煤层瓦斯微纳米串联多尺度动态扩散渗透率实验-模型-机理及意义.pdf

煤层瓦斯微纳米串联多尺度动态扩散渗透率实验模型机理及意义李志强1,2,3,4，陈金生1,2,4，李林1,2，彭建松1,2(1.河南理工大学煤矿灾害预防与抢险救灾教育部工程研究中心,河南焦作454000；2.河南理工大学煤矿安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心,河南焦作454000；3.河南理工大学中原经济区煤层/页岩气河南省协同创新中心,河南焦作454000；4.河南理工大学河南省瓦斯地质与瓦斯治理重点实验室省部共建国家重点实验室培育基地,河南焦作454000)摘要：多尺度科学问题作为当前世界科学前沿的热点问题之一，已拓展到自然科学与工程技术的众多领域，作为多尺度科学的一个分支，煤岩渗流力学亦存在自身的多尺度科学问题。煤体中存在从毫米到微纳米的多尺度孔裂隙，孔径量级可达百万倍之巨，这使得煤体渗透率也呈现出百万量级的空间与时间多尺度特征。因而，煤体多尺度渗透率研究既是煤岩渗流力学的学科内涵问题，亦是瓦斯抽采亟需的工程外延问题。采用柱状原煤煤心开展了无应力和三轴应力下 CH4/He 的非稳态扩散渗流实验和三轴应力下稳态渗流实验。实验结果表明：柱状煤心的表观扩散系数随时间延长而动态衰减，并呈现出 2 类时间多尺度特征，一种为连续光滑的动态衰减特征，一种为两阶段阶跃式动态衰减特征。导出了动态表观扩散数学模型，该模型能较准确描述柱状煤心中气体(CH4/He)非稳态流动全过程。提出了多管串联多尺度孔隙结构物理模型和数学模型，采用压汞孔径数据验证了串联多尺度孔径模型，并据此给出了串联多尺度渗透率的数学证明。以努森数(Kn)为标准，划分了连续流滑移流过渡流自由分子流等流域，以串联多尺度孔径为关联纽带，建立了考虑有效应力和流态的多尺度渗透率模型。研究结果揭示了煤层瓦斯串联多尺度渗流机理，即煤体微纳米孔径及其串联级数是影响多尺度渗透率的决定性因素，可测孔径范围内多尺度效应影响程度可达数万量级。流动初期，气体首先从外层大孔裂隙中流出，流动后期，逐渐从微小孔隙中流出，直至深达纳米级孔隙。随着时间延长，串联孔隙级数逐渐增长，等效孔径逐渐减小，其量级接近于最小孔径，进而使得等效渗透率随时间延长而急速衰减，渗透率的时间多尺度动态衰减特征是空间多尺度的外在反映。气体流动后期，努森数增大，滑移过渡流态效应超过有效应力效应，并占据主导作用。瓦斯串联多尺度渗透率的实验发现和模型构建，解决了当前多尺度渗流缺乏实验的问题，弥补了单管理论的缺陷，表观意义上实现了扩散与渗流的统一，实现了多尺度渗透率的微观区分与宏观联合。关键词：多尺度；动态；渗透率；扩散；微纳米孔中图分类号：TD713.2;P618.11文献标志码：A文章编号：02539993(2023)04155116收稿日期：20220129修回日期：20221001责任编辑：王晓珍DOI：10.13225/ki.jccs.2022.0150基金项目：国家自然科学基金资助项目(52174173);河南理工大学博士基金资助项目(B2018b258,B2021b27)作者简介：李志强(1975)，男，山西阳泉人，副教授，博士。E-mail：通讯作者：陈金生(1982)，男，河南漯河人，讲师，博士。E-mail：引用格式：李志强，陈金生，李林，等.煤层瓦斯微纳米串联多尺度动态扩散渗透率实验模型机理及意义J.煤炭学报，2023，48(4)：15511566.LIZhiqiang，CHENJinsheng，LILin，etal.Experiment,modelling,mechanismandsignificanceofmultiscaleanddynamicdiffusion-permeabilityofgasthroughmicro-nanoseriesporesincoalJ.JournalofChinaCoalSociety，2023，48(4)：15511566.第48卷第4期煤炭学报Vol.48No.42023年4月JOURNALOFCHINACOALSOCIETYApr.2023Experiment,modelling,mechanism and significance of multiscale and dynamic dif-fusion-permeability of gas through micro-nano series pores in coalLIZhiqiang1,2,3,4,CHENJinsheng1,2,4,LILin1,2,PENGJiansong1,2(1.MOE Engineering Center of Mine Disaster Prevention and Rescue,Henan Polytechnic University,Jiaozuo454000,China;2.Collaborative InnovationCenter of Coal Work Safety and Clean High Efficiency Utilization,Henan Polytechnic University,Jiaozuo454000,China;3.Collaborative Innovation Cen-ter of Coalbed Methane and Shale Gas for Central Plains Economic Region(Henan Province),Henan Polytechnic University,Jiaozuo454000,China;4.Henan Provincial Key Lab of Gas Geology and Control-Cultivation Base of Provincial and Ministry Joint State Key,Henan Polytechnic University,Jiaozuo454000,China)Abstract:Asoneofthehotissuesatthefrontiersofscienceintheworld,themulti-scalescientificquestionhasoccurredinthefieldsofnaturalscienceandengineering.Theseepageincoal-rock,abranchofthemulti-scalescience,showsitsmulti-scalescientificquestion.Coalisaporousmediumthatcontainsmulti-scaleporeswiththeaperturefrommillimetertonanometer.Theporesizedifferentialcanreachonemillionordersofmagnitude,whichcausesthemulti-scalecharacter-isticsinspaceandtimeforcoalpermeability.Therefore,theresearchonthemulti-scalepermeabilityofcoalisacriticalscientificissueofthecoalgasflowaswellasanengineeringextensionofmethanedrainage.Theunsteadydiffusion-seep-ageexperimentisconductedforCH4/Hewithandwithoutstressusingacylindricalcoalsample,accompaniedbysteadystateseepageexperiment.Theexperimentalresultsshowthattheapparentdiffusioncoefficientofacylindricalcoalsampleattenuateswithtime.Thisapparentdiffusioncoefficientshowstwodifferentmulti-scalecharacteristicsintime,thesmoothanddynamicattenuationandthedynamicattenuationinatwo-stagestep.Adynamicmodelfortheapparentdiffusioncoefficientisproposed,anditcanaccuratelydescribethecompleteunsteadyflowprocessofgasinacylindricalcoalsample.Thephysicalandmathematicalmodelsofthemulti-scaleporesinseriesareputforward.Then,themulti-scalestructureofporeinseriesisvalidatedbythemercuryinjectionexperiment.Afterthat,themulti-scalepermeabilitymodelismathematicallyproved.BasedontheKnudsennumber(Kn),thecontinuousflow,slipflow,transitionflowandfreemo-lecularflowareidentifiedandintroducedwiththemulti-scaleporesizetobuildamulti-scalepermeabilitymodelthatre-flectstheeffectoftheeffectivestressandgasflowregime.Themechanismofthemulti-scaleseepageisrevealedinthisstudy.Thesizeandthenumberofporesinseriesconnectionarethecriticalfactorstoinfluencethemulti-scalepermeabil-ity.Themulti-scaleeffectcanreachtensofthousandsordersofmagnitudewithinmeasurablerange.Thegasoutflowfirstlystartsfromtheoutsidefractures,andthentheinsidesmallporesandfinallythenanopores.Withtimegoeson,thegradualincreaseinthenumberofporesinseriesconnectionleadstothegradualdecreaseintheequivalentporesize,whichcausestheequivalentporeaperturetogetclosetotheminimumporeaperture.Therefore,theequivalentpermeabil-ityquicklydecreaseswithtime,whichisareflectionofthemulti-scalespaceincoal.Duringthelaterstageofgasflow,theeffectofslipandtransitionflowregimeislargerthanthatofeffectivestresswithKnincreasinganddominatestheper-meability.Thenewexperimentalobservationandmodellingofthemulti-scalepermeabilityprovidesanexperimentalsolu-tionfortheresearchofthemulti-scaleseepageandovercomestheshortcomingofsingletubetheory.Thediffusionandseepageareapparentlyunified,andthemicro-leveldistinguishmentandmacro-levelunionofthemulti-scalepermeabilityarerealized.Key words:multiscale；dynamic；permeability；diffusion；micro-nanopore多尺度现象在自然界普遍存在，涉及的空间与时间尺度可达 10431063量级1-2。因多尺度科学问题的广泛性与前沿性，引起了国际科学界的高度重视，目前已拓展到数学、物理、化学、天文、地质、生物、力学等基础学科及其衍生的众多学科分支领域3，并逐渐汇合为一门跨领域的科学多尺度科学。第23 届世界力学家大会4报道了能源、安全、环境等领域的多尺度流体动力学问题和固体多尺度本构问题。多尺度科学问题遍布众多学科分支，从更高的维度抽象来看，柴立和3将多尺度科学研究内容总结为 3 个主要方面：多尺度现象的描述、多尺度机理的解释和多尺度关联的表达，简言之，尺度的区分、关联与综合是多尺度科学研究的基本哲学命题。对称性和层次性是多尺度科学的 2 个基本属性，诺贝尔物理学奖得主、凝聚态物理学家 ANDERSONPW5将各尺度下结构呈现的新物理规律称为对称性破缺。赵阳升院1552煤炭学报2023年第48卷士6将规律的外推性作为尺度对称性的判据。作为多尺度科学的一个分支领域，煤岩渗流力学亦有自身的多尺度科学问题。煤是一种富含多重孔裂隙的多孔介质，其中存在从毫米到微纳米的多尺度孔裂隙，孔径量级可达百万倍。受孔裂隙的多尺度特征影响，煤体渗透率在空间与时间上也展现出巨大的多尺度性，这对低渗煤层的瓦斯抽采将产生极大影响，并已在工程中表现出抽采后期瓦斯流量和浓度迅速衰竭的现象。因而，研究煤体渗透性的多尺度特征对于探明瓦斯抽采衰竭机理，进而寻求有效的瓦斯增透注采措施具有重要意义。作为多尺度孔裂隙的雏形，早期的研究将煤体视为双重孔裂隙介质7。煤层大孔裂隙中的瓦斯流动被认为是压力驱动下的渗流，服从达西定律，实验常采用标准柱状煤心在三轴应力下测定其稳态渗透率，并称之为孔裂隙渗透率。基质微孔隙中的瓦斯流动被认为是浓度驱动下的扩散8，服从菲克定律，实验常采用解吸法测定无应力下的松散颗粒煤的扩散系数。由于假定颗粒煤为基质，故也有研究者将扩散系数换算为渗透率，并称之为基质渗透率，或称颗粒渗透率。基于孔隙裂隙假设，研究者们建立了裂隙+基质渗透率模型来描述煤中渗透性。此类模型以 SEIDLEJP的火柴棍模型最为著名9，LIUJishan 等10在火柴棍模型中引入岩桥概念，以分析吸附膨胀对渗透率的影响。进一步细分，研究者们将基质孔隙分为宏观孔隙与微孔隙，建立了著名的双孔隙扩散模型，此类模型以 RUCKENSTEIN E11、CLAKSON C R12、SHI JQ13和 PANZhejun8等的工作最具代表性。以上 2类模型并称为双孔双渗模型，被广泛用于煤层气渗透能力及产能分析。随着多尺度科学的兴起，人们逐渐认识到煤是一种多尺度孔隙介质，双孔介质理论在描述煤体多尺度孔渗特性时面临诸多难点。首要难点是裂隙和基质的渗透率在实验上难以区分测定，这一难点的根源在于基质的尺度无法界定。煤基质是一个相对概念，由于无法确定多大尺寸的煤体可称为基质，使得难以用稳态法分别测定裂隙渗透率和基质渗透率。同样的，由于无法区分基质中的宏观与微孔隙尺度界限，导致无法测得大孔与微孔扩散系数。进一步地，由于基质尺寸不确定，所谓基质中的扩散也难以与裂隙中的渗流进行区分。第 2 个难点是，瓦斯渗流与扩散在理论上难以联合表达。瓦斯在煤中的流动是一个解吸扩散渗流的连续流动过程，渗流与扩散 2 类流态是一个此中有彼且不断转化的过程。然而，目前的渗透率与扩散系数测定的理论原理、实验方法、量纲完全不同，由于 2 类实验参数的分离，理论模型中采用 2 类独立实验参数进行联合表达渗流扩散时，其中的渗透率值或有重叠或有缺失，无法统一于一个连续流动过程。煤层瓦斯多尺度的研究始于煤体孔裂隙的图像认识，影像学方法是探索煤体多尺度孔隙的最初方法。显微 CT 可观察到煤中 1m 以上的孔裂隙形貌14，扫描电镜(SEM 和 FE-SEM)可观察到几百纳米至数十微米的孔隙形态15-16，原子力显微镜(AFM)可观察到 30350nm 的孔隙形貌17。低温液氮和压汞法可测得 2nm350m 的孔径分布，加上肉眼可见的毫米级微裂隙，孔径范围可达百万量级。影像学方法作为一种分析渗透性的辅助手段，能直观观察到孔裂隙形貌，定性分析煤的渗透性，但由于孔隙分布的随机性，难以用数学方法定量描述煤体多尺度渗透率。煤中瓦斯多尺度流动现象首先在颗粒煤的扩散流动中被观察到18-20，李志强等21将其推广到柱状煤心瓦斯的动态扩散渗流中，但关于多尺度渗流流态的划分、关联及综合模型尚待提出。微纳米多尺度流动理论发端于微机电领域。1946 年，BROWN22在哈根泊肃叶方程中引入 Max-well 气体反射因子，建立了微管中气体滑移流动方程，这一工作与 1941 年 KLINKENBERG23的工作类似，二者的理论中均是考虑了孔壁上气体的反射扩散，即著名的 Klinkenberg 滑移效应。19992003 年，BE-SKOK24、ROYSubrata25等将微纳米管中的气体流态分为连续流、滑移流、过渡流和自由分子流，建立了微管中气体流动的统一模型。2007 年，FLOREN-CE26证明统一模型简化后可退化为经典的 Klinken-berg 渗透率方程。借鉴微机电领域的理论成果，页岩气领域形成了2 类多尺度渗透率理论模型。一类是以 JAVAD-POUR27-28为代表的流态叠加模型，此类模型将考虑滑移效应的达西流与努森扩散流相加，建立了体现多流态的表观渗透率方程。基于叠加原理，研究者们29-32考虑表面扩散、吸附层厚度及非达西效应，建立了多种综合模型。然而，滑移效应本身体现的即是孔壁边界上的气体扩散，因而，此类模型存在扩散效应重复计算的问题。另一类是以 CIVANF 为代表的连续多流态渗透率模型。CIVANF33-34将努森扩散层视为边界条件，提出了变努森数(Kn)的扩散渗透率统一模型。目前，页岩气领域的微纳米多尺度渗透率模型大多以这 2 类模型为基础发展而来，主要研究单管在不同孔径、气压下的各类流态所占比例和主导作用，大多采用分子模拟数据进行验证，缺乏多管联合理论模型和宏观渗流实验检验是此类研究的主要缺陷。第4期李志强等：煤层瓦斯微纳米串联多尺度动态扩散渗透率实验模型机理及意义1553参照多尺度科学的属性和哲学命题，总结多尺度渗流力学的研究进展，可以发现当前多尺度渗透率研究存在如下问题：渗流和渗透率的多尺度现象尚未被实验观察到，原因是现有的稳态渗流实验不能测得多尺度流动特征。由于缺乏多尺度渗流实验支持，使得当前模型未能得到事实验证，同时也未能根据实验现象发展新的模型。因而，当前急需反映多尺度渗流的实验方法；页岩气领域的多尺度渗透率模型实际上是一个单管模型，而实际的煤或页岩是多重孔隙并存的多孔介质，现有的多尺度渗透率模型未能反映多尺度孔径及其渗透率的结构、关联和联合；因实验和理论模型 2 方面的不足，使得多尺度流动机理的分析缺乏实验佐证和深度理论阐释。若以多尺度科学的基本命题来看，与多尺度渗流现象的区分、关联、综合等表达有关的物理机理和数学模型尚待提出。进一步地，多尺度渗流的科学与工程应用价值尚待明确。为探索以上问题，笔者采用柱状煤心开展了无应力及三轴应力下的瓦斯(CH4)/氦气(He)扩散渗流实验，发现了 2 类渗透率动态衰减现象，分析了多尺度动态渗流扩散机理，建立了多管串联孔径结构关联数学模型，导出了串联多尺度表观渗透率模型，对模型进行了检验和数学证明，并建立了考虑流态和应力的多尺度渗透率模型。最后，讨论了多尺度渗透率的科学与工程价值。1柱状煤心瓦斯扩散渗流实验1.1实验装置柱状煤心瓦斯扩散渗流实验采用自主研发的煤岩三轴扩散渗流实验系统进行，实验设备原理如图 1 所示。真空泵真空表V10气瓶调压阀 1V3V2V4V11V8V1V5V7气体自动计量及数据采集仪V6压力表 1压力表 2调压阀 2三轴应力扩散渗流仪电磁流量计 F1无应力扩散渗流仪柱状煤心真空容器V9图1煤岩三轴扩散渗流实验系统Fig.1Triaxialdiffusion-seepagetestingsystemforcoalrock该系统充气单元由气瓶、阀门 V1、阀门 V2、调压阀 1 及压力表 1 构成；抽真空单元由真空泵(容器、表)及阀门 V3、V10 构成；扩散渗流单元由三轴应力扩散渗流仪、无应力扩散渗流仪、阀门 V4V9、V11、调压阀 2 和压力表 2 等组件构成，V11 为放空阀；气体计量数据单元由电磁流量计 F1、气体自动计量和数据采集仪构成。1.2实验方法1.2.1煤样制备实验煤样取自古汉山矿，煤样为高变质无烟煤，轴向顺层理钻取 50mm100mm 的柱状煤心，并置于 80C 下烘干。应力加载下的稳态渗流实验煤心和扩散渗流实验煤心处理方法相同，侧面均用热缩胶套包裹，两端面为自然状态，不做处理。无应力下的扩散渗流实验煤心侧面用热缩胶套包裹，下端面涂抹硅胶密封煤心一端，仅上端面保持自然状态，以便实验时仅从上端面放出气体。为排除不同煤心非均质性的干扰，以上 3 类实验使用的是同一个煤心。其余煤样用于测定煤的基本参数，测定结果见表 1。表 1 煤样基本参数Table 1 Basic parameters of coal samples基本参数数值水分Mad/%4灰分Aad/%9视密度/(gcm3)1.40孔隙率0.05吸附常数a/(cm3g1)42.30吸附常数b/MPa11.53w实验温度/C25以下各类实验进行前，均对管路与煤样进行了真空脱气，方法同文献 21，不再赘述。1.2.2CH4/He 扩散渗流实验(1)稳态渗流实验。打开阀门 V1、V2、V4V7，其他阀门关闭，仅保持渗流单元气路畅通。设定轴压12.0MPa，围压 6.0MPa，打开气瓶，用调压阀 1、2 调节进气口压力，使上游压力表 1、2 达设定气压，出口端为大气压，通气 15s 后气流稳定时，试件上下游的压力传感器自动采集进出口压力，电磁流量计 F1 自动采集气体流量，计算机软件根据采集的进出口压力、流量与预先输入的试件截面积、长度、气体黏度等参数，采用达西定律自动计算出渗透率。从高到低，依次设定气压 3.0、2.5、2.0、1.5、1.0、0.5MPa 完成 He渗流实验。之后，抽真空，采用同样方法进行 CH4渗流实验，为区分滑移效应与吸附膨胀效应，直接通气，不进行 CH4吸附平衡，以排除吸附膨胀影响。1554煤炭学报2023年第48卷(2)三轴应力下扩散渗流实验。打开阀门 V1、V2、V4V6，关闭其他阀门，略加轴围压使之高于设定气压 2.0MPa，打开气瓶对煤样充气，平衡 4d 后达到设定气压，关闭阀门 V5、V6，设定轴压 12.0MPa，围压 6.0MPa。随后，打开阀门 V7 放出管内高压气体，5s 后接通流量计 F1 和气体自动计量仪，计算机每隔210min 自动采集累积气量共 180min。从高到低，依次设定气压 3.0、2.5、2.0、1.5、1.0、0.5MPa 完成He 气扩散渗流实验。之后，抽真空，用同样方法完成 CH4扩散渗流实验。(3)无应力下扩散渗流实验。打开阀门 V1、V2、V4、V5、V9，关闭其他阀门，打开气瓶，对无应力煤样充气，平衡 4d 后达设定气压，关闭阀门 V5、V9，打开阀门 V8 放出充气室及管内高压气体，5s 后接通气体自动计量仪，测量方法同(2)。从高到低，依次设定气压 3.0、2.5、2.0、1.5、1.0、0.5MPa 完成 He/CH4扩散渗流实验，方法同上。由于使用的是同一个煤心，因而实验顺序按(1)、(2)、(3)进行，(1)、(2)实验完成后，取出该煤心，胶封其下端面，侧面仍保持胶套包裹状态，进行实验(3)。1.2.3数据处理(2)、(3)实验完成后，得到表观扩散比率与时间曲线(Qt/Qt)，数据处理及 Q计算方法同文献 18,21。Q=(abp1+bpabpa1+bpa)(1Aad)+10273(p pa)(273+w)(1)其中，Qt为累积扩散量，Q为吸附平衡时的含气量，cm3/g；p、pa为相应的初始平衡气压和大气压，MPa；其他参数见表 1。因 He 为非吸附性气体，故在计算He 的 Q时，仅取式(1)中等号右边的第 2 项，即将He 视为完全的游离气体。1.3动态表观扩散系数的实验发现瓦斯在煤中的流动是一个解吸扩散渗流的连续流动过程，其中，解吸可在瞬间完成，而(2)、(3)类实验时间为数小时，因而解吸时间可忽略，瓦斯实验可视为扩散渗流过程，He 为非吸附性气体，其流动过程仅包含扩散渗流过程。又因 CH4/He 流动过程中扩散与渗流同时存在，且无法区分，因而仅从数学意义和实验表象意义上定义方程，故称为表观扩散方程。(2)、(3)类实验中，在有侧边约束下的气体流动为一维非稳态流动，可用一维非稳态表观扩散方程进行描述，相应的传输系数称为表观扩散系数，如式(2)所示。式(2)为数学物理方程中的经典形式，故本文称之为经典表观扩散模型35。Ct=D2Cx2Cx?x=0=0(x=0,t 0)C|x=L=Ca(x=L,t 0)C|t=0=C0(t=0,0 x L)(2)LLCaC0式中，C 为柱状煤心中气体质量浓度，为时间 t 与距离 x 的函数，即 C=C(x,t)，g/cm3；D 为表观扩散系数，cm2/s；为柱状煤心的高度，=10cm；为出口端气体质量浓度，g/cm3，为边界条件；为气体初始质量浓度，g/cm3，为初始条件。解式(2)可得到QtQ=182m=01(2m+1)2exp(2m+1)22D4L2t)(3)m=0,1,2,式中，m 为自然数，。取式(3)第 1 项，等号两边取自然对数得ln(1QtQ)=2D4L2t+ln(82)(4)分别采用式(4)和式(3)处理数据，限于篇幅，这里仅取实验中 1.5MPa 气压的典型实验数据进行分析，如图 2、3 所示。其中图 2 为无应力下光滑形动态表0501001502000.050.100.150.200.25CH4 无应力 He 无应力ln(1Qt/Q)=0.000 9t0.097ln(1Qt/Q)=0.000 6t0.092ln(1Qt/Q)t/min 0501001502000.250.200.150.100.05CH4 实验点He 实验点CH4 表观扩散模型He 表观扩散模型表观扩散比率(Qt/Q)t/min(a)表观扩散参数拟合(b)扩散渗流实验与经典表观扩散模型图2无应力下 CH4/He 光滑形动态表观扩散Fig.2DynamicapparentdiffusioninsmoothshapeforCH4/Hewithoutstressloading第4期李志强等：煤层瓦斯微纳米串联多尺度动态扩散渗透率实验模型机理及意义1555观扩散，图 3 为三轴应力下两阶段形动态表观扩散。图 2(a)、3(a)中按式(4)处理数据，其中点线为实验点，直线为相应的式(4)拟合趋势线。图 2(a)、3(a)显 示，无 应 力 和 三 轴 应 力 下，CH4/He 实 验 点 的ln(1Qt/Q)t 曲线明显为随时间衰减的曲线，其切线斜率随着时间增长而动态衰减。式(4)的经典表观扩散模型假定了表观扩散系数 D 为常数，使得经典模型计算的趋势线(图 2(a)、3(a)中的直线)与实验曲线偏离较大。比较图 2(a)、3(a)中实验点与式(4)可以发现，CH4/He 的表观扩散系数并非为常数，而是一个随时间延长而动态衰减的变数，这是 2 者的共同特征。有区别的是，无应力下 CH4/He 的表观扩散系数为光滑形的动态衰减(图 2(a)，而三轴应力下的表观扩散系数为明显的两阶段阶跃形动态衰减(图 3(a)，这是一种新的现象。图 2(b)、3(b)中按式(3)处理数据，其中点线为实验点，实线为相应的式(3)模型拟合线。图 2(b)、3(b)显示，某时刻前，CH4/He 的(Qt/Q)理论值小于实验值，此时刻后，理论值大于实验值，经典表观扩散模型不能准确描述 CH4/He 的流动全过程。图 2(b)中无应力下 CH4/He 的实验曲线呈光滑形态，图 3(b)中三轴应力下 CH4/He 的实验曲线以 5min 时间为界呈明显的两阶段阶跃形态，非吸附性气体 He 的两阶段形态更为明显，这种新的形态不同于无应力下的光滑形态，三轴应力下Qt/Q实验值比无应力下降低了1 个数量级。2动态表观扩散渗流模型2.1动态表观扩散渗流数学模型为准确描述 CH4/He 流动全过程，首先引入动态表观扩散系数的概念以反映此系数的衰减特征，动态表观扩散系数依然包含了扩散渗流 2 类流态。根据煤体孔隙结构的分形幂律特征，假定动态表观扩散系数 D(t)与时间也具有幂律关系，即ln(D(t)/D0)ln t=(5)D0式中，D(t)为动态表观扩散系数，cm2/s；为初始表观扩散系数 cm2/s；为表观扩散系数的衰减系数。对式(5)变换，可得到D(t)=D0t(6)以式(6)的 D(t)代换式(2)中 D，可得到动态表观扩散渗流模型，即Ct=D(t)2Cx2=D0t2Cx2Cx?x=0=0(x=0,t 0)C|x=L=Ca(x=L,t 0)C|t=0=C0(t=0,0 x L)(7)采用分离变量法求解式(7)，可得 t 时刻累积表观扩散量与极限表观扩散量的比率，即QtQ=182m=01(2m+1)2exp(2m+1)22D0t14L2(1)(8)图 2(b)与图 3(b)中 CH4/He 的实验曲线形态有较大差别，考虑模型的适应性，提出负指数形动态表观扩散系数，如式(9)所示。式(6)、(9)中的、均为衰减系数，虽形式不同，但描述的物理机制是相同的，均反映了煤体内部微纳米孔隙的结构和关联特征。=dD(t)D(t)dtdD(t)dt+D(t)=0D(t)=D0exp(t)(9)式中，为动态表观扩散系数的衰减系数，s1，物理意义为某时刻动态表观扩散系数对时间的微分与当时0501001502000.010.020.030.04CH4 三轴应力 He 三轴应力ln(1Qt/Q)=0.000 135t0.01ln(1Qt/Q)=0.000 053t0.02ln(1Qt/Q)t/min 0501001502000.060.040.050.030.020.01CH4 实验点He 实验点CH4 表观扩散模型He 表观扩散模型表观扩散比率(Qt/Q)t/min(a)表观扩散参数拟合(b)扩散渗流实验与经典表观扩散模型图3三轴应力下 CH4/He 两阶段形动态表观扩散Fig.3Dynamicapparentdiffusionintwo-stageshapeforCH4/Heundertriaxialstress1556煤炭学报2023年第48卷的表观扩散系数之比为一常数。第 1 式的形式与体积压缩系数或热膨胀系数类似，并可转化为第 2、3 式，这使得式(9)具有严格的导出关系和明确的物理意义。将式(9)中的第 3 式 D(t)代换式(2)中 D，采用同样的导出方法，得到QtQ=182m=01(2m+1)2exp(2m+1)22D0(1et)4L2)(10)比较式(3)与式(8)、(10)可以看出，表观扩散系数 D 与动态表观扩散系数 D(t)有如下关系：Dt=wt0D(t)dt=wt0D0exp(t)dt=D0(1exp(t)Dt=wt0D(t)dt=wt0D0tdt=D0t11(11)2.2动态表观扩散渗流模型检验计算表明，式(8)能精确描述无应力下 CH4/He 的流动全过程，如图 4 所示。式(10)能较准确描述三轴应力下 CH4/He 的流动全过程，如图 5 所示。0501001502000.250.200.150.100.050.5 MPa2.5 MPa1.5 MPa1.0 MPa3.0 MPa2.0 MPa0.5 MPa2.5 MPa1.0 MPa3.0 MPa表观扩散比率(Qt/Q)t/min(a)CH41.5 MPa2.0 MPa0501001502000.40.30.20.10.5 MPa1.0 MPa1.5 MPa2.5 MPa2.0 MPa3.0 MPa表观扩散比率(Qt/Q)t/min(b)He1.5 MPa2.0 MPa2.5 MPa3.0 MPa0.5 MPa1.0 MPa图4动态表观扩散渗流模型与 CH4/He 实验对比(无应力)Fig.4Comparisonbetweenexperimentsandmodelofdynamicapparentdiffusion-seepageforCH4/Hewithoutstressloading0501001502000.040.030.020.010.5 MPa1.0 MPa1.5 MPa2.5 MPa2.0 MPa3.0 MPa表观扩散比率(Qt/Q)t/min(a)CH41.5 MPa2.0 MPa2.5 MPa3.0 MPa0.5 MPa1.0 MPa0501001502000.100.060.040.020.080.5 MPa1.0 MPa1.5 MPa2.5 MPa2.0 MPa3.0 MPa表观扩散比率(Qt/Q)t/min(b)He1.5 MPa2.0 MPa2.5 MPa3.0 MPa0.5 MPa1.0 MPa图5动态表观扩散渗流模型与 CH4/He 实验对比(三轴应力)Fig.5Comparisonbetweenexperimentsanddynamicapparentdiffusion-seepagemodelforCH4/Hewithstressloading图 4 和图 5 中，点线为各压力下的实验点，实线为相应压力下的模型拟合曲线。无应力下，CH4(图 4(a)、He(图 4(b)实验曲线均为光滑形态。三轴应力下，CH4在的低气压下(0.51.5MPa)呈现两阶段阶跃形态，在高气压(2.03.0MPa)下依然为光滑形态，而 He 均呈现两阶段阶跃形态。这种两阶段的阶跃形态与一些矿井的瓦斯抽采工程极为类似，一些低压低渗煤层数天后瓦斯浓度和流量衰减至极低，导致后期抽采极为困难。动态表观扩散系数的形式并不局限于式(6)与式(9)两种，即此类形式并不唯一，在同等精度下，这 2 种形式却是最为简单的，符合数学美的要求，无论形式如何，反映的物理机理却是一样的。3多尺度动态表观扩散渗流机理3.1串联多尺度孔隙结构物理模型气体从煤体中流出时，可视为扩散渗流的连续过程，动态表观扩散系数 D(t)则从时间表象上反映了这 2 类渗透性的连续动态衰减特征，而这种特征本质上又是由煤体孔裂隙的多尺度空间特征决定的。因第4期李志强等：煤层瓦斯微纳米串联多尺度动态扩散渗透率实验模型机理及意义1557而，当动态表观扩散系数 D(t)随时间动态衰减时，表明气体穿越大小不同的孔隙时，流动路径上的孔径在不断变小。已有研究表明14-17，煤体中存在微纳米孔隙，且这些孔隙具有多尺度自相似特征。依据前述表观扩散系数动态衰减的实验结果，再根据前人关于孔隙的分形自相似结构16,21，构造出煤体孔隙的多尺度结构物理模型，如图 6 所示。d1d2d3t1t2t3tNdNP1P2P2P3PNP3MNM1M2M2M3D1D2D3DN流动方向图6多尺度孔裂隙动态扩散渗流物理模型示意Fig.6Diagramofmultiscaleaperturemodelfordynamicdiffusion-seepage图 6 中，M1为任意大小的煤块体，M2为其内的2 级煤基质，从 M3依次类推直至 N 级煤基质 MN。P1为煤基质 M2间的 1 级孔裂隙，P2为煤基质 M