石灰石-石膏法脱硫烟气PM2.5排放特性.pdf

收稿日期:基金项目:国家自然科学基金项目();江苏省高校自然科学基金(K J B );江苏省自然科学基金(B K )作者简介:鲍静静(),女,安徽黄山人,博士,讲师,从事燃煤大气污染控制的教学与研究.E m a i l:b j j c o m石灰石石膏法脱硫烟气PM 排放特性鲍静静,刘杭,潘京,马明雪,王健行,杨宏旻,杨林军(南京师范大学能源与机械工程学院,江苏 南京 ;东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室,江苏 南京 )摘要对模拟试验系统和实际燃煤电厂石灰石石膏法脱硫净烟气中的PM 排放特性进行了对比研究.结果表明:模拟系统燃煤细颗粒物数浓度在电称低压冲击器(E L P I)可测范围内呈单峰分布,以亚微米级微粒为主,多呈球形结构,主要为难溶于水的硅铝质矿物颗粒.然而,实际电厂燃煤细颗粒物数量浓度呈双峰分布.经过石灰石石膏湿法烟气脱硫(WF G D)的净烟气中,细颗粒物峰值粒径由脱硫前的 m增至 m,粗颗粒段数量较脱硫前稍有降低,但 m粒径段颗粒数量浓度反而有所提高;出现少量微米级的块状结晶态细颗粒,C a、S、O元素含量增加.关键词燃煤烟气;WF G D;PM;排放特性 中图分类号X ;O 文献标识码A 文 章 编 号 ()D O I编 号 /j i s s n E m i s s i o nc h a r a c t e r i s t i c so fPM f r o mf l u eg a sd e s u l f u r a t e db y l i m e s t o n e g y p s u mm e t h o dB AOJ i n g j i n g,L I U H a n g,P ANJ i n g,MA M i n g x u e,WAN GJ i a n h a n g,YAN G H o n g m i n,YAN GL i n j u n(S c h o o l o fE n e r g ya n dM e c h a n i cE n g i n e e r i n g,N a n j i n gN o r m a lU n i v e r s i t y,N a n j i n g ,C h i n a;K e yL a b o r a t o r yo fE n e r g yT h e r m a lC o n v e r s i o na n dC o n t r o l,S o u t h e a s tU n i v e r s i t y,N a n j i n g ,C h i n a)A b s t r a c t:E m i s s i o nc h a r a c t e r i s t i c so fPM f r o mf l u eg a si ns i m u l a t e ds y s t e ma n da c t u a lc o a l f i r e dp o w e rp l a n t e q u i p p e dw i t hl i m e s t o n e g y p s u md e s u l f u r i z a t i o ns y s t e mw e r e i n v e s t i g a t e d T h e r e s u l t ss h o wt h a t t h en u m b e rc o n c e n t r a t i o nd i s t r i b u t i o no fPM i nr a wf l u eg a s,d e t e r m i n e db yE L P I i ns i m u l a t i o ns y s t e m,p r e s e n t e dau n i m o d a l d i s t r i b u t i o nw h i l e t h a t i na c t u a l p o w e rp l a n tw a sb i m o d a l M o s to f t h e f i n ep a r t i c l e sw e r ei ns u b m i c r o ns i z er a n g e,w i t ha ni r r e g u l a rs t r u c t u r eo fs p h e r ea n dam a i nc o m p o s i t i o no fw a t e r i n s o l u b l es a l i cm i n e r a l s A f t e rd e s u l f u r i z a t i o n,t h en u m b e rp e a kp a r t i c l es i z eh a dm o v e df r o m mt o m,a n dt h en u m b e ro f c o a r s ep a r t i c l e sd e c r e a s e ds l i g h t l y H o w e v e r,t h ep a r t i c l e ss i z i n gf r o mi n mt o mi n c r e a s e d i n s t e a d,i n d i c a t i n gt h eWF G Dh a dal o w e re f f i c i e n c yi nr e m o v i n gt h ef i n ep a r t i c l e s F u r t h e r m o r e,a f e wc r y s t a l l i n ep a r t i c l e s i nm i c r o ns i z ea p p e a r e d,w i t ha n i n c r e a s e i nC a,Sa n dOe l e m e n t s K e yw o r d s:c o a l f i r e df l u eg a s;WF G D;PM;e m i s s i o nc h a r a c t e r i s t i c s细颗粒物(PM)比表面积大,易富集大量多环芳香烃、多苯环类、重金属、细菌和病毒等有毒有害物质 ,而常规除尘技术难以对其进行有效捕集,造成大量PM 排入大气环境,并长时间悬浮在大气环境中,对环境和人体健康造成较大危害.近几年频繁出现大范围、持续时间较长的雾霾天气,并且影响范围越来越广,已成为目前我国城市和区域性大气环境污染的重大问题.燃煤电厂是引起我国第 卷第 期 年 月热力发电THE RMA LP OWE RG E N E R A T I ONV o l N o O c t h t t p:w ww r l f d c o m c n h t t p:r l f d p e r i o d i c a l s n e t c n 大气环境中PM 含量增加的主要污染源,控制燃煤电厂PM 排放是迫切需要解决的关键问题.目前,国内许多大型燃煤电厂普遍在除尘装置后安装WF G D系统,主要以石灰石石膏法脱硫工艺为主.湿法脱硫一方面通过脱硫浆液的洗涤作用协同脱除烟气中的部分PM;另一方面,由于存在脱硫浆液雾化夹带、脱硫产物结晶析出,以及各种气液、气液固脱硫反应等物化过程,又可能会形成PM,使烟气经湿法脱硫后PM 排放浓度反而增加.王晖发现WF G D虽可有效脱除S O和粗粉尘,但对PM 的捕集效率很低,并且出口烟气细颗粒物中S、C a元素含量明显增加,除燃煤飞灰外,还含有约 的石膏颗粒和 的石灰石颗粒.M e i j的分析发现,WF G D出口细颗粒中,燃煤飞灰仅占,为石膏组分,其余 为脱硫液滴蒸发形成的固态微粒.N i e l s e n等通过现场测试发现,虽石灰石石膏法脱硫工艺对颗粒物的总质量脱除率可达 ,但亚微米级微粒质量浓度却反而增加了 ,且钙元素含量明显提高.除无机盐微粒外,WF G D过程中还可形成硫酸雾,其排入大气环境后可进一步反应形成二次气溶胶微粒.G o o c h等测试发现由于形成硫酸雾,经WF G D系统后的微粒浓度反而增加.因此,对于安装WF G D系统的燃煤电厂,不仅需控制燃煤飞灰颗粒物,还应控制脱硫过程中形成的无机盐气溶胶微粒.本文建立了石灰石石膏法脱硫工艺试验系统,测试分析了模拟试验系统烟气中细颗粒的浓度、粒径分布、形态、元素及物相组成的变化特性,并与实际电厂脱硫净烟气中的细颗粒浓度分布情况进行了对比.试验系统所搭建的石灰石石膏湿法脱硫试验系统如图所示,主要由含尘烟气发生系统、湿法脱硫系统、数据采集分析系统等组成.全自动燃煤锅炉产生的含尘烟气经缓冲装置首先由旋风分离器去除 m以上大颗粒,然后由增压风机增压后进入脱硫塔,在脱硫塔内烟气和脱硫液逆流接触,最终经引风机排放.试验用煤为无烟煤,额定烟气量为 m/h.缓冲罐内装有搅拌风扇和电加热管,用于保证烟气的稳定性和调节烟气温度;脱硫塔采用喷淋塔结构,级喷淋,塔直径 mm,有效塔高 mm,顶部装有孔板波纹除雾器,用以脱除脱硫净烟气中夹带的液滴.图石灰石石膏法脱硫试验系统F i g S c h e m a t i cd i a g r a mo f t h ee x p e r i m e n t a l s y s t e m热力发电 年h t t p:w ww r l f d c o m c n h t t p:r l f d p e r i o d i c a l s n e t c n 脱硫操作液气比L/G为 L/m(标准状态,下同),空塔气速v约 m/s,脱硫液中C a C O浓度按照的化学计量比配制,脱硫液循环使用,循环比 .在脱硫塔出口烟道中设置采样点.采用芬兰D e k a t i公司生产的电称低压冲击器(E L P I)实时在线测量细颗粒浓度与粒径分布.由于脱硫净烟气湿度较高,水蒸气容易在E L P I冲击盘上凝结,对测量结果造成影响,因此,必须对采样系统进行保温处理,并用高温净化空气作为稀释气.颗粒物形态及元素组成分析样品采用 R 型采样泵,由 玻 璃 纤 维 滤 筒 采 集,采 样 烟 气 量 约 m/h,采样时间h,部分颗粒物样品采用E L P I冲击盘采集.样品形貌和元素组成由荷兰F E L公司生产的S i r i o n 场发射扫描电子显微镜分析.颗粒物物相组成采用日本R i g a k u公司生产的D/M a x A型自动X射线衍射仪(X R D)分析.烟气中S O浓度采用德国MRU公司生产的D e l t a C D I V型烟气分析仪测量.试验结果与分析 燃煤原烟气PM 物化特性图为原烟气中细颗粒物数量浓度和质量浓度分布.可 以 看 出,原 烟 气 细 颗 粒 物 数 量 浓 度 约()/c m,粒径在E L P I可测范围内呈单峰分 布,以 亚 微 米 级 颗 粒 为 主,峰 值 粒 径 约 为 m.而细颗粒物质量浓度主要集中在较大粒径范围,并随粒径增加呈上升趋势;其中亚微米颗粒的质量浓度随粒径增加较平缓,而微米级颗粒增加迅速,这是因为当颗粒密度一定时,质量随粒径呈三次方增加.图原烟气中细颗粒物数量和质量浓度分布F i g N u m b e ra n dm a s s c o n c e n t r a t i o nd i s t r i b u t i o no f t h er a wc o a l f i r e df i n ep a r t i c l e s原烟气中细颗粒物相应的数量和质量浓度累积分布如图所示.由图可见,其数量浓度中位粒径为 m,而质量浓度中位粒径为 m.试验烟气中PM 数量占可吸入颗粒物(PM)颗粒总数的比例为 ,而其质量占PM 总质量的比例则只有.从数量浓度而言,燃煤颗粒物主要为细颗粒物,但质量浓度主要集中于PM .鉴于细颗粒物对人体和环境的危害尤其严重,因此,颗粒物的数量浓度更能反映细颗粒物对环境和人体健康的影响,控制细颗粒物数量浓度比控制其质量浓度更具实际意义.图原烟气中细颗粒物数量和质量浓度累积分布F i g N u m b e ra n dm a s s c o n c e n t r a t i o na c c u m u l a t ed i s t r i b u t i o no f c o a l f i r e df i n ep a r t i c l e sE L P I第、级(相 应 粒 径 范 围 分 别 为 m、m、m)采集的细颗粒物样品的扫描电镜如图所示.可以看出,这些细颗粒物呈不完全规则的球形结构,不同粒径段细颗粒物形态差异也较大,其中第级细颗粒物比较分散;第级颗粒相互团聚形成较小颗粒团;而第 级较大颗粒表面吸附了大量细小颗粒形成团聚体结构.赵承美等的研究也表明多数燃煤PM 表面并不光滑,其表面吸附了大量亚微米级细颗粒物形成团聚态结构.这主要是因为这些细颗粒物在煤燃烧过程中主要通过破碎、汽化和凝结等机理产生,容易通过扩散作用自发团聚或粘附于较大颗粒表面,使其几何形态变得不规则、表面不光滑.(a)第级第 期鲍静静 等石灰石石膏法脱硫烟气PM 排放特性h t t p:w ww r l f d c o m c n h t t p:r l f d p e r i o d i c a l s n e t c n(b)第级(c)第 级图原烟气细颗粒物的S EM图像F i g S EMi m a g e so f t h er a wc o a l f i r e df i n ep a r t i c l e s图为原烟气中细颗粒物的能谱分析结果,由于样品需要镀铂金预处理,能谱图上出现较高的P t元素谱峰.由图可见,原烟气细颗粒物主要元素组分为O,S i,A l,C等,为难溶于水的铝硅质矿物颗粒的主要成分;其次为N a,C a,K,F e,S等次要元素.孙俊民等 的研究也表明燃煤飞灰的主要成分为硅铝质、钙质、铁质等.图燃煤细颗粒物能谱分析F i g E D Sa n a l y s i so f t h e r a wc o a l f i r e df i n ep a r t i c l e s 脱硫净烟气中PM 物化特性图为清水洗涤和采用C a C O作为脱硫剂时脱硫塔进出口烟气中细颗粒物数量和质量浓度分布.由图(a)可知,清水洗涤后喷淋塔出口处的高湿烟气中,细颗粒物数量浓度分布特性与初始烟气的分布相似,在E L P I可测范围内均呈单峰分布,细颗粒物数量浓度峰值粒径约为 m,以亚微米级颗粒为主,但各粒径段数量浓度均有所降低,细颗粒物总脱除效率约 ,这说明清水洗涤对燃煤烟气中细颗粒物具有一定的脱除作用,并对其数量浓度分布特性几乎无影响.而采用C a C O脱硫时,脱硫净烟气中细颗粒物数量浓度明显高于清水洗涤后的细颗粒物数量浓度,与原烟气相比,细颗粒物总脱除效率仅为,数量浓度降低不明显;但峰值粒径有所提高,由脱硫前的 m增至 m,且大粒径段的颗粒物数量浓度与原烟气相比稍有降低,而 m粒径段细颗粒数量浓度反而升高.这可能是因为脱硫过程中部分大粒径段颗粒物被洗涤脱除的同时,C a C O与S O反应生成的亚硫酸钙、石膏产物及其未反应的C a C O可以固体颗粒的形式进入烟气相,从而使该粒径段的细颗粒物数量浓度反而增加.(a)数量浓度(b)质量浓度图WF G D系统前后烟气中细颗粒物数量和质量浓度F i g N u m b e ra n dm a s s c o n c e n t r a t i o no f f i n ep a r t i c l e si nWF G Ds y s t e mi n l e t a n do u t l e t由图(b)可以看出,经清水洗涤和C a C O脱硫后,净烟气中较大粒径的颗粒物质量浓度与初始烟气相比均明显降低,而小粒径段的细颗粒物质量浓度变化不明显.这是因为脱硫洗涤过程中较大粒径的颗粒物可因惯性碰撞等作用被洗涤脱除,但粒径较小的细颗粒物无法被脱除,因此,清水洗涤和C a C O脱硫对PM 的质量脱除效率较高,可达到 .脱硫塔出口高湿净烟气中颗粒物的形貌特征和能谱分析结果如图所示.可以看出,C a C O脱硫热力发电 年h t t p:w ww r l f d c o m c n h t t p:r l f d p e r i o d i c a l s n e t c n 后的净烟气中细颗粒物大多呈较均匀的球形结构,但也有少量较大的块状结构;同时,与原烟气相比,C a、S、O元素含量明显增加,这从微观元素组分上验证了经C a C O脱硫洗涤后,颗粒中可能含脱硫形成的C a S O、C a S O晶粒及未反应的C a C O等无机盐颗粒,并且这些无机盐颗粒表面吸附有亚微米级微粒.(a)S EM图谱(b)能谱分析图净烟气中细颗粒物的S EM图像和能谱分析F i g S EMi m a g e sa n dE D Sa n a l y s i so ff i n ep a r t i c l e s i np u r i f i e df l u eg a s对采集的样品进行X R D分析,结果如图所示.图净烟气中细颗粒物的X射线衍射谱图F i g X R Dg r a p ho f f i n ep a r t i c l e s i np u r i f i e df l u eg a s由分析结果可知,喷淋塔出口烟气中不仅含有未脱除的燃煤飞灰颗粒物,还含有结晶态的细颗粒物,如C a S O、C a S OHO、C a(H S O)、C a S OHO、C a(C O)S OHO、C a(S O)(S O)(HO)等.这进一步从细颗粒物相组成上验证了脱硫过程中生成的C a S O、C a S O、C a(H S O)等物质会以各种晶体析出,以颗粒态形式随烟气排放,并且这些析出的无机盐颗粒粒径较燃煤细颗粒物粒径稍大,为S EM图像中的块状晶体颗粒.实际燃煤电厂PM 排放特征选取南京某热电厂的石灰石石膏法烟气脱硫系统,其主要运行参数见表.在脱硫塔进、出口烟道分别设置采样点,利用E L P I对脱硫塔进、出口烟气中的细颗粒物浓度进行现场测试,结果如图所示.由图可以看出,经静电除尘器脱除大部分粗颗粒物后,脱硫塔进口烟气中细颗粒物数量浓度约为()/c m,在E L P I测试范围内呈双峰分布,数量浓度峰值分别出现在 m和 m左右,这与国内外诸多文献报道一致 .煤粉燃烧过程中,飞灰颗粒主要由类不同的飞灰生成,一类为亚微米灰(细颗粒物),空气动力学直径约 m,最大不超过m,占 飞 灰 总 质 量 的 ,其主要通过无机矿物的气化凝结机理形成,包括矿物质的气化、成核、蒸气在亚微米颗粒上的凝结及亚微米颗粒的凝聚等过程;另一类为残灰(粗颗粒),空气动力学直径大于m,主要为焦炭燃烧完成后残留下来的固体物质,通过焦炭破碎、内在矿物质凝聚和聚结、外在矿物质破碎等机理形成 .表南京某热电厂WF G D系统运行参数T a b l eO p e r a t i o n a lp a r a m e t e r so fWF G Ds y s t e mi nN a n j i n g t h e r m a l p o w e rp l a n t参数数值烟气流量/(mh)(湿),(干)钙硫比C a/S 喷淋层石灰石浆液浓度/脱硫塔直径/m/脱硫塔高度/m S O入口浓度/(m gm)烟尘入口浓度/(m gm)S O出口浓度/(m gm)烟尘出口浓度/(m gm)第 期鲍静静 等石灰石石膏法脱硫烟气PM 排放特性h t t p:w ww r l f d c o m c n h t t p:r l f d p e r i o d i c a l s n e t c n(a)细颗粒物数量浓度变化(b)细颗粒物数量浓度和分级脱除效率分布图某热电厂脱硫前后烟气中细颗粒物浓度分布F i g V a r i a t i o no fn u m b e rc o n c e n t r a t i o na n d i t sd i s t r i b u t i o no f f i n ep a r t i c l e s i nWF G Ds y s t e mi n l e t a n do u t l e tf o ra t h e r m a lp o w e rp l a n t由于脱硫塔内脱硫液与烟气逆流接触过程对燃煤飞灰颗粒物有一定的洗涤脱除作用,因而脱硫塔出口的净烟气中细颗粒物数量浓度稍有降低,其脱除效率约.并且脱硫净烟气中细颗粒物数量浓度在E L P I测试范围内仍呈双峰分布,其中亚微米级颗粒的数量浓度峰值与脱硫前相同,仍出现在 m左右;而微米级颗粒的数量浓度峰值移至 m左右,这说明脱硫过程对粒径较大微米级颗粒的洗涤脱除作用更加明显,这与图中试验系统的结果一致.由图(b)可见,实际脱硫工艺对细颗粒物的分级脱除效率随粒径的增大先减小后增大,m粒径段脱除效率最低,甚至出现负值.这是因为扩散、拦截和惯性碰撞等对该粒径段细颗粒物的作用均较小,并且粒径小于 m的颗粒通过扩散沉积和布朗团聚长大成较大的团聚体,以及脱硫过程中产生亚硫酸钙、石膏产物和未反应的C a C O固体颗粒,均会造成该粒径段细颗粒物数量浓度的增加.结论)模拟脱硫系统原烟气细颗粒物数量浓度为()/c m,在E L P I可测范围内呈单峰分布,多数为亚微米级微粒,呈不完全规则的球形结构,主要为难溶于水的硅铝质矿物颗粒.)石灰石石膏法脱硫对细颗粒物的脱除效率低于清水洗涤的效率.脱硫净烟气中细颗粒物峰值粒径由脱硫前的 m增至 m,大粒径段颗粒物较脱硫前稍有降低,但 m粒径段细颗粒数量浓度反而有所提高,并出现少量微米级的块状结晶态细颗粒,C a、S、O元素含量增加.)实际燃煤电厂原烟气细颗粒物数量浓度约()/c m,在E L P I测试范围内呈双峰分布.)实际脱硫系统对细颗粒物仅有 左右的脱除效率,脱硫净烟气中细颗粒物数量浓度峰值粒径无明显变化,但粗颗粒物数量浓度峰值粒径较脱硫前稍有降低;m粒径段细颗粒物脱除效率最低,甚至出现负值,与模拟试验系统测试结果较吻合.参考文献G i l m o u rPS,B r o w nD M,L i n d s a yTG,e ta l A d v e r s eh e a l t he f f e c t so fPM p a r t i c l e s:i n v o l v e m e n to f i r o n i ng e n e r a t i o no fh y d r o x y l r a d i c a lJ J o u r n a lo fO c c u p a t i o n a l&E n v i r o n m e n t a lM e d i c i n e,():高翔鹏,徐明厚,姚洪燃煤锅炉可吸入颗粒物排放特性及其形成机理的试验研究J中国电机工程学报,():G A OX i a n gP e n g,X U M i n gH o u,YAO H o n g E x p e r i m e n t a l s t u d yo ne m i s s i o nc h a r a c t e r i s t i c sa n df o r m a t i o nm e c h a n i s m so fp m f r o mac o a l f i r e db o i l e rJ P r o c e e d i n g so f t h eC S E E,():张宇,杨林军,张霞文丘里洗涤器脱除燃烧源PM 的实验研究J动力工程,():Z HAN GY u,YANGL i n j u n,Z HAN GX i a R e 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