抗氧化剂对生物柴油排放的影响.pdf

第 30 卷 第 24 期 农 业 工 程 学 报 Vol.30 No.24 266 2014 年 12 月 Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering Dec.2014 抗氧化剂对生物柴油排放的影响 王 忠，吴 婧，毛功平，瞿 磊，王 飞，胡慧慧（江苏大学汽车与交通工程学院，镇江 212013）摘 要：通过添抗氧化剂改变生物柴油的酸值与过氧化值，提高生物柴油的氧化安定性。该研究选择迷迭香（K1）和茶多酚（K2）2 种抗氧化剂添加到生物柴油与柴油形成的调合油（B20）中，在 186F 柴油机上进行排放特性试验。考察了标定转速 3 000 r/min，10%、25%、50%、75%和 100%负荷工况时，抗氧化剂对 HC、CO、碳烟和 NOx排放的影响。研究表明：与柴油相比，燃用 B20 调合油 HC、CO 排放和烟度值大幅降低，NOx 排放增加；与 B20调合油相比，燃用添加抗氧化剂（迷迭香和茶多酚）的 K1B20 和 K2B20 在各工况下生成的 HC、CO 排放和烟度值的平均值分别升高了 1.2%、10.2%、8.5%和 6.4%、3.8%、4.3%，NOx 排放分别比 B20 降低了 9.5%和 4.2%。添加抗氧化剂可以有效降低生物柴油的 NOx 排放。关键词：生物柴油；柴油机；排放控制；抗氧化剂 doi：10.3969/j.issn.1002-6819.2014.24.033 中图分类号：TK421+.5；S216 文献标识码：A 文章编号：1002-6819(2014)-24-0266-06 王 忠，吴 婧，毛功平，等.抗氧化剂对生物柴油排放的影响J.农业工程学报，2014，30(24)：266271.Wang Zhong,Wu Jing,Mao Gongping,et al.Effect of antioxidants on emission of biodieselJ.Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering(Transactions of the CSAE),2014,30(24):266271.(in Chinese with English abstract)0 引 言 生物柴油主要由 C、H、O 元素组成，氧的质量分数大约为 10%，利于燃烧，与柴油相比可降低HC、CO 和碳烟等物质的排放1-5，但生成的 NOx有所增加6-9。生物柴油是由不饱和脂肪酸与甲醇或乙醇在碱性催化剂的作用下制备而成，主要成分为不饱和脂肪酸单酯，易与空气中的氧气发生氧化反应，制备过程中残留的碱性催化剂会加速氧化反应的进程，影响生物柴油在常温下的贮存期。反应生成的氧化物降低了油品质量，影响喷油雾化，严重时造成喷油器堵塞，在燃烧过程中形成积碳。目前主要采用添加抗氧化剂的方法降低生物柴油酸值和过氧化值，提高氧化安定性10-13。生物柴油中添加的抗氧化剂主要是酚类抗氧化剂，抗氧化剂在燃烧过程中会使 HC、CO 和碳烟排放升高14-17，NOx排放降低18-23。Melissa24等探讨了合成抗氧化剂丁基羟基茴香醚(BHA)和特丁基对苯二酚(TBHQ)对生物柴油 NOx 排放的影响。研究发现，燃用 B20（含 20%生物柴油的调合油）的 NOx 排放量比柴 收稿日期：2014-09-14 修订日期：2014-12-04 基金项目：国家自然基金（51376083）；江苏省高校自然科学基金重点项目（13KJA470001）；江苏高校优势学科建设工程资助项目 PAPD（2011 年）；江苏省 2013 年度普通高校研究生科研创新计划项目（CXZZ13_0672）；江苏省 2014 年度普通高校研究生科研创新计划项目（KYLX_1035）作者简介：王 忠，男，教授，研究方向为柴油机代用燃料。镇江 江苏大学汽车与交通工程学院，212013。Email： 油高 6.6%，而加入 BHA 后可以使 B20 的 NOx 排放降低 4.5%，TBHQ 可以使 B20 的 NOx 排放降低0.3%。BHA 降低生物柴油 NOx 排放效果明显。以迷迭香和茶多酚为代表的天然酚酸类抗氧化剂是食品加工领域广泛使用的添加剂。迷迭香和茶多酚来源广泛，抗氧化性强，热稳定性好，安全性高，可在常温下由乙醇萃取制得，提取效率较高。陆洋25等在油脂中添加迷迭香提取物、茶多酚等天然抗氧化剂，采用氧化诱导时间来评价氧化安定性，结果表明：迷迭香提取物可以明显提高油脂的氧化安定性。刘建26等在油脂中添加茶多酚和BHT，采用酸值和过氧化值来评价油脂的氧化安定性，结果表明：在添加量相同的条件下，茶多酚的抗氧化效果好于 BHT。本试验选取迷迭香和茶多酚作为生物柴油抗氧化剂，研究这 2 种抗氧化剂对调合油排放特性的影响，探讨这 2 种抗氧化剂在生物柴油上的应用前景。1 抗氧化剂对生物柴油氧化过程的影响 1.1 抑制自由基链式反应 生物柴油与空气接触会发生氧化反应，生成低级脂肪酸、醛、酮等产物。不饱和脂肪酸单酯（RH）被热、光或金属离子等自由基引发剂活化后，生成不稳定的自由基 R。这些自由基与氧反应生成过氧基团 ROO和氢过氧化物 ROOH。ROO和 ROOH 可以继续与氧反应生成 R，导致氧化反应不断加速、循环和传播。最终过氧化自由基相互反应生成醛、第 24 期 王 忠等：抗氧化剂对生物柴油排放的影响 267 短链羧酸等不溶物，整个氧化反应终止。茶多酚中的主要成分儿茶素（C15H14O6）和迷迭香中主要成分鼠尾草酸（C20H28O4）的结构中均含有苯环，苯环上的羟基取代基是起抗氧化作用的主要官能团。抗氧化剂（AH）通过酚羟基（OH）提供 H 终止生物柴油自由基链式反应的传递。AH 经反应生成自由基 A，在 A的结构中，氧原子上不成对单电子能与苯环上的 电子云产生共轭效应，可以使成对电子不固定在氧原子上，而是部分分布到苯环上。这样自由基的活性就会降低，不再引发链式反应。1.2 燃烧过程中抑制 NO 生成 生物柴油燃烧过程中 NOx 的生成机理主要分为 3 种：一是热力型 NOx，高温下 N2与 O2反应生成的 NOx；二是快速型 NOx，含碳自由基与 N2之间生成 NOx；三是燃料型 NOx，是由燃料中的固定氮生成的 NOx。Garner27等研究表明，燃烧温度较低时（1 200 K），脂肪酸单酯燃烧分解，生成 CH2、CH 等基团，这些基团破坏 N2分子键，与 N 反应生成 NO。因此，在生物柴油反应过程中，短链烯烃、炔烃对 NO 的生成有重要影响。饱和脂肪酸单酯在高温下经裂解反应生成短链烯烃、炔烃，反应过程中 H 浓度对不饱和脂肪单酯分解路径和分解产物有重要影响。提高反应氛围中 H 浓度，促进还原反应，抑制氧化反应，影响生物柴油在高温下的反应产物，降低短链烯烃、炔烃的生成28-30。提高 H 浓度可以部分降低 NOx 排放。2 试验设备与方案 本试验采用的抗氧化剂为迷迭香和茶多酚，分别记为 K1 和 K2。柴油记为 B0，含 20%生物柴油的调合油记为 B20。向 B20 中分别加入质量分数0.8的迷迭香和茶多酚，分别记为 K1B20 和 K2B20。试验用燃料理化特性如表 1 所示。表 1 燃料的理化特性 Table 1 Physical-chemical properties of fuels 参数 Parameters 密度 Density/(gcm-3)运动黏度 Kinetic viscosity/(mm2s-1)十六烷值 Cetane number 低热值 Low heat value/(MJkg-1)柴油 Diesel 0.825 3.921 45 42 B20 0.836 4.980 47 40.8 K1B20 0.836 5.363 K2B20 0.836 5.297 注：密度和运动黏度均为 20。B20 为调合油，K1B20 为添加迷迭香的调合油，K2B20 为添加茶多酚的调合油。Note:Density and kinetic viscosity tested at 20.Mark blended-fuel as B20,mark blended-fuel with rosemary extract as K1B20,mark blended-fuel with tea polyphenols as K2B20.试验用机为 186F 柴油机，主要技术参数如表 2所示。主要测量仪器有杭州中成 CWF7.5 电涡流测功机、杭州中成 MCS-960 燃油耗仪、佛山分析仪有限公司的 FGA-4100 排气分析仪和 FBY-201 全自动烟度计。试验测量标定转速 3 000 r/min，10%、25%、50%、75%、100%负荷时柴油机排放污染物浓度。试验台架见图 1。表 2 柴油机主要技术参数 Table 2 Main specifications of diesel engine 项目 Items 参数 Parameters 型式 Type 风冷，自然吸气 缸径行程 Borestroke/mmmm 8670 压缩比 Compression ratio 19 排量 Displacement/L 0.406 标定功率 Rated power/kW 5.7 标定转速 Rated speed/(rmin-1)3 000 图 1 柴油机台架示意图 Fig.1 Schematic diagram of diesel engine bench test 3 试验结果与分析 3.1 抗氧化剂对 HC 排放的影响 柴油机燃用不同燃料时 HC 排放特性如图 2 所示，可以看出 B0、B20 和 K2B20 的 HC 排放随负荷增加而降低；K1B20 的 HC 排放随负荷增加先降低后升高，75%负荷时排放最低。各工况下燃用B20、K1B20 和 K2B20 与柴油相比 HC 排放平均降低 41.1%、40.4%和 36.3%。K1B20 在 10%、25%、50%、75%和100%负荷下与B20 相比 HC 排放变化了 2.9%、11.1%、15%、31.2%和 8.3%，平均升高1.2%；K2B20 变化了 5.7%、12.9%、16.7%、14.3%和 11.1%，平均升高 6.4%。注：柴油机转速为 3000 rmin-1。下同。Note:Speed of diesel engine is 3 000 rmin-1.Same as below.图 2 不同负荷下抗氧化剂对 HC 排放的影响 Fig.2 Effect of antioxidants on HC emission under different loads 农业工程学报 2014 年 268 影响 HC 排放的因素有很多，包括柴油机工况、燃料特性以及燃油雾化效果等。生物柴油含氧着火性能好，滞燃期较短燃烧充分，B20 的 HC 排放与柴油相比明显降低。从图 2 中可以看出，添加抗氧化剂后，除 75%负荷外 HC 排放与 B20 相比均有小幅升高。K1B20 和 K2B20 与 B20 相比运动黏度升高，燃料喷油贯穿距离增大，可能导致油束碰壁激冷，降低燃烧温度，增加火焰淬熄几率，导致 HC排放增加。3.2 抗氧化剂对烟度的影响 柴油机燃用不同燃料时的烟度值变化如图 3 所示。可以看出，在 10%和 25%负荷时烟度值较小，负荷增加，烟度值升高。各个工况下，燃用 B20、K1B20 和 K2B20 与柴油相比烟度值平均降低24.6%、16.3%和 20.9%。K1B20 在 10%、25%、50%、75%和 100%负荷下与 B20 相比烟度值变化了10.6%、3.6%、17.0%、10.1%和 1.1%，平均升高 8.5%；K2B20 变化了 9.1%、7.5%、6.7%、3.3%和 8.1%，平均升高 4.3%。图 3 不同负荷下抗氧化剂对烟度值的影响 Fig.3 Effect of antioxidants on smoke under different loads 碳烟形成的主要原因是柴油与空气形成的混合气不均匀，局部混合气过浓，以及高温、高压和缺氧。生物柴油含氧，燃料中的氧在燃烧过程中起到助燃的作用，尤其在喷雾核心等燃料浓度高的区域，生物柴油的自供氧特性可以使燃料燃烧较完全，从而降低碳烟排放。从图 3 中可以看出，与 B20相比，添加抗氧化剂使得烟度值有小幅升高。运动黏度增加导致雾化质量变差，不利于混合气形成，使得燃烧拖后，从而导致碳烟排放增加。因此，与B20 相比添加抗氧化剂后后烟度值升高。3.3 抗氧化剂对 CO 排放的影响 图 4 是柴油机燃用不同燃料时 CO 排放特性，可以看出在 10%和 25%负荷时 CO 排放较高，随着负荷升高 CO 排放逐渐降低，全负荷时 CO 排放有小幅升高。B20、K1B20 和 K2B20 在各个工况下与柴油相比 CO排放平均降低 24.6%、16.3%和 20.9%。添加抗氧化剂后，K1B20 和 K2B20 在各负荷下与B20 相比 CO 排放平均升高 10.2%和 3.8%。图 4 不同负荷下抗氧化剂对 CO 排放的影响 Fig.4 Effect of antioxidants on CO emission under different loads 在 10%和 25%负荷时，缸内温度较低，CO 在较低的温度下进一步氧化成 CO2的时间延长导致 CO排放的升高。全负荷时，空燃比较小，局部缺氧，使 CO 排放较高。生物柴油十六烷值高，与柴油相比着火性能，可以降低 CO 排放。从图 4 中可以看出添加抗氧化剂后 CO 排放与 B20 相比有小幅升高，添加抗氧化剂后黏度变大，雾化较差，滞燃期增加，燃烧不完全。因此，K1B20 和 K2B20 与 B20相比 CO 排放升高。3.4 抗氧化剂对 NOx 排放的影响 NOx 是柴油机排放污染物之一，形成 NOX的主要原因有高温、富氧和高温持续期。图 5 是柴油机燃用不同燃料时 NOX排放特性，从图 5 中可以看出随负荷增加 NOX排放增加。与柴油相比，B20、K1B20 和 K2B20 在各负荷下 NOX排放平均上升26.6%、15.4%和 20.3%。添加抗氧化剂后，K1B20与 K2B20 在各工况下与 B20 相比 NOX平均降低了9.5%和 4.2%。图 5 不同负荷下抗氧化剂对 NOX排放的影响 Fig.5 Effect of antioxidants on NOX emission under different loads 第 24 期 王 忠等：抗氧化剂对生物柴油排放的影响 269 生物柴油含氧，燃料中氧对 NOX形成有促进作用，并且生物柴油的密度与柴油相比较高，可压缩性较低，这导致燃料喷油提前，放热提前，燃烧过程中缸内温度较高，NOX排放升高。从图 5 中可以看出，与 B20 相比，添加抗氧化剂使得 NOX排放有明显降低。抗氧化剂主要影响生物柴油快速 NOX生成过程。生物柴油在高温下裂解生成的 CH、CH2等基团对 NOx 的生成有很大影响。生物柴油生成CH、CH2是一个不断氧化的过程。添加抗氧化剂提高了 H 浓度，首先可以促进生物柴油的还原反应，使得参与氧化过程的生物柴油减少，进而降低 CH、CH2的生成；其次在生物柴油的氧化过程中 H 是氧化产物，提高氧化产物浓度可以抑制氧化反应的进程从而降低 CH、CH2的生成。因此，抗氧化剂通过改变生物柴油燃烧过程中的 H 浓度，促进还原反应，抑制氧化反应，降低短链烯烃、炔烃的生成，从而降低柴油机 NOx 排放。3.5 抗氧化剂对燃料经济性和动力性的影响 图 6 是不同燃料在柴油机转速为 3 000 r/min时，有效燃油消耗率随负荷的变化情况。在低负荷时，有效燃油消耗率较高。随着负荷的升高，有效燃油消耗率逐渐降低。低负荷时 B20 有效燃油消耗率比柴油低，主要是因为低负荷时燃料燃烧不完全，生物柴油含氧，可以促进燃烧，降低 B20 的有效燃油消耗率。高负荷时，燃烧比较完全，而生物柴油的热值较低，使得 B20 的有效燃油消耗率高于柴油。与 B20 相比，燃用 K1B20 和 K2B20 有效燃油消耗率变化不大，抗氧化剂对有效燃油消耗率没有明显影响。图 6 不同负荷下抗氧化剂对有效燃油消耗率的影响 Fig.6 Effect of antioxidants on brake specific fuel consumption 图 7 是柴油机在 3 000 r/min，100%负荷下不同燃料对功率的影响。与柴油相比，燃用 B20 使得功率略有降低，主要是因为生物柴油的热值比柴油低，在供油量不变的条件下燃烧释放的能量较低，从而导致 B20 的功率下降。同一工况下，柴油机燃用 K1B20 和 K2B20 功率与 B20 相比变化不大，抗氧化剂对功率没有明显影响。注：柴油机转速 3 000 rmin-1、负荷 100%。Note:Speed of diesel engine is 3 000 rmin-1,load is 100%.图 7 抗氧化剂对功率的影响 Fig.7 Effect of antioxidants on power 4 结 论 1）相同工况下，与柴油相比，B20（含 20%生物柴油的调合油）的 HC、CO 排放和烟度值明显降低。与 B20 相比，K1B20（B20 中加入 0.8的迷迭香）和 K2B20（B20 中加入 0.8茶多酚）在各工况下 HC、CO 排放和烟度值的平均值小幅升高，但仍低于柴油。2）与 B20 相比，B20 的 NOx 排放与柴油相比明显高。燃用 K1B20 和 K2B20 在各工况下的 NOx排放平均降低 9.5%和 4.2%。添加抗氧化剂可以在B20 降低 HC、CO 排放和烟度的基础上有效降低NOx 排放，达到较好的综合排放效果。3）在柴油机转速为 3 000 r/min 时，有效燃油消耗率随负荷增加而减小，添加抗氧化剂对有效燃油消耗率影响不大；在柴油机转速为 3 000 r/min、负荷为 100%时，抗氧化剂对功率影响不大。参 考 文 献 1 李小昱，韩鹤友，王为，等柴油机应用不同配比生物柴油的经济性和排放特性J农业工程学报，2009，25(1)：177182 Li Xiaoyu,Han Heyou,Wang Weiet alEconomy and emission characteristics of different proportions of biodiesel from diesel engineJ.Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering(Transactions of the CSAE),2009,25(1):177182.(in Chinese with English abstract)2 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prospect in energy security.Biodiesels with higher unsaturated esters content with a higher tendency t