我国36个重点城市饮用水中多环芳烃健康风险评价.pdf

2014 年第 9 卷第 1 期，42-48生态毒理学报Asian Journal of EcotoxicologyVol.9,2014No.1,42-48基金项目:国家自然科学基金重大项目(51290283),水利部公益项目(201201032),国家自然科学基金面上项目(20977102)作者简介:宋瀚文(1989-),男,硕士,研究方向:饮用水风险评价;E-mail:;*通讯作者(Corresponding author),E-mail:DOI:10.7524/AJE.1673-5897.20130201002宋瀚文,张博,王东红,等.我国 36 个重点城市饮用水中多环芳烃健康风险评价J.生态毒理学报,2014,9(1):42-48Song H W,Zhang B,Wang D H,et al.Health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in drinking waters of 36 major cities in China J.AsianJournal of Ecotoxicology,2014,9(1):42-48(in Chinese)我国 36 个重点城市饮用水中多环芳烃健康风险评价宋瀚文,张博,王东红*,王海亮,王子健中国科学院生态环境研究中心,北京 100085收稿日期:2013-02-01录用日期:2013-03-01摘要:分别用 2 种基于不确定性的风险评价方法(蒙特卡洛法和三角模糊数法)和 1 种基于确定性的风险评价方法(美国 EPA终身致癌风险)对我国 36 个重点城市饮用水中多环芳烃的终生致癌风险进行评价。所研究的 98 个水厂出水中多环芳烃浓度范围为 17.5 408.3 ng L-1,致癌性多环芳烃(苯并a蒽,屈,苯并b荧蒽,苯并k荧蒽,苯并a芘,茚并1,2,3-cd芘)的总量浓度为 nd 94.7 ng L-1。所有水厂出水中苯并a芘浓度均小于 10 ng L-1。假设出厂水即为最终饮用水,对 16 种 PAHs 浓度用毒性当量因子法转化为相对于苯并a芘等效浓度(TEQBaP)。使用概率风险评价方法计算,结果显示在 95%的概率区间我国居民通过饮水途径暴露多环芳烃的终生致癌风险小于 5.45 10-6(蒙特卡洛法)和 7.56 10-6(三角模糊数法)。而采用确定性风险评价方法,计算得到的最大风险为 7.12 10-6。两种计算方法得到的我国饮用水中多环芳烃的终生致癌风险都处于可接受水平。比较不同的评价方法后发现,不同方法获得的信息并不完全重合,相对于通常的基于确定性的非概率健康风险评价方法,基于不确定性的概率风险评价方法获得的结果更为保守。关键词:多环芳烃;健康风险;蒙特卡洛法;三角模糊数;饮用水文章编号:1673-5897(2013)4-042-07中图分类号:X171.5文献标识码:AHealth isk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in DrinkingWaters of 36 Major Cities in ChinaSong Hanwen,Zhang Bo,Wang Donghong*,Wang Hailiang and Wang ZijianResearch Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,Chinaeceived 1 February 2013accepted 1 March 2013Abstract:Two kinds of probability risk assessment methods(Monte Carlo Analysis&triangular fuzzy)and a non-probability risk assessment method(incremental lifetime cancer risk,ILCR)were used to assess the health risk of pol-ycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)of finished water.The concentrations of total PAHs in finished water of 98waterworks in 36 major cities of china were in the range of 17.5 408.3 ng L-1,and the total concentration of carci-nogenicity PAHs(benzoaanthracene,chrysene,benzobfluoranthene,benzokfluoranthene,benzoapyrene,inde-no1,2,3-cdpyrene)ranged from nd to 94.7 ng L-1.The concentrations of Benzoapyrene in all waterworks were be-low 10 ng L-1.In the assessment approach,the finished water was considered as potable water.The concentrationsof PAHs were expressed as the equivalent concentration of benzoapyrene by toxic equivalency factors(TEFs).The第 1 期宋瀚文等:我国 36 个重点城市饮用水中多环芳烃健康风险评价43results suggested that incremental lifetime cancer risk based on MCA was below 5.45 10-6and the ILCR based ontri-angular fuzzy number was 7.56 10-6at 95%interval,respectively.The maximumof ILCR derived fromnon-proba-bility method was 7.12 10-6.Therefore,the ILCR of PAHs from both probability and non-probability risk assess-ment approaches could reach the same conclusion that ILCR for Chinese people were in an acceptable level.In gen-eral,different assessment methods may contain different information,and PRA method was more conservative thanthe point estimating method.Keywords:polycyclic aromatic hydrocarbons;health risk assessment;Monte Carlo analysis;triangular fuzzy num-ber;finished water由于化学物质对饮用水的污染越来越严重,饮用水安全问题现在受到广泛关注。但是仅仅对饮用水中污染物的浓度进行描述难以满足环境管理的要求。健康风险评价将污染物浓度和居民健康联系起来,可以定量描述污染物对居民健康的影响1。长期以来,饮用水健康风险评价由于基础数据的缺乏,多从确定性角度出发。但是实际上,饮用水健康风险评价中包含了很多的不确定因素,如污染物浓度,居民饮水习惯,居民身体素质等,这些因素在通常的健康风险评价中很难得到体现2,3。概率风险评价(probability risk as-sessment,PRA)可以通过概率分布模型对参数的不确定性进行定量的分析,PRA 可以提供更多的信息,如参数敏感度,分布类型等信息等,为环境管理提供更多的依据4。概率健康风险评价中最常用的方法是蒙特卡洛法。蒙特卡洛法可以实现不同分布函数的融合,从而实现对不确定性的定量分析5。但是蒙特卡洛法需要事先了解参数的分布特征,所以需要一定的数据量6。此外,模糊集理论也被尝试用于 PRA3,7-9。这一方法的主要步骤是数据的模糊化处理,即构建模糊数。模糊数主要包括三角模糊数和梯形模糊数两种10。模糊集理论相比于蒙特卡洛法,对数据量和数据精确性的要求较低4。由于在全国尺度上获取饮用水中污染物浓度的工作开展的较少,限制了 PRA 在全国水平上的开展。以多环芳烃(polycyclic aromatic hy-drocarbons,PAHs)为例,PAHs 是饮用水中一类重要的污染物,目前关于 PAHs 的研究多集中在地表水11-15,其在饮用水处理过程中浓度会发生变化,所以地表水中 PAHs 的数据并不能体现出居民的实际暴露水平16。但是饮用水方面的研究开展较少,虽然有少数研究针对饮用水中的 PAHs 的健康风险研究已在全国水平上开展了工作,但是研究尺度通常集中在城市尺度2,17,18。而且健康风险的讨论也仅仅从确定性角度出发19。本研究在对我国自来水厂出水中 PAHs 浓度进行分析的基础上,假设出厂水能够代表居民终端饮用水,分别用蒙特卡洛法和三角模糊数方法对我国36 个重点城市饮用水中 PAHs 的致癌风险进行风险评价,并对不同评价方法的结果进行了比较。1材料与方法(Materials and methods)1.1样品采集自来水厂的出厂水样采集于2009年12月-2012年9月,样品采集自全国36 个重点城市(省会城市和计划单列市),共98个水厂,每个水厂采样两次。每个样点采样量为2 L,4冷藏保存运回实验室。1.2化学试剂二 氯 甲 烷、正 己 烷、甲 醇 均 为 农 残 级(Mallinckrodt Baker 公司,美国);Milli-Q 纯水(电导率,18.1cm-1)(Millipore,美国);C18 固相萃取柱(500 mg)(Supelco,美国)。多环芳烃标样包括,萘(naphthalene,Nap)、苊烯(acenaphthylene,Any)、苊(acenaphthene,Ace)、芴(fluorene,Flu)、芘(pyrene,Pyr)、菲(phenanthrene,Phe)、蒽(anthracene,Ant)、荧蒽(fluoranthene,Flua)、屈(chrysene,Chr)、苯并a芘(benzoapyrene,BaP)、苯并a蒽(benzoaanthra-cene,BaA)、苯 并 b 荧 蒽(benzo b fluoranthene,BbF)、苯并k荧蒽(benzokfluoranthene,BkF)、茚并1,2,3-cd芘(indeno1,2,3-cdpyrene,IcdP)、二苯并a,h蒽(dibenzoa,hanthracene,DahA)和苯并ghi苝(benzog,h,i perylene,BgjiP)。氘代菲(phenan-threne-D10,Phe-D10,回收率指示物),六甲基苯(hexa-methylbenzene,多环芳烃内标)(标准品和内标均购自美国 AccuStandard 公司)。1.3化学分析在实验室内,水样经过0.45 m玻璃滤膜过滤后,采用 500 mg 的 C18 固相萃取柱用于样品富集。固相萃取柱分别用 5 mL 二氯甲烷,5 mL 甲醇和 5 mL超纯水进行活化。之后让水样通过固相萃取柱,并保持流量为 5 mL min-1左右。洗脱采用 10 mL 二氯44生态毒理学报第 9 卷甲烷,之后置换溶剂为正己烷。富集装置购自美国Supelco 公司。样品分析测定使用安捷伦公司的 GC6890/MSD5975,自动进样器进样(Agilent7683)。色谱柱为 DB-5MS(J&W,美国),规格 30 m 0.25 mm 0.25 m。使用高纯氦气为载气,恒流模式,载气流量为 1 mL min-1,进样口温度 300 ,始温 50 保持 2 min,20 min-1升至 200 保持 2 min,5 min-1升至 240 保持 2 min,3 min-1升至 290 保持 15 min;无分流进样 1 L。质谱在 SIM 模式下工作进行定量分析20。16 种 PAHs 的方法检测限在0.044ng L-11.24 ng L-1之间。用氘代菲作为回收率指示物,本研究中氘代菲平均回收率为91.6%,变异系数为 31.4%。1.4风险表征1.4.1确定性风险分析法21评价某一致癌物对人体的致癌风险,美国 EPA推荐终生致癌风险(incremental lifetime cancer risk,IL-CR)作为度量指标,即一定时间内(这里指终身),暴露于一定剂量的致癌物而引起的癌症发生率21:ILCR=C DR CSF EF EDBw AT 106(1)C 为污染物浓度,ng L-1DR 为每天的饮水量,L d-1;CSF 为致癌斜率系数,(kg d)mg-1;EF 为每年暴露天数,d a-1;ED 为暴露年数,a;Bw 为体重,kg;AT 为人的预期寿命,d。基于美国 EPA 推荐的确定性分析模型对我国重点城市饮用水 PAHs 的 ILCR 进行计算,模型参数依据EPA 推荐值21。其中16种 PAHs 浓度采用毒性当量因子法转化为相对于苯并a芘的浓度22。苯并a芘的致癌斜率因子为10(kg d)mg-1 23。这种方法实际上是一种基于单点估计的风险计算方法。1.4.2蒙特卡洛法风险值计算采用 1.4.1 中公式进行,采用 CrystalBall 2000(Decisioneering,Inc)进行参数分布类型检验和蒙特卡洛模拟,模拟次数 10 000 次24。1.4.3三角模糊数法3,25设 a,b,c 分别为一模糊变量的可能最小值,最可能值和可能最大值,则定义 A=(a,b,c)此时 A 即为一个三角模糊数,显然三角模糊数是一个区间数。为方便计算,设一参数为,0,1,可以将三角模糊数 A 转化为一区间数,A=(a+(b-a),c-(c-b),显然 代表了任一数据出现的可能性,这样的方法称作 截距技术。三角模糊数服从下列运算法则:设有两个正三角模糊数 B=(b1,b2,b3),C=(c1,c2,c3),它们相应于某一给定的可行度水平,(0,1)的区间形式分别为 B=(bL,bR),C=(cL,cR)。其中 并不代表一定的概率(如 0 为不可能发生,1为一定发生),而仅仅是一个数据模糊程度的标志。则有:B+C=(bL+cL,bR+cR)B C=(bL cL,bR cR)B/C=(bL/cL,bR/cR)k B=(k bL,k bR)2结果与分析(esults and analysis)2.1我国饮用水中多环芳烃浓度分布我国 36 个重点城市水厂出水中 PAHs 浓度在17.51 408.32 ng L-1范围内,50%的水厂出水中 PAHs浓度小于 134.03 ngL-1,75%的水厂出水中 PAHs 浓度小于 186.24 ng L-1。全国范围内出水中致癌性多环芳烃(苯并a蒽,屈,苯并b荧蒽,苯并k荧蒽,茚并1,2,3-cd芘,和苯并a芘)的总量浓度在 nd-94.66 ngL-1范围内,25%和 75%分位数分别为 27.55 ngL-1和36.88 ng L-1。所有水厂出水中苯并a芘浓度均小于10 ng L-1。北方地区饮用水中 PAHs 浓度高于南方(p 0.05)。2.2确定性风险评价基于确定性分析,对我国重点城市水厂出水中PAHs 的 ILCR 进行计算。我国水厂出水致癌风险在6.01 10-97.12 10-6范围内,风险均值为 1.48 10-6,风险中位数为1.54 10-6。25%和75%分位数分别为3.83 10-7和 2.09 10-6。2.3蒙特卡洛模拟风险表征方法采用终生致癌风险(ILCR),如1.4.1式(1)所示。EF 取 365 da-1,ED 取 70 a,AT 取 25 550d21。16 种 PAHs 浓度数据来自水厂出水监测数据。为评价多种污染物联合作用的风险,16 种 PAHs 浓度用毒性当量因子法(toxic equivalency factors,TEFs)转化为相对于苯并a芘等效浓度 TEQ(toxic equiva-lent)22,26。DR 采用徐鹏等的调查结果27。Bw 采用第 1 期宋瀚文等:我国 36 个重点城市饮用水中多环芳烃健康风险评价45 2010 年我国居民体质检测公报 中发表的数据28。通过 Crystal Ball 2000 对给出数据进行分布检验,用 Anderson-Darling 法作为拟合优度(Goodness-of-fit,GOF)检验方法,比较常见分布类型(正态分布,对数正态分布,三角分布,泊松分布,指数分布,二项分布,均匀分布)的拟合结果,选取最优分布类型,并用图示法予以验证24,29。各个参数的分布类型如表 1 所示。将表 1 中参数代入公式(1)中获得的致癌风险累积分布曲线(cumulative distribution functions,CDFs)如图 1 所示。我国饮用水中 PAHs 的 ILCR 平均值为2.39 10-6,风险中位数为 2.10 10-6。95%分位数为 5.45 10-6。美国环保局(USEPA)对 ILCR 提出了介于10-6至10-4的潜在致癌风险的区间,ILCR 小于10-6时致癌风险可以忽略,大于 10-4时风险处于不可接受的水平21,我国饮用水中 PAHs 的致癌风险处于 10-6至10-4,致癌风险较低,处于可接受水平。如图 2 所示,Bw,DR 和 TEQ 3 个因素对饮水中PAHs 致癌风险的影响能力排序结果为 TEQ DR Bw,对结果的影响分别为 81.8%,14.6%和3.6%。其中TEQ 和 DR 与致癌风险正相关,Bw 与致癌风险成负相关。所以为了保证居民健康,最为行之有效的措施为降低居民饮用水中 PAHs 的浓度。表 1参数分布类型Table 1Distributions of parameters项目Item平均值Mean标准差Standard deviation25%分位数25 Percentiles中位数Median75%分位数75 Percentiles分布类型Distribution等效浓度/(ng L-1)TEQ/(ng L-1)5.764.631.016.137.32正态分布 Normal每天饮水量/(L d-1)DR/(L d-1)2.020.551.631.802.30对数正态分布 Lognormal体重/kgBw/kg57.878.1351.7057.8064.85对数正态分布 Lognormal图1不同方法下 ILC 累积分布曲线注:MCA，蒙特卡洛法得到的 CDFs;Fuzzy，三角模糊数计算得到的风险下限;Fuzzy，三角模糊数计算得到的风险上限;Fuzzy，三角模糊数计算得到 CDFs;E，确定性计算得到的 ILCFig.1CDFs of ILCR with different assessment methodsNote:MCA,CDFs derived fromMonte Carlo analysis;Fuzzy,the lowest heath risk derived fromtriangular fuzzy number analysis;Fuzzy,the highest heath risk derived fromtriangular fuzzy numberanalysis;Fuzzy,CDFs derived fromtriangular fuzzy number analysis;ER,the health risk derived fromnon-probability risk assessment method图 2参数敏感性分析结果Fig.2Sensitivity analysis of parameters2.4模糊风险评价依据统计学规律,常态分布或近似常态分布数列,约有 95%以上的数据处于平均值 2 标准差范围内30。所以分别以各种数据的平均值作为最可能值,平均值与二倍标准差的和为上限,平均值与二倍标准差的差为下限,依据对于全国 36 个重点城市饮用水中 PAHs 浓度的调查结果,如表 1 所示,对 TEQ构造 三 角 模 糊 数 如 下:ITEQ=(0,5.79,15.03)ng L-1;依据徐鹏等27对我国居民饮用水习惯的调46生态毒理学报第 9 卷查构造出关于饮用水摄入量的三角模糊数:IDR=(0.92,2.02,3.12)L d-1;我国居民体重的三角模糊数为IBw=(41.61,57.87,74.13)kg。采用 截距技术可以将以上三角模糊数分别转化为 TEQ=(5.79,15.03-9.24),DR=(1.1+0.92,3.12-1.1),Bw=(41.61+16.26,74.13-16.26)其中 0,1。将 TEQ,DR,Bw代入公式(1)中,可得其 ILCR。如图 3 所示,我国饮用水中多环芳烃 ILCR 服从三角分布0 10-6,1.48 10-6,9.46 10-6(最小值,最可能值,最大值)。随着参数隶属度下降,数据模糊度提高,ILCR 可能的范围展宽。模糊风险方法显示,我国饮用水 PAHs 健康风险最大值为 9.46 10-6,处于可接受水平。表明我国饮用水中 PAHs 的健康风险较低。3讨论(Discussion)全国范围内饮用水中 PAHs 的总量平均值在17.51 408.32 ng L-1,浓度中位数为 134.03 ng L-1。基于确定性方法得到的 ILCR 为 6.01 10-97.12 10-6。蒙特卡洛法获得的饮用水中 PAHs 的 ILCR 范围为 06.61 10-6。三角模糊数计算的到的 ILCR 在 0 9.46 10-6。三种计算方法得到的 ILCR 都处于可接受水平。如图 1 所示,在相同概率条件下基于确定性的ILCR 比基于PRA的结果低,表明在相同数据条件图 3两种方法下获得的 ILC 概率分布曲线*注:MCA，蒙特卡洛法获得的概率分布曲线;Fuzzy，三角模糊数获得的概率分布曲线Fig.3The probability density functions of ILCR withdifferent assessment methodsNote:MAC,probability distribution derivedfrom Monte Carlo analysis;Fuzzy,probability distributionderived from triangular fuzzy number analysis.下,基于 PRA 的 ILCR 方法比基于确定性的评价方法更为保守。这是由于一般的基于确定性的 ILCR是一种点估计方法,通常只考虑了评价客体的平均水平,而基于 PRA 的 ILCR 则考虑到了关于评价客体参数的各种可能组合。而且 PRA 可以提供更多的信息,为环境管理提供依据。如图 1 所示,模糊风险的 CDFs 要比蒙特卡洛法的 CDFs 偏右,在相同概率条件下,模糊风险值更高。表明三角模糊数作为我国饮用水中 PAHs 健康风险的概率风险评价方法时,比蒙特卡洛方法保守。如蒙特卡洛法显示我国有 95%的居民通过饮水途径的 PAHs 的 ILCR 小于 5.45 10-6。而三角模糊数法则显示这一风险值为 7.56 10-6。这是因为两种健康概率风险评价方法的数据分布估计方式不同,蒙特卡洛法利用实测数据的分布类型以估计总体分布类型,而三角模糊数法则以数据可能出现的范围为基础,直接将参数拟合为三角分布,使得模糊风险计算中包括了更多的数据组合可能性。如图 3 所示,对于我国饮用水中 PAHs 的 ILCR,三角分布的范围明显比蒙特卡洛拟合结果要宽。同时,三角模糊数中参数的不确定性并不反映在计算结果中,而蒙特卡洛法则通过不同可能性参数的组合,将参数的不确定性直接反映在结果中4。所以三角模糊数可以获得一个与数据模糊性有关的区间,而蒙特卡洛法则得到某一风险出现的可能性。综上,相对于通常的基于确定性的健康风险评价方法,概率风险评价方法获得的结果更为保守。在概率健康风险评价中,三角模糊数法的结果比蒙特卡洛法的结果保守,而且两种方法获得的信息并不完全重合。由此可见在环境管理中,健康风险评价方法的不同会对评价结果产生影响,进而影响环境标准的制定。而环境标准的严格与否与环境管理的成本和管理效果直接相关。所以在环境管理中应当结合具体的调查结果,综合考虑各种方法,做出合理的判断。参考文献:1 钱家忠,李如忠,汪家权,等.城市供水水源地水质健康风险评价J.水利学报,2004,(8):90 93Qian J Z,Li R Z,Wang J Q,et al.Environmental healthrisk assessment for urban water supply source J.Jour-nal of Hydraulic Engineering,2004,(8):90 93(in Chi-nese)2 刘宏文,王震,刘景泰,等.大连市饮用水中多环芳烃的概第 1 期宋瀚文等:我国 36 个重点城市饮用水中多环芳烃健康风险评价47率致癌风险评价J.安全与环境学报,2007,7(5):47Liu H W,Wang Z,Liu J T,et al.Probabilistic cancer riskassessment of 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