生物质炭的制备与改性及其在水产养殖尾水处理中的应用进展.pdf

渔业研究，（）：收稿日期：基金项目：福建省渔业结构调整专项资金项目（、）；福建省属公益类科研院所基本科研专项（）作者简介：曾 成（），男，硕士研究生，研究方向为养殖尾水处理。：通信作者：林 琪（），男，研究员，硕士生导师，博士，研究方向为海洋生物。：曾 成，郑惠东，许贻斌，等 生物质炭的制备与改性及其在水产养殖尾水处理中的应用进展 渔业研究，（）：生物质炭的制备与改性及其在水产养殖尾水处理中的应用进展曾 成，郑惠东，许贻斌，林 琪（福建省水产研究所，福建省海洋生物增养殖与高值化利用重点实验室，福建 厦门；上海海洋大学水产与生命学院，上海）摘要：生物质炭因吸附性能好、成本低，成为国内外在污水处理领域的研究热点。本文简要概述了近年来生物质炭国内外的研究现状，列举了几种常见的生物质炭的制备方法、改性路径及其优缺点，说明了生物质炭的作用机理及其在养殖尾水处理中的应用，以及探讨了制约生物质炭发展的因素，提出对策建议，并展望了应用前景。关键词：生物质炭；制备方法；改性；养殖尾水处理中图分类号：文献标识码：文章编号：（）随着海洋捕捞的受限和长江十年禁渔政策的实施，中国对于鱼类等高蛋白食物的需求越来越依赖于人工养殖。根据 中国渔业统计年鉴，年中国水产养殖面积为 ，其中海水养殖面积为 ，淡水养殖面积为 。水产养殖面积的增加提高了养殖产量，但也造成了水环境问题。水产养殖产生的尾水成为近海海域水体富营养化的主要来源之一，这是因为传统的水产养殖过程中剩余的饵料、死亡的水生生物或养殖鱼类及养殖产品的排泄物等都会使养殖区域氮、磷等超标，从而导致水体富营养化。此外，未经处理的水产养殖尾水大量排入江河湖海，还会引起赤潮、水华等灾害。水体富营养化主要是由水体中氮、磷浓度超标引起的，氮、磷等生物所需要的营养盐元素大量排入水体，造成水体中以藻类为主的生物大量繁殖，水体溶解氧浓度随之降低，导致水体中水生生物缺氧死亡，当总磷浓度高于 、无机氮浓度高于 时，表明水体处于富营养化状态。养殖尾水处理技术一直是制约养殖业发展的因素之一，对水污染防治和养殖业经济效益都有很大的影响。因此，养殖尾水的处理对环境保护意义重大，也是目前养殖业可持续发展的必经之路。海水养殖尾水排放要求为无机氮 、活性磷酸盐 ，但是以现在的养殖尾水处理技术，很难在不产生二次污染或高浓度尾水的情况下，将氮、磷的浓度降低到指标要求。目前，养殖尾水处理技术主要有物理、化学、生物处理法，主要目的是降低废水中的氮、磷、悬浮物及部分可溶性有机物的浓度，实现养殖尾水达标排放。但许多尾水处理方法普遍存在低效、成本昂贵等问题，而吸附法因简单易 第 期曾 成等：生生物物质质炭炭的的制制备备与与改改性性及及其其在在水水产产养养殖殖尾尾水水处处理理中中的的应应用用进进展展操作、成本低廉，开始受到国内外相关学者的广泛关注。而生物质炭因具有疏松多孔的结构、含有多环芳烃等多种表面官能团、比表面积大、化学性质稳定等优点，可作为一种良好的吸附剂。因此，本文通过概述近年来生物质炭国内外的研究现状、生物质炭的制备方法及其优缺点、生物质炭的作用机理及其在养殖尾水处理中的应用和前景，以期为生物质炭的应用提供参考。生物质炭国内外研究现状 生物质炭的应用研究生物质炭普遍用作吸附剂和土壤改良剂。生物质炭的原材料种类丰富，产量也较高，如国外科罗拉多州的高尔登生物质炭工程公司开发建造的轻便裂解炉每周可生产 生物质炭。目前，国内生物质炭被广泛应用于处理工业废水、城市污水、农业废水和雨水等，国外生物质炭多用于改良土壤或研发生物质炭载体复合肥，但二者对生物质炭在养殖尾水处理方面的研究相对较少。工业废水含有大量的重金属和有机污染物，而生物质炭能够吸附和截留部分重金属和有机化合物，常被选作优良的吸附剂，用于环境修复。等研究了不同加热条件下产生的生物质炭的特性，结果表明 、热解 的生物质炭具有相对较大的比表面积和丰富的有机官能团，对 （）（）和（）（）具有相对较高的吸附能力，也可以在城市污水处理中充当生物过滤器；等利用生物质炭处理城市废水，回收废水中的养分，其中 的 养 分 回 收 率 为，为。农业废水中的主要污染物是抗生素、农药、重金属，等的研究表明生物质炭对上述污染物均有一定的吸附效果。雨水径流将陆地的污染物带入水体，导致水体恶化，而生物质炭也可对雨水进行处理，等通过铝浸渍生物质炭吸附城市雨水径流中的砷，结果表明合成砷可通过不可逆的内表面络合作用与生物质炭表面的非晶氢氧化铝结合而被吸附去除。生物质炭的来源、结构及吸附特点生物质炭是生物质在特定气体氛围下，通过高温裂解分离可燃气体后剩余的固态产品，主要组成元素有碳、氢、氧，但其碳成分的丰度和化学性质取决于原材料。目前很多原料已经被用于生物质炭的生产，包括木材、芦苇、竹子、椰壳等。生物质炭的吸附特点受自身表面孔隙结构和官能团的影响而具有不同的机制，各种机制又相互作用，以一种为主导、多种吸附机制共同协作。木屑生物质炭如图 所示，微观结构下的木屑生物质炭具有丰富的孔隙结构，这可能是其具有良好吸附能力的原因。梁茂儒等选取木屑作为生物质炭原材料，分别在、下制备生物质炭，并研究木屑生物质炭对水中常用农药阿特拉津（）、多菌灵（）和啶虫脒（）的吸附特性及吸附机理，结果表明在 、生物质炭投加量为 条件下，生物炭吸附效果最好，对、和 的最大吸附量分别为、和 。赵凌宇等在 热解条件下，以木屑为原材料制备生物质炭，用于水溶液中重金属吸附特性研究，结果表明木炭生物质炭在 时的吸附效果最佳。图1木屑生物质炭结构15Fig.1Structure of wood chip biochar15 芦苇生物质炭芦苇生物质炭的结构如图 所示。其炭体结构交叉分布形成大小不一的孔穴，表面粗糙且有不均匀凸起，这是影响生物质炭吸附效果的原因之一。胡志新等以芦苇为原材料制备铁改性生物质炭，用于去除水体中的硝态氮，结果表明其对氮的去除率高达。郭琳颖等采用限氧热解的方法，在不同热解温度条件下制备芦苇生物质炭，用于废水中重金属的吸附研究，研渔业研究第 卷究表明在 热解温度条件下的芦苇生物质炭产量最高，对镉的吸附能力最强，分析原因是生物质炭对镉的吸附机制可能为阳离子交换、沉淀吸附、络合和 金属键合的共同作用。图2芦苇生物质炭结构17Fig.2Structure of reed biochar17 竹生物质炭如图 所示，竹生物质炭孔隙丰富，分布密集，而硫酸改性后的竹生物质炭表面凹陷，微孔结构更丰富。张雨禾等选用竹子作为生物质炭材料，制得竹生物质炭和硫酸改性竹生物质炭，并对比研究二者对磷酸根的吸附特性，结果表明硫酸改性增加了生物质炭的比表面积和总孔体 积，分 别 比 未 改 性 的 提 高 了 、，从而使硫酸改性竹生物质炭对磷酸根的吸附量比竹生物质炭提高了 。图3竹生物质炭结构19Fig.3Structure of bamboo biochar19 椰壳生物质炭椰子壳是生产高质量多孔活性炭的良好材料。等通过对制作椰壳生物质炭过程中不同阶段的 显微照片观察，发现不同阶段结构不同（图），椰壳的孔隙结构由圆柱状的管状结构构成，而圆柱壁宏观上由多层扁平片构成；在生的椰壳和干燥的椰壳中，这些壁板都折叠起来，形成圆柱形单元（图、图）；在碳化和活化阶段，管壁板融合在一起（图 和图），其中碳化阶段的孔隙保持柱状结构（图），而活化阶段的孔隙变形、失去柱状结构（图）。椰壳孔隙结构的变化过程从干燥阶段开始，一直持续到活化阶段，因此要根据需求量控制，避免储存时间过长而导致孔隙结构变化，进而影响椰壳生物质炭的质量。图4椰壳生物质炭结构20Fig.4Structure of coconut shell biochar20注：生的椰壳；干燥的椰壳；碳化的椰壳；从椰子壳中提取的活性炭。：；生物质炭的制备方法生物质炭的制备是指在一定温度和条件下通过热分解获得生物质炭的过程。常见的生物质炭的制备方法有热解法、水热碳化法、气化法、微波加热法、烘烤法等。热解法热解法是指在无氧或缺氧条件下，原材料在高温下发生裂解而得到生物质炭的方法，主要包括快速热解和慢速热解两种方法。热解是将原材料转化为生物质炭的主要过程之一，操作也较为简便。在热解的过程中，原料中的木质素、脂肪、纤维素等在无氧条件下通过高温形成 第 期曾 成等：生生物物质质炭炭的的制制备备与与改改性性及及其其在在水水产产养养殖殖尾尾水水处处理理中中的的应应用用进进展展富含碳的生物质炭，其质量受过程中热解温度、升温速率、氮气流量和炭化时间等因素的影响。热解温度影响较明显，高温热解生成的疏水生物质炭通常具有较大的比表面积和微孔体积，更适合吸附有机污染物，而低温热解生成的生物质炭孔径较小、比表面积较小、含氧官能团较多，更适合去除无机污染物。水热碳化法水热碳化法是将生物质原材料放入密闭的高压反应炉中，通过水的热力（）和压力作用，使生物质分解成炭和气体，最终得到高品质的生物质炭，其中原料类型是影响其获得生物质炭产率和热值的主要因素。水热碳化减少了原材料干燥的环节，将原材料中的水作为溶剂加速碳化过程、提高热传导效率，还可以避免局部过热，因而是处理含水率高的生物质的比较理想、高效的一种方式。程寒飞等根据高压化学理论，模拟煤的形成过程，在适当的温度、压力和 值条件下，经过水解、脱水、脱羧、缩聚和芳构化反应过程，将污泥有机质转化为具有高能量的生物质炭，是一种绿色环保、高效的污泥处理技术；李子富等对畜禽粪便进行水热碳化研究，发现畜禽粪便生物质炭可作为生物燃料、吸附剂、土壤改良剂等。水热碳化目前存在的问题主要为生物质炭的产率和性质受到的影响因素较多，而各因素之间的关系和相互作用尚不明确，部分生物质炭含有重金属，在反应的同时会释放重金属，对环境造成二次污染。气化法气化是一种将生物质转化为可燃气体产物的热化学过程，其中含有、和少量碳氢化合物，除了生产的气体可以被利用外，还可以实现焦炭和焦油的高附加值材料的回收。杨帅等在循环流化床中采用热解气化方法，对不同的抗生素菌渣进行了气化实验，同时与麦秸作对比，结果表明随着过量空气系数的逐渐增大，生物质炭含量逐渐降低，且生物质炭含量与原材料固定碳含量也具有一定的相关性。微波加热法微波是波长介于 之间的一种电磁波，可以通过介质转化为热量。微波加热具有加热效率高、能量利用率高、非接触加热、易于控制、安全等优点。章诗辞等通过微波加热 法 制 备 的 椰 壳 生 物 质 炭 比 表 面 积 可 达 ，氨氮去除率高达，为高浓度氨氮废水处理提供了高效、清洁的新方法。但目前该方法受设备规模和初始投资金额高的影响，暂时没有被大规模使用，还有待进一步研究。烘烤法生物质烘焙是在无氧（或缺氧）、烘焙温度为 和较低升温速率（）的环境下对生物质进行热化学处理。叶扬天等以树枝、秸秆和木屑等生物质为对象、在 和 的条件下开展了生物质烘焙实验，结果表明在烘焙温度为 和停留时间为 时，木质类生物质的能量密度最高可达到 。烘烤法主要用于生物燃料的生产，是一种生物质预处理技术。杨晴等研究了烘焙温度（、）对生物质热解过程及产物特性的影响行为及机制，发现 烘焙使其热值提高约，和 分别降低约 和，并且随着烘焙温度的提高，其化学组成逐渐向煤过度，表明烘焙可有效地减少生物质中的水和含氧量，对其他热解过程有显著影响。生物质炭的改性方法直接利用生物质制备而得的生物质炭对特定有机污染物的吸附降解能力一般比较差，为此，可通过改性来增强生物质炭对特定污染物的吸附能力。常用的改性方法有酸碱改性、磁改性、离子改性、氧化剂改性等，不同改性方法的优缺点如表 所示。酸碱改性生物质炭表面的官能团及其酸碱性对吸附重金属有着重要的作用。酸改性可以去除表面金属元素，碱改性可以增大比表面积、引入含氧官能团，酸、碱改性均可提高生物质炭的吸附能力。赵洁等使用松木屑制备生物质炭，再利用酸碱改性后，进行 （）吸附实验，结果表明改性后的生物质炭比表面积增大，且酸改性的吸附效果优于碱改性。盛紫琼等对香蒲生物质渔业研究第 卷炭进行酸、碱改性，并研究改性后的香蒲生物质炭对水中磷的去除机制，结果表明以香蒲为原料制备的生物质炭是良好的除磷吸附剂，酸改性的除磷效果更好，碱改性次之。表 生物质炭常用改性方法优缺点 方法优点缺点参考文献酸碱改性 操作简单、效果好降低了异性官能团 磁改性 密度和粒径增大、易与水分离受 影响较大，成本高 离子改性 孔结构丰富易引入杂质，对同性离子污染物适用性较低 氧化剂改性 比表面积增大、表面官能团阳离子交换能力增大亲水性较强，不利于部分有机物吸附富集 磁改性磁性生物质炭因含碳量高、比表面积大、磁分离等优异性能，成为近年来的研究热点。磁性生物质炭通常是使用过渡金属或其氧化物改性制备而得，磁性的引入可显著影响生物质炭比表面积、孔径、疏水性等性质，从而改善其吸附效果；主要通过物理吸附、静电吸附、表面络合、共沉淀、离子交换等方式吸附重金属。与普 通 生 物 质 炭 相 比，磁 性 生 物 质 炭 对（）、（）、（）、（）、亚甲基蓝、四环素、农药等去除效果更好。马鹏远等通过浸渍热解法，以硫酸铁为磁性前驱体制备磁性生物质炭，并对水中 进行吸附，结果表明磁改性可有效提高生物质炭比表面积至 ，对应的比饱和磁化强度可达 ，在初始 质量浓度为 、磁性生物质炭投加量为 、吸附时间为 的最佳吸附条件下，去除率可达。郭晓慧等以柚皮和杏壳为原料制备磁改性生物质炭，并考察磁改性处理在不同温度下对其性质的影响，结果表明磁改性使生物质炭灰分与挥发分含量增加，固定碳和热值降低，且这种效应随温度的升高愈加明显。离子改性离子改性可以改变生物质炭的孔结构，从而增大吸附效果，但对同性离子去除效果较差。华露露等利用铁（）对生物质炭进行金属负载改性，通过批量吸附试验探讨其对硝态氮（）的吸附机制，结果表明改性生物质炭（）在铁炭质量比为 时的吸附效果最好，改性使生物质炭对 的吸附能力得到显著提升，与未改性的生物质炭（）相比，提高了近 倍。智燕彩等以花生壳为原料，在 条件下热解制备生物质炭，分别用氯化铁（）、氯化锰（）、氯化镁（）对其进行金属负载改性，结果表明铁、锰、镁离子改性使生物质炭的比表面积增大 倍，孔容增加 倍，并显著增强了对 的吸附性能（）。刘舒蕾等以空心莲子草为原料，与混合后，采用限氧升温炭化法制备改性生物质炭，吸附材料表征结果表明镁离子改性增大了生物质炭的比表面积，并且增加了羟基官能团的含量。氧化剂改性氧化剂改性可以增大比表面积，增强表面官能团阳离子交换能力，但也因亲水性较强而不利于其对有机物的富集吸附。肖光莉等利用热空气氧化改性法对生物质炭进行改性，改性后的生物质炭对 的吸附去除能力较改性前得到了很大的提升。刘蕊等利用玉米秸秆和甘蔗屑在不同温度下制备的生物质炭进行改性研究，结果发现 氧化改性的生物质炭对阳离子染料表现出极好的去除效果，并且可以循环利用，有望被用于大规模处理水体中阳离子染料。第 期曾 成等：生生物物质质炭炭的的制制备备与与改改性性及及其其在在水水产产养养殖殖尾尾水水处处理理中中的的应应用用进进展展 生物质炭作用机理及其在养殖尾水处理中的应用 生物质炭作用机理主要包括物理吸附、静电吸附、离子交换、氧化还原反应、沉淀作用、络合反应。生物质炭因多孔结构和较大的比表面积而具有较好的吸附作用，去除污染物多由一种机制为主导、多种机制共同协作。在水产养殖尾水净化处理时，生物质炭通常用作填料，石文智等将生物质炭作为人工湿地的填料，串联起人工湿地的各个部分，并以硕石石英砂填料为对照，结果发现生物质炭填料除自身能减少氮磷外，有更强的附着生物膜的能力及更好的净水能力，应用潜力巨大。近年来，集约化工厂养殖、高位池等养殖模式的兴起将养殖产业带入新的发展模式，这些养殖模式获得高产量的同时也带来了严重的尾水污染问题，主要污染物是氮磷及其化合物。水体中氮磷的大量增加会造成水体富营养化，从而导致水体生物缺氧，严重的甚至死亡，而很多养殖户私自将尾水排放到自然水体中，造成了严重的水体污染。为有效控制和去除养殖尾水中的氮磷污染物，相关学者开展了生物质炭尾水处理技术研究。王娜娜等利用改性后的生物质炭对养殖尾水进行处理，结果表明铁改性的麻根生物质炭对水体中的磷酸盐具有较好的吸附效果，且重复使用性良好，不仅可实现农业废弃物的资源化利用，而且具有高效去除污水中磷酸盐的应用潜力。施林林等通过生物质炭与聚羟基丁酸戊酸共聚酯（）作载体，构建固相脱氮系统（），研究其在河蟹养殖周期内对水体中总氮、铵态氮和硝态氮的去除能力，结果表明该系统对氮的去除效果较为明显，高位池或工厂化养殖可以借鉴该方法进行改进，并筛选出适应自身尾水处理的脱氮系统。钟文晶等在不同热解温度下制备椰壳生物质炭，通过室内模拟实验，测定不同生物质炭投加量对尾水中总氮、总磷和氨氮的去除效果，结果显示对尾水氮磷去除效果最佳的生物质炭投加量为 和，投加生物质炭能够有效去除污水中的氮和磷。虽然目前有相关的生物质炭及其改性制品在尾水处理方面的应用研究，处理效果也都比较理想，但大部分还处于实验室阶段。制约生物质炭及其改性制品用于养殖尾水处理的因素主要包括：）生物质炭吸附污染物后的回收处理环节未得到重视；）对生物质炭在吸附过程中的各种机制及各个机制之间的相互协同研究相对较少；）部分生物质炭存在吸附过程中释放重金属的风险，如活性污泥生物质炭；）目前的生物质炭从成本和效率还不完善；）对于高浓度污水处理效果不理想，无法满足当前发展较快的高位池养殖和工厂化养殖排放尾水的处理要求。因此，生物质炭及其改性制品的实际应用还有待进一步深入研究。展望生物质炭材料来源广、成本低廉、吸附效果好，在尾水处理的领域具有很大的发展潜力，目前在国内外广受关注。生物质炭主要用于有机污染废水处理和作为土壤改良剂，但通过热解制备的普通生物质炭在应用时普遍存在一些缺陷，如吸附效果不理想；在吸附水污染物后的分离和回收利用问题有待解决，若回收处理不好，可能造成解吸的情况发生，导致二次污染等。生物质炭的研究尚处于实验室阶段，国内没有大规模使用的先例，加上没有完整的对于吸附污染物后的生物质炭的处理体系，导致后续处理成本较高，由此制约了生物质炭在养殖尾水行业的发展。未来可利用生物质炭及其改性制品易挂膜、便于更换、无毒无害、比表面积大、孔隙丰富、吸附力强等优势，将其制成生物质炭填料和人工湿地，组成一套养殖尾水处理系统，以利于大幅度改善当前养殖尾水中氮磷超标的现状。此外，还需要对生物质炭填料挂膜后形成的生物膜的净水效果进行研究，并实际应用于湿地系统中，测试其在养殖尾水净化过程中的实际效果。参考文献：黄振东 海水养殖尾水处理技术研究进展 农业开发与装备，（）：叶麦，童家歆 海水对虾养殖尾水处理技术与发展趋 势 华 中 农 业 大 学 学 报，（）：沈洋，李亮，罗辉 浅析水生植物在改善湖泊富渔业研究第 卷营养化中的作用 资源节约与环保，（）：黄琳，曹肖渊，王海航，等 凡纳滨对虾海水池塘养殖尾水处理系统的构建与应用 科学养鱼，（）：卜雪峰，曲克明，马绍赛，等 海水养殖废水的处理技术及应用前景 海洋水产研究，（）：杨卓，陈婧，揣莹 芦苇生物质炭的制备、表征及吸 附 性 能 江 苏 农 业 科 学，（）：潘根兴，张阿凤，邹建文，等 农业废弃物生物黑炭转化还田作为低碳农业途径的探讨 生态与农村环境学报，（）：吴晴雯，孟梁，张志豪，等 芦苇秸秆生物炭对水体中重金属 的吸附特性 环境化学，（）：张雷生物炭技术研究模式及国内外发展现状 农业经济，（）：，（）（），：，：，：，：，（），（）：，：，：梁茂儒，陆玉芳，马明坤，等木屑生物质炭对水中阿特拉津、多菌灵和啶虫脒复合农药的吸附性能研究 土壤，（）：赵凌宇，王延华，杨浩，等木屑和稻秆基生物质炭对汞的吸附特性比较 农业环境科学学报，（）：胡志新，时萌，孙菁，等改性芦苇生物质炭对水中硝态氮的吸附特性 江苏农业科学，（）：郭琳颖，王凯男，王梦寒，等芦苇生物质炭对镉的吸附及机制 农业资源与环境学报，（）：张雨禾，庄舜尧 硫酸改性竹生物质炭对 的吸附 特 性 环 境 污 染 与 防 治，（）：，：，：丁娜娜，梁锦华，乌兰，等生物质炭的制备及其在吸附中的应用 分析测试技术与仪器，（）：周宇，陈晓娟，卢开红，等生物质炭的制备、功能改性及去除废水中有机污染物研究进展 人工晶体学报，（）：，：，（）：，（），：，：，（）：王一宁，石岩，李恒，等 生物质废弃物水热碳化资源化应用研究进展 中外能源，（）：殷琳鑫，余鋆，王智聪，等城市污泥水热碳化的研究与应用进展 当代化工研究，（）：程寒飞，高卫民，张镭污泥水热碳化技术的应用 中国环保产业，（）：李子富，于露，郑蕾，等水热碳化技术处理畜 第 期曾 成等：生生物物质质炭炭的的制制备备与与改改性性及及其其在在水水产产养养殖殖尾尾水水处处理理中中的的应应用用进进展展禽粪便的研究进展 农业工程学报，（）：赵丹，张琳，郭亮，等水热碳化与干法碳化对剩余污泥的处理比较 环境科学与技术，（）：，（）：杨帅，张兆玲，孟剑峰，等循环流化床中菌渣热解气化特性的研究 高校化学工程学报，（）：李攀，师晓鹏，宋建德，等生物质微波催化热解制备高值产品的研究进展 化工进展，（）：章诗辞，刘瑞娜，柳山，等微波 生物炭工艺对高浓度氨氮废水的处理研究 环境科学与技术，（）：桂成民，李萍，王亚炜，等剩余污泥微波热解技术研究进展 化工进展，（）：，叶扬天，卢平，王昱璇，等烘焙温度和停留时间对生物炭特性的影响 上海电力学院学报，（）：杨晴，梅艳阳，郝宏蒙，等烘焙对生物质热解产物特性的影响 农业工程学报，（）：，：，：赵洁，贺宇宏，张晓明，等酸碱改性对生物炭吸附 （）性 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