牡蛎壳粉对稻田土壤酸化与镉污染的协同调控效应.pdf

2023，45（4）DOI：10.13836/j.jjau.2023073江西农业大学学报 Acta Agriculturae Universitatis Jiangxiensishttp:/牡蛎壳粉对稻田土壤酸化与镉污染的协同调控效应占静1，文阳平1，王莹1，朱宏艳1，李世豪1，陈玉婷1，陈绪龙2，王永明2，商庆银1*（1.江西农业大学 作物生理生态与遗传育种教育部重点实验室，江西 南昌 330045；2.福建玛塔生态科技有限公司，福建 漳州 363000）摘要：【目的】土壤酸化与重金属污染是我国南方地区水稻生产中面临的两大障碍因素。牡蛎壳属于一种废弃的天然多孔的强碱性生物质材料，来源丰富，对其进行开发利用具有非常广阔的前景。研究旨在探究牡蛎壳粉对土壤酸化改良和重金属污染的协同修复效果。【方法】采用镉污染土壤分别添加不同剂量的热解改性牡蛎壳粉（质量比为0%、2%、4%、6%）开展水稻盆栽试验，研究牡蛎壳粉对土壤pH、土壤Cd形态分布特征以及水稻植株Cd吸收积累的影响。【结果】施加牡蛎粉后土壤pH值呈上升趋势，其中2%、4%处理移栽前提升了0.46，0.73个pH单位；分蘖期提升了0.49，0.63个pH单位。成熟期土壤pH值随牡蛎壳粉的添加而上升，上升幅度为0.480.56。添加牡蛎粉会降低水稻土壤中酸可提取态Cd浓度，其中2%处理显著下降82.04%。可还原Cd浓度随牡蛎壳粉的添加呈下降趋势，其中6%处理显著下降40%。与0%处理相比，2%、4%处理的可氧化态Cd浓度显著下降40%和30%，6%处理无显著变化。施加牡蛎壳粉后水稻各部位的Cd浓度呈下降趋势，其中4%处理根部Cd浓度下降47%。与不施加牡蛎壳粉相比，茎叶部Cd浓度在2%、4%、6%处理下分别下降53.73%、55.11%、41.80%；穗部Cd浓度分别下降55.38%、50.84%、39.84%。【结论】在酸性镉污染稻田土壤中施加牡蛎壳粉能够提高土壤pH值，促进土壤中的Cd由活性强的形态向稳定态转移，减少植株各部位Cd浓度。关键词：水稻；酸性土壤；重金属；镉污染；形态分布；牡蛎壳粉中图分类号：S511；S156.2 文献标志码：A 开放科学（资源服务）标识码（OSID）：文章编号：1000-2286（2023）04-0787-08Synergistic Regulatory Effects of Oyster Shell Powder on Soil Acidification and Cadmium Pollution in Paddy FieldsZHAN Jing1，WEN Yangping1，WANG Ying1，ZHU Hongyan1，LI Shihao1，CHEN Yuting1，CHEN Xulong2，WANG Yongming2，SHANG Qingyin1*（1.Key Laboratory of Crop Physiology，Ecology，Genetics and Breeding，Jiangxi Agricultural University，Ministry of Education，Nanchang 330045，China；2.Fujian Mata Ecological Technology Co.，Ltd.，Zhangzhou，Fujian 363000，China）收稿日期：20230424 修回日期：20230519基金项目：国家自然科学基金项目（42167004）Project supported by National Natural Science Foundation of China（42167004）作者简介：占静，硕士生，orcid.org/0009-0004-5854-9212，；*通信作者：商庆银，副教授，博士，主要从事农田土壤改良与作物养分管理研究，orcid.org/0000-0002-7468-8704，。占静，文阳平，王莹，等.牡蛎壳粉对稻田土壤酸化与镉污染的协同调控效应 J.江西农业大学学报，2023，45（4）：787-794.ZHAN J,WEN Y P,WANG Y,et al.Synergistic regulatory effects of oyster shell powder on soil acidification and cadmium pollution in paddy fieldsJ.Acta agriculturae universitatis Jiangxiensis,2023,45(4):787-794.江 西 农 业 大 学 学 报第 45 卷Abstract：Objective Soil acidification and heavy metal pollution are two major obstacles faced by rice production in southern China.Oyster shell，with abundant resources，is a type of abandoned natural porous strongly alkaline biomass material，and its development and utilization have broad prospects.MethodTo investigate the synergistic effect of oyster shell powder on soil acidification improvement and heavy metal pollution remediation.Rice pot experiments were conducted by adding different doses of pyrolysis modified oyster shell powder（mass ratios of 0%，2%，4%and 6%）to cadmium contaminated soil.The effects of oyster shell powder on soil pH，soil Cd distribution characteristics，and Cd absorption and accumulation in rice plants were explored.Result After applying oyster powder，the soil pH showed an upward trend，with 2%and 4%treatments increasing by 0.46 and 0.73 units before transplantation and 0.49 and 0.63 units at tillering stage.The soil pH value of each treatment during the mature period increased with the addition of oyster shell powder，with an increase range of 0.48-0.56.Adding oyster powder could reduce the concentration of acid extractable Cd in rice soil，with a significant decrease of 82.04%under the 2%treatment.The reducible concentration showed a decreasing trend with the addition of oyster shell powder，with a decrease of 40%under the 6%treatment.Compared with the 0%treatment，the concentration of oxidizable Cd under the 2%and 4%treatments significantly decreased by 40%and 30%，while there was no significant change under the 6%treatment.The Cd concentration in various parts of rice treated with oyster shell powder showed a decreasing trend，with a decrease of 47%in the root Cd concentration under 4%treatment.Compared with no application of oyster shell powder，the Cd concentration in the stem and leaves decreased by 53.73%，55.11%and 41.80%under 2%，4%，and 6%treatments，respectively；The Cd concentration in the ear decreased by 55.38%，50.84%and 39.84%respectively.ConclusionThe addition of oyster shell powder in acidic cadmium contaminated paddy soil increased soil pH，promoted the transfer of Cd from a highly active state to a stable one，and reduced Cd concentration in various parts of the plant.Keywords：rice；acid soil；heavy metals；Cd pollution；species distributions：oyster shell powde【研究意义】水稻（Oryza sativa L.）作为世界第二大粮食作物，也是我国最主要的粮食作物，在粮食安全保障体系中占据重要地位1。近年来随着大气酸沉降不断加剧和化肥的过量施用，农田土壤酸化问题极为严重。据调查，20世纪80年代江西省土壤平均pH为5.5，而21世纪初已降低至5.1；其中强酸性土壤（pH5.5）所占比例从56.6%增加至85.7%2。土壤酸化可能使得土壤养分流失，土壤板结，导致水稻根系吸收养分困难，影响水稻的产量与品质。另一方面对于重金属污染土壤，土壤pH值下降，还会导致土壤中重金属活性增强3，迁移力提升，增加水稻对重金属的吸收。农田酸化对土壤养分循环、土壤肥力和土壤生物的负面影响，严重影响了食品安全的可持续发展。据国家环境保护部在2014年发布的 全国土壤污染状况调查公报 显示，我国农田污染土壤点位超标率为 19.4%，其中 Cu、Cd点位超标率分别为2.1%和 7.0%。江西环鄱阳湖区是我国重要的商品粮生产基地，但该地区 Cu、Cd 的超标率更是高达12.2%和12.0%，尤其是鄱阳县、乐平市、万年县及余干县等地Cu、Cd复合污染极其严重4。倪中应等5研究表明，土壤中交换态Cd的含量会随着土壤pH的下降呈现明显增加趋势。Cd不是植物生长的必需元素，当植物中Cd含量达到一定值时，会对植物造成代谢紊乱，叶绿素功能受阻，光合作用下降等危害6。Cd毒害使水稻叶片失绿，植株矮小7，水稻对Cd有一定的富集性，随着食物链的传递对人类造成危害。因此，如何有效抑制土壤酸化以及重金属Cd污染问题已成为当前我国南方地区亟须解决的重大战略需求。为了有效利用农田资源，降低Cd等重金属对人类的危害，需要采取有效的防治措施，其中就有通过在土壤中施加化学改良剂来降低Cd的有效性。化学改良剂能够增加土壤有机质含量，改变土壤pH值等理化性质，通过化学吸附、沉淀等作用，改变Cd在土壤中的存在形态，从而降低其有效性和迁移性8-9。【前人研究进展】常用的改良剂主要包括石灰、碳酸钙、沸石、生物炭等10。在生产上常用石灰来提高土壤pH值，这也是土壤重金属污染修复常用的方法11。但石灰的吸附能力较差，长期施用容易造成土壤板 788第 4 期占静等:牡蛎壳粉对稻田土壤酸化与镉污染的协同调控效应结12，土壤肥力下降，不利于农作物的生长。因此，需要一种低成本且环境友好型材料来代替石灰。牡蛎壳属于一种天然废弃的多孔强碱性生物质材料，具有易获取、价格低和环境友好等多种优势13。牡蛎壳中含有90%以上碳酸钙，可作为土壤酸化改良剂和重金属污染修复剂14。且经煅烧后的牡蛎壳中大量的碳酸钙转化为氧化钙，比表面积增大，碱性增强，对重金属有较强的吸附钝化效果15。氧化钙溶于水呈现强碱性，能够与重金属发生离子交换，络合反应和沉淀，将水中的重金属离子除去16，施加在土壤中能够提高土壤pH值，降低重金属活性。胡悦等17研究表明，在土壤中施加天然贝壳粉后，土壤pH提高，降低了土壤中重金属的有效性。【本研究切入点】目前关于牡蛎壳粉对重金属污染修复的研究主要集中于水体污染以及蔬菜、果园等非耕地土壤的修复18-19，对于经煅烧后的牡蛎壳粉在酸性稻田土壤镉污染钝化方面的研究较少。【拟解决的关键问题】对此本研究选取水稻品种野香优莉丝，通过盆栽试验，分析施加牡蛎壳粉对水稻土壤pH值、不同形态Cd浓度，以及水稻成熟期地上部干物质量、不同部位Cd浓度来研究牡蛎壳粉对水稻Cd吸收与生长的影响，为缓解酸性稻田土壤下水稻镉污染提供理论依据。1 材料与方法1.1试验材料供试水稻品种为野香优莉丝。参试土壤采集自江西农业大学科技园（2877N，11584E）020 cm耕作层土壤，土壤基础肥力为全氮2.23 g/kg、有机质29.54 g/kg、速效氮97.64 mg/kg、速效磷27.62 mg/kg、速效钾102.34 mg/kg，pH值6.5。将土壤自然风干，锤碎，并过2.50 mm孔径的网筛，混合均匀待用。牡蛎壳粉购自福建玛塔生态科技有限公司，采用优质海洋牡蛎壳经保护性焙烧工艺产生，牡蛎壳粉的pH值8.74，OM含量12.8 g/kg，Cd含量0.17 mg/kg，Ca含量315.76 mg/kg。1.2试验设计和样品处理试验在江西农业大学作物生理生态与遗传育种重点实验室进行，设牡蛎壳粉添加量为 0%、2%、4%、6%，按照比例将牡蛎壳粉与 6 kg 土壤均匀混合转移至 30 cm20 cm30 cm 的聚乙烯材料塑料桶内。每千克土壤外源添加 4 mg重金属 Cd（根据农用地 pH 小于 6.5条件下土壤镉污染风险管制值的 2倍计算）。根据当地正常栽培的施肥技术与盆栽土表面积进行换算，每桶施纯氮0.825 g，折合尿素1.795 g，按基肥、分蘖肥、穗肥5 2 3分3次施用；施钾（K2O）量为0.9 g，折合氯化钾1.5 g，按基肥、分蘖肥、穗肥7 0 3分2次施用；施磷（P2O5）量为0.45 g，折合钙镁磷肥3.75 g，全部作基肥施用。选取长势均匀一致的秧苗移栽至盆内，每盆种植2蔸，每蔸3株，为了保持水稻全生育期保持淹水灌溉35 cm水层，每天用自来水进行灌溉，病虫害管理措施按当地习惯进行。根据水稻的生长状况，采集水稻不同生育时期土壤自然风干，将水稻植株分为地上部分与地下部分，用超纯水洗净，105 杀青30 min，再70 烘干至恒重，称量后保存。1.3指标测定与方法土壤pH值（土水比1 5）采用酸度计（pHS-3C，上海雷磁）测定；土壤各化学形态Cd的测定采用改进的BCR连续浸提法20测定；水稻各部位Cd含量的测定参考GB 5009.152014，采用石墨炉微波消解法，待测液Cd浓度用石墨炉进行测定。1.4数据处理试验数据采用Excel 2010进行统计处理，Origin 2020软件进行制图，SPSS Statistics 25.0软件进行差异显著性分析。水稻中Cd的转移系数（TF）按照公式（1）进行计算：TFa/b=Cb/Ca（1）式（1）中TFa/b代表Cd从水稻b部位到a部位的转移系数：Ca为水稻a部位Cd含量（mg/kg），Cb为水稻b部位Cd含量（mg/kg）。789江 西 农 业 大 学 学 报第 45 卷2 结果与分析2.1牡蛎壳粉对土壤pH的影响从图1可知，与CK处理相比，施加牡蛎粉后土壤pH值呈上升趋势，其中 2%、4%处理移栽前提高了 0.46，0.73个单位；分蘖期提高了0.49，0.63个单位。成熟期各处理土壤pH值随着牡蛎壳粉的添加分别上升了0.48，0.56，0.53个单位。2.2牡蛎壳粉对土壤中不同形态Cd浓度的影响由图2可知，添加牡蛎粉会降低水稻土壤中酸可提取态 Cd 浓度，其中 2%处理显著下降 82.04%。可还原Cd浓度随着牡蛎壳粉的添加呈下降趋势，其中6%处理显著下降40%。与0%处理相比，2%、4%处理的可氧化态Cd浓度显著下降40%和30%，6%处理无显著变化。与空白对照组相比，残渣态Cd浓度随牡蛎壳粉的添加呈上升趋势。2.3牡蛎壳粉对水稻生长的影响如图3所示，牡蛎壳粉的添加对水稻生长产生显著影响。与0%处理相比，添加牡蛎壳粉后，水稻茎叶部干重呈上升趋势，其中2%、4%处理分别提高15.0%、21.2%。施加牡蛎壳粉后，各处理成熟期穗部干重分别下降25.31%、46.16%、32.48%。误差线表示标准差。The error line representsstandard deviation.图1不同生育时期水稻土壤pH值Fig.1pH value of rice soil at different growth stages误差线表示标准差。不同小写字母表示处理间在P0.05水平上差异显著。The error line representsstandard deviation.Different lowercase letters indicate significant differences between treatments at the P0.05 level.图2成熟期水稻土壤中酸可提取态（A）、可还原态（B）、可氧化态（C）、残渣态（D）Cd浓度Fig.2Extractable（A），reducible（B），oxidizing（C），and residual（D）Cd concentrations in mature rice soil 790第 4 期占静等:牡蛎壳粉对稻田土壤酸化与镉污染的协同调控效应2.4牡蛎壳粉对水稻不同部位Cd浓度的影响由图所示，施加牡蛎壳粉后水稻各部位的Cd浓度呈下降趋势，其中4%处理根部Cd浓度下降47%。与不施加牡蛎壳粉相比，茎叶部Cd浓度在2%、4%、6%处理下分别下降53.73%、55.11%、41.80%；穗部Cd浓度分别下降55.38%、50.84%、39.84%。2.5牡蛎壳粉对Cd在水稻体内转移的影响表1为Cd从水稻根部到茎叶部，根部到穗部、茎叶部到穗部的转移系数。由表可知，添加牡蛎壳粉可以抑制Cd从水稻根部向茎叶部和穗部的转移。添加牡蛎壳粉后TFStem/Root和TFSpike/Root呈下降趋势，降幅为分别为18.0%30.0%、8.6%31.4%。误差线表示标准差。不同小写字母表示处理间在P0.05水平上差异显著。The error line representsstandard deviation.Different lowercase letters indicate significant differences between treatments at the P0.05 level.图3水稻成熟期地上部干物质量Fig.3Quality of aboveground dry matter during rice maturity误差线表示标准差。不同小写字母表示处理间在P0.05水平上差异显著。The error line representsstandard deviation.Different lowercase letters indicate significant differences between treatments at the P0.05 level.图4水稻植株根部（A）、茎叶部（B）、穗部（C）Cd浓度Fig.4Cd Concentration in the Root（A），Stem and Leaf（B），and Panicle（C）of Rice Plants 791江 西 农 业 大 学 学 报第 45 卷3 讨论与结论在江西省双季稻区，受大气酸沉降，不合理施肥和土壤母质特性的影响，稻田土壤酸化和重金属累积是影响水稻产量和品质的重要因素之一21。本研究表明，牡蛎壳粉的应用能够有效地提高土壤pH值，降低酸化稻田土壤中Cd的生物有效性，抑制其在水稻植株中的积累。煅烧后的牡蛎壳粉主要成分为氧化钙，且含有K、Mg等碱性化合物，是一种碱性钝化剂，具有较高的pH值，能中和土壤氢离子进而提高土壤pH。柳开楼等22在旱地红壤上施用牡蛎壳粉发现，土壤pH提高了0.180.33个单位。本研究结果中，施加牡蛎壳粉后，土壤pH值呈显著上升趋势，这与曹英兰等23的研究结果基本一致。相较于分蘖期，成熟期水稻土壤pH值下降，这可能与水稻在生长发育过程中，根系不断分泌有机酸物质有关24-25。土壤中的Cd形态与其生物有效性密切相关，酸可提取态活性最强，易于被植物吸收利用，残渣态性质稳定，生物有效性很低，不易于被植物吸收。通过BCR分析土壤中Cd的4种形态发现，施加牡蛎壳粉后水稻土壤酸可提取态、还原态、氧化态Cd浓度下降，残渣态Cd浓度上升，这表明施加牡蛎壳粉有利于Cd从活性较高的形态向活性较低的形态转化。相关研究26表明，在土壤中施加碱性矿物钝化剂后，促进了土壤Cd形态由交换态向残渣态转化，有效性大幅下降。土壤pH升高，土壤表面的负电荷对Cd2+的吸附力会增加。在碱性条件下，Cd2+还会生成CdCO3、Cd（OH）2等沉淀27，降低Cd的活性。此外，煅烧后的牡蛎壳表面分布大量微孔，对Cd2+具有一定的吸附作用28。因此，添加牡蛎壳粉后，由于直接或间接作用都能达到使土壤Cd钝化的目的，降低其迁移能力。降低水稻中重金属含量主要有两种途径，一是降低土壤中重金属的生物有效性，二是减少重金属在水稻体内的转运29。本研究结果发现，牡蛎壳粉的施用能够使Cd从水稻根部到茎叶部、根部到穗部的转运系数降低，进而降低穗部中Cd含量，对成熟期水稻各部位进行Cd浓度测定，发现与不施加牡蛎壳粉相比，各处理茎叶部与穗部Cd浓度呈显著下降趋势，这与陶荣浩等30研究结果一致。这可能是因为施加牡蛎壳粉后，改变了土壤pH值、Eh、养分供应等状况，进而影响Cd在水稻植株体内的转运，降低水稻穗部的Cd浓度31。罗华汉等32研究发现，施加牡蛎壳能够提高早稻产量，且施加越多，产量越大，本研究结果发现施加牡蛎壳粉后降低了水稻穗部的干物质量。这可能与土壤pH值有关，测定成熟期水稻土壤发现，在施加牡蛎壳粉后土壤pH上升且呈微碱性。易亚科33研究表明当土壤pH值大于7时，无论是早稻还是晚稻的产量均显著下降。由此推测水稻穗部干物质量的下降与土壤呈微碱性有关。在酸性镉污染稻田土壤中施加牡蛎粉后，能够有效提高土壤pH值，钝化土壤Cd活性，将Cd转化为更稳定的形态，从而减少水稻对Cd的吸收与转运，降低水稻各部位Cd含量。参考文献 References：1虞国平.水稻在我国粮食安全中的战略地位分析 D.北京：中国农业科学院，2009.YU G P.Analysis of the strategic position of rice in China s food security D.Beijing：Chinese Academy of Agricultural Sci表1Cd在水稻体内的转运系数Tab.1Transfer coefficient of Cd in rice处理Treatments0%2%4%6%TF茎叶/根TFStem/Root0.1610.025a0.1160.018a0.1320.038a0.1210.037aTF穗/根TFSpike/Root0.0350.009a0.0240.003a0.0320.004a0.0280.126aTF茎叶/穗TFStem/Spike0.2280.083a0.210.010a0.250.057a0.2280.037a表中数据均为平均值标准差（n=3），同列数据后不同小写字母表示处理间在P0.05水平上差异显著。TFStem/RootCd从根部到茎叶部的转移系数，TFSpike/RootCd从根部到穗部的转移系数，TFStem/SpikeCd茎叶部到穗部的转移系数。The data in the table are mean plus or minus standard deviation（n=3），Different Minuscule after the data in the same column indicate that there is significant difference between the treatments at the level of P0.05.TFStem/Rootthe transfer coefficient of Cd from root to the stem，TFSpike/Rootthe transfer coefficient of Cd from root to the spike，TFStem/Spikethe transfer coefficient of Cd from spike to the stem.792第 4 期占静等:牡蛎壳粉对稻田土壤酸化与镉污染的协同调控效应ences，2009.2朱安繁，邵华，张龙华.江西省耕地土壤酸化现状与改良措施 J.江西农业学报，2014，26（4）：43-45.ZHU A F，SHAO H，ZHANG L H.Current situation and improvement measures of cultivated land soil acidification in Jiangxi Province J.Acta agriculturae Jiangxi，2014，26（4）：43-45.3高译丹，梁成华，裴中健，等.施用生物炭和石灰对土壤镉形态转化的影响 J.水土保持学报，2014，28（2）：258-261.GAOY D，LIANG C H，PEI Z J.Effects of biochar and lime on the fraction transform of cadmium in contaminated soil J.Journal of soil and water conservation，2014，28（2）：258-261.4赵杰，罗志军，赵越，等.环鄱阳湖区农田土壤重金属空间分布及污染评价 J.环境科学学报，2018，38（6）：2475-2485.ZHAO J，LUO Z J，ZHAO Y，et al.Spatial distribution and pollution assessment of heavy metals in farmland soils in Poyang Lake area J.Acta scientiae circumstantiae，2018，38（6）：2475-2485.5倪中应，谢国雄，章明奎.酸化对耕地土壤镉铅有效性及农产品中镉铅积累的影响 J.江西农业学报，2017，29（8）：52-56.NI Z Y，XIE G X，ZHANG M K.Effects of acidification on bioavailability of cadmium and lead in cultivated land soil and their accumulation in agricultural products J.Acta agriculturae 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