9.2MeV质子束流下197Au（p,n）197Hgm反应截面的测量.pdf

197Hgm是一种治疗性放射性核素，在疾病的诊断和肿瘤治疗等方面具有良好的前景，目前广泛应用于造影剂。可通过 的质子俘获反应产生，（，）反应截面的高精度测量对于改善医用放射性核素诊治的安全性、有效性和科学性具有重要意义。本实验基于中国原子能科学研究院 串列加速器，利用活化法对 质子束流下 （，）反应截面进行了高精度的测量。辐照过程中使用精度为 的皮安表对束流进行了实时精确记录，水循环冷却系统控制靶的温度；离线过程中在低本底屏蔽室中用 探测器对辐照靶的剩余放射性进行探测。在数据获取系统（）中加入时间标签等功能精确提取全能峰净计数，结合 模拟提取探测器的绝对效率曲线，最终提取了 能量下的反应截面为 （）。新数据与早期部分实验数据及 预测值在重叠能量点处是一致的。本工作使用新型束流测量系统与分析方法为 （，）这一重要数据提供了独立的交叉检验，为放射性核素 的精准医疗奠定了基础。关键词：反应截面；活化法；医用放射性核素中图分类号：文献标志码：文章编号：（）收稿日期：；修回日期：基金项目：中核集团“青年英才”项目；国家重点研发计划（）；国家自然科学基金（，）；国家财政部稳定支持基础科研项目（，）通信作者：贺创业，刘伏龙：（，），（，；，；，）：，（，），（，），（），（）（，），：；放射性核素在核医学中有着广泛的应用，相应的辐射可用于肿瘤的诊断和治疗。在肿瘤的诊断上，通常应用能发射能量为几百 伽马射线的同位素（如、）；在治疗方面，则利用能发射或粒子的放射性核素（如、和 ）在肿瘤或转移瘤中实现大剂量沉积。是核医学中常规使用的治疗性放射性核素。研究发现，放射性汞也具有允许诊断和治疗应用的特性，且 的径向剂量分布与 的剂量分布相当，是一种很有前景的治疗性放射性核素。年，被应用于临床诊断。具有合适的发射光谱，高能转换电子（、和 ）和俄歇电子（）有望用于小肿瘤和转移瘤的治疗。除其治疗潜力外，衰变时发射的特征伽马射线，可用于单光子发射计算机断层扫描（）。在研究初期，放射性汞通过反应堆中子生产，具有较低的比活度，所以需大量汞用于成像，这会产生神经毒性副作用，。（，）是产生 的路径之一，使用回旋加速器产生 ，可实现高的比活度而没有任何神经或化学毒性作用，用该方法获取放射性汞可规避风险。综上所述，（，）反应产生的 对于治疗和诊断的应用非常有吸引力。放射性核衰变数据在应用于治疗的放射性核素的选择方面有重要意义，利用这一数据能在生产过程中实现所需放射性核素的最大产额和最低杂质水平，因此核反应数据对于优化生产过程具有重要意义，有利于改善医用放射性核素诊治的安全性、有效性和科学性。由于放射性核素是使用反应堆和加速器生产的，因此准确了解相关带电粒子诱发反应及中子反应截面数据至关重要。早在 年，等分别提取了 （，）和 （，）的截面数据，通过对两者之间的截面比分析核能级密度的自旋依赖性。年，等在对 质 子 束 监 测 的 应 用 研 究 中 提 取 了 （，）的截 面数据。等和 等通过活化法提取了 （，）的激发函数曲线。为可靠可控地生产原子能科学技术第 卷用于 医 学 成 像 和 治 疗 的 ，和 在 年 利用 活 化 法 对 （，）激发函数进行了全新测量。虽然众多科学家对这一方面进行了研究，但目前已有的部分实验数据不具有一致性，存在争议。通常质子俘获反应截面的测量方法主要有在束伽马测量和活化离线测量两种方法。对于该反应，产物核的半衰期为 ，适用于活化离线测量对其进行研究，即先将实验靶经过一段时间辐照，然后采用高分辨 探测器测量其衰变的特征伽马射线，并根据半衰期及分支比回推反应产额。活化分析法中，加速器束流的稳定性可能是影响最终实验数据的一重要原因，通常加速器的束流并不是恒定在某一确定值，而是在一定的范围波动，目前的活化法测量中均使用平均加速器束流进行反应截面的计算可能会使反应截面的测量值不够精确。为更可靠的产生 ，本文对 （，）的反应截面进行高精度的测量并验证束流的变化对反应截面测量结果准确性的影响，采用全新的束流测量系统和分析方法对该实验进行重新测量。实验 的质子俘获反应实验是基于中国原子能科学研究院 串列加速器开展的，首先在加速器上辐照 靶，然后利用低本底 高纯锗探测器进行活化后的测量。在整个辐照过程中，串列加速器上产生的质子束流能量为 ，束流强度约。该能 量 的 质 子 束 对 应 的 质 心 系 能 量 为 ，是通过考虑质子在靶中的能量损失计算的，即 （），其中，和为靶核和入射粒子的质量，为入射束流能量，基于 中的内置物理计算器 计算得到。为满足实验要求，设计了具有法拉第筒功能的真空靶室用于束流的在线收集，靶室示意图如图所示。真空靶室与束流管道绝缘，且带有 准直器。孔准直器到靶表面的距离为 。由于在束过程中，质子束流轰击靶会产生二次反冲电子，逃出法拉第筒的电子会导致束流增加，因此加 的电压抑制二次电子。在束过程中，靶室上方加有水冷却系统，以保持靶室的温度，防止靶表面的变形。用 静电计对束流进行实时监测记录，频率为。图靶室示意图 束流监控的一个重要问题是束流波动对离线活化法测反应截面的影响，实验中束流是不稳定的，如图所示，紫线为 的质子束流的波动，在 和 的时刻束流波动比较剧烈。一般在计算过程中，将束流强度考虑为恒定值，以平均束流强度或整体的束流强度积分进行计算，而忽略了在实验中的束流强度波动，这会对最后截面的提取造成一定误差。这是由于在束过程中，随着放射性目标产物的产生，其自身也一直发生着衰变，且产物核的衰变速度随目标核数有动态变化关系，利用束流强度为常数来进行产额的计算是无法反映在束过程中产物核的动态衰变过程的。图在束过程中束流随时间的变化 靶的厚度为 。实验靶被辐照 ，经过 的破坏真空、拆卸靶室的时间后，将其拿到低本底屏蔽室中用 探测器进行离线测量。探测器由个同轴型高纯锗探测器组成，每块直径为，增刊程浩等：质子束流下 （，）反应截面的测量长度为。对于 的 伽马射线，的能量分辨率为 （）。每块锗晶体的相对效率为。整个探测器屏蔽系统由外到内分别由铁、铅、铜、有机玻璃堆叠而成。铅层用于屏蔽大部分低能环境本底，铜层旨在吸收铅的特征 射线，有机玻璃用于吸收铜的 射线。由于获取系统具有一定的死时间，探测到的计数会有所损失，因此在数据获取中加入时间标签对死时间进行修正。该系统已用于研究 （）探测器的本底辐射及 （，）反应截面的提取。图 和 的衰变纲图和主要的跃迁 和 离线探测伽马能谱 俘获质子后可生成 （同质异能态）（）和 （基态）（），其衰变纲图如图所示，主要通过轨道电子捕获（）衰变至稳定的 ，而 可通过 内 转 换（）衰 变 为 ，也可 通 过（）衰变至 。衰变时可产生射线、内转换电子和俄歇电子，以及一些特征伽马射线。衰变至 时主要放出 及 的伽马射线，强度分别为 及 。图为 靶活化后 探测器块晶体探测到的 能量区间的能谱图。从图可清晰地看到，、（红圈）这条来源于 的伽马射线，及 这 两条来 源于 的基态的伽马射线，其他伽马射线（方形）则来源于环境本底。本工作中，利用强度最高的 的伽马射线提取 （，）的反应截面。图靶活化后 探测器探测到的 能量区间的能谱 探测效率曲线的提取提取反应截面的另一重要参数是探测器效率。高纯锗探测器的效率刻度一般指其对射线全能峰的探测效率刻度。反应截面测量实验中，需所使用的探测器的绝对效率刻度数据，可通过已知活度的标准射线源的刻度实验获得。若活度为的标准源进行时长为的效率刻度实验，对所得能谱中某条特定射线，在已知其全能峰计数为，衰变分支比为的情况下，探测器在该射线所处能量点的效率为。用 和个单能源（、）对 探测器进行绝对效率刻度，放射源源斑为，靶材料是平面的且准直孔具有 的分布，因此有必要对源的立体角进行修正，本文利用 模拟来 对 其 进 行 修 正，修正 因 子 ，在误差范围内可忽略。探测器在 范围内的探测效率曲线如图所示曲线。拟合函数为：（）（）（）其中，为拟合参数，相应的值分别为 ，。原子能科学技术第 卷图 探测器的射线全能峰探测效率曲线 实验结果分析活化法测量反应截面主要包括两部分，在束辐照和对辐照靶的剩余放射性进行探测。在束过程中，放射性核素是边产生边衰变的；离线测量的过程中，放射性核素则是呈指数衰减的。且对于同质异能态反应截面的提取，在束过程中 在短时间间隔上的净产生率为：（）（）（）（）（）其中：和为目标核 的数目和衰变常量；为同质异能态的反应截面；为靶核面密度；在的时间间隔内，束流强度（）可视为常数，则产物核数为：（）（）（）（）离线过程中探测器累积到的伽马计数是：（）（）（）其中：为探 测 器 对 伽 马 射 线 的 探 测 效 率；为辐照结束和开始计数之间的等待时间。当已知靶的面密度、伽马分支比、探测器效率，并通过实验测量得到了、辐照过程中时间内的束流强度、辐照时间、等待时间及测量时间，则可提取反应截面（）为：（）（）（）（）（）若将束流强度作为一个常数进行截面提取，则式（）变为：（）（）（）（）从式（）可看出，将束流强度作为一个常数进行反应截面的提取无法反映产物核在束过程中的边产生边衰变，会对反应截面的提取带来一定的误差，尤其是半衰期短的产物核。因此，对于质心能量为 时 的质子捕获截面，根据式（）提取。在数据分析过程中，使用分析 软 件 从 实 验 能 谱 中 提 取 特征伽马射线的全能峰净计数，并使用 数 据 文 件 的 死 时 间 进 行 修 正，再 利 用 的衰变参数，以及 伽马射线的分支比、探测器效率，提取 （，）的反应截面，相应的值在表中列出。图示出了测量的数据（红色点）与已发表的实验数据的对比。等和 等和 等的数据与实验结果非常一致，如图所示。，和 等的数据与本工作的数据相比较低。等的数据较本工作的截面略高。此外，用 核反应模型代码对 （，）的反应截面进行理论计算，该理论结果的截面值区间与本工作的数据在误差范围内吻合较好。实验数据结果表明，利用实时束流强度提取反应截面，与 理论计算的结果符合得更好。表 衰变的 的伽马射线相关信息及提取的 （，）截面 （，）参数数值，产物核 伽马能量，分支比 探测效率，反应截面，（）结论本工作基于中国原子能科学研究院 增刊程浩等：质子束流下 （，）反应截面的测量串列 加 速 器，进 行 了 质 子 能 量 为 ，（，）反应截面的高精度测量，最终提取反应截面为 （）。实验数据与 和 和 等的实验数据符合的较好，与 核反应模型代码所预言的反应截面在误差范围内符合非常好，这体现了新型束流测量系统与分析方法的合理性。本工作为 （，）这一重要数据提供了独立的交叉检验，为 作为放射性核素进行精准医疗奠定了基础。图 （，）的反应截面 （，）参考文献：谭天秩临床核医学北京：人民卫生出版社，：？，（）：，（）：，（），（）：，（）：，：，：，（）：，（）：，（）（），（）：，（），（）：王书暖，李春晟集产生医用放射性核素核数据的测量、理论计算与评价原子核物理评论，（）：，（）：（），（）：，：，（）：原子能科学技术第 卷 ，：，：，：，：，（），：，（，），：，：，：，：，（，）（，），：，（）：，（，），（，），：，（，），：增刊程浩等：质子束流下 （，）反应截面的测量