow patterns among cropland,livestock,aquaculture and human consumptionsubsystems in the Yangtze River Delta city cluster in 2019.The structure of nitrogen loss to the environment fromeach subsystem,the spatial distribution of nitrogen loss,and the main influencing factors of nitrogen loss intensitywere also investigated.The results indicated that the total nitrogen input to the food production and consumptionsystem was 3 472.56 Gg/a.The largest component of the total nitrogen input came from fertilizer application.Thetotal nitrogen output from the system was 3 061.29 Gg/a,mainly represented by nitrogen loss(90.9%).The nitrogenuse efficiency (NUE)of cropland,livestock,and aquaculture subsystems was 42.6%,30.8%,and 40.1%,respectively.Moreover,nitrogen loss from cropland subsystem was the highest,which was 1 325.53 Gg/a,accounting for 47.6%of the total nitrogen loss,followed by that from human consumption subsystem,livestock 收稿日期：2021-11-19基金项目：长江生态环境保护修复联合研究项目（第一期）（2019-LHYJ-01）作者简介：董莉(1988)，女，助理研究员，硕士，主要从事物质代谢、循环经济等研究，*责任作者：杨鹊平(1981)，女，工程师，硕士，主要从事环境政策管理、水污染防治等研究， Vol.13，No.4环境工程技术学报第 13 卷，第 4 期Jul.，2023Journal of Environmental Engineering Technology2023 年 7 月董莉，邹天森，徐睿，等.基于物质流模型的长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动格局及影响因素 J.环境工程技术学报，2023，13（4）：1614-1624.DONG L,ZOU T S,XU R,et al.Nitrogen flow pattern and influencing factors of food production and consumption system in the Yangtze River Delta citycluster based on material flow modelJ.Journal of Environmental Engineering Technology，2023，13（4）：1614-1624.subsystem and aquaculture subsystem.The spatial heterogeneity of nitrogen loss intensity among cities in theYangtze River Delta was significant.Shanghai,Yangzhou and Yancheng rank the top three in terms of nitrogen lossintensity,which was 26.43,23.20 and 22.26 kg/hm2,respectively,while the nitrogen loss intensity of Hangzhou,Xuancheng and Chizhou was low,being 6.14,5.83 and 4.55 kg/hm2,respectively.The result of Pearson correlationanalysis showed that the spatial heterogeneity of nitrogen loss intensity was significantly correlated with factorsincluding economy,population,agricultural production,and land use (P0.05 or 0.01),with the correlationcoefficients ranging from 0.42 to 0.76.Key wordsmaterial flow;nitrogen application intensity;nitrogen use efficiency;nitrogen loss;non-point source;nitrogen run off;nitrogen leaching;ammonia volatilization 氮是生物必需的营养元素之一，是构成生命体的基本元素。氮素的生物地球化学循环涉及范围广，生态环境影响大，是地球上最重要的生物地球化学循环之一1。活性氮（reactive nitrogen,Nr）是处于氧化或还原态的氮。活性氮可被生物直接利用，并在食物链中流动2。因此，活性氮在生态系统中扮演着至关重要的角色，控制着生态系统的净初级生产力3-4。工业革命前，闪电和生态固氮作用是产生活性氮的主要途径，环境中活性氮的产生和消耗基本处于平衡状态5。然而，工业革命以来，特别是人工合成氨技术问世以来，人为活性氮的产生量已远超自然活性氮，严重干扰了氮素生物地球化学循环，并在全球范围内造成严重的生态环境问题6-7。在中国，食物生产和消费是人为活性氮输入最主要的来源，占人为活性氮输入的 85%，其造成的氮素环境损失约占中国总氮足迹的 86%8-9。随着城市化进程的不断加快，全球人口不断向城市集聚。由于城市的外部依赖性，其对于食物的巨大需求导致大量活性氮进入城市，但其中能被人类有效利用的部分仅占很小比例，大部分活性氮又以城市代谢废物的形式排放到环境中1。城市食物生产与消费系统排放的活性氮已经成为全球面临的重大环境问题之一10。为厘清城市食物氮代谢的内在机理，为氮素管理提供科学指导和依据，定量表征城市食物生产与消费系统氮素代谢过程逐渐成为了研究热点。早期的研究主要采用收支平衡法11，该方法基于质量守恒定律，通过建立氮素输入项、输出项和系统内累积项之间的收支平衡关系来研究氮素输入和输出。但收支平衡法不能定量反映氮素在系统内部的流动情况12。物质流分析法的出现弥补了上述不足。该方法将系统划分为若干子系统，并将氮素收支平衡的思想拓展到每个子系统层面，根据各子系统间的内在联系，建立起系统内部的氮素流动过程。物质流方法完整刻画了系统氮素输入、输出以及内部流动的全过程，大大推动了人为活性氮的定量研究。国内外学者基于物质流分析开展了大量城市食物氮代谢研究。从研究内容来看，主要集中在氮素流动参数、氮素流动通量和利用效率、时空分布特征、驱动因素、氮素损失及其环境效应、未来情景预测和减排潜力估算等方面13-19。例如，王晓玉等20探讨了中国各省(区、市)各类大田作物的秸秆系数取值，认为水稻为 0.741.33，小麦为 1.051.41，玉米为 0.931.30。Dong 等21采用物质流分析研究了 19952015 年广州市人类生产与消费系统的氮素流动，发现人为干扰极大地改变了活性氮在城市系统中的分布格局，表现为活性氮在大气中大量富集，人口、工业、饮食和能源消费对人为活性氮增长的贡献率合计约为 94%。Liao 等22采用物质流分析研究了 20002018 年上海市食物生产与消费系统氮流动模式和驱动因素，结果表明，食品生产和消费系统中活性氮输入主要来源包括氮肥、外来畜禽饲料和植物性食品；农业生产系统的氮利用效率处于较低水平，仅为 18.43%27.6%；作物种植面积是粮食生产和消费系统活性氮投入的主要驱动力。Lin等23定量研究了 19912010 年厦门市食物源碳、氮、磷的代谢过程，发现食物源碳、氮、磷在城市系统中具有多种代谢通量，其中氮、磷主要排放到垃圾填埋场和水中；人口增长和饮食结构的变化加速了营养物质的环境排放；采用综合系统方法，将城市营养代谢过程与更广泛的生物地球化学循环相结合，对于提升城市氮素管理至关重要。中国快速的城市化进程孕育了若干超大城市群。城市群是区域城市经济、人口和交通高度集约化、一体化的高级发展形态。其内部各城市间紧密的经济、交通、人口流动相互作用可使城市环境问题放大成为跨区域问题24。因此，对氮素循环的扰动更为剧烈25。然而，当前的研究多数集中于单个城市，鲜有城市群尺度的研究。单个城市尺度的研究已无法解决城市化进程高级阶段面临的氮污染问第 4 期董莉等：基于物质流模型的长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动格局及影响因素 1615 题，有必要针对多城市耦合效应下的食物生产与消费系统氮流动开展定量研究。为此，笔者利用物质流分析方法，以长三角城市群食物生产与消费系统为研究对象，定量分析 2019 年系统氮素流动格局和影响因素，以期为减少城市群食物生产与消费系统活性氮排放提供决策依据。1研究区与研究方法 1.1研究区概况长三角城市群是中国最发达、人口最稠密的地区之一，包括以上海为核心的 26 个城市。长三角城市群总面积为 213 982.5 km2，约占全国国土面积的2.2%。2019 年，其国内生产总值（GDP）为 19.74 万亿 元，常 住 人 口 约 1.56 亿 人，分 别 占 全 国 的19.92%和 11.11%26。除上海外，其余 25 个城市分布在 3 个省级行政区，具体包括江苏省的南京市、无锡市、常州市、苏州市、南通市、盐城市、扬州市、镇江市、泰州市，浙江省的杭州市、宁波市、嘉兴市、湖州市、绍兴市、金华市、舟山市、台州市，以及安徽省的合肥市、滁州、马鞍山市、芜湖市、宣城市、铜陵市、池州市、安庆市27。1.2研究方法 1.2.1模型分析框架采用物质流模型量化 2019 年长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动。模型的地理系统边界为长三角行政区划边界。根据前期文献调研结果（表 1），结合实际情况进行子系统划分和指标设置。将食物生产与消费系统划分为 6 个子系统，即农田种植、畜禽养殖、水产养殖、人类消费、废物管理和环境支持子系统。在农田种植子系统中，选择水稻、小麦、玉米、豆类、薯类、花生、油菜籽、棉花、甘蔗、蔬菜和水果共 11 种作物类型。这些作物的播种面积占研究区域作物总播种面积的 90%以上。在畜禽子系统中，主要考虑猪、牛、羊、兔、禽 5 类动物。水产养殖子系统包括鱼、蟹和虾 3 类水产，并同时考虑了水产养殖和水产捕捞。对于人类消费子系统，食物消费同时考虑了家庭饮食和外出就餐，食物类型包括谷物、蔬菜、水果、猪肉、牛肉、羊肉、禽肉、鸡蛋、牛奶和水产共 10 类。由于无法获得城市层面的食物进出口数据，本研究假设研究区域内生产的食物优先满足当地消费需求。只有在产生剩余时才会流出到区域外，如有短缺则通过区域外输入来满足。根据质量平衡原理，各子系统间氮素流动通量总体符合以下公式：mi=1INi=nj=1OUTj+pk=1STOk（1）式中：INi和 OUTj分别为子系统的各类氮输入项和氮输出项；STOk为子系统氮素累积。模型中氮素在食物生产与消费各子系统中的流动共包括 40 个氮流（F01F40），详见图 1。1.2.2数据来源研究所用数据主要包括活动水平数据和相关参数。活动水平数据包括人口（城镇人口和农村人口）、耕地面积、有效灌溉面积、化肥用量、作物产 表 1 本研究与其他研究子系统划分和指标设置情况对比Table 1 Comparison of subsystem division and index setting between this study and other studies研究对象子系统划分主要指标设置北京市食物系统氮磷流动15作物生产、畜禽生产、家庭消费、废物管理作物生产：谷类、蔬菜、水果禽畜生产：猪、奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和绵羊家庭消费：谷物、大豆、蔬菜、水果、猪肉、牛肉、羊肉、鸡肉、牛奶、鸡蛋，分农村和城市南京市食物生产消费活性氮通量变化及效率16作物生产、动物生产、家庭消费、废物管理作物生产：小麦、大麦、豆类、稻谷、玉米、薯类、花生、油菜、芝麻、棉花、麻类、蔬菜、瓜果、甘蔗动物生产：牛、猪、羊、禽、兔食物消费：粮食、植物油、蔬菜、猪肉、牛羊肉、蛋类、水产品、水果、糕点、酸奶、豆制品、家禽，分农村和城市上海市食物生产与消费系统氮素流动19农田生产、禽畜养殖、食物消费农田生产：水稻、小麦、玉米、豆类、薯类、花生、油菜、棉花、蔬菜、瓜果、芝麻、甘蔗禽畜养殖：猪、肉牛、家禽、羊、兔食物消费：粮食、蔬菜、瓜果、猪肉、牛肉、羊肉、禽肉、蛋类、奶类、食用油、糖类，分农村和城市人类生产和消费驱动下的广州市活性氮流动21农田、城市绿地、牲畜、森林、水产养殖、工业、人类、污水处理、垃圾处理、地表水、地下水、大气农田：大米、土豆、大豆、甘蔗、花生、棉花、烟草、蔬菜、香蕉、柑橘、菠萝、瓜类、荔枝、龙眼、枣、大麻、茶牲畜：猪、牛、羊、家禽、兔子、马、鸟、鸡、鸭、鹅水产：水产品产量人类：粮食消费、畜禽产品消费和水产消费，分城市和农村长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动（本研究）农田种植、畜禽养殖、水产养殖、人类消费、废物管理、环境支持农田种植：水稻、小麦、玉米、豆类、薯类、花生、油菜籽、棉花、甘蔗、蔬菜和水果畜禽养殖：猪、牛、羊、兔、禽水产养殖：鱼、蟹和虾，考虑水产养殖和水产捕捞人类消费：谷物、蔬菜、水果、猪肉、牛肉、羊肉、禽肉、鸡蛋、牛奶和水产，同时考虑家庭饮食和外出就餐，分城市和农村 1616 环境工程技术学报第 13 卷量、作物播种面积、畜禽数量、动物产品产量、水产养殖面积、水产品产量、人均食品消费量、城市污水排放总量等，主要来源于国家统计局、地方统计局和其他政府部门发布的统计年鉴及相关官方数据文件。相关参数包括氮沉降速率、生物固氮率、食物氮含量等，主要来自公开发表的文献和书籍等。本研究优先使用研究区域本地的氮素相关参数。1.2.3不确定性分析本研究基于活动水平数据和排放因子或系数来计算各氮流通量。一般认为，氮流通量的不确定性与活动水平数据的质量和参数的可靠性有关。为减少计算的不确定性，本研究的活动数据采用官方统计年鉴数据。统计年鉴数据是中国可获得的最准确的活动数据，本研究假设其不确定性为 5%28。相比之下，从已发表的文献中获得的相关参数则表现出相对较大的差异性，参照前人的研究成果，不确定性为 20%22。由于氮的排放因子在大多数情况下不服从正态分布，本研究采用误差传播方程29估算不同来源氮流通量的不确定性。氮流通量的不确定性用百分数表示，不确定性范围用平均值和标准差(M SD)表示。UFt=UCt2+UAt2（2）Utotal=(UFtFt)2Ft（3）UFtUCt式中：为第 t 项氮流通量的不确定性，%；为计算第 t 项氮流通量时采用的氮相关参数的不确定性，图 1 食物生产与消费系统氮素流动框架模型Fig.1 Nitrogen flow framework for the food production and consumption system 第 4 期董莉等：基于物质流模型的长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动格局及影响因素 1617 UAt在本研究中为 20%；为计算第 t 项氮流通量时采用的活动水平数据的不确定性，在本研究中为 5%；Utotal为某子系统氮素输入或输出的总不确定性，%；Ft为第 t 项氮流通量，Gg/a。2结果与讨论 2.1系统氮素流动模式2019 年长三角城市群食物生产与消费系统氮流格局见图 1。食物生产与消费系统氮输入总量为3 472.56 Gg/a，主要包括含氮化肥、氮沉降、生物固氮、系统外部饲料输入、系统外部粮食和动物产品输入、水产捕捞等。农田种植子系统含氮化肥输入为最大的氮输入项，为 1 900.14 Gg/a，约占氮输入总量的 54.7%。系统总体氮输出为 3 061.29 Gg/a，包括氮素损失和产品输出等。其中，氮素损失总量高达2 783.47 Gg/a，占总体氮输出的 90.9%，是系统氮素输出的最主要形式。系统输出中氮素损失占比高的主要原因是长三角城市群人口聚集效应导致的巨大食物消费量。根据本研究的相关结果，2019 年长三角城市群常住人口为 1.56 亿人，居民对粮食和动物产品的消费量分别高达 594.43 和 260.57 Gg/a，比系统内生产的粮食（可用作口粮部分）和动物产品可提供的氮素总量高出 152.39 Gg/a。系统内生产的粮食和动物产品氮素总量无法满足当地的需求，还需外部调入，仅部分水产品可以输出。因此，系统向外输出的食物产品氮素量很少，氮素输出主要表现为氮素损失。2.2子系统氮素流动模式各子系统氮素输入和输出的主要成分见图 2。2.2.1农田种植子系统2019 年，农业种植子系统氮输入总量为 2 756.98Gg/a，是氮素输入最高的子系统。其中，化肥输入是最大的输入项，占比高达 68.9%。农业种植子系统的氮素输出总量为 2 434.80 Gg/a，主要包括粮食、秸秆和氮损失。其中，氮损失总量为 1 325.53 Gg/a，占比为 54.4%，高于粮食和秸秆中的氮量。上述研究结果表明，长三角城市群农田种植系统氮素输入的大部分流失到了环境中。这可能与系统内施氮强度过高，且结构不合理有关。2019 年，区域农田种植子系统施氮强度为 318.98 kg/hm2，远高于基于保证产量目标前提下的区域平均适宜施氮量（150250kg/hm2）30-31和欧盟规定的农田氮素养分投入标准（145275 kg/hm2）32。从施肥结构来看，化肥氮素施用强度为 276.07 kg/hm2，远高于朱兆良33建议的化肥施氮限量标准（180 kg/hm2）和农业农村部印发的主要大田作物氮肥定额用量（150180 kg/hm2）34；相反，有机氮（粪肥和秸秆还田）施用强度仅为 42.91kg/hm2，远低于朱兆良33建议的有机粪肥氮施用量（131.93 kg/hm2）。已有研究表明，有机氮对于维持土壤有机碳氮库，增加土壤保水保肥性能，减少对无机氮肥依赖具有重要作用35。有机氮投入量不足会导致土壤有机氮库变小，一方面农田对无机氮肥的高强度投入依赖性增大，进而驱动氮肥持续大量投入；另一方面，土壤保肥能力下降和氮肥的高强度投入，又增加了氮肥的大量流失，形成了恶性循环。因此，长三角城市群农业生产子系统施氮强度过高，且有机氮肥投入比例过低是氮素流失比高的重要原因之一。2.2.2禽畜养殖子系统禽畜养殖子系统氮素输入总量为 689.23 Gg/a，最大的输入项来源于系统外动物饲料输入，为207.64 Gg/a，占 30.1%。系统外动物饲料输入占比最高的特点与上海市禽畜养殖子系统相同22。氮输出总量为 680.55 Gg/a，最大的输出项为氮损失，为371.02 Gg/a，占比为 54.5%。氮损失来自动物粪便贮存环节的流失。相比之下，粪便还田量较低（97.21Gg/a），还田率仅 28.3%。这可能与长期以来中国农田种植与禽畜养殖业总体脱离的现实有关36。若打通上述 2 个子系统间的氮素循环路径，将禽畜粪肥还田率提升至国外的约 80%，将可以向农田子系统增加约 177.33 Gg/a 的有机氮素输入。即使维持当前农田种植子系统氮素投入强度不变，也可减少等量的化肥施用量，提高有机氮的比例，有利于减少系统氮素的损失。2.2.3水产养殖子系统水产养殖子系统氮素输入总量为 554.43 Gg/a。饵料为水产养殖子系统最大的氮素输入项，为342.74 Gg/a；其次是天然捕捞，为 101.10 Gg/a，其氮素占长三角城市群水产品氮素输入总量的 36%。水产养殖子系统氮输出总量为 489.91 Gg/a，最主要的输出项为水产品，为 282.75 Gg/a。水产品中的氮素除满足本地需求外（116.03 Gg/a），多数输出到系统外（166.73 Gg/a）。长三角地区是中国重要的水产品生产基地之一，浙江、江苏、安徽和上海 4 省市水产品产量约占全国总产量的 20.4%26，其中约 80%产自长三角城市群37-40，产量远大于当地需求量。因此，与农田种植和畜禽养殖子系统不同，长三角城市群水产养殖子系统氮主要以水产品的形式输出，而非氮损失。2.2.4人类消费子系统2019 年人类消费子系统氮素消费总量为 971.02 1618 环境工程技术学报第 13 卷Gg/a。从城乡分布来看，城市居民氮消费总量为736.12 Gg/a，是农村居民氮消费总量的 3.13 倍。基于常住人口计算发现，长三角城市群城市居民人均氮消费量为 6.5 kg/a，农村居民人均氮消费量为 5.6kg/a。因此，城市化进程是导致研究区域人类消费子系统氮素消费量持续增长的重要原因。该结论与Gao 等41的结果一致。可以预见，随着当地人口总量继续增长和城市化率的持续提高，将有更多人口进入城市，未来氮消费总量也将持续增加。从食物氮结构来看，长三角城市群粮食消费量为 594.43Gg/a，动物产品和水产品的消费量为 376.60 Gg/a。动物源（含水产）食物氮在食物消费氮总量中的比例为 41.1%，高于全国平均水平（40%）42。动物源食物所占比例与经济发展水平密切相关43。长三角城市群经济较为发达，因此，动物源食物消费占比也较高。人类消费系统氮素输出总量为 955.13 Gg/a，大部分均以代谢废物或粪便形式损耗（879.77 Gg/a）。2.3氮素流动指标氮素利用效率（NUE）用于指示系统氮素利用的效率，其定义为氮素产品输出与氮素输入的比值。在本研究中，每个食物生产子系统的 NUE 通过产品中的氮素量除以本子系统的氮素投入总量得出（表 2）。由表 2 可知，长三角城市群农田种植子系统、畜禽养殖子系统和水产养殖子系统的 NUE 分别为 42.6%、30.8%和 40.1%，高于长江中下游城市群、广州和全国平均水平，但远低于美国、加拿大和欧洲等。国际上推荐农田种植子系统 NUE 的参考值为 50.0%90.0%，当 NUE50.0%时，表明氮素效率低44。因此，研究区域农田种植 NUE 尚有很大的提升空间。长三角城市群畜禽养殖和水产养殖子系统 图 2 2019 年长三角城市群食物生产与消费系统各子系统氮输入和氮输出Fig.2 Nitrogen inputs and outputs in subsystems of food production and consumption system in theYangtze River Delta city cluster in 2019 第 4 期董莉等：基于物质流模型的长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动格局及影响因素 1619 NUE 较高。一方面，畜禽养殖的 NUE 取决于动物类别、饲养方式和管理水平45。长三角地区的禽畜养殖管理处于较高水平，如夏玉玲等19,22研究发现，2018 年长三角城市群中心城市上海市禽畜养殖子系统的 NUE 为 37.41%，高于本研究结果。另一方面，可能与各研究 NUE 的计算方式和年份不同有关。虽然国内外不同研究普遍将 NUE 定义为产品氮输出与氮输入总量之间的比值，但关于产品氮的定义（如是否包括皮、毛、骨等加工副产物）以及计算NUE 时采用的参数（如不同动物产品氮含量等）却不尽相同。而且，其他研究的年份早于本研究，均可能对 NUE 结果有一定影响。2.4氮素损失结构食物生产与消费系统氮素损失如图 3 所示。2019 年，系统的氮素损失总量为 2 783.47 Gg/a。从来源结构来看，来自农田种植子系统的氮素损失最高，为 1 325.53 Gg/a，占比为 47.6%；其后依次为人类消费子系统（879.77 Gg/a，占比为 31.6%）、畜禽养殖子系统（371.02 Gg/a，占比为 13.3%）和水产养殖子系统（207.16 Gg/a，占比为 7.4%）。因此，农田种植子系统和人类消费子系统是长三角城市群氮素损失最主要 的 来 源。结 合 农 田 种 植 子 系 统 NUE 低 于50.0%的情况，未来其氮素管理的重点应为提高NUE。人类消费子系统的氮素损失贡献较大则表明，长三角城市群人口集聚效应带来了巨大的环境压力。由于该地区城市化进程仍在加快，预计未来人类消费子系统氮素排放量将呈现持续增加趋势，应在未来加强氮处理系统建设，减缓对环境的影响。由图 3 可知，系统氮素损失绝大部分进入大气环境（占比为 70.7%），且大气中的氮排放主要来自农田种植子系统（占比为 60.3%），其次是人类消费子系统（24.2%）、水产养殖子系统（9.1%）和禽畜养殖子系统（6.4%）。进入大气环境中的氮素主要是通过反硝化生成的氮气，为 1 173.79 Gg/a，占 59.7%；其次是以氨挥发形式排放的 NH3，为 751.0 Gg/a，占比为38.2%；其余为 NO2和 NOx。虽然进入大气环境的氮素主要是对环境无害的氮气，活性氮比例相对较低，但依然表明系统氮素损失较大。特别是农田种植子系统，大量化肥通过反硝化、氨挥发的方式逸散到大气环境，不仅造成了氮素的极大浪费，带来生态环境问题，也在一定程度上推高了施氮强度，导致恶性循环。农户普遍采用的撒施氮肥技术，是造成氮肥施用强度过大和大量损失的重要原因之一31。为此，应积极推行国际上流行的“4R”施肥理念和技术，即确定合理的施肥量（right rate）、施用正确的肥料品种（right source）、选择正确的施肥时期（right time）和正确的施肥位置（right place），多种措施齐下，提高氮肥 NUE，减少农田种植子系统氮素损失50。进入地表水环境的氮素损失总量为 603.29Gg/a。进一步研究发现，氮素损失进入地表水的主要途径是氮径流，总量为 451.16 Gg/a，占 74.8%；以点源形式进入水体的总量为 152.14 Gg/a，占 25.2%。对于氮径流，畜禽养殖子系统对径流总量的贡献最大，为 228.80 Gg/a，占比为 50.7%，其次是农田种植子系统（109.77 Gg/a，占比为 24.3%）和人类消费子系统（85.42 Gg/a，占比为 18.9%）。因此，控制地表水环 表 2 不同国家和地区食物生产与消费系统氮素利用效率对比Table 2 Comparison of NUEs in food production andconsumption systems in different countries and areas子系统名称国家/地区年份NUE/%农田种植子系统长江中下游城市群46201122.6广州21201525.0中国42201039.0美国4765.0欧洲4761.0加拿大48201650.8本研究201942.6畜禽养殖子系统长江中下游城市群4620117.9中国42201016.0加拿大48201622.8本研究201930.8水产养殖子系统长江中下游城市群46201127.7中国49201011.727.7本研究201940.1 图 3 食物生产与消费系统氮素损失路径Fig.3 Nitrogen loss paths to the environment from foodproduction and consumption system 1620 环境工程技术学报第 13 卷境氮污染的关键在于控制畜禽养殖和农田种植子系统的氮径流损失。为此，应打通农田种植和畜禽养殖子系统间的流通渠道，大幅提高畜禽粪便的还田比例。既可以有效减少畜禽粪便的氮素损失，还可以提高农田种植子系统的有机氮投入，有助于实现系统层面的高 NUE，降低氮素损失。进入地下水的氮素损失为 87.36 Gg/a。人类消费子系统是氮淋洗最主要的贡献者，为 41.09 Gg/a。基于本研究的估算，人类消费子系统氮淋洗的主要途径是生活污水渗漏。因此，应提高生活污水收集率，减少渗漏量。2.5氮素损失空间分布基于长三角各城市行政区域面积，计算各城市食物生产与消费系统氮素损失强度，其空间分布如图 4 所示。长三角城市群中，上海、扬州、盐城氮素损失强度位列前三位，分别为 26.43、23.20 和 22.26kg/hm2。南通、嘉兴、泰州也呈现较高的氮素损失强度，分别为 20.23、18.25 和 17.80 kg/hm2。杭州、宣城、池州氮素损失强度较低，分别为 6.14、5.83 和4.55 kg/hm2。为探究影响氮素损失空间分布的因素，基于 2019 年各城市统计年鉴中的社会经济和自然因素数据，采用皮尔逊相关分析研究氮素空间损失强度与各城市社会经济状况和自然因素之间的关系，结果如图 5 所示。由图 5 可知，氮素损失强度与GDP（P0.05,r=0.42）、单位面积 GDP（P0.05,r=0.48）、人口数量（P0.05,r=0.47）、人口密度（P0.01,r=0.53）、化肥施用强度（P0.01,r=0.64）、单位面积畜禽养殖数量（P0.01,r=0.66）、耕地面积占比（P0.01,r=0.69）和森林覆盖率（P0.01,r=0.76）相关性具有统计学意义，说明上述因素是影响氮素损失强度空间差异性的因素。该结论与先前的研究51结果一致。氮素损失强度与各因素间的相关系数为0.420.76，表明其与上述因素相关程度一般。这可能与氮损失强度受众多因素综合影响，作用机制复杂有关。上海市是典型的经济高度发达地区和人口密集区，扬州、盐城、南通、嘉兴、泰州是典型的高强度农业生产区，且 6 座城市森林覆盖率均较低（图 6）。这些特点共同导致了上述城市氮素损失强度较高。2.6不确定性分析结果本研究不确定性的来源主要包括：1）活动水平数据。部分活动水平数据无法获取，如 2019 年长三角城市群各城市人均食品消费数据不完整，部分城市的人类消费分析采用的是所在省份省级层面的数据。2）模型参数变异性。模型参数如氮沉降速率、作物固氮系数、各类物质氮含量等均采用文献报道数据而非实测，且各参数本身也存在空间尺度的差异。3）模型自身结构。本研究物质流模型共考虑了40 种氮流，基本覆盖了食物生产与消费系统大部分氮素流动，但仍无法做到全部覆盖，必然会简化、忽略部分氮素流动。如由于无城市层面的进出口贸易数据，模型中没有考虑城市食物生产与消费领域的进出口过程。4）不同氮素流动之间的相互影响。部分氮素流相互之间存在联系，会互相影响，可能导致不确定性的传递和积累。如粮食、秸秆、粪便等的归趋均是基于现有研究结果给定的不同用途的比例来确定的，不同归趋的比例之和为 100%，因此，必然 图 4 食物生产与消费系统氮素损失空间分布Fig.4 Spatial distribution pattern of nitrogen losses to theenvironment from food production and consumption system 注：*代表 P0.05；*代表 P0.01。NL氮素损失强度；GDP国内生产总值；GDPC人均国内生产总值；GDPA单位面积国内生产总值；POP人口数量；POPD人口密度；UR城镇化率；FI化肥施用强度；LD单位面积畜禽养殖数量；PCL耕地面积占比；FCR森林覆盖率。图 5 氮素损失强度与社会经济因素皮尔逊相关分析Fig.5 Pearson correlation analysis between nitrogen lossintensity and local socioeconomic factors 第 4 期董莉等：基于物质流模型的长三角城市群食物生产与消费系统氮素流动格局及影响因素 1621 存在相互影响。另外，部分氮流如农田种植子系统和水产养殖子系统氮素累积等无法直接计算，而是采用物料