浅谈缓蚀剂在石油管道防腐中的技术应用_吕堂满.pdf

第 3 期生产与应用收稿日期:20220730基金项目:2021 年民航局教育人才类项目“基于产教融合、培训先行理念的高职航空油料新专业建设”(MHC202109)作者简介:吕堂满，硕士，助教，研究方向为石油化工与航空油料。浅谈缓蚀剂在石油管道防腐中的技术应用吕堂满，刘艺涛(广州民航职业技术学院 民航经营管理学院，广东 广州510403)摘要:目前石油工业是支持国家经济和社会发展的重要血脉之一，其中石油管道腐蚀问题直接影响到石油的开采。本文简要阐述了石油管道在不同酸化下的腐蚀情况和腐蚀机理，结合近年来文献资料总结了一些具有针对特定腐蚀环境下研制的新型缓蚀剂，最后指出了缓蚀剂未来主要的研究方向。关键词:缓蚀剂;油田;腐蚀;缓蚀性能中图分类号:TE983文献标识码:A文章编号:1008021X(2023)03017104Applications of Corrosion Inhibitors in Corrosion Protection of Oil Pipelines:A eviewLyu Tangman，Liu Yitao(School of Civil Aviation Operation and Management，Guangzhou Civil Aviation College，Guangzhou510403，China)Abstract:The petroleum industry is an important bloodline to support the economic and social development of the country，amongwhich the corrosion of oil pipelines directly affects the exploitation of oilThis paper briefly expounds on the corrosion situation andcorrosion mechanism of oil pipelines under different acidification Combined with the literature in recent years，some novelcorrosion inhibitors developed for specific corrosive environments are summarizedFinally，the main research directions of corrosioninhibitors in the future are pointed out，which should be developed in the direction of environmentally friendly，efficient andeconomical high temperature acid corrosion inhibitorsKey words:corrosion inhibitor;oil pipeline;corrosion;corrosion inhibition properties随着我国油气资源朝“深、低、海、非”方向发展，我国对石油的需求也在不断增加。目前为增加油气田开采量，开采井的深度逐渐加深，多为深井和超深井。然而在深井开采过程中常会产生的大量 H2S，CO2和氧气溶解气体等，其气体溶于采出水中形成的酸性介质，易造成油田管道的严重的腐蚀。而且后期开采为了增加石油产量，采取的酸化压裂和 CO2驱油等技术对管道的腐蚀更为严重。油田管道钢材采用的主要是抗腐蚀性能较差的碳钢和低碳钢，因其腐蚀问题造成的管道泄漏事故，严重影响了石油的安全开采和输送。因此油田管道的防腐工作成为重点。油田管道的防腐蚀措施中主要有选择耐腐蚀的金属材料、使用涂层和加入缓蚀剂三种。而油田腐蚀防护措施中，由于添加缓蚀剂不需要增加额外的操作设备，运作简单且不改变被保护设备的工艺状态，在油田中得到广泛的应用。据报道缓蚀剂能有效地提高石油机械的使用寿命，并且加入缓蚀剂可以将机械设备的损耗降低到原有的不到 10%1。本文结合油田在不同环境下发生的腐蚀，汇总不同条件下所适用的一些缓蚀剂，并希望能为石油管道的腐蚀与防护的未来提供一些借鉴。1油田管道中 CO2腐蚀及缓蚀剂的研究进展11CO2腐蚀在油田开发初期，油井可以实施自喷，但随着开采年限的增加，原油被大量采出，压力也在不断降低。当前我国大部分油田已进入开采后期，石油开采的环境也更加苛刻。CO2驱油是采油方式中的三次采油，该方法不仅能有效提高开采率，并且还起到了降低大气中 CO2的含量，达到碳埋存的目的2。但是由于 CO2驱油过程中也会将 CO2气体引入采出液中，而根据目前采出液中含水量高达 99%可知 CO2气体易溶于采出液，形成碳酸。通过相同 pH 值的计算可知，二氧化碳的总酸度比HCl 的还要高，由此表明 CO2对金属的腐蚀比盐酸腐蚀还严重3。据研究表明 CO2腐蚀是一种局部腐蚀，其腐蚀机理主要是二氧化碳与金属铁离子发生化学反应生成腐蚀产物 FeCO3，而生成腐蚀产物会造成金属表面覆盖度不同进而产生了具有自催化作用的腐蚀电偶，造成严重的局部腐蚀4。在油田开采过程中，CO2的局部腐蚀会使得管道和设备被严重腐蚀甚至报废。为了减缓二氧化碳的腐蚀和延长油田管道的使用寿命，研究人员专门针对 CO2腐蚀开发了一系列的抗 CO2腐蚀缓蚀剂。12抗 CO2腐蚀缓蚀剂缓蚀剂的选用要先了解腐蚀介质、溶解气体的类型及含量，进而结合腐蚀防护测试分析腐蚀原因。当前抑制 CO2腐蚀的缓蚀剂主要包括咪唑啉类、季铵盐类和氢化噻唑衍生物等缓蚀剂。郭王钊等5 报道了以柠檬酸和三乙烯四胺合成三咪唑啉缓蚀剂，并研究其在高温 90 条件下，在模拟油田采出液中对 N80 钢的 CO2腐蚀的缓蚀性能。由挂片实验表明在无缓蚀剂时，N80 钢表面腐蚀产物为 FeCO3，而加入三咪唑啉时 N80 钢表面光滑亮泽，进而证实三咪唑啉缓蚀剂有效地抑制二氧化碳腐蚀。实验结果表明三咪唑啉缓蚀剂质量浓度达500 mg/L时，CO2在常压和高压下的气液相缓蚀率均超过了 85%和 95%。严长征6 针对 CO2原油集输管道的腐蚀情况，合成了一种新型的咪唑啉有机物，为得到高效的抗 CO2缓蚀剂，将其与非离子171吕堂满，等:浅谈缓蚀剂在石油管道防腐中的技术应用DOI:10.19319/ki.issn.1008-021x.2023.03.052山东化工表面活性剂复配合成 KW101 缓蚀剂。失重实验可知 KW101在高温 100 和含水率 90%时，缓蚀效果均高于 80%以上。现场应用结果可知 KW101 的缓蚀速率降低至 0006 mm/a。由此可知复配型 KW101 具有耐高温抑制 CO2腐蚀的能力。苗万春等2 报道了以癸二酸、三乙烯四胺和氯化苄为原料合成新型的双咪唑啉季铵盐有机物，并对双咪唑啉季铵盐在高温60 的饱和 CO2油田采出水介质中对 J55 油管钢的缓蚀性能进行研究。由电化学阻抗谱结果可知双咪唑啉季铵盐缓蚀质量浓度为 150 mg/L 时，缓蚀率可达 963%，由此表明双咪唑啉季铵盐可有效抑制采出水中的 CO2腐蚀。另外通过选取长庆油田现场的试验油井对该缓蚀剂的缓蚀性能研究表明缓蚀效率可达 85%，远优于石油行业的要求。蔡明建等7 合成了四种离子液体，并分别将其与乌洛托品、OP10、碘化钾、硫脲等试剂以一定比例混合，通过静态实验和动态实验分别对它们在模拟东海某油田采出水介质中对 N80 钢的缓蚀性能进行研究。研究结果表明四种离子液体质量浓度为 150 mg/L 时的缓蚀速率均高于 85%以上，其中 B 离子液体的缓蚀速率最高能达到 941%。由极化曲线结果表明四种咪唑型离子液体缓蚀剂为抑制阴极过程为主的缓蚀剂，并且它们在 6080 保存优异的缓蚀性能，即表明四种离子液体缓蚀剂具有良好的热稳定性，其应用价值更大。Zhang 等8 合成了三种噻二唑衍生物，通过电化学测试分别研究了三种化合物在饱和的 CO2溶液中对 N80 钢的缓蚀性能。结果表明合成的噻二唑衍生物缓蚀效率均高于99%。同时结合量子化学计算可知噻二唑环和取代基 S 原子均可与 Fe 原子配位，其吸附能越大缓蚀效果则越强。赵景茂等9 报道了合成的二氢噻唑衍生物与硫脲和表面活性剂复配，并探究了其对 CO2的气液两相的腐蚀抑制情况。失重实验结果表明复配缓蚀剂在温度为 60 时腐蚀速率最大，而在高温60100 条件下，腐蚀速率降低，由此归因于腐蚀产物 FeCO3的溶解度降低，在金属表面形成了一层保护性的产物进而起到耐高温耐腐蚀的作用。由单缓蚀剂二氢噻唑衍生物和复配型缓蚀剂对气液两相的缓蚀效果可知复配型缓蚀剂中硫脲小分子能够弥补噻唑衍生物体积大的不足，同时表面活性剂能够提升噻吩衍生物的溶解度，由三者的协同作用显著地提升了缓蚀的效果。由此可推测，在实际的应用中复配型缓蚀剂是未来CO2腐蚀抑制剂研发的趋势。Hou 等10 合成了一种新型的嘧啶类衍生物(DABTP)，并利用电化学测试、量子化学计算和分子动力学模拟研究其在油田采出水中对 N80 钢的抑制效果和机理。电化学测试结果表明其具有优异的缓蚀性能，静态条件和动态条件的缓蚀效率均高于 98%。量子化学计算结果表明DABTP 分子中的氨基和嘧啶 N 原子为活性吸附中心，并且氨基和嘧啶 N 原子可以形成分子间氢键，进而在钢表面形成链状或网状结构紧密的吸附膜以起到抑制腐蚀的效果。2油田管道中 H2S 腐蚀及缓蚀剂的研究进展21H2S 腐蚀油气田管道中分别有 CO2腐蚀、H2S 腐蚀和 CO2/H2S 腐蚀等。按照 CO2/H2S(体积比)的大小，腐蚀机理可以分为以下 3类:CO2/H2S20 时，H2S 腐蚀为主;20CO2/H2S500 时，CO2和 H2S 复合腐蚀;CO2/H2S 大于等于 500，CO2腐蚀为主11。在原油的生产过程中，原油中本身含有硫含量越来越高，在管道内会存在大量的硫沉淀物质。同时在开采过程中会产生二氧化硫，大量的硫化合物易与金属铁反应生成硫酸亚铁等化合物，硫酸亚铁水解后将直接加剧管道的腐蚀12。随着油田深入地开发，注水驱油法被应用为二次驱油，在注水采油中主要是含氧腐蚀和硫化氢腐蚀，同时会伴随着硫酸盐还原菌(SB)在厌氧环境中生成的 H2S 腐蚀13。三种腐蚀情况下管道腐蚀产物主要为 Fe2O3和 FeS。在腐蚀环境下，通常选择除硫缓蚀剂、阻垢剂和杀菌剂来保护管道以避免腐蚀14。22抗 H2S 腐蚀缓蚀剂硫化氢腐蚀中的 H2S 一部分来自油层及伴生气中，另一部分为微生物将硫酸盐转化而来。其腐蚀主要发生大阴极和小阳极的情况，由此加速了管道钢的溶解。Han 等15 报道了单独咪唑啉季铵盐缓蚀剂在 H2S 体系中会形成小阳极/大阴极的电偶腐蚀，但通过辛基酚聚氧乙烯醚的复配可显著减缓 L245 钢的腐蚀。iveraGrau 等16 利用椰子油改性咪唑啉，并研究了其在 H2S 环境下对碳钢的缓蚀行为。结果表明改性后的咪唑啉缓蚀性能优于商用咪唑啉，由此表明绿色缓蚀剂的发展具有广阔的应用前景。刘洁等17 合成新的席夫碱缓蚀剂 3，5二溴水杨醛2噻吩甲酰肼，并采用电化学测试、扫描电镜和分子动力学模拟对其在模拟油田水中的缓蚀性能和吸附机理进行研究。红外光谱分析表明合成产物中含有酮式酰腙基结构。极化曲线分别从温度、硫化氢浓度和 pH 值三种因素对缓蚀剂的缓蚀性能进行测试，结果表明缓蚀剂 L2 其在高温 85 时缓蚀效率依旧能保持 70%;另外硫化氢浓度的升高会加剧腐蚀，但缓蚀剂在 H2S 质量浓度为 5 g/L 时，缓蚀效率仍达到 7631%。由于油田管道中的高矿化度和铁离子易与 S2反应生成沉淀，并为结垢提供晶核以加速结垢的生成，其将会造成管道出现垢下腐蚀。郑永利等18 通过新疆某区块采出液的组成成分的分析可知采出液中含有较多的 Fe3+和 Ca2+，有明显的腐蚀结垢趋势。研究者通过对现有的药剂进行优化，优化后缓蚀率提升了10%，同时阻垢剂提升了 4%。由此可知优化后能够将缓蚀性能和阻垢性能同时提升。因管道结垢形成了无氧环境，将为厌氧硫酸盐还原菌提供了条件，进而造成管道的硫化氢腐蚀。王海洲等19 通过了解陕北某含硫油田油管腐蚀结垢的机理探究，报道了一种以有机磷酸盐为主的缓蚀阻垢剂。研究者通过对J55 钢表面腐蚀结垢产物的组分分析可知其油管腐蚀主要是由硫化物和 SB 所引起的，其结垢产物主要是碳酸钙所造成的。由失重法评价 HZ2 缓蚀阻垢剂对 J55 钢的缓蚀性能结果可知HZ2 腐蚀速率降至 0062 5 mm/a，阻垢率能达到 90%以上。马双政等20 合成了一种异噻唑啉酮季铵盐化合物(ZL)，并通过失重法和电化学法验证 ZL 在注入水中对 A3 钢的缓蚀性能，同时结合绝迹稀释法评估 ZL 对 SB 的杀菌效果。由实验可知ZL 抑制了金属的溶解反应和阴极析氢反应，腐蚀速率降至0028 9 mm/a，并且当 ZL 量大于 40 mg/L 时，可完全杀死注入水中的 SB。由此表明 ZL 是既具有优异性能的缓蚀剂同时还具有持久的杀菌性能。由有机物与表面活性剂结合形成具有多功能的缓蚀剂，此工作也为缓蚀杀菌剂的研究 提供一些借鉴。3油田管道中 CO2/H2S 腐蚀及缓蚀剂的研究进展31CO2/H2S 腐蚀油田开采逐渐转向深井和超深井方向发展，其含水率也在逐步提高，开采过程中伴随着大量的 CO2和 H2S 的产生，造成了开采所使用的碳钢管材有着严重的腐蚀。原油生产中的钻井系统中会由于底层流体的 CO2和 H2S，微生物还原生成的H2S 和溶解氧所造成的腐蚀。采油及集输系统中的腐蚀，例如油水井油管、套管和井下工具的腐蚀，集输管线的腐蚀。其中井筒管柱腐蚀的原因分别有高矿化度、H2S 或硫化物、CO2气体以及溶解氧等。故原油生产中 CO2/H2S 会造成水处理设备及注水系统金属的腐蚀，由此将造成极大的经济损失和影响油田的正常生产。32抗 CO2/H2S 腐蚀缓蚀剂为了减缓 CO2/H2S 对管道和设备的腐蚀，添加缓蚀剂是最简捷和最有效的方法之一。目前关于单独的 CO2和 H2S 腐蚀机理和缓蚀剂筛选报道较多，但 CO2/H2S 共存条件下缓蚀剂的271SHANDONG CHEMICAL INDUSTY2023 年第 52 卷第 3 期报道还不多见。目前研究具有一定效果的通常为咪唑啉类缓蚀剂、硫脲复配型缓蚀剂、季铵盐复配型缓蚀剂和丙炔醇缓蚀剂等。李家俊等21 利用三乙烯四胺和甲醛等为原料合成了曼尼希碱咪唑啉(MBI1)，并利用电化学极化曲线研究 MBI1 对Q235 钢的缓蚀行为。结果表明 MBI1 在高浓度 CO2和 H2S 的条件下，其在温度为 1080 范围内，缓蚀效率均在 95%以上。故表明 MBI1 具有耐高温的高效缓蚀性能。万泊宏22 合成新型的季铵盐咪唑啉并与硫脲复配为 HS01 缓蚀剂，通过挂片法和扫描电镜评价 HS01 对海底管道中的硫化氢和二氧化碳气体共存条件下的缓蚀性能。结果表明 HS01 在加注期间平均速率为 0018 mm/a，缓蚀效率可达 95%。Deyab 等23 报道了三氟甲基膦二酰亚胺在 CO2/H2S 体系中对碳钢表现出良好的缓蚀性能，缓蚀效率最高可达 925%。Zhang 等24 报道了十八烷基胺(OCT)和十四烷基三甲基溴化铵(TTAB)复配型缓蚀剂在CO2/H2S 体系对碳钢的缓蚀性能优于单个缓蚀剂的缓蚀性能。通过分子动力学模拟和 XPS 分析可知 OCT 和 TTAB 共同吸附在碳钢的机理如图 1 所示。由图 1(b)可知在 CO2/H2S 共存体系，HS优先吸附在碳钢表面，而在酸性溶液中 OCT 中的 N 原子质子化和 TTAB 水解均形成阳离子与 HS优先静电作用发生物理吸附。在物理吸附过程中同时伴随着两者的 N 原子与金属 Fe 配位的化学吸附。随着吸附膜的化学吸附和解吸，在钢表面分别形成了具有保护作用的内膜和外膜。由此表明具有两性的复配型缓蚀剂的缓蚀效果优于单独的缓蚀剂。贺波等25 发现当咪唑啉和环己胺丙炔醇曼尼希碱季铵盐复配时，其在 CO2/H2S 共存条件下对 N80 钢的缓蚀效率高达 994%。并且复配缓蚀剂比单个缓蚀剂的缓蚀效率提高了 15%。陆原等26 利用丙炔醇对硫脲基咪唑啉(TAI)改性得到双丙基甲氧基硫脲基咪唑啉(DPFTAI)，并利用电化学法研究改性前后在CO2/H2S 体系中的缓蚀性能。结果表明改性后的 DPFTAI 的缓蚀效率相对于改性前的 TAI 的缓蚀效率上升了 18%。(a)缓蚀剂与金属表面的相互作用示意图;(b)在 60 含 OCT 和 TTAB 的 H2S 和 CO2共存的 35%(质量分数)NaCl 溶液中形成的缓蚀剂膜的理想结构示意图图 1作用机理示意图4油田管道中酸化腐蚀及缓蚀剂的研究进展41HCl 腐蚀油井酸化技术是利用酸液溶蚀岩石，滤饼并扩大油流通道，增加油气层渗透率，实现油气井增产增注的效果27。油井酸化虽然是一个增产过程，但通常使用酸化溶液为 HCl 和 HF等，其强酸会对油井设备和管道造成腐蚀。随着勘探开发向超深层不断推进，下垫层孔内温度逐渐升高，加重了油田管道的酸腐蚀。因此防止盐酸在高温下腐蚀是一项重要的任务。42抗 HCl 腐蚀缓蚀剂随着深井开采，目前迫切需要盐酸环境下的高温缓蚀剂。ahimi 等28 制备了新型热稳定的糠醇缓蚀剂，实验表明其在高温 80 下缓蚀效率依旧高于 90%，由此表明此有机物具有耐高温耐蚀性能。Uzoma 等29 研究了天然化合物阿斯巴甜(ASP)在质量分数 15%HCl 腐蚀介质下和不同温度条件下对T95 钢的缓蚀性能。缓蚀性能由电化学阻抗、极化曲线、失重法和表面腐蚀形貌观察分析法来评估。实验结果表明 APS 缓蚀剂不仅在高温 6090 范围内保持了其优异的缓蚀性能，并且由于 APS 缓蚀剂与金属以化学键结合，高温能增强化学键的形成，因此 ASP 随着温度的增加其缓蚀性能逐渐增强，在高温90 下缓蚀剂的抑制效率高于 86%以上。APS 缓蚀剂对 T95钢的缓蚀机理由图 2 所示，阳极抑制可被看作 APS 在酸性溶液中发生质子化与 Cl静电作用即发生物理吸附和 APS 中的 N 原子与 Fe 原子形成配位键发生化学吸附。阴极抑制可被看作APS 质子化与 H+的还原反应存在竞争作用。李小龙等30 研究了喹啉季铵盐在质量分数 15%HCl 溶液中对 N80 钢的缓蚀性能。结果表明喹啉季铵盐在温度范围为 90160，缓蚀性能随着温度的增加逐渐加强。为了减低缓蚀剂用量的使用和增强缓蚀性能，研究者通过添加 Ca2+和 Cu+以增强其缓蚀性能。研究结果表明当 CaCl2/CuCl 的质量比 1 1 时喹啉季铵盐添加量 相 对 于 原 来 添 加 了 可 降 低 10%，腐 蚀 速 率 降 至171 g/(m2h)，能够满足于行业一级标准要求(腐蚀速率小于 3 g/(m2h)。张萌和课题组成员们31 报道了乙二胺双曼尼希碱盐酸盐、2苯甲酰基3羟基1丙烯(BAA)和 3羟基苯丙酮复配得到增强型酸化缓蚀剂。复配缓蚀剂在高温 90 下通过失重法和电化学法测试评价其缓蚀性能。结果表明复配缓蚀剂(质量分数 005%05%)在质量分数 15%HCl 溶液中对 N80 钢的缓蚀率高于 995%以上。为解决 200 高温酸化对井下管柱腐蚀问题，张兴德等32 合成了新型的曼尼希碱季铵盐并将其作为缓蚀剂的主剂，结合炔醇衍生物、无机盐为增效剂，醇溶剂、分散剂为辅剂以复配在高温下具有优异缓蚀作用的缓蚀剂。研究者们将其应用于 TT1 井，结果该缓蚀剂满足于高温 200 及以下的温度的储层酸化工况。由以上的研究可知未来复配型缓蚀剂有望满足高温下的酸化液中腐蚀防护。图 2质量分数 15%HCl 溶液中阿斯巴甜在 T95 碳钢的阳极区和阴极区的吸附抑制腐蚀机理371吕堂满，等:浅谈缓蚀剂在石油管道防腐中的技术应用山东化工5结论与展望综上所述，石油管道酸化腐蚀主要可以分为 CO2腐蚀、H2S腐蚀、CO2/H2S 腐蚀和 HCl 腐蚀。文章概述了石油管道在不同酸性环境下的腐蚀和相对应的缓蚀剂。结合目前石油工业缓蚀剂研究，可知目前石油管道缓蚀剂的研究趋势设计适用于高温高浓的酸性条件下的酸性缓蚀剂，并且应分别对全面腐蚀和局部腐蚀进行针对性的研究和研究缓蚀剂的缓蚀机理进一步指导缓蚀剂的研究和开发。同时目前缓蚀剂发展方向可研发低毒多功能高效的有机缓蚀剂，研发有机缓蚀剂与无机缓蚀剂复配，进而研制出性能更好的缓蚀剂和开发耐高温的酸性缓蚀剂，以满足工业生产的实际需求。参考文献 1 李享成缓蚀剂防腐及其在石油机械中的应用 J 中国石油和化工标准与质量，2018(3):7980 2 苗万春，赵梦苏，杨文静，等双咪唑啉缓蚀剂抑制油田CO2腐蚀的性能研究 J 云南化工，2019，46(7):1920 3 李东良，贾李军，徐一平，等油田系统的缓蚀剂研究进展 J 材料保护，2021，54(1):147183 4 王凤平，李晓刚，杜元龙油气开发中的 CO2腐蚀J 腐蚀科学与防护技术，2002，14(4):223226 5 郭王钊，徐意初，郭雪梅，等三咪唑啉二氧化碳缓蚀剂的合成与评价 J 应用化工，2015，44(12):22852288 6 严长征新型抗 CO2缓蚀剂的开发及其在原油集输管道中的应用 J 能源化工，2021，41(1):5154 7 蔡明建，王秀阁，赵贵，等新型离子液体缓蚀剂在油田采出水中的应用研究 J 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