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在两相流模式和在含水甲醇与CO2混合物在绝热的矩形微通道的过渡标准
C. Weinmueller, N. Hotz, A. Mueller, D. Poulikakos *
摘要: 本文介绍了在对绝热双相流的流程作业图调查, 200微米的硅制深的微通道, 采用激光感受荧光检测。利用两个的管嘴宽度( 管口分别为30微米和50微米) 和以甲醇水和CO2溶剂为气相, 来研究表面张力和管嘴几何学对流动模式转变的影响。结果发现和量化的以几何尺寸更小的管口和更小的液体表面张力, 能够在更低的表面气体和液体流速促进毛细管气泡传播。在表面气体的测量域( 0.01–0.625 m/s) 和液体速率的测量域( 0.0005–0.5000 m/s) 内, 我们观察到分散的气泡, 有规律排列的气泡, 楔入, 蛞蝓和环形流动, 从而扩大了较小表面液体速率近两个数量级的实验知识基础。在这里提出的流程图的帮助下, 我们能够表征观察到的规律地有序气泡流动为气泡的分散流和楔入流的传质状态。本调查的结果是小规模甲醇燃料电池的运作的直接关系。
1. 简介:
如今多相流是一个一直发展的课题, 与微型流动的应用相比, 它能够与归类于大规模的应用。经典两相流的发现包括能源和工艺技术广泛领域的大型应用, 比如热量传递(Kattan et al,1998; Kew and Cornwell,1997;Thonon et al, 1995;Webb, ),化学和生物反应器(Darmana et al, ;Dudukovic et al,1999;Millies and Mewes,1999;Vanhouten et al, 1994)。由于电子工业的小型化和分散的能源转换系统应用的趋势已经开始应用于主机的创新, 比如应用于芯片(Romera-Guereca et al, ), 微芯片冷却(Amon et al, ;Escher et al, ;Rosengarten et al, ;Senn and Poulikakos, )或者是微型燃料电池(Choban et al, ; Hotz et al, a,b; Senn and Poulikakos, )。为了设计高效率的设备, 我们需要对引入微管路得预期双相流有一个好的认识。
很多应用和科学技术的出现(Gunther and Jensen, ;Joanicot and Ajdari, ; Kobayashi et al, )和引入的微观物理现象的复杂性结合在一起, 组成了一个极具挑战的研究课题。即使管路中的大规模两相流很好的了解了(Baker,1954;Barnea and Taitel,1993;Lockhart and Martinelli,1949; Mandhane et al,1974;Taitel and Dukler,1976)。然而宏观两相流受到重力, 惯性( 剪切) 力和表面张力的相互作用很大的影响, 微观或者毛细管的两相流偏离对于重力影响的逐渐减小和其它提到的力量的重要性的转变的描述。Kreutzer et al.( ) 提出了微观和毛细管两相流的分类, 该分类依赖于Bretherton (1961)分析地导出的临界邦德数:

这个标准为了长气泡的垂直向上移动和在浮力推动的低雷诺数得圆管流而导出的。在低的邦德数和毛细管数下(Ca=ηu/σ), 泡沫运动可用润滑理论来描述。可是, 邦德数低于阈值( 关键) 时, 泡沫运动终止。
尽管在这个分类的近似性质中, 我们不考虑去湿现象, 粘度或者不同的通道横截面, 可是它还是被用于本文, 因为它提供了将毛细血管/微观两相流分类得简单方法。临界邦德数在定义微流双水相现象的重要性时, 其毋庸置疑的优点有表面张力的引入, 在仅仅基于管路尺寸的再分类上的明显改进等。

宏观实验得到的相关关系是否依然成立, 同一批实验发挥作用到何种程度, 这些问题都需要更深入的研究。为此, 很多当代的论文(Coleman and Garimella, 1999; Cubaud and Ho, ; Hassan et al., ; Kreutzer et al., ; Triplett et al., 1999; Waelchli and von Rohr, ; Zhao and Bi, )报道了这一领域的进展, 然而表面张力和喷嘴几何学性质对相转变的影响没有考虑进去。本研究重点关注表面张力的影响, 利用检测三种不同组成的甲醇-水液态混合溶液, CO2为气相, 见表.1。除此之外, 一组喷嘴集合体( 表.1) 被研究来推断对流动过渡状态的影响。工作液体的选择也要考虑它与小规模直接甲醇燃料电池的相关性。
在表面张力和喷嘴几何学的影响能够被论述清楚之前, 一个参考情形(参数组1, 见表1)在文献中被确立, 来客观比较类似参数( 流体性质, 管道几何学和制造性质) 。除此之外, 对在低液体流动速率下的流动相图未来的需要(Gunther and Jensen, ; Hassan et al, ), 在该实验中有所阐述。两相流动转变的现有知识被扩展了近两个数量级在边长为200微米的方形微通道中。
2. 实验步骤
2.1. 精细加工
一个基于光蚀刻影响标准的精细加工/微机电系统技术(Madou, )被应用于生产微尺寸的管道网络, 制造步骤见图.1。在第一步, 一个500± 25微米厚, 磷掺杂, 双面抛光, 4、 、 阻抗达到30欧/厘米的硅圆片都被涂上了一层有着负性光致抗蚀剂组成的10微米厚圆片( AZR 4562, MicroChem)。在随后的光刻过程中(MA6, Süss Micro Tec), 展开高分辨率面膜极性的掩饰极性模仿在UV照射下的光刻技术。一个干蚀刻程序用电感耦合等离子体系统( ICP备表面技术系统) 来操作, 最终形成了深和宽都是200微米的矩形管路截面。管道壁的表面粗糙度是由引入的”Bosch process”和掩饰分辨率决定的, 而且不超过1微米。在硅圆片的背面, 经过上面提到的步骤的循环, 液体进口、 出口和压力端口合并在一起。为了光经过, 一个直径100mm, 700 ± 50厚的硼硅酸盐玻璃圆片被经过由衬底焊机( SB6, 苏斯微技) 被焊接到硅圆片上, 在450摄氏度和1000V电压下进行。在将圆片切割成预先规划的为管路碎片后, 用环氧基树脂将聚醚醚酮(Upchurch Scientific)流体连接器与进口、 出口和压力管密封。
在芯片上的微流网络是按照典型的微型反应设计的, 这是为了与微型燃料电池相适应(Lu et al, ), 而且相较于现有的微流调查结果 (Cubaud and Ho, ; Waelchli and von Rohr, )。与Cubaud and Ho ( )的设计一个十分独特的不同是本蛇纹石弯在这里的四舍五入是被刻意如此做的, 目的是来自墙面动量变化降低的惯性作用, 特别是在急转弯处, 来逐渐
减小对两相流的影响。技术调查(Fries et al., )提到了在拐弯处动量变化对在一个分段气液流的尾流的塞子处液体混合的重要影响, 可是仅仅在自然地流动模式中得到印证。
微管路得混合部分对两相流的形成具有特别的重要性(Cubaud et al., )。液流被按照T行分路分成两个平行的通路( 在长度和体积流动阻力相同下) 。在混合区域, 两相流将按直角加入的气流围住(Cubaud et al., ; Dollet et al., ; Ganan-Calvo and Gordillo, )。如此设计的层流经过一个200微米深和50微米宽的管口, 来促进它的流动。在经过管口的突然扩大200*200微米, 将导致产生气泡, 具体的见(Dollet et al, ;Ganan-Calvo and Gordillo, )。

2.2实验装置
实验室在准实验室条件下( 22摄氏度和100Kpa, 实验装置如图.2) 进行的。注入泵泵入需要的水和甲醇溶液V1进去, 流量从0.0012到1.200mL/min。并对几个不同浓度的甲醇做了研究。相关参数列于表1, 相关流动性质列于表2。

储存于钢瓶(PanGas, purityP99.9 vol%)的CO2的体积流率Vg由质量流量控制器(Bronkhorst, EL-FLOW)来调节, 范围为0.02到1.5mL/min。两个液流都是在PEEK毛细管中流动的, 而且经过相同的入口注射到微管路芯片中。在混合区域, 依据毛细管流动原理的喷嘴主要应用这个项技术(Cubaud et al., ; Dollet et al., ; Ganan-Calvo andGordillo, ),来形成两相流模式。在随后的微管路部分, 最终的流动模式是经过一个蛇形结构的管路来研究的。正如前面提到的, 弯处被设计的光滑和园面的, 是为了降低壁面对动量变化的影响。
在喷嘴后的5mm( 25*dhyd)处, 在水力的入口长度以外, 第一个压力点与在研究的最后位置的第二个压力点是合并的。在这两个点相距精确地70mm。3个不同她的压力传感器(Huba Control 692;0.2 bar, 2.5 bar, 25 bar)被用来记录在两个点之间的压力降与流率的关系。在流过观察的区域, 喷嘴后70mm的下游, 两相流流过PEEK的真空管而且收集于一个电子称(Mettler Toledo XS204 DeltaRange)上的玻璃烧杯里, 为了液体流率的重复试验。
2.3荧光镜检法
现在有的几个非浸入式的用来描述再微管路中流动模式的方法, 比如Brightfield显微镜法, 荧光镜检法磁共振成像法等。与平常应用的Brightfield显微镜法相区别, 此处的实验应用了一个荧光镜检的技术(LaVision Flow Master MITAS),见图2.
液体混合物掺杂了0.01wt%Rhodamine 610 Chloride (Exciton),氟染色也是Rhodamine B的情况下进行的, 以得到一个荧光液体和飞荧光气相可分别的标志。用于降低表面张力的浓度一般认为为5%。一个双腔ND: 脉冲波长为10nm的掺钕钇铝石榴石激光器(New Wave, SoloII-15,532 nm)作为光源用于液体荧光检测。Rhodamine 610 Chloride在合适的溶剂里好izai波长为594nm的时候发出荧光。一个向上的荧光滤波器(dichromatic prism)能够预防激光脉冲造成危害; 只有发射光到达同步的电耦合摄像机芯片(LaVision Imager ProX 4 M), 一系列500ns的曝光时间形成独特的两相流图像, 见图3。

3流动模式
3.1传统型分类
两种不同浓度且互不相溶的液体注入一个绝热的微观引线, 进过一个特定的进入长度, 对于一个依赖于流体性质的特殊流动体系, 管路几何学和两种液体的体积流率。对于一个单一气液混合物在特定的管路中的情形, 能够得到一个基于气液体积流率流体相图。

不同的体积流率会产生一系列可区别的状态。试图在以发表的过量的信息中分别对各个状态和它们的描述找到一个共同的标准, 本研究依赖于Kreutzer et al. ( ), Coleman and Garimella (1999) and Cubaud and Ho ( )的在分类方面的结合的小修改, 见表3.这个选择被选来作为一个比较的基础, 因为在管路相似的几何特性, 这包括矩形断裂面相同的数量级和高宽比。
在另外一些文献中的报道(Coleman and Garimella, 1999),一个流动状态的典型不同能够经过圆形管路和矩形断裂面得到。这个额外的复杂性和流动状态的潜在偏差可经过一个尺寸与另一个尺寸之比的作用描述。两相流的研究已经从第一次在微间距矩形截面切片通道中, 发展到在窄宽度或裂缝形态中研究, 这些被导出的额流动相图对矩形断裂面管路的使用性还有待考证。
流动状态的修改时因为除存在分散流之外, 还存在有规律的气泡流模式。在不同的环境里, 水动力学产生的气泡例如重点的应用于单次小批量反应(Joanicot and Ajdari, ), 所谓的有序泡状流被称为气泡悬浮液(Gordillo et al., )单分散阵列泡沫(Cubaud et al., ), 或者格泡沫(Ganan-Calvo and Gordillo, ),可是还并没有合并到任何一个相图分类中, 这取决于做着的知识。既然描述的气泡排列( 见下一章节) 包括球形滴( 见表3b) , 几何尺寸相同, 泡沫一词, 描述和关于多面体, 改变气体体积, 在这里都是不适用的。
文献中研究两相流的典型的工作流是水-空气或者水-氮混合物, 因此规律地气泡在流动相图的环境中观察不到了。在下一章节中我们将讨论和描述流动状态。
3.2观察到的流动状态的描述
3.2.1分散流状态
正如前面提到的和表3中列举的, 分散流能够被分为两个部分。在一个低的气体流率开始, 将会产生一个分散的气泡流, 见图3( a) 。气相能够被描述为直径小于管路高度的离散球体, 而在连续的液相中却是均匀的。气体流率的提高会使得气泡尺寸的增大, 直到直径超过管路高度。从那一刻起, 既然气泡被管路截面所限制, 流动状态被认为是间歇的。
然而, 在特定的条件下, 气体流率的增加不会导致气泡尺寸的增大, 可是会导致气体数量到达一定的水平, 单一气界会按照管路几何尺寸密集的设置于系统规定的参数范围内, 见表3( b) 。一些作者报道的气泡的合并(Ostwald Ripening)现象, 还不能在特殊的流率下得到。
本文章不讨论合并的标准。本文提到的是有规律地气泡流流动模式。
3.2.2间歇流动状态
已知的间歇流动状态是在宽松的不同表现形式, 拉长气泡, 楔入, 塞, 塞或分段流下测得的, 然而经常归咎于泰勒和她的工作(Taylor,1960)。这个流动模式的特性是它的气泡直径比管路横截面还大。因为表面张力的主导作用, 气泡沿着管路轴线延展而不是分散或者破裂成球型小液滴。
两个可区别的流动模式能够再间歇流动, 楔入和段塞流动状态下被检测到, 见表3( c) 和( d) 。虽然两相流的几何外形很相似都能够用一个被细液体膜围绕的轴对称气体堆芯来描述, 而且被与液体活塞分成几段, 形成拉长的气泡, 楔形流在特定的情况下会出现(Cubaud and Ho, )沿着相邻管路壁的失润和干透情形下。
相正确, 活塞流模式以一个要更大, 因此, 加强拉长的气泡为特征, 这个气泡没有显现出任何的干燥区域。这些气体中心将会被高速流动的液体塞段一直润滑着。
正如Cubaud and Ho ( )所描绘的楔形流状态能够依据不同的气泡流速分为两种能够互相转变的不同润湿状态。如果气泡的速率低于去湿速率, 那么细长气泡和管壁之间的液膜会变干。如果气泡速率大于临界速度, 液膜将不会破裂, 而且气泡将会被液膜包围。
3.2.3环形流
在低液体流速下, 跨过管路横截面的液体活塞将会随着气体速度形成环或波状和最终变平而消失; 一个持续的轴对称的气体中心形成, 见表3( e) 。液体流仅仅在被管壁覆盖的细液体膜中流动。
3.2.4层状流
这里并没有观测层状流, 可是很快就详尽的阐述了完整性的利处, 而且它在一些流动相图中的出现将会在下面谈给予讨论。层流状态能够完全分开液体和气体两相。在大规模两相流中, 这种不同用浮力来感应, 反之对于微观管路规模, 在表面与表面张力的合并中可湿性将会一直层状流。
3.3结论
3.3.1参数集1-4的流动相图
我们实验的结果将在这一节中予以讨论, 然后与以前报道的研究结果做一个彻底的比较。在图4( a) -( d) 显示了四个参数集的结果。参数集1被解释为一个与相关文献中液气混合物比较的案例(Colemanand Garimella, 1999; Cubaud and Ho, ; Triplett et al., 1999;Zhao and Bi, )。在参数集1-3中, 只有甲醇-水溶液的浓度有改变, 见于表2, 参数集1一蒸馏水开始, 随后的是参数集2是1M的甲醇溶液, 参数集3是纯的甲醇溶液。在参数集4中, 液体浓度与参数集2中一样, 可是喷嘴的几何尺寸改变为30微米宽, 目的是鉴定喷嘴的尺寸对结果的影响。

实验是在一个设定的注射泵控制的特定液体流率而且逐步增加液体流率的条件下进行的。液体流率能够达到稳定的条件, 可是在喷嘴出口下游70mm处, 还有水压入口长度和压力孔之见的地方, 流动模式被记录和确定前至少有300s能够经过。
记录的流动模式以表观气体流率jg为横坐标和表观液体流率jl为纵坐标被列于表中, 见图4( a) -( d) 。表观气体流率jg定义为气体体积流率除以管路横截面积A, 表观液体流率jl的定义是类似的:

我们在参数集1-4中能够发现一个有趣的现象, 关于起泡, 楔入和活塞流之见的转移线。在参数集中表观气体流率jg>=0.08 m/s(the rms of jg>=0.06–1.0 m/s)时, 转移线T-1和T-2在假象的流动相图中时以相同德倾角和位置平行的, 这个假设是在文中研究的液体性质的改变和喷嘴喷口轻微的改变对两个转移线在起泡和楔形/活塞流转变过程中整体趋势没影响。转移线把楔形流状态和气泡流分开来, 精确地表示如下:
转移线T-1:
与活塞流( T-2) 平行的楔形流转移线得到一个相似的, 关于转移线T-1的指数函数, 两者有着相同的指数, 可是不同的偏差:
转移线T-2:
在图4( a) 中, 在低于临界值jg = 0.08 m/s( 只有参数集1和2在jg = 0.08 m/s) 时, 气泡流和楔形流之间的传递过程在气体流率中独立出来。这个过渡仅仅依赖于液体体积流率。这个过渡发生在:
与参数集3中相对应, 过渡更加依赖于两液体流率, 因为甲醇作为一个液体其表面张力远低于水, 在同样的喷嘴尺寸下也就能够形成更小的气泡。这个能够用流动重点技术的工作原理来解释。气体中心的解离形成气泡( 或者称泰勒气泡)的情况依赖于惯性力和表面张力的相互作用。表面张力越小, 越早发生气泡中心的解离, 形成的气泡液越小。这些也能够更方便的用小店的喷嘴来得到, 正如参数集4中显示的结果, 列于图4( d) 。总的来说, 能够这么说两个设计的效果在低于临界值jg = 0.08 m/g时产生稳定的较小气泡; 这些能够要么经过降低喷嘴的尺寸使其低于50微米或者降低液体的表面张力。
对于从楔形流到活塞流( T-2) 过渡的一个类似的理由的转移线能够在如下条件进行:

稍微降低1M的甲醇溶液对表面张力的影响能够再参数集2中看出, 图4( b) , 可是并没有在参数集1中表现出明显的影响, 图4( a) 。然而有趣的是, 有规律的气泡状态能够在楔形流状态中检测到, 在转移线T-1和T-2之间。这些表明甲醇量的很小变化都是使得在喷嘴处气体核心破碎产生的气泡更小更稳定。同时, 气体表面张力又高到足以防止个别气泡的合并, 形成有规律的状态。有规律地气泡状态在参数集4中更深入的检测到, 见图4( d) , 这个能够与1M甲醇的溶液相似的解释。
对于参数集3和4过渡装态在高于jg = 0.04 m/s时是十分有趣的。在参数集3的清况中, 在溶液中甲醇的混合在从气泡流到楔形流的微管产生一个相变。这个国度完全发生在喷嘴下游70mm的范围内, 而且能够用下面的转移线来表征:
转移线T-1a
对于参数集4, 一个有规律的气泡流状态作为一个T-1下的转移状态, 遵守如下
转移线T-1b
仅仅出现的环形流也在参数集3和4中检测到, 见图4( c) 。楔形流和环形流过渡的回归线基于三个具有很大不确定性的环形流数据点, 可是为了完整期间:
转移线T-3
3.4与已有的流动相图的比较
在后面的章节, 最相关的, 最近的和最有影响力的微型两相路研究将与我们的实验数据做个比较。与实验明显最相似的实践计划由Cubaud and Ho ( )提出。

3.4.1流动相图与Cubaud and Ho ( )的比较
Cubaud and Ho ( ).研究了在矩形管路彻底的两相流, 管路的横截面长宽分别为500微米和200微米。微型管路是用反粒子蚀刻技术连接到覆盖着阳性保护玻璃允许光经过的硅上。使用的工作液体是流动聚焦喷嘴混合的去离子水和压缩空气。这个喷嘴被证明在生产大范围尺寸气泡的有效措施。它们遵守喷嘴部分下游的气泡, 楔形, 活塞, 环形, 干流动列于典型的两相流相图, 见图5.
Cubaud and Ho ( )基于200微米的管路的转移线流动相图, 是画来和我们实验数据做比较的。在Cubaud and Ho ( )中, 做了这样的假想, 在它们衡量领域内的流动相图是独立于管路横截面尺寸的。在(Cubaud and Ho, )中, 做了这样的假设, 在它们的衡量领域边界之内的流动相图是与管路横截面的尺寸是相对独立的。在转移线的对500微米管路进行插补法之后, 一般性的功能性的依赖于表观速率:

其中对于气泡/楔形流转移线( T-1) , 对于楔形/活塞流转移线( T-2)对于活塞/环状流转移线( T-4), 对于环状/干流转移线。
与Cubaud and Ho ( )在200微米横截面的微管得到的数据与我们的实验数据进行比较, 在气泡/楔形流( T-1)和楔形/活塞流( T-2)之间得到很好的一致性, 见图5.转移线T-1的偏差也能够观察到。然而, 对Cubaud and Ho ( )实验中的转移线H-1进行深入回归检查后, 能够看出这个转移线并不能单独精确获得对于200微米横截面的微观的相转移。她们气泡流数据集中的几个点也并不能很好的符合于提出的气泡流状态。如果对她们数据集提出的相同数据( 仅仅200微米时的值) 进行分别解释, 那会是抓一线会更加的渐渐倾斜, 实际上与我们T-1的结果相同。
转移线T-1和T-2的平稳区在我们研究中低于jg=0.08m/s时出现; 这在Cubaud and Ho ( )试验中是检测不到得。原因是我们更大的喷嘴设计, 它后面的孔口也是相同的深度, 能够是更大的拉长的气泡在更小的气体体积流率下更稳定。
在Cubaud and Ho ( )中描述的活塞/环形流和环形流/干流之间的转化不在我们的测量范围内, 因此, 不能得到公平的比较。如果假设一个转移线的指数( 线性对数刻度) 插补法到我们的测量范围, 能够估算误差。一个可能的解释能够从我们活塞流的分类中推断出, 其包括一个与几乎不出现流过管路的活塞流环形-相似的流动状态。
与Cubaud and Ho ( )的工作不同, 干流装态并没有在其它很多研究(Coleman and Garimella, 1999; Triplett et al.,1999)中的20微米管路中观测到。
总的来说, 从我们与Cubaud and Ho ( )研究的比较中得到的结论, 能够这么说, 管路尺寸也对转移线有着一定的影响。在Cubaud and Ho ( )中对两个不同管路尺寸的插补法并没有显示出我们研究发现的平稳状态来支撑下面这个结论, 微型规模的两相流不但仅由管路几何性质(Coleman and Garimella 1999)决定, 而且还由管路尺寸(Triplett et al., 1999; Zhao and Bi, )决定。总之, 能够这么说Cubaud and Ho ( )出的流动相图印证了我们相变的现象。
还需要说明的是我们能够测量两个Cubaud and Ho ( )低得多的数据, 拓展了已知的微型规模两相流的流动状态相图, 能够观察到在临界值jl=0.0159m/s以下的活塞流主导现象。
3.4.2与Triplett et al. (1999) and Zhao and Bi( )流动相图的比较
与经常归类和引用的文献的比较式必要的, 目的是理解和提取对转移线有影响的参数。在下文中, Triplett et al. (1999) and Zhao and Bi( )的工作被用作一个更深入的方法来达到这个目的, 而且与我们的数据进行比较, 见图6.
Triplett et al. (1999)在她直径分别为1.1mm和1.45mm横截面为圆形和三角形的高硅管路, 四个流动状态: 气泡, 活塞, 搅拌, 环形波状流。设置的方向是水平的, 液体, 去离子水和空气在一个十字形的搅拌器中混合, 一般伴同经过上面提到的几何尺寸200mm长的管路。
Zhao and Bi ( )测验了一个由透明合成树脂制造的等边三角形形状的管路。与Triplett et al. (1999) and Cubaud and Ho ( )相比, 经过水和空气同时垂直向上的两相流注射经过多孔介质得到。流动状态结果是: 毛细管气泡, 活塞, 搅拌和环形流。
从直接比较我们的测量数据和Triplett et al. (1999) and Zhao and Bi ( )提出的相变线, 能够明显的观测数据是测量域不同, 见图6.为此目的, 除了观测领域的转移(Triplett et al., 1999: jg = 0.02–80 m/s and jl = 0.02–8 m/s; Zhao and Bi, : jg = 0.1–100 m/s and jl = 0.08–6 m/s) 外, 还要记住不同的管路几何参数, 当从比较中得到结论时。
十分有趣的是我们全部的测量范围都在Triplett et al. (1999)预期的循环槽钢截面的活塞流流动相图和Zhao and Bi ( )的三角微管流动相图内。除了不同管路几何参数的偏差的说明外, 喷嘴还需要特别的注意。另外在(Cubaud et al., ; Ganan-Calvo and Gordillo, )中也得到了喷嘴特别对微管(Bo < 3.368)中气泡的稳定有着明显的影响的证明。一定的孔口几何尺寸能够促进产生一大批的气泡, 优势成为毛细管气泡流(Zhao and Bi, )。

这个解释支持我们对在比Triplett et al. (1999)报道要低的jl下的气泡和楔形流。换句话说, 考虑到在前面叙说的偏差系数, 在Zhao and Bi( )中检测到的气泡状态更加符合我们的结果。不过, 偶然重合的可能性也不能完全排除。
有趣的是, 在活塞流和环状流之间相转换时进行转移线的插补, 在Triplettet al. (1999) 和 Zhao and Bi ( )得文献中, 对于甲醇溶剂的相转移竟然极其的相似, 见图4( c) 。
与Coleman and Garimella (1999)的比较并没有得到任何的信息; 我们的流动相图完全与其楔形/活塞流流动状态一致, Zhao and Bi ( ) 和 Triplett et al. (1999)也对其应用做了相似的讨论。
3.4.3与Taitel–Dukler模型的比较
Taitel and Dukler (1976)在一篇有影响力的文献中提出了一个来描述在水平圆管中的宏观两相流中的相转移物理模型。这个模型基于一个对切向力指数定律摩擦系数的假设(Agrawal et al., 1973)两相层流中每一相( 分别是气相和液相) 的动量平衡 。一个动量平衡无因次的表征为X的函数(Lockhart and Martinelli, 1949),无因次参数Y反应的是倾斜的影响。倾角为0时, 正如在本文中研究和比较的, Lockhart–Martinelli-Coefficient X仅仅与液相因次的平衡高度有关。Taitel and Dukler (1976)经过一个特殊无因次数发展出了每一个相转移的标准。
间歇层流的相转移是基于Kelvin–Helmholtz为了发展在液/气界面的极小波的稳定性判据, 其中临界装量高度为管路内径的50%, 这个能够用一个屋因次形式表示为:

其中F是修正的弗劳德数:

其中C2是无穷小波的一个干扰因数; 分别是无因此气体速度, 液体装填高度, 液体和气体中心横截面。所有的变量都会被管路几何约束规范化。间歇到环状流状态过渡的准则是基于Butterworth (1972)的结果, 该结果显示一波足够高度掠过管壁形成在初次蓄水高度低于时的环状流装态。结果显示, 对于水平管, X为常数值X=1.6。
Taitel and Dukler (1976)提出的对从波动过渡到层状光滑流的准则是局限的或者说与小规模两相流没有十分密切的关系。换句话说, 从气泡流到间歇自喷流状态的转变时相关的, 而且是基于她们在服从于下面无因次准则气泡的流动和浮力稳流脉动的平衡中工作得到的结论:
其中
分别为无因次液体流率, 横截面积, 水力直径和气液接触面积。所有的变量都由液体装填高度和管路直径规范化。
即使这个模型被证明能够很适当地推测在宏观管路中的相转移, 就如Taitel and Dukler(1976)为Mandhane et al. (1974)研究的一个直径25mm的圆管做的流动相图中显示的, Taitel–Dukler模型没能成功推测在更小直径管路中的流动相转移, 比如Damiandides and Westwater (1988) 和Coleman and Garimella (1999)比较的直径小于5mm时的情况。

Taitel–Dukler 模型(Taitel and Dukler,1976)与我们实验的参数集1的比, 见图7, 转移线F( 层状流和间歇流之间的相变, 基于无量纲准则F) 的产量不一致。同时, 需要指出的是参数集1没有描述任何的层流; 也没有光滑流或者波状流。拓展了的Kelvin–Helmholtz理论的应用不能够圆满的接受再微流体中波动的增强。
换句换说, 在以Taitel–Dukler为基础的转移线吧间歇式流动从环状流( 转移线X, 基于X=1.6) 中完全的排除, 显示出了与我们实验中得到的从楔形流向活塞流过渡相似的坡度。表面上的一致能显示出关于模型有效性的一点有趣的信息: 即使管路几何特性可能导致一些误差, 可是基本的动量平衡状态还是有效地。
间歇流到分散气泡流的转移线( 转移线T-1, 基于无量纲准则F) 仅仅与我们在将较小的表观气体速率与转移线平衡匹配时才与我们的数据一致。可是, 这个一致被认为是纯粹的巧合, 因为既没有基于重力的浮力也没有不稳定的起伏现象在完全忽视便面张力的重要效果的微流体中起重要的作用。
关于原Taitel–Dukler模型的结束语市这样的, 在模型中缺少对表面张力效应的研究, 导致它缺少了在低于临界邦德数Bo 《= 3.368是的微流体流动的应用。
3.4.4与修改了的Taitel Dukler模型的比较
Barnea et al. (1983)做了一个工作, 她将Taitel–Dukler模型对证实了的直径4mm或者更大的较小直径管路的分类。表面张力作为一个相关作用力被考虑了进来, 在层状流到间歇自喷流中遵循下面准则:

图8显示显示了这个准则与参数集3的比较。能够发现在图8中修改了的转移线与活塞流到环状流的转移线相一致。即使Taitel–Dukler模型的动量平衡时基于圆形横截面的, 这显示表面张力的引入能更好的预测在次毫米级微观中的相转移。
Brauner and Maron (1992)对Taitel–Dukler模型做了另外的修改, 目的是能更好的预测对气泡流到层流的在小直径的管路中的相转移( 修改了的转移线T) 。这个修改视使其适用于临界气泡大小, 在其中表面张力能够阻止由浮力推动的持续气体层的形成。
正如文中讨论的, 在低于临界邦德数是, 降低了的重力将不能明显的影响相转移, 正如被确认的基于修改了对于图8中参数集1的Barnea et al.(1983)的精确转移线的错配。
与Taitel and Dukler (1976)的机械学模型的比较, 和对Barnea et al. (1983) and Brauner and Maron (1992)的修改中, 我们能够得到这样的结论: 即使这些模型被证实在宏观的管路中的相转移是有效地, 而且在直径低至4mm的管路中修改的考虑, 在低于临界邦德数是的两相流动都不一定适用。因为重力的影响被降低了, 此时重力作用不能大于表面张力。

4结论
这篇文章的重点是讲在高宽比一致的有规律的微型管路中绝热的两相流的流动相图结构和与其它已报道的一些相图的比较。在相转移的表面张力和喷嘴几何尺寸的影响是经过两个喷嘴宽度, 和一系列液体混合物的引入参数研究法来研究的。液体混合物, 水和甲醇, 在CO2为气相时, 按照她们与微流体应用中的相关性被选择, 特别是在微型甲醇直接染料电池上。这也使得表面张力的影响得到了检测。注册的喷嘴几何性质促进了一系列不同的流动状态, 比如气泡流, 有序气泡流, 楔形流, 活塞和环形流, 依赖于一些诸如喷喷嘴和管路几何性质和液体特性的影响因素。
在我们的实验测量域内, 不同浓度甲醇混合物对流动相转移的有着相对较小的影响。然而, 经过增加甲醇在我们的液体混合物中的含量, 毛细管气泡的稳定性在较低的表观气体速率中有显示。另外, 有规律气泡的出现能够归因于甲醇的混入。
不同喷嘴宽度的比较得到一个喷嘴宽度和气泡稳定性之间的关系。因此喷嘴的宽度在微流体的两相图中时一个十分重要的参数。更小的喷嘴尺寸和更小表面张力的液体推动在低的气体和液体表观速率下的毛细管气泡的形成, 同时增加了有规律气泡流出现的可能性。
将我们实验的数据域报道的实验结果比较, 我们得出流动相图, 与Cubaud and Ho ( ), Zhao and Bi ( ), Triplett et al. (1999)相比流动相转移的总协定在相关性被观察到。有趣的是, 从Zhao and Triplett到低表观速率的楔形/活塞流相转移的插补法印证了检测到纯甲醇的环状流状态, 这与Cubaud and Ho ( )想对应。在Cubaud and Ho ( )中关于管路大小对相转移没有影响的讨论与我们的结果不一致。相正确, 我们对于低表观液体速率的测量表现出一个转移平衡。在现在的流动相图中一个更加重要的结论是基于低表观液体速率的实验只是得扩充( 与Cubaud and Ho ( )相比差2个数量级) 。另外, 我们将有规律气泡流与流动相图的一致性的出现作为一个新发现报道了出来, 将它们作为一个气泡和楔形流之间的相转移放到一起。
Taitel–Dukler模型被证明不是适当的方法来预测在低于临界邦德数的微流体两相流中的相转移。另外, 修改了的Brauner and Maron (1992)也不能用来预测气泡流和间歇自喷流的相转移。只有修改了的Barnea et al. (1983)被发现稍好些。