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Fe_%283%29O_%284%29_CPAM磁性絮凝剂对高浊度水的絮凝作用及其响应面优化.pdf

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资源描述

1、第49卷 第 8 期2023 年 8 月Vol.49 No.8Aug.,2023水处理技术水处理技术TECHNOLOGY OF WATER TREATMENTFe3O4/CPAM磁性絮凝剂对高浊度水的絮凝作用磁性絮凝剂对高浊度水的絮凝作用及其响应面优化及其响应面优化范廷玉1,2,潘进宏1,2,王兴明1,2,王顺1,2,路啊康1,2,周维民3(1.安徽理工大学地球与环境学院,安徽 淮南 232001;2.安徽理工大学环境友好材料与职业健康研究院(芜湖),安徽 芜湖 241002;3.安徽水韵环保股份有限公司,安徽 芜湖 241000)摘摘 要要:为高效处理高浊度水,采用 Fe3O4与阳离子聚丙烯

2、酰胺(CPAM)通过溶液共混法合成了磁性絮凝剂(CPAMF),系统分析了CPAMF的表面特征:采用扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析其表面形态和化学结构,X射线衍射(XRD)验证晶体结构,Zeta电位分析仪测定了CPAMF不同pH下的Zeta电位。研究CPAMF对高浊度水的处理效果,讨论了Fe3O4与CPAM不同质量比合成的CPAMF在不同投加量、不同搅拌时间和不同pH对高岭土悬浮液(0.2 g/L)的浊度去除率,结合Zeta电位分析絮凝机理。以投加量、pH和搅拌时间为自变量,采用Box-Behnken设计响应面实验,筛选出的最佳反应条件为:投加量0.51 g/L,pH为6

3、.2,搅拌时间为4.5 min,絮凝效率为93.41%。研究为高浊度废水水处理提供了技术参考。关键词关键词:Fe3O4;阳离子聚丙烯酰胺;磁性絮凝剂;表面特征;响应面优化开放科学开放科学(资源服务资源服务)标识码标识码(OSID):中图分类号中图分类号:TQ314.253;X703.1 文献标识码文献标识码:A 文章编号文章编号:10003770(2023)08-0025-005近年来,各行业快速发展,来自油漆、染料、橡胶、造纸以及各类加工业的高浊度废水越来越多1;此外还有强降雨引起的洪水,造成河流、湖泊、山涧溪流等地表水体浊度明显上升,形成含有高浓度泥沙和细颗粒的高浊度水,严重威胁饮用水水安

4、全2。阳离子聚丙烯酰胺(CPAM)作为一种有机阳离子高分子絮凝剂,具有絮体大、用量少、pH适用范围广等优点,适用于各种水处理3。但是传统阳离子聚丙烯酰胺沉降能力差,而磁性纳米Fe3O4是一种在室温下具有超顺磁性的颗粒,通过外加磁场即可实现颗粒与液相快速分离,且可重复使用4,但受粒径小,易团聚以及表面官能团不够丰富等因素制约,单独使用磁性纳米颗粒作为絮凝剂的效果较差5-6,形成的絮凝体脆弱,密度较低,沉淀时间长。论文利用过硫酸铵和亚硫酸氢钠作为引发剂,与磁性纳米Fe3O4、阳 离 子 聚 丙 烯 酰 胺(CPAM)复 合 制 备 了Fe3O4/CPAM磁性絮凝剂,验证对高浊度废水的处理效果,通过

5、响应面法优化出最佳絮凝条件,为高浊度废水处理工艺改进提供参考。1 实验部分实验部分1.1实验材料实验材料阳离子聚丙烯酰胺(CPAM)、过硫酸铵(AR)、亚硫酸氢钠(AR)、乙醇(AR)、盐酸和氢氧化钠,以上试剂皆为分析纯以上,购置于国药集团化学试剂有限公司。磁性Fe3O4纳米粒子,20 nm,购置于河北中航中迈金属有限公司;高岭土粉末,325目,购置于河南恒源新材料有限公司;实验用水均为超纯水。1.2Fe3O4/CPAM絮凝剂的制备絮凝剂的制备称取三份2 g制备好的纳米Fe3O4,加入500 mLDOI:10.16796/ki.10003770.2023.08.005收稿日期:2022-08-

6、10基金项目:安徽理工大学环境友好材料与职业健康研究院研发专项基金(ALW2020YF08);国家重点研发计划(2022YFF1303303);国家自 然 科 学 基 金(51878004);中 国 工 程 院 战 略 研 究 与 咨 询 项 目(2021-XZ-18);安 徽 省 重 点 研 究 与 开 发 计 划 项 目(202104a06020027);淮北矿业集团科技项目(2022)作者简介:范廷玉(1982),女,博士,教授,研究方向为矿山环境生态修复;电子邮件:25第 49 卷 第 8 期水处理技术水处理技术纯水,再超声波分散20 min,使其分散均匀,再分别加入1.5、2、2.5

7、 g阳离子聚丙烯酰胺(比例为2 1.5、1 1、2 2.5),采用电动搅拌器低转速(50 r/min)下混合10分钟,加入0.2 g过硫酸铵和亚硫酸氢钠(作为引发剂,将转速调至高转速(200 r/min)搅拌1小时,利用永磁铁分离,分别用纯水和乙醇各洗涤三次,放入烘箱65 下干燥6 h,研磨粉碎后即为磁性絮凝剂。1.3絮凝实验絮凝实验采 用 高 岭 土 配 制 模 拟 高 浊 度 废 水 来 评 估CPAMF 的 絮 凝 性 能。称 取 0.05 g 高 岭 土 溶 于250 mL蒸馏水中,搅拌20 min,在超声波装置中分散3 min,测定浊度。向溶液中加入不同量的三种磁性絮凝剂(0.040

8、.19 g),先快速搅拌3 min(50 r/min),再慢速搅拌10 min(200 r/min)后,在永磁铁上沉淀10 min,取上清液测定浊度,计算浊度去除率。浊度的测定采用国家标准(GB 1320091)分光光度法测定,在680 nm下测定其吸光度,按标准曲线计算浊度。利用0.1 mol/L的HCl和NaOH调节溶液pH范围为310,测定不同pH下的浊度去除率。1.4表征分析方法表征分析方法不同 CPAM 与 Fe3O4质量比合成的 CPAMF 絮凝 剂 样 品 如 表 1 所 示。采 用 傅 里 叶 红 外 光 谱(Smartlab SE)测定化学结构,通过粉末衍射仪(Bruker

9、D8 Advance)测定颗粒的晶体结构,扫描电子显微镜(SEM)(捷克 TESCAN MIRA LMS)测定Fe3O4和 CPAMF 表 面 形 貌,Zeta 电 位 分 析 仪(NanoBrook 90Plus Zeta,美国)测试 Fe3O4、CPAMF以及高岭土粉末不同pH下的Zeta电位。2 结果与讨论结果与讨论2.1材料表征材料表征2.1.1红外测试和红外测试和X射线衍射测试射线衍射测试红外测试显示,三种 CAPMF 在 1 650 cm-1、1 130 cm-1以及590 cm-1附近处均出现了特征峰(图1),其中1 650 cm-1处为丙烯酰胺(AM)的C=O的伸缩振动峰7;1

10、 130 cm-1处为C-O-C的不对称变形吸收峰8;590 cm-1处则为 Fe-O 的特征峰9。三种磁性絮凝剂 CPAMF 中均检测出 CPAM 和 Fe3O4的特征峰,表明CPAM已成功与Fe3O4结合。XRD(图2)结果显示:三个样品均在2=30.2、32.0、35.6、43.2、53.7、57.1和 62.7附近处有六个特征衍射峰,分别对应于(220)、(311)、(400)、(422)、(511)和(440)晶格面,这些晶格面是具有尖晶石结构的结晶磁铁矿的标准模式10,这也证明了 Fe3O4与 CPAM成功结合。此外,随着样品中阳离子聚丙烯酰胺成分含量降低,特征峰的强度也随之有所降

11、低,这可能是阳离子聚丙烯酰胺对峰值的减弱作用所导致的。2.1.2SEMSEM图显示裸露的Fe3O4纳米颗粒大都为椭球形(图3b),白色胶体CPAM粘附在Fe3O4纳米颗粒表面,将Fe3O4包裹(图3a),该复合材料具有核壳状结构,CPAM在聚合过程中通过氢键和Fe3O4形成CPAMF核壳结构的纳米颗粒。絮体的显微图像表明高岭土粉末颗粒被很好的吸附在纳米Fe3O4上面(图3c)。表1絮凝剂样品Tab.1Flocculant samples样品编号CPAMF1CPAMF2CPAMF3Fe3O4/g222CPAM/g1.522.54000350030002500200015001000500CPAM

12、F1CPAMF3CPAMF2波长/cm-1透光率/16501130590 图 1FTIR红外光谱图Fig.1FTIR infrared spectrum203040506070CPAMF1CPAMF2CPAMF32/30.232.035.643.257.162.7Fe3O4 图 2XRD衍射图Fig.2XRD diffraction pattern(a)Fe3O4/CPAM (b)Fe3O4 (c)高岭土絮体图3SEM图像Fig.3SEM images26范廷玉等,Fe3O4/CPAM磁性絮凝剂对高浊度水的絮凝作用及其响应面优化2.2高浊度废水絮凝实验高浊度废水絮凝实验2.2.1不同投加量对絮

13、凝的影响不同投加量对絮凝的影响在0.2 g/L的模拟高岭土废水中,pH=7,快速搅拌时间为3 min、慢速搅拌时间为10 min的情况下,用三种 CPAMF对高岭土废水进行处理,讨论不同投加量对浊度去除率的影响(图 4)。CPAMF浊度的去除率随 CPAMF用量的增加先增加,然后略有下降。过低或过高的浓度都会导致絮凝效果变差,这是因为过低的浓度不足以使絮凝剂和高岭土颗粒充分碰撞,随着絮凝剂用量的增加,絮凝剂与水中胶体物质充分接触,生成絮体增多,加强了网捕作用,去除率增加;当絮凝剂用量过高时会破坏絮体双电子层的电荷平衡,导致“再稳”现象,效率降低。三种絮凝剂中,CPAMF2在0.160.76 g

14、/L范围内的浊度去除率为 82.06%91.67%,高于其他两种絮凝剂。CPAMF1的Fe3O4量大于CPAM,导致它的静电中和作用不如其余两种,影响絮凝效率;过多的Fe3O4可能会影响絮凝物沉降,加大了絮凝剂的“自重”,使得絮凝剂与高岭土颗粒还未充分接触就沉降,导致絮凝效果变差。CPAMF3 的浊度去除率为 43.42%86.56%,可能是合成时 CPAM 的含量过多,导致溶液粘度过高,不利于合成。综上所述,CPAMF2的效果最好,最佳投加量为范围为0.280.52 g/L,并将其用于下一步实验。2.2.2不同搅拌时间对絮凝的影响不同搅拌时间对絮凝的影响搅拌是絮凝中不可缺少的一个步骤,起到混

15、合絮凝剂和水中污染物使其充分接触的作用。0.1 g/L的 CPAMF2 在快速搅拌速率由 1 min 提升到 3 min时(图5),浊度去除率明显提升,说明CPAMF需要通过一定的快速搅拌过程来实现与高岭土的充分接触和碰撞,而在不同的慢速搅拌时间中,10 min的表现最佳,这是因为时间过低絮体无法生长完全,而时间过长,会破坏絮体,反而降低了处理效率。因此,选择合适的搅拌时间尤为重要。2.2.3外加磁场下对外加磁场下对CAPMF沉降时间影响沉降时间影响为了进一步提高 CPAMF 絮凝效率,考虑外加磁场对 CPAMF 和 CPAM 絮凝效果的影响,图 5结果表明,在外加磁场后,大部分絮凝物在短时间

16、内就完成了沉降(如图 6),CPAM 的絮凝物在絮凝后仍然悬浮在水中,而 CPAMF的絮凝物在磁场中已经沉降到底部的。由图 6 可知,加入 CPAMF 后的最初 1 min 浊度去除率达到了 83.6%,3 min 时为91.82%,但自 3 min 到 11 min,去除效率没有明显变 化。CPAM 在 最 初 的 一 分 钟 去 除 率 高 于CPAMF,在 7 min 时达到最高去除率 89.16%,絮凝效果不如 CPAMF,说明纳米 Fe3O4可以有效提高CPAM 的沉降性能,同时证明 CPAM 与 Fe3O4纳米粒子成功结合。2.2.4不同不同pH下的下的Zeta电位值和絮凝效率电位

17、值和絮凝效率pH对絮凝过程的静电作用不可忽视,为了探究pH对絮凝过程中的影响,研究了投加量为0.52 g/L情况下,不同pH下三种比例CPAMF(2 1.5、2 2、2 2.5)的絮凝效果(图7)。结果表明:裸露的Fe3O4在pH小于7时带正电,在pH大于7时带负电;CPAMF0.160.280.40.520.640.760.88020406080100浊度去除率/%投加量/(gL-1)CPAMF1 CPAMF2 CPAMF3 图 4不同投加量下浊度去除率Fig.4Turbidity removal rate graph under different dosage13502040608010

18、0浊度去除率/%快速搅拌时间/min 慢速搅拌5 min 慢速搅拌10 min 慢速搅拌15 min 图 5不同搅拌时间下浊度去除率Fig.5Turbidity removal rate graph different stirring time图 6不同沉降时间CPAM和CPAMF的浊度去除率Fig.6Figures of turbidity removal rates of CPAM and CPAMF at different settling times27第 49 卷 第 8 期水处理技术水处理技术在pH为49的情况下仍带正电,直到pH为10时才带负电,这表明阳离子聚丙烯酰胺与Fe3

19、O4复合后能够有效提高它的 Zeta电位;高岭土在 pH=410 的范围内Zeta电位都为负值,且随着pH增大而减小,在pH为10时,高岭土Zeta电位为-57.62 mV(图8)。在酸性条件下,三种磁性絮凝剂都有着不错的絮凝效果,这是因为在酸性条件下高岭土的Zeta电位为负值,而CPAMF的Zeta电位为正,此时静电吸引力占主导作用,因而絮凝效果好。随着pH增大,三种CPAMF的浊度去除率均在下降,此时复合絮凝剂的Zeta电位在逐渐变小直至为负,磁性絮凝剂和高龄土溶液的静电吸引力逐渐变小,主导作用不再是静电作用,而是桥连作用,因为CPAMF具有较长的聚合物分子链,在絮凝过程中能表现出很强的桥

20、连作用。当 pH=9 时,三种 CPAMF 的浊度去除率低于40%,几乎达不到任何絮凝作用。综上所述CPAMF的pH的适宜范围为57。2.3响应面模型优化最佳反应条件响应面模型优化最佳反应条件论文考虑三个因素(可控变量),即 CPAMF的投加量、初始溶液pH和搅拌时间,预测的响应值为浊度去除率。采用 Box-Behnken 设计了十七组实验,利用二次回归模型对其进行分析,模型误差统计分析结果和模型方差分析结果如表2和表3所示。表2显示:模型R2为0.986 3,表明只有不到2%的实验总体变化不能用模型方程来解释;此外,表3显示该模型的P0.000 1,证明了该模型的可信度,三者的p值分别为:用

21、量(0.138 4)、pH(0.005 7)和搅拌时间(0.000 1),表明pH和搅拌时间对絮凝效率的影响较为显著,而用量对絮凝的影响相对较低。模型最终模拟结果为直线方程:Y=90.47+1.3A-3.05B+9.69C-1.91AB+4.48AC+11.04BC-4.08A2-10.65B2-9.51C2由方程得到最佳反应条件为:投加量0.51 g/L,pH 为 6.2,搅拌时间为 4.5 min。在最佳反应条件下,CPAMF 对高岭土浊度水的去除效率可以达到93.41%。综上,pH 在 57 之间,用量在 0.280.52 g/L和较长的搅拌时间下有利于磁性絮凝剂CPAMF絮凝。这是因为

22、在过高或过低的 pH下,絮凝剂和高岭土的Zeta电位会发生变化,导致絮凝剂与水中的高岭土颗粒之间的静电引力发生变化,从而影响絮凝剂的效率。当投加量过低时,絮凝剂与水中高岭土颗粒的接触面积少,不利于絮团的成长;当投加量过高时,会使得絮凝剂重新变成稳定的胶体,也不利于絮凝过程。而较长的搅拌时间则可以使絮45678910020406080100浊度去除率/%pH CPAMF1 CPAMF2 CPAMF3 图7不同pH下的浊度去除率Fig.7Turbidity removal rate at different pH45678910-80-60-40-200204060Zeta电位/mVpH 高岭土

23、Fe3O4 CPAMF 图 8不同pH下的zeta电位Fig.8Zeta potential diagram at different pH表2模型误差统计分析Tab.2Statistical analysis of model error参数标准值平均值变异系数/%预测误差平方和值2.194 87879.068 052.775 935453.690 8参数R 2Adj R2Pred R 2信噪比值0.986 3750.968 8570.816 69327.217 6表3模型方差分析结果Tab.3Model ANOVA results来源模型A-用量B-pHC-搅拌时间ABACBCA2B2C2

24、残差失拟项纯误差总误差平方和2 441.3113.4774.2751.2214.6180.17487.4569.93477.87380.6133.7227.775.952 475.04自由度911111111173416均方271.2613.4774.2751.2214.6180.17487.4569.93477.87380.614.829.261.49F56.312.815.4155.943.0316.64101.1814.5299.1979.016.23P0.000 10.138 40.005 70.000 10.125 20.004 70.000 10.006 60.000 10.000

25、 10.054 828范廷玉等,Fe3O4/CPAM磁性絮凝剂对高浊度水的絮凝作用及其响应面优化凝剂与水中胶体颗粒充分混合,帮助絮体快速形成,提高絮凝效率。3 结结 论论1)以纳米 Fe3O4和阳离子聚丙烯酰胺(CPAM)为原材料,当m(Fe3O4)m(CPAM)=2 2时,以过硫酸铵和亚硫酸氢钠形成引发体系,成功合成了性能较好的磁性絮凝剂(CPAMF),通过 FTIR、XRD、SEM分析了表面形态和化学结构,表明合成成功。2)Zeta 电位分析表明:酸性条件下,CPAMF的Zeta电位为正,电荷中和作用为主导;碱性条件下 CPAMF 的 Zeta 电位随着 pH 增大而逐渐减小,此时电荷中和

26、作用渐渐消退,CPAMF 的桥连作用为主导。3)用高岭土溶液模拟高浊度废水,并用CPAMF进行处理,证明了CPAMF相比普通CPAM拥有更高的絮凝效率和较低的投加量以及更短的沉降时间。通过响应面优化实验得出,最佳絮凝条件为:投加量0.51 g/L,pH为6.2,搅拌时间为4.5 min,絮凝效率可达到93.41%。参考文献:1LU M,XIA G H,ZHANG X L.Refinement of industrial kaolin by removal of iron-bearing impurities using thiourea dioxide under mechanical act

27、ivationJ.Applied Clay Science,2017,141:192-197.2白华清,郑爽,李煜,等.净水厂应对高浊度原水的优化设计J.中国给水排水,2020,36(12):86-90.3GUERIN L,COUFORT-SAUDEJAUD C,LINE A,et al.Dynamics of aggregate size and shape properties under sequenced flocculation in a turbulent Taylor-Couette reactorJ.Journal of Colloid and Interface Scienc

28、e,2017,491:167-178.4LAI H,XUF,WANGL.A review of the preparation and application of magnetic nanoparticles for surface-enhanced Raman scatteringJ.Journal of Materials Science,2018,53(12):8677-8698.5贺一晋,王悦,赵文昌,等.磁性纳米复合吸附剂的制备及其在水处理中的应用J.工业水处理,2021,41(12):1-6.6万梦飞,刘钟栋,戚燕,等.磁性纳米材料的功能化及其在农药残留检测中的应用J.分析试验室

29、,2020,39(05):605-612.7任杰,赵若岚,郑怀礼,等表面光催化引发合成阳离子聚丙烯酰胺及其表征J.水处理技术,2021,47(01):27-31.8王莫茜,郑怀礼,刘永芝,等.等离子体引发壳聚糖基絮凝剂及其脱色性能J.水处理技术,2018,44(12):30-34.9NOOR M H M,NGADI N,INUWA I M,et al.Synthesis and application of polyacrylamide grafted magnetic cellulose flocculant for palm oil wastewater treatmentJ.Journa

30、l of Environmental Chemical Engineering,2020,8(4):104014.10 JIANG X,ZHAO Y,WANG X,et al.Adsorption of aqueous Cd(II)over a Fe3O4/plant polyphenol magnetic materialJ.Journal of Water Supply Research and Technology-Aqua,2018,67(8):738-753.Flocculation of Fe3O4/CPAM Magnetic Flocculant for High Turbidi

31、ty Water and Optimization of Its Response SurfaceFAN Tingyu1,2,PAN Jinhong1,2,WANG Xingming1,2,WANG Shun1,2,LU Akang1,2,ZHOU Weimin3(1.School of Earth and Environment,Anhui University of Science and Technology,Huainan 232001,China;2.Institute of Environmental Friendly Materials and Occupational Heal

32、th,Anhui University of Science and Technology,Wuhu 241002,China;3.Anhui Shuiyun Environmental Protection Co.,LTD.,Wuhu 241000,China)Abstract:In order to efficiently treat high turbidity water,magnetic flocculant(CPAMF)was synthesized by solution blending method using Fe3O4 and cationic polyacrylamid

33、e(CPAM),and the surface characteristics of CPAMF were systematically analyzed:The surface morphology and chemical structure of CPAMF were analyzed by scanning electron microscopy(SEM)and Fourier Transform infrared spectroscopy(FTIR).The crystal structure was verified by X-ray diffraction(XRD).The ze

34、ta potential of CPAMF at different pH was measured by zeta potential analyzer.The treatment effect of CPAMF on high turbidity water was studied.The turbidity removal rate of kaolin suspension(0.2 g/L)by CPAMF synthesized with different mass ratios of Fe3O4 and CPAM was discussed at different dosage,

35、stirring time and pH.The flocculation mechanism was analyzed by combining with Zeta potential.Taking dosage,pH and stirring time as independent variables,box-Behnken response surface experiment was used to design the optimal reaction conditions:dosage 0.51 g/L,pH 6.2,stirring time 4.5 min,and flocculation efficiency 93.41%.The research provides technical reference for high turbidity wastewater treatment.Keywords:Fe3O4;cationic polyacrylamide;magnetic flocculant;surface characteristics;response surface optimization强化依法治水,携手共护母亲河。29

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