大气降尘研究应用现状.doc

大气降尘研究现状1.2大气降尘简介大气降尘（Dust fall）是指在空气环境条件下,依托重力自然降落于地面空气颗粒物，这些颗粒物源于各种途径,并且具备形态学、化学、物理学和热力学等多方面特性，粒径多在10m以上。但在静止空气中10m如下尘粒也能沉降，此外，当空气湿度较大或者发生降水时，气溶胶通过冲刷作用也可以降落于地表形成降尘。因此广义上大气降尘也涉及某些大气气溶胶。大气降尘是地球表层地气系统物质互换一种形式,降尘过程有重要环境指征意义。大气降尘计量单位为一定期间内单位面积上地表降尘量，表达为或1。大气降尘是地球表层地-气系统物质互换一种形式，是陆地生态系统重要构成某些。从空气动力学角度上讲，由于大气降尘极易沉降，所携带污染物易导致近源污染；但在风力较强劲时候，大气降尘也能在大气中长距离建议而导致远源污染。由于大气降尘不但危害人类健康2，还变化大气辐射平衡3，影响植物光合伙用好土壤性质等4，因而引起国内外学者广泛关注5。1.3大气降尘理化特性 大气降尘监测是进行降尘沉积物特性研究首要工作。采集降尘样品后，常规分析内容普通涉及沉积速率、粒度分布、矿物成分和元素组5等。大气降尘理化特性取决于下列3个基本因素5。(1)源区物质性质；(2)侵蚀时风速度和湍流速度决定了风可以启动和带走哪种颗粒；(3)粉尘被输送垂直和水平距离,按粒度大小、形状和密度,在搬运过程中粉尘将被分选，因而，随着搬运距离增长,矿物和化学分异作用也随着增强。通过对大气降尘理化特性分析，可以推断其物质源区、传播机制及环境效应等。 1.3.1 大气降尘粒度特性 降尘颗粒物粒度构 与大气搬运时动力环境密切有关。普通说来,距沙尘源区越远下风方向，大气中悬浮粉尘平均粒径普通就越小，地方性粉尘比普通长距离搬运粉尘颗粒要粗得多，此外,地方性粉尘粒度分布也强烈强烈受着源区物质粒度控制，人为源产生颗粒物比自然源产生颗粒物要细 24,25 。在源区附近，由于粉尘颗粒搬运体现为悬浮、跳跃和变性跳跃相结合方式，因而降尘粒度明显显示分布范畴较宽特点。肖洪浪22报道沙坡头降尘中值粒径为85um,上限为250um,在远离沙尘源区北京,刘东生3报道降尘中值粒径为20. 1Lm,上限在150Lm 左右。在大陆上采集粉尘经常具有地方性物质和远距离搬运物质混合物，有时导致粒径分布呈明显双峰态。许多研究表白,当代大气降尘粒度分布特性与黄土非常相似,证明了当代降尘是地质时代风尘活动继续，当代风积作用仍在进行,但两者粒度参数存在差别，也许与黄土化过程关于 26，27 。从不同天气状况来看，普通说来,由于沙尘天气发生时风速较大，可以搬运更粗颗粒物，因而与非沙尘天气降尘相比,沙尘天气降尘平均粒径要偏粗，分选更差,这也是它在搬运过程中不稳定大气动力环境反映。王赞红27报道北京市沙尘天气和非沙尘天气降尘中值粒径分别为25.21um 和15.84Lm,分选系数分别为1.68和 1.46。李玉霖28报道兰州市两种天气降尘中值粒径分别为30. 25Lm和23.66Lm,分选系数分别为1.29和1.26。1.3.2大气降尘化学特性 自然源和人为源产生粉尘矿物成分、元素构成和磁化率均有明显差别，来自不同自然源粉尘化学特性也有较大区别。来自于地壳源粉尘,重要矿物成分是石英、长石、方解石、白云石、云母、绿泥石、高岭石、伊利石、蒙脱石等,然而，任何一种粉尘精准组 取决于源区物质性质。粗粒粉尘普通富含石英、长石和碳酸盐矿物,而远距离运移粉尘典型地富含云母和粘土 5。粉尘颗粒物矿物构成也可以反映大气污染状况,例如，溶解在大气中气态污染物 很容易与方解石等固体颗粒物发生反映生成如石膏之类硫酸盐粒子29 32 ,此外，燃烧产物中会具有大量成分为球粒,而地壳岩石中没有具有该成分矿物26。 降尘颗粒物元素组 是分析大气污染重要手段之一。近年来大量研究应用富集因子(EF)来表 示大气中元素分布、传播、富集和判断元素来源等25,33 ，当降尘中某一元素富集因子明显不不大于1时,表白该元素在降尘中被富集，也许人为源对其影响较大,当富集因子接近1时,表白该元素重要来源于地壳源。而地壳源产生颗粒物中，元素A l 、Fe、K、Ti具备几乎相似浓度粒度分布，在粉尘大气搬运过程中,虽然某种大气清除过程对某一粒级有选取清除限度较大,但在各个粒级以及全样上，Fe/Al、K/Al、Ti/Al比值应基本保持不变，因而运用这些元素比值,可以追踪粉尘源区34，35。大气降尘来源也可以通过降尘颗粒物其她性质来判断,例如人为源产生粉尘由于具有燃烧物质因而比地壳源粉尘颜色偏暗 18，25，27 。 此外,人为源产生颗粒物磨圆度普通好于地壳源产生颗粒物，而同样来源于地壳源,经长距离搬运颗粒物由于互相碰撞摩擦,其磨圆度普通好与方性颗粒物25。 1.4 大气粉尘形成、传播、沉降机制 1.4.1 大气粉尘形成机制 降尘是大气中粉尘沉积物,大气中粉尘颗粒物来源可以分为自然来源和人为来源两类。在自然源和人为源中均有一次和二次颗粒物来源。自然源中一次颗粒物来源重要有：土壤颗粒物和地球表面沉积物、火山喷发形 火山粉尘、由各种火灾产生烟尘颗粒、海洋中波浪破碎和气泡爆炸产生大气气溶胶、陨石进入地球大气层分解形 宇宙粉尘、生物界花粉、孢子等。二次颗粒物来源重要有:森林中放出碳氢化合物经光化反映后产生微小颗粒，自然界硫、氮、碳循环中转化物等，人为源重要涉及工业过程如矿山和露天采石场等产生工业粉尘 5，11 。据关于资料记录 12，全球自然源发生量中一次颗粒物为120710 t/a，二次颗粒物为110510 t/a。关于自然源和人为源产生量，各种资料记录成果均有所不同。赵德山等 13以为，人为活动产生量约占9%-11%，随着工业发展，人为源量还会增长。在自然源中，土壤颗粒物和地表沉积物 粉尘产生量是很大,当前尚无这方面精确报道,H idy和Brock预计大气中这种来源粉尘年总产量可达61-36610 t/a14。1.4.2大气粉尘传播机制 一种颗粒一旦被逐出地表,则可借助蠕动、跃移或悬浮而移动,而颗粒被移动距离和方式取决于它物理特性(质量、形状)和风速度与紊流构造。据拜格诺风洞实验成果，粒径不不大于300um 颗粒只能在地面跃移或蠕动而不能在大气中悬浮，粒径70-300um 颗粒也很少被悬浮搬运，粒径不大于5um粘粒在没有粗颗粒掺杂下不能层中并被搬运到几千km 以外 15，16；肯尼斯.派伊 5 以为,在地球大气中以悬浮方式传播粉尘颗粒几乎都不大于100Lm,不不大于20Lm颗粒在涡流因随着强风而削弱时会不久沉降回地面，能作长距离搬运物质都是不大于10Lm颗粒,并且绝大某些是不大于2Lm颗粒。吴正17以为悬移和跃移颗粒粒径分界值为50Lm。图1为一次中档风暴中不同粒径颗粒物典型搬运方式。在这次中档风暴中,粒径 20Lm)沉降方式，后两种重要为长期悬浮颗粒物(约城区和近郊区风景区远郊区52。张乃明等()又研究了太原污灌区土壤重金属累积影响因素，成果表白，对土壤Cd累积贡献率为：污水大气沉降施肥；土壤Pb累积贡献率为：大气沉降和污水贡献相近，施肥最小；土壤Hg累积贡献率为：大气沉降污水施肥53。Mattina等()则以为土壤中某些重金属又可迁移到生长在其上植物中，进而通过食物链影响人类健康54。另有某些研究表白大气降尘对土壤理化性状和土地景观也有重要影响。如Jyoti Singh (1995)等在研究燃煤电厂周边土壤时发现，燃煤电厂由于降尘较多，对周边土壤物理和化学性质影响较大，导致土壤密度增长，孔性下降，土壤碱化等；并且土壤性质变化与大气降尘沉降速度明显有关55。此外，大气降尘对黄土，粘土和砂粘土形成56,57，土壤水平地带性某些反常规现象58，海水水平面变化59，太平洋南部微量金属沉积60等均有一定影响。1.7大气降尘对人体危害 大气降尘颗粒物很容易通过人呼吸道进入人体，并沉积于肺泡上。大气降尘进入人体有2个方面 危害：一是颗粒物复杂化学成分导致对人体危害。在都市中颗粒物,许多是由汽车尾气产生，汽油中具有四乙基铅燃烧后生成铅化物微粒( 具有氧化铅、碳酸铅)；工业区颗粒物许多具有氟化钠、氟化钙、镉化合物、铁、钒化合物等;生活区颗粒物许多携带苯及同系物、苯并(a) 芘、萜烯类化合物等致病致癌物质，可引起癌症。当这些物质沉积肺中，有些可溶解直接进入血液，导致血液中毒。如血液中铅量积累到一定限度时，使心肺病变，损害大脑、破坏神经，可影响小朋友智力正常发育。当二氧化硫与颗粒物同步吸入时，对人体产生危害更为严重，由于吸附在颗粒上二氧化硫被催化、氧化为三氧化硫，三氧化硫与水蒸气形成极细微硫酸雾，能更深地侵入呼吸道，增进有毒物质溶解，对肺泡有更强毒性作用；二是0. 5um 5um 粒子以及未被溶解污染物，可直接进入肺泡并在肺内沉积，被细胞吸取，侵入组织细胞，形成尘肺。尘肺因所积粉尘种类不同而各不相似，煤矿工人吸入煤灰形成煤肺，玻璃厂或石粉加工厂工人吸入硅酸盐粉尘形成矽肺，石棉工人易患石棉肺等。 大气降尘颗粒物还易产生二次污染，大气中硫化氢是不稳定硫化物，在有颗粒物存在条件下，可迅速氧化成二氧化硫，由于颗粒物具有铁、钒、镍等化合物，在空气条件下起到氧化触媒作用，加快二氧化硫转为酸雨过程，形成二次污染。 英国曾多次发生煤烟事件，最严重一次是1962 年12 月5 日开始，历时5 天死亡4000 多人事件。伦敦烟雾是由居民生活取暖、工厂生产排放烟尘、二氧化硫和冬季上午雾相伴而生。构成这次事件一次污染是二氧化硫和煤烟，二次污染物重要是硫酸雾和硫酸盐气溶胶。因而，保护环境减少污染，一定要减少各种粉尘、烟排放和产生。1.8大气降尘国内外研究现状随着社会和经济发展，人们环境意识越来越强，大气环境质量也越来越受到人们关注。但由于大气降尘最后污染对象是与人类生活密切有关土壤、水体和沉积物。因而，国内外学者对大气降尘进行了大量科学研究，重要涉及一下几种方面：1.8.1 大气降尘监测状况简述大气降尘监测是开展较早大气污染物例行监测项目之一。文献资料表白，早在30前国内就关于于大气降尘记录6，但作为空气污染物因子大气降尘测量始于20世纪初，当时各国环保部门纷纷用容器承办法获取大气降尘样品，有些国家还制定了本区域大气降尘环境原则（如表1所示7）。表1 20世纪初某些国家制定大气降尘原则(据H.W.Vallack.1998)大气降尘涉及干降尘和湿降尘。总体来看，对湿降尘研究较多，精度也较高8。大气降尘收集容器为集尘缸，放置高度为地面512m建筑物，距取样平台11.5m；其收集办法涉及湿法和干法。湿法惯用介质为水，也有少数人使用丙三醇试剂9。国内环保部门普通用水作为采样介质，而国外都在取样器底部铺放一至两层直径为12cm或16cm玻璃球协助固定降尘10。但是，湿法和干法取样量是不同。G.H.Ma Tainsh等（1997）实验成果为干法沉淀量是湿法649，而王赞红（）在北京大学实验成果则为干法沉淀量是湿法761，当前学术界还没有一种公认数值，由于大气降尘采样量与降尘来源、收集办法、采样位置等密切有关11。环境监测取样周期为30天，并且长年监测，其她有关研究取样周期普通较短。1.8.2 大气降尘源解析大气降尘源解析目是弄清晰它们来源及源分布，为有关部门控制这些污染源提供根据。污染源可分为自然源和人为源，自然源如土壤扬尘等，人为源又可分为固定源和流动源，固定源如燃料燃烧、工业生产过程等，流动源如交通运送等。研究大气降尘来源办法诸多，有些通过测定成果推断其来源，如采用As/Se比例拟定燃煤排放来源以及用Pt/Rh比例值拟定大气降尘来源25,26。此外，Zoller(1974)提出富集因子法(EF)也广泛用以区别大气降尘自然源和人为源27。但是，由于元素生物地球成因、化学过程和以为影响限度不同，富集因子法并不能精确判断某些元素来源，如用该办法拟定Al来源就引起了不少争议28.。近年来，同位素测定办法被广泛应用于大气科学研究上，其中一C和S应用较多29。另有些研究则通过模型模仿来推断大气中元素来源30。如受体模型技术已形成一种成熟办法体系31，广泛应用于都市、区域、全球大气环境研究之中。其中化学质量平衡发(CMB)是美国国家环保局推荐源解析办法，在国际上也得到了广泛应用32,33。当前，分析大气降尘化学成分重要办法有：火焰原子吸取法、原子吸取光谱法、高压消解-石墨炉原子吸取法、全反射X射线荧光法(total reflection X-ray fluorescence，简称TRXRF)等34-37，高压消解法尚有学者运用苔藓和地衣作为生物检测器来研究大气降尘中重金属污染物质38。研究办法诸多，成果也不尽相似。屈建军等（1992）研究敦煌莫高窟大气降尘时，提出其重要来源是鸣沙山沙丘粉沙近距离搬运39。陈玉清（）研究西安市大气降尘重要来源时，则以为共有三个来源，第一是外部来尘。一方面，西安市紧邻沙尘暴策源地地理位置为粉尘进入提供了也许；另一方面，沙漠边沿正在沙化草地、耕地与抛荒地为西安市外部来尘提供了物质基本；再次，春季强劲西北风是粉尘进入西安市搬运介质。第二是西安地区黄土遭受雨水侵蚀就地自然产尘。第三则是都市基本建设、工业生产、居民生活过程中对环境产生负面影响40。杨丽萍等运用因子分析法，研究了兰州市大气降尘重要来源有4种，按贡献率大小依次为：燃煤41.04%，风沙扬尘22.97%，骑车尾气18.67%，建材12.84%，其他仅为4.48%41。上述研究成果表白大气降尘来源和发生量因地区经济水平、能源构造、工艺办法及管理水平等不同而存在很大差别。随着研究进一步，大气降尘源解析也越来越详细。李德成等人()研究北京西北郊大气降尘和降雨中稀土元素表白，降尘和降雨中稀土元素分布与国内土壤稀土元素分布模式基本一致，阐明其重要来源是地表土壤42。王金达等（）研究沈阳市土壤和中铅分布规律成果也表白，灰尘中铅和土壤中铅分布规律趋于一致43。但也有研究以为土壤和灰尘中铅重要来自大气，并且土壤和灰尘中铅容易再次进入大气，导致二次污染44。因此，大气降尘和土壤是互相影响，互为源汇。此外，些学者对大气降尘构成来源也进行了研究。1997年李春生等研究兰州城区自然降尘时以为，Sb、As、Zn、W、U、Cl、Br、和Au来自人为源，其中Sb重要来源于汽车尾气，As重要来源于燃煤；而V则来自自然源，重要来源于表层土壤45。杨丽萍等()研究兰州市大气降尘时发现，大气降尘中富集限度最高元素Zn，Pb，As等重要来自人为源，Si，Al，Mg，K，Na，V，Co，Ni等重要来自自然源，基本源于本地和邻近地区土壤表土，而Fe，Ca，Ti，P，Cu，Ba，Cr，Mn等则人为源和自然源各占一定比例46。尚有许多学者从宏观角度研究了中华人民共和国大气降尘源区问题。如Uematsu M.(1985)提出“中华人民共和国粉尘”源于中华人民共和国干旱和半干旱区47。但这个源区概念比较笼统，涉及了类似黄土高原这样粉尘再搬运区。当前，“中华人民共和国粉尘”起始源地被许多研究鉴定为是中华人民共和国北方沙漠和沙地48。