单轴静压条件下高压多层陶瓷电容的容值变化_刘波.pdf

第 44 卷第 6 期2 0 2 3 年 6 月兵工学报ACTA AMAMENTAIIVol 44 No 6Jun2023DOI:10 12382/bgxb 2022 0103单轴静压条件下高压多层陶瓷电容的容值变化刘波，杨荷，赵慧，吴学星，李华梅，程祥利(中国工程物理研究院 电子工程研究所，四川 绵阳 621999)摘要:针对高压陶瓷电容在外力作用下的容值漂移，提出外力作用下陶瓷电容容值变化的主要原因为材料介电性能的变化，而不是电容间距的变化。针对高压电容的应用场景，通过唯象热力学理论模型分析介质材料在相应场强下受外力时的介电性能变化，张应力将引起材料介电常数增大，压应力将引起材料介电常数减小。进一步的单轴试验结果与有限元仿真结果表明，平行于内电极方向的压力将使介质材料产生张应力，引起材料介电常数增大，导致电容容值升高;垂直于内电极方向的压力将使介质材料产生压应力，引起材料介电常数减小，导致电容容值降低。研究结果证明了通过材料唯象热力学理论模型来分析外力作用下陶瓷电容容值漂移的正确性，为高压陶瓷电容在更加复杂环境条件下的适应性分析与设计提供指导。关键词:高压电容;容值;唯象热力学模型;静压中图分类号:TJ43文献标志码:A文章编号:1000-1093(2023)06-1858-09收稿日期:2022-02-21基金项目:装备预先研究项目(9090101020201、9090101040502、9090101030302)Capacitance Variation of High Voltage Multilayer Ceramic CapacitorsUnder Uniaxial Static PressureLIU Bo，YANG He，ZHAO Hui，WU Xuexing，LI Huamei，CHENG Xiangli(Institute of Electronic Engineering，China Academy of Engineering Physics，Mianyang 621999，Sichuan，China)Abstract:In view of the capacitance drift of the high-voltage ceramic capacitor under external force，it isproposed that the main reason for the capacitance change of the ceramic capacitor under external force isthe change of dielectric properties of the material，rather than the change of capacitance spacing For theapplication scenarios of the high-voltage capacitor，the change of the dielectric properties of dielectricmaterials under external force under certain field strengths is analyzed by the theoretical model ofphenomenological thermodynamicsTensile stress increases the dielectric constant of materials，andcompressive stress decreases the dielectric constant of materials The results of further uniaxial tests andfinite element simulations show that:the pressure parallel to the inner electrode produce tensile stress，leading to the increase of the dielectric constant and rising capacitance of the dielectric material;thepressure perpendicular to the inner electrode causes the dielectric material to produce compressive stress，thus reducing the dielectric constant of the material as well as the capacitance The research results provethat the theoretical model of phenomenological thermodynamics can be used to analyze the capacitancedrift of the ceramic capacitor under external force，which may provide important guidance for theadaptability analysis and design of high-voltage ceramic capacitors under more complex environmentalconditions第 6 期单轴静压条件下高压多层陶瓷电容的容值变化Keywords:high voltage capacitor;capacitance;phenomenological thermodynamic model;static pres-sure0引言高压多层陶瓷电容(简称高压陶瓷电容)为爆炸箔冲击片起爆系统的关键器件，用于起爆系统的储能、点火等方面。高压陶瓷电容容值的稳定性对起爆系统的稳定性起关键作用。在炮射、侵彻等应用场景中，高压陶瓷电容会受到很强的外力作用，其在高 偏 置 电 场(107V/m 量 级)1、施 加 力 场(101MPa量级)2 的容值变化特性将决定起爆系统能否正常实现其功能。要分析高压陶瓷电容在高压、动态作用力下的容值变化，需掌握高压陶瓷电容在高压、静态作用力下的容值变化。针 对 外 力 对 于 电 容 参 数 的 影 响 方 面，李长龙等3 4、Teverovsky5 6 分析钽电容在外力作用下的性能变化。对于高压陶瓷电容，Daniel 等7、程向群等8 通过高冲击试验测试了高压电容的工作特性，但并未给出定量结论与参数漂移原因。Yang 等9 10、Wang 等11 以低压陶瓷电容为研究对象，通过构建唯象热力学模型分析了外力作用下材料介电性能和电容容值的变化。虽然对于陶瓷电容在外力作用下的容值变化已有部分研究，但对于高压陶瓷电容在高偏置电场(107V/m 量级)、施加力场(101MPa 量级)的容值变化机理较少，多数为定性的试验现象，缺乏内在的变化机理研究。本文研究首先通过唯象热力学模型分析了材料在高偏置电场条件下，其介电性能随压应力、拉应力的变化规律;进一步综合试验结果与有限元仿真结果，分析高压陶瓷电容的容值变化机理，为高压陶瓷电容在更加复杂环境条件下的适应性分析与设计提供重要的指导作用。1高压陶瓷电容的结构特征高压陶瓷电容的外观结构如图 1 所示，高压陶瓷电容主要由内电极、端电极及介质材料等部分组成。高压陶瓷电容的电极材料为 Ni，介质材料为以BaTiO3为主的复合掺杂材料12 13。单个电容容值主要受层间距、介质材料的介电性能等方面的影响。常温(20)下 Ni 与 BaTiO3材料参数如表 114 15 所示，根据电极材料与介质材料的弹性模量，在 1 GPa 的表面压力作用下，材料的变形不足 1%，因此可以看出外力对于电容层间距的图 1高压陶瓷电容外观结构示意图12 13 Fig 1Structure diagram of high-voltageceramic capacitor12 13 影响十分有限。从高压陶瓷电容的结构可以看出，高压陶瓷电容可以看做数个平行板电容并联而成。当在端电极间施加千伏级别高电压时，内部每个电容的微米尺度内电极间电压均为千伏级别，内部场强将高达 107V/m。而电容内部介质材料 BaTiO3为铁电材料，内部高场强将影响材料的介电性能进而影响电容的容值。表 1内电极与介质材料的材料参数14 15 Table 1Material parameters of the electrode anddielectric material14 15 材料密度/(kg m3)弹性模量E/GPa泊松比屈服强度s/MPa热膨胀系数/(106K1)Ni8 9002070.3169013.5BaTiO36 000910.337.62外力作用下电容介质材料的介电性能分析为分析介质材料自发极化引起的自由能，文献 16 17 将 Devonshire 提出的唯象热力学模型中使用的系数进行了修改，引入了序参量的 8 次方项，并考虑到了沿 3 个主轴方向上的极化强度分量，从而得到式(1)所示的吉布斯自由能 F(P)的表达式。由于片式多层陶瓷电容器(MLCC)中的介质材料是少量掺杂的 BaTiO3陶瓷，少量掺杂的存在不会对纯 BaTiO3陶瓷的自由能造成很大影响，因此为简化起见，在建立唯象热力学模型时，可以把它近似看成纯 BaTiO3陶瓷。F(P)=1(T)(P21+P22+P23)+11(P41+P42+P43)+12(P21P22+P22P23+P21P23)+111(P61+9581兵工学报第 44 卷P62+P63)+112 P21(P42+P43)+P22(P41+P43)+P23(P41+P42)+123P21P22P23+1111(P81+P82+P83)+1112 P61(P22+P23)+P62(P21+P23)+P63(P21+P22)+1122 P41P42+P42P43+P41P43+1123 P41P22P23+P42P21P23+P43P22P21(1)式中:P1、P2、P3分别为 3 个正交主轴方向上自发极化强度;为不同晶相间的相变系数;T 为温度。为分析带电状态下外力对高压陶瓷电容介电性能的影响，引入由外部应力场引起的弹性能和和偏置电场引起的静电能得到吉布斯自由能G(P)的表达式为G(P)=F(P)12S11(21+22+23)12S11(12+23+13)12S44(24+25+26)Q11(1P21+2P22+3P23)Q12 1(P22+P23)+2(P21+P23)+3(P21+P22)Q44(4P2P3+5P1P3+6P1P2)E1P1 E2P2 E3P3(2)式中:Sij和 Qij分别为弹性柔顺系数和电致伸缩系数;i为应力分量;Ei为电场强度分量。根据式(2)求解材料的介电常数，先求得吉布斯自由能的最小值及相应的自发极化强度，然后求解介电常数。式(1)与式(2)中的吉布斯自由能的相关系数如表 218 所示。表 2吉布斯自由能的相关系数18 Table 2Coefficients of Gibbs free energy18 相关系数1/(J m C2)11/(J m5 C4)12/(J m5 C4)111/(J m9 C6)112/(J m9 C6)123/(J m13 C8)1111/(J m13 C8)1112/(J m13 C8)数值4.124 105(T-115)2.097 1087.974 1081.294 1091.95 1092.500 1093.863 10102.529 1010相关系数1122/(J m13 C8)1123/(J m13 C8)Q11/(m4 C2)Q12/(m4 C2)Q44/(m4 C2)S11/(m2 N1)S12/(m2 N1)S44/(m2 N1)数值1.637 10101.367 10100.110.0430.0598.3 10122.5 10129.24 1012本文主要研究高压陶瓷电容在高压带电状态下，电容受平行于内电极方向的压力 FT及垂直于内电极方向的压力 FN作用时，电容的介电性能随外部力场的变化，如图 2 所示。图 2高压陶瓷电容施加外力示意图Fig 2Force diagram of high-voltageceramic capacitor2.1外部力场平行于内电极方向时压力 FT平行于内电极，即垂直于内部自发极化方向时，由于 Ni 电极的弹性模量明显高于 BaTiO3介质材料的弹性模量，平行于电极方向的压力使内电极弯曲，在介质材料产生面内张应力，并在相应方向出现自发极化，则内部介质材料的极化强度、电场强度及应力状态分别为P1=P2=0，P3=P01=2=0，3=0E1=E2=0，E3=E0(3)根据式(2)，材料吉布斯自由能表达式为G=1(T)P2+11P4+111P6+1111P812S112 Q11P2 Q12P2 EP(4)首先通过数值方法求得自由能最小值及相应的自发极化强度 P，即(G)P=0(5)将求解得到的极化强度 P 代入式(4)，则介质材料的介电常数为=1/2(G)P2=1/21(T)+1211P2+30111P4+561 111P62Q11 2Q12r=/0(6)式中:0为真空介电常数，0=8.85 1012F/m。一般 高 压 陶 瓷 电 容 的 内 电 极 间 距 为 50 75 m，本 文 爆 炸 箔 冲 击 片 起 爆 系 统 的 电 压 为1 500 V，因此高压陶瓷电容的电场强度为20 30 MV/m。通过式(4)、式(5)、式(6)计算得到内部偏置电场分别为 20 MV/m、22 MV/m、25 MV/m、27 MV/m、30 MV/m 时，介质材料在 0 200 MPa 张0681第 6 期单轴静压条件下高压多层陶瓷电容的容值变化应力作用下介质材料的相对介电常数变化，如图 3 所示。图 3介质材料的相对介电常数随张应力的变化Fig 3Variation of relative dielectric constant of thedielectric material with tensile stress从图3 中可以看出:在平行于内电极方向的压力 FT的作用下，介质材料内部将产生张应力，介质材料的相对介电常数增加，造成这一现象的原因是平行于内电极方向的压应力将推动介质材料中铁电畴壁的运动，进而增加了畴壁的运动对介电效应的影响19;随着偏置电场强度的提高，电场对铁电畴壁的运动起主导作用，外部应力对于铁电畴壁的推动作用减弱，进而造成张应力对于材料相对介电常数的提升作用降低。2.2外部力场垂直于内电极方向时压力 FN垂直于内电极，即平行于内部自发极化方向时，因内电极与端电极的约束，垂直于内电极的作用力在介质材料产生面内压应力，并在相应方向出现自发极化，则内部介质材料的极化强度、电场强度及应力状态为P1=P0，P2=P3=01=0，2=3=0E1=E0，E2=0，E30(7)根据式(2)，材料吉布斯自由能表达式为G=1(T)P2+11P4+111P6+1111P812S112 Q11P2 Q12P2 EP(8)同样地，通过式(5)、式(6)是可以得到内部偏置电 场 分 别 为 20 MV/m、22 MV/m、25 MV/m、27 MV/m、30 MV/m 时，介质材料在 0 200 MPa 压应力作用下介质材料的相对介电常数变化，如图 4所示。从图4 中可以看出，在垂直于内电极方向的压力 FN的作用下，介质材料的相对介电常数减小。图 4介质材料的相对介电常数随压应力的变化Fig 4Variation of relative dielectric constant of thedielectric material with compressive stress造成这一现象的原因是:垂直于内电极的方向实际同样平行于内部电场方向，该方向的应力将进一步增强内部电场对于铁电畴壁的夹持作用20，进而影响铁电畴壁的运动与翻转，最终影响材料的介电性能。3试验样品与试验方法为更加深入分析高压陶瓷电容在带电状态下外部力场对于其容值的影响，采用万能材料试验机对高压电容进行静态压缩，分别从平行于内电极的方向、垂直于内电极的方向施加作用力，并在压缩过程中采用电桥盒测试高压陶瓷电容的容值。3.1试验样品试验样品标称容量为 404 nF，额定电压为1 500 V。高压陶瓷电容的长度、宽度、厚度分别为17.0 mm、15.0 mm、4.0 mm，如图 5 所示。静态压缩试验分别从高压陶瓷电容的长度方向(如图 2 中的1 轴方向，即平行于内电极的方向)、厚度方向(如图 2 中的 3 轴方向，即垂直于于内电极的方向)对电容施加作用力。图 5高压电容试验件示意图Fig 5Schematic diagram of capacitor test piece如图 6 所示，高压陶瓷电容样品两个内电极内端间距为 130 m，外端间距为 150 m，则电容内部1681兵工学报第 44 卷电极间距为60 m，内电极厚度为10 m。高压陶瓷电容样品的 电 压 为 1 500 V，内 部 电 场 强 度 为25 MV/m。图 6高压电容断面局部图Fig 6Partial section of high-voltage capacitor如图7 所示，采用硅橡胶导线连接高压陶瓷电容的引脚，进而对高压陶瓷电容施加高电压与电容参数测试。为保证高压陶瓷电容与万能材料试验机压头的绝缘，采用聚四氟乙烯薄膜在高压陶瓷电容表面做 2 层包覆。试验一共准备 6 块高压陶瓷电容样品，3 块用于平行于内电极方向，如图 7(a)所 示，3 块 用 于 垂 直 于 内 电 极 方 向，如图 7(b)所示。图 7高压电容试验样品Fig 7Test pieces of the high-voltage capacitor3.2试验方法常温条件(20)下，通过万能材料试验机对高压陶瓷电容样品进行加载，压缩过程中样品与试验机压头接触面均匀受力，通过压头上的力传感器测试得到的力来计算样品接触面承受的压力，如图 8所示。试验过程中，电容放置于材料万能试验机夹具中间，每隔 5 min 加大一次压力，直到电容破损，施加的压力如表 3 所示。图 8压缩试验示意图Fig 8Schematic diagram of compression test表 3不同方向施加的压力历程Table 3Histories of stress applied to capacitorfrom different directions时间/min平行于内电极方向的压力/kN垂直于内电极方向的压力/kN对应电容表面压力/MPa000.45052.550.9010105.101.80201510.202.70402015.303.60602520.400.4580302.555.401003530.600.45120加载过程中，通过高压源对电容两端施加1 500 V的高电压。通过测试电桥盒对压缩过程中电容的容值进行测试，测试得到电容在承受平行于内电极方向或垂直于内电极方向的压力时其容值随施加压力的变化。4单轴静压条件下高压陶瓷电容的容值变化通过万能材料试验机，分别从平行于内电极的方向、垂直于内电极的方向对样品表面施加约10 MPa、20 MPa、40 MPa、60 MPa、80 MPa、100 MPa、120 MPa 的静压，压力增加至电容破坏。4.1施加压力平行于内电极方向当施加的压力平行于内电极方向时，电容承受应力与电容容值随时间的变化如图 9 所示。3 块高压陶瓷电容样品的电容容值随施加压力的变化如图 10 所示。由图 10 可知，当施加的压力平行于内电极方向时，高压陶瓷电容容值随施加压力的变大而变大，容值变化幅度分别约为 5.08 F/100 MPa、5.12 F/100 MPa、4.67 F/100 MPa。则对于该高压陶瓷电容样品，当受到平行于内电极方向的压力时，容值将2681第 6 期单轴静压条件下高压多层陶瓷电容的容值变化图 9电容承受应力与电容容值随时间变化Fig 9Variations of stress and capacitancewith pressure图 10压力平行于内电极方向时电容容值随压力变化Fig 10Variation of capacitance with pressure parallel tothe direction of inner electrode增大，幅度约为 1.2%/100 MPa。4.2施加压力垂直于内电极方向当施加的压力垂直于内电极方向时，电容承受压力与电容容值随时间的变化如图 11 所示。图 11电容承受压力与容值随时间变化Fig 11Variations of stress and capacitance with pressure3 块高压陶瓷电容样品容值随施加压力的变化如图 12 所示。图 12压力垂直于内电极方向时容值随压力变化Fig 12Variation of capacitance with pressure perpendicularto the direction of inner electrode由图 12 可知，当施加的压力垂直于内电极方向时，高压陶瓷电容容值随施加压力的变大而减小，容值变 化 幅 度 分 别 约 为 17.21 F/100 MPa、18.16 F/100 MPa、17.96 F/100 MPa。则对于该高压陶瓷电容样品，当受到垂直于内电极方向的压力时，容值将减小，幅度约为 4.3%/100 MPa。5结果分析与讨论在静压条件下，高压陶瓷电容的内电极、介质材料应力状态应是均匀的。利用 ANSYS WOK-BENCH 软件建立简化的高压陶瓷电容有限元模型，模型中陶瓷体、内电极与介质材料的材料参数如表 1 所示，有限元模型如图 13 所示，其中陶瓷体与介质材料为 BaTiO3，内电极材料为 Ni。因内电极厚度很薄，采用壳单元模拟内电极结构，实体单元模拟介质材料。通过该模型，分析高压陶瓷电容在平行于内电极方向与垂直于内电极方向、幅值为 100 MPa 的压力作用下内部介质材料的应力状态。图 13简化高压电容局部几何模型Fig 13Simplified geometric model of thehigh-voltage capacitor5.1施加压力平行于内电极方向时对高压陶瓷电容平行于内电极方向的表面施加100 MPa 的压力时，介质材料沿极化方向的应力状态如图 14(即图 2 中的 3 轴方向)所示。3681兵工学报第 44 卷图 14电容在平行于内电极方向压力作用下的应力分布Fig 14Stress distribution of capacitor under pressureparallel to the inner electrode从图 14 中可以看出，在 100 MPa、平行于内电极方向的压力作用下，内部介质沿极化方向的应力状态以张应力为主，约为 2.3 MPa。结合静压试验结果，电容受到平行于内电极方向的 100 MPa 压力时，即内部介质材料沿极化方向的应力为2.3 MPa，容值增大 1.2%。5.2施加压力垂直于内电极方向时对高压陶瓷电容垂直于内电极方向的表面施加100 MPa 压力时，介质材料沿极化方向的应力状态如图 15(即图 2 中的 1 轴方向)所示。图 15电容在垂直于内电极方向压力作用下的应力分布Fig 15Stress distribution of capacitor under pressureperpendicular to the inner electrode从图 15 中可以看出，在 100 MPa 的垂直于内电极方向的压力作用下，内部介质材料沿极化方向的应力以收缩压应力为主，约为 81.4 MPa。结合静压试验结果，电容受到垂直于内电极方向的100 MPa压力时，即内部介质材料沿极化方向的应力为81.4 MPa，容值减小 4.3%。5.3试验与计算结果对比基于建立的有限元模型，计算高压陶瓷电容在平行于内电极方向与垂直于内电极方向，大小为 10 MPa、20 MPa、40 MPa、60 MPa、80 MPa、100 MPa、120 MPa 的压力作用下，内部介质材料沿极化方向的应力状态(平行于内电极方向的作用力提取沿电容厚度方向的应力分量，垂直于内电极方向的作用力提取沿电容宽度方向的应力分量)，如表 4 所示。表 4不同幅值的压力作用下介质材料的应力状态Table 4Stress state of the dielectric material underpressure of different amplitudesMPa方向压力/MPa1020406080100120平行于内电极0.20.50.91.41.82.32.8垂直于内电极8.2 16.0 32.0 48.8 65.1 81.4 97.3从表 4 中可以看出，内部介质材料沿极化方向的应力峰值与外部施加应力基本成线性关系。结合唯象热力学理论模型，通过式(4)、式(5)、式(6)计算得到内部电场强度为 25 MV/m 时，在 0.2 MPa、0.5 MPa、0.9 MPa、1.4 MPa、1.8 MPa、2.3 MPa 应力作用下介质材料的介电常数。对比在平行于内电极方向压力作用下的材料介电常数变化率与电容容值变化率，如图 16 所示;同样地，通过式(4)、式(5)、式(6)计算得到内部电场强度为 25 MV/m 时，在8.2 MPa、16.9 MPa、32.5 MPa、48.8 MPa、65.1 MPa、81.4 MPa、97.3 MPa 应力作用下介质材料的介电常数。对比在垂直于内电极方向压力作用下的材料介电常数变化率与电容容值变化率，如图 17 所示。图 16平行于内电极方向的压力作用下材料介电常数变化率计算结果与高压陶瓷电容容值变化率测试结果对比Fig 16Comparison of simulation results and test results ofthe change rate of dielectric constant of the materialunder pressure parallel to the inner electrode如图 16 和图 17 所示:综合唯象热力学理论模型计算结果与高压陶瓷电容静压试验结果，可以知4681第 6 期单轴静压条件下高压多层陶瓷电容的容值变化图 17垂直于内电极方向的压力作用下材料介电常数变化率计算结果与高压陶瓷电容容值变化率测试结果对比Fig 17Comparison of simulation results and test results ofthe change rate of dielectric constant of the materialunder pressure perpendicular to the inner electrode道平行于内电极方向的压力将在介质材料内部产生张应力，材料介电常数变大，高压陶瓷电容容值升高;垂直于内电极方向的压力将在介质材料内部产生压应力，材料介电常数减小，高压陶瓷电容容值降低。从变化趋势来看，唯象热力学理论模拟结果和静压试验结果十分吻合。然而计算结果和测试结果在数值上之间仍然存在一定差别，产生这一差别的原因主要有两点:1)在唯象热力学理论模型中忽略了掺杂组元对体系自由能的影响;2)高压陶瓷电容在高温烧结过程中将产生残余应力，唯象热力学理论模型忽略了材料内部残余应力的影响。6结论本文为分析外部力场对带电高压陶瓷电容的容值等关键性能的影响，采用唯象热力学理论模型对外力作用下介质材料的介电性能变化进行了分析。得出以下主要结论:1)内部压应力引起材料介电常数减小，内部张应力引起材料介电常数增大。2)模型计算结果、高压陶瓷电容静压试验结果与高压陶瓷电容简化有限元分析结果表明，平行于内电极方向的压力在介质材料内部产生张应力，推动铁电畴壁的运动引起材料介电常数增大，导致高压陶瓷电容容值升高。3)垂直于内电极方向的压力在介质材料内部产生压应力，增强电场对于铁电畴壁的夹持作用，引起材料介电常数减小，导致高压陶瓷电容容值降低。参考文献(eferences)1焦敏，陈小伟，阮朝阳，等 灌封材料对弹载电子器件的防护仿真研究 J 兵工学报，2014，35(增刊 2):51 56JIAO M，CHEN X W，UAN Z Y，et al Numerical analysis onpotting protection of electronic components in projectileJ ActaArmamentarii，2014，35(S2):51 56(in Chinese)2YANG G，YUE Z X，ZHAO J Q，et al Dielectric behavior ofBaTiO3-based ceramic multilayer capacitors under high dc biasfieldJ Journal of Physics D:Applied Physics，2006，39:3702 3707 3李长龙，高世桥，牛少华 高冲击下引信用固态钽电容的参数变化 J 爆炸与冲击，2018，38(2):419 425LI C L，GAO S 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