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第 52 卷 第 3 期 Vol.52,No.3,289297 2023 年 5 月 GEOCHIMICA May,2023 收稿日期:2021-09-18;改回日期:2021-12-23 项目资助:福建省教育厅中青年教师科研项目(JAT190632)和江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室开放基金项目(KHK 1902)联合资助。第一作者简介:张艳阁(1988),女,讲师,主要从事大气化学研究。E-mail: 通信作者:汪俊峰(1986),男,教授,主要从事大气化学研究。E-mail: Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 新冠疫情减排时期河南省大气污染物分布 及健康效应研究 张艳阁1,2,汪俊峰3*,余光明4,熊维彬1,吴铜鹏1(1.闽江学院 海洋研究院,福建 福州 350108;2.福州海洋研究院,福建 福州 350108;3.南京信息工程大学 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室/大气环境与装备技术协同创新中心/环境科学与工程学院,江苏 南京 210044;4.安庆师范大学 资源环境学院,安徽 安庆 246005)摘 要:由新冠(COVID-19)疫情引发的全国性大封锁为研究大规模工业减排对大气污染的影响提供了契机。对河南省 2020 年疫情前、封锁期间及逐步复工复产期间与 2019 年同期 6 种主要大气污染物(PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2与 O3)的时空差异开展对比分析,运用基于健康风险的空气质量指数(HAQI)法,研究河南省主要大气污染物的健康效应。结果表明,河南省大气污染物分布整体呈现北部高南部低的空间变化特征,PM2.5受一次污染和二次污染影响较显著。减排初期(春节疫情期间),除 NO2浓度迅速减少外,其他污染物没有明显变化,PM2.5浓度比 2019 年同期增加 15%,是不利的气象条件与大气氧化度增加促进二次化学过程的结果。春节后疫情期间,PM2.5浓度迅速降低至疫情前的 50%左右,为 2019 年同期的 50%左右。基于 HAQI 结果,研究期间(冬春)影响河南省大气健康效应的关键因素是 PM2.5,HAQI 值在减排期间比 2019 年同期降低 23.8%,但 HAQI100,表明人们仍生活在空气污染较严重的环境中。关键词:新冠疫情;大气污染物;污染特征;健康效应;河南省 中图分类号:X131.1 文献标志码:A 文章编号:0379-1726(2023)03-0289-09 DOI:10.19700/j.0379-1726.2023.03.003 Air pollutants in Henan Province and their effects during the COVID-19 lockdown period ZHANG Yange1,2,WANG Junfeng3*,YU Guangming4,XIONG Weibin1,WU Tongpeng1(1.School of Geography and Oceanography,Minjiang University,Fuzhou 350108,Fujian,China;2.Fuzhou Institute of Oceanography,Fuzhou 350108,Fujian,China;3.Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering,Nanjing University of Information Science&Technology,Nanjing 210044,Jiangsu,China;4.School of Resources and Environment,Anqing Normal University,Anqing 246005,Anhui,China)Abstract:In early 2020,the nationwide restrictions due to the new coronavirus disease(COVID-19)provided an opportunity to study the impact of large-scale industrial emission reductions on air pollution.The temporal and spatial variations of six main air pollutants(PM2.5,PM10,CO,NO2,SO2,and O3)in Henan Province before COVID-19 in 2020,during the lockdown period,and during the gradual resumption of work and production were compared with those in the same period in 2019.Spatial distributions of air pollutants in Henan Province showed that the concentrations of air pollutants were high in the north and low in the south,and PM2.5 was mainly contributed by both primary and secondary sources.In the initial period of emission reduction(during the Spring Festival 290 2023 年 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 period),no significant changes in air pollutants were observed,except for NO2 and O3.The concentration of PM2.5 increased by 15%compared with that in the same period of 2019,which was caused by adverse weather conditions and increased atmospheric oxidation that promoted secondary chemical processes.During the lockdown period of the post-spring festival,PM2.5 dropped rapidly to approximately 50%of that in the pre-COVID-19 period,and was approximately 50%of that in the same period of 2019.Therefore,it is necessary to consider the influence of meteorological conditions when assessing the impact of emission control policies on air pollutants.The health risk-based air quality index(HAQI)study showed that PM2.5 was the key factor influencing the health effects in Henan Province during the study(winterspring)period.The HAQI in this study(winterspring)period of 2020 was 23.8%lower than that in the same period of 2019,but the HAQI was still higher than 100,which showed that people were living in a heavily polluted air environment.The prevention and control of air pollution in Henan province remain a great challenge.Key words:COVID-19 pandemic;atmospheric pollutants;pollution characteristics;health effect;Henan Province 0 引 言 大气污染物对太阳辐射、生态环境和人类健康等具有重要影响。大气中的组分,如细颗粒物,可以通过吸收及散射太阳辐射,直接影响地球大气及地表的能量收支平衡,进而改变气候。细颗粒物中的亲水性组分还可以作为云凝结核改变云的物理属性,间接地影响降水与气候(IPCC,2013)。近年来,由于我国城市化和工业化发展迅速,能源需求不断增加,引发了一系列严重的区域性大气污染事件(Shen et al.,2020;Sun et al.,2020a;Wang et al.,2021a)。随着我国“大气污染防治行动计划”的实施,空气质量渐好,PM10、PM2.5、CO 和 SO2浓度呈显著下降趋势(Lei et al.,2021;Li K et al.,2021)。然而,O3浓度表现出逐渐增加的趋势,NO2则无明显变化(Huang et al.,2021)。流行病学研究表明,大气污染物可引起呼吸系统及心血管等疾病,对健康的影响程度受各种污染物复合影响(Huang et al.,2021)。在国内,大空间尺度研究大气污染物健康效应的研究较少(Hu et al.,2015;Shen et al.,2020;Nie et al.,2021;Wang et al.,2021b),阻碍了对大气污染及其健康效应的准确模拟,进而影响污染控制政策的有效性。控制性减排是研究大气污染机制的重要契机。近年来我国一些地区实施了多次区域性控制减排措施,例如,2014 年亚洲太平洋经济合作组织(APEC)峰会(Sun et al.,2016)和 2016 年杭州 G20 峰会(Li et al.,2018)期间。不同地区减排对污染物影响不同,如APEC 期间,北京及周边地区减排,大气一次和二次污染物降低达 50%以上;而 G20 峰会期间,杭州及周边地区减排,PM1浓度较会前增加,主要受夜间区域传输的影响。新冠病毒(COVID-19)疫情在中国迅速蔓延,全国各地都在 2020 年春节后启动了重大突发公共卫生事件一级响应,实施一系列严格的管控措施,如封锁交通干线、限制人口非必要流动、工厂停工和学校停课等。疫情防控期间的全国性大规模减排为研究各种污染源及气象因素对大气污染的形成及演化提供了重要契机(Chang et al.,2020;Chen et al.,2020;Cui et al.,2020;Sun et al.,2020b;刘厚凤等,2021;赵雪等,2021)。中国华北平原地区是近年来全球科学家们重点关注的热点区域(Shen et al.,2020;Wang et al.,2021b)。河南省火力发电量在中国排名第 5,是中国最大的煤炭消费地区之一(Li et al.,2012)。2018 年河南常住人口为 9605 万人,居全国第 3。河南也是中东部地区大气污染物主要排放地区之一,目前正面临着严重的大气污染(Dao et al.,2019)。例如,2018 年 1 月,河南省遭遇了一次大规模和长时间的雾霾,省会郑州市的 PM2.5浓度高达 400 g/m3(Wang et al.,2019)。中原地区的大气污染逐渐引起人们的关注(李沈鑫等,2017;Li Z J et al.,2021;Shen et al.,2017;Wang Q Q et al.,2020;Wang S B et al.,2020)。本研究分析了 2020 年疫情期间及非疫情年份(2019 年)同期(1 月 1 日4 月 15 日)的大气常规污染物数据,评估了管控措施对相关污染物浓度变化及其健康效应的影响,为进一步治理中原地区大气污染提供科学支撑。1 方 法 1.1 数据来源 6 种主要大气污染物(PM2.5、PM10、CO、NO2、第 3 期 张艳阁等:新冠疫情减排时期河南省大气污染物分布及健康效应研究 291 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 SO2与 O3)数据来源于中华人民共和国生态环保部(CNEMC,http:/www.CNEMC.cn/)。涉及城市有安阳、鹤壁、新乡、濮阳、焦作、郑州、开封、商丘、洛阳、平顶山、漯河、许昌、周口、驻马店、信阳、南阳和三门峡市。空气质量数据时间范围为 2019 年与2020 年的 1 月 1 日4 月 15 日,具体时间节点见表 1。表 1 各个阶段时间节点表 Table 1 Stages of the study 阶段 2019 年 2020 年 疫情前 1 2019-01-01 2019-02-03 2020-01-012020-01-232(春节假期)2019-02-04 2019-02-11 2020-01-242020-02-02疫情 严控中 3(假期后严控时期)2019-02-12 2019-02-20 2020-02-032020-02-204(供暖期)2019-02-21 2019-03-15 2020-02-212020-03-15逐渐 恢复期 5(非供暖期)2019-03-16 2019-04-15 2020-03-162020-04-15 1.2 健康效应评估 超额风险(ER)和基于健康风险的空气质量指数(HAQI)的计算参照 Hu et al.(2015)、Shen et al.(2020)和 Wang et al.(2021b),具体如下。首先,利用方程定义污染物 i 的相对风险(RRi):,0RReiiimmi (1)式中:i是暴露响应系数,表示每单位空气污染物i 超过阈值浓度时造成的额外健康风险(例如死亡率),PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和 CO 的 值分别为0.038%、0.032%、0.081%、0.130%、0.048%和 3.700%;mi是观测污染物 i 的浓度;mi,0是阈值浓度,当污染物 i的浓度低于或等于 mi,0时,没有过多的健康风险(即 RRi=1)。来自污染物 i 的超额风险(ER)和所有污染物的总 ER(ERtotal)表示为:ERRR1ii (2)totalERERRR1ii (3)Hu et al.(2015)使用了一种计算污染物 i 当量浓度(C*i)的方法,即当其 ER 等于 ERtotal时:0*totalRRER1eCC (4)*,0lnRRiiiCC (5)获得所有等量污染物浓度的 C*值后,参照 Hu et al.(2015)计算 HAQI。1.3 数据归一化 不同大气污染物浓度差异较大,因此本研究对数据进行归一化后,再进行相关性分析:X归一化=X/X1 (6)X归一化是归一化后的数值,X是污染物浓度,X1为阶段 1 对应物种浓度的平均值。2 结果与讨论 2.1 大气污染物变化特征 图 1 为 2020 年河南省 6 种大气污染物(PM2.5、O3、NO2、SO2、CO 和 PM10)在阶段 14 的空间分布图。阶段 1 为疫情发生前(1 月 1 日1 月 23 日),PM2.5和 NO2浓度呈现较高值,特别是在河南北部地区,空间分布整体表现为北部和东北部高,其他地区低。北部城市如安阳和鹤壁是重要的工业区,另外北部可能会受到邻近省份河北省的区域传输影响(Zhang et al.,2017)。阶段 1 中,PM2.5浓度最低的城市为信阳市(86.340.2 g/m3),浓度最高的城市为安阳市(175.697.8 g/m3),所有城市PM2.5浓度平均值为 123.143.9 g/m3,均高于国家二级标准(CAAQS-)的日限值(75 g/m3),说明河南省特别是豫北地区大气污染严重;NO2浓度平均值为 45.810.8 g/m3,浓度最高的城市为安阳(60.819.2 g/m3),浓度较低的城市为周口(34.112.4 g/m3);O3浓度均较低,均值为 50.419.1 g/m3。阶段 2 为管控时期(2 月 4 日 2 月 11 日),同时也是春节假期,春节返乡造成城市中交通源排放降低(Yuan et al.,2021)。此外,疫情期间很多人被迫待在家中,NO2浓度减少 50%以上,而O3浓度是阶段 1 的 1.8 倍。O3浓度受温度和太阳辐射的影响较大(Kwok et al.,2015),另外还会受到NOx及挥发性有机碳(VOCs)的影响,NOx的减少是引起 O3增加的重要原因。SO2浓度在阶段 1 和阶段2没有明显变化,呈现北部高的分布特征,主要受工业及冬季北部供暖影响(Zhang et al.,2017)。阶段 2中 PM2.5和 PM10浓度维持在高值,相比阶段 1 仅降低 10%左右,并且 PM2.5/PM10值在 2个阶段均为80%以上,从阶段 1 到阶段 2,PM2.5/PM10值从 86.1%增加到 90.6%,说明阶段 2 中二次化学过程贡献有所增加(Chang et al.,2020;Huang et al.,2021;Wang et al.,2021b)。阶段 3 仍属于严控阶段(2 月 12 日2 月 20 日),该时段 PM2.5、PM10、NO2浓度处于较低值。阶段4(2 月 21 日3 月 15 日)为逐渐恢复期,NO2浓度比阶段 3 增加约 70%。为进一步研究疫情防控对河南空气质量变化的影响,本研究对比了 2019 年和 2020 年同期 6 种 292 2023 年 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 O3浓度为日最大 8 h 滑动平均值。图 1 PM2.5、O3、NO2、SO2、CO 和 PM10浓度在 2020 年阶段 14 的空间分布 Fig.1 Spatial distributions in concentration of PM2.5,O3,NO2,SO2,CO,and PM10 from stages 1 to 4 空气污染物浓度变化(图 2)。结果显示,2020 年 PM2.5平均浓度为 2019 年的 78.9%,然而 O3浓度比 2019年同期增加 5%;NO2、SO2、CO 和 PM10浓度分别是2019 年同期的 74.7%、68.1%、76.5%和 73.4%。2020年一次排放物比 2019 年有显著降低。例如,PM2.5浓度在阶段 1、2 相当,在阶段 35 迅速降低到阶段2的50%左右。从3月15日供暖停止后(阶段5),PM2.5浓度比阶段 4 下降 24.1%,CO 浓度降低 13.1%。2020年和 2019 年阶段 1 的 PM2.5浓度相当;而阶段 2,2020 年 PM2.5浓度比 2019 年增加 15%,同时 O3也比 2019 年增加 18.9%。2020 年春节假期高湿度、低风速的气象条件利于发生液相化学过程(Wang et al.,2021a,2021b)。此外,疫情管控时期,NOx排放减少,NOx减少会导致 O3及夜间 NO3自由基增加,增加了大气氧化度,进而促进二次化学过程(Huang et al.,2021)。此外,王申博等(2021)对郑州、新乡和安阳几个典型城市中无机离子组成的研究表明,春节疫情期间,硝酸盐明显增加。人为排放一次污染物浓度降低,大气氧化能力增加,可以促进 SO2、NOx及VOCs 的氧化,二次化学过程促进大气细颗粒物增加,形成污染天气(Huang et al.,2021;Zhang et al.,2021)。因此,不利的气象条件及大气氧化度增加导致 2020 年大气 PM2.5浓度比 2019 年增加 15%。2.2 污染物变化对复工复产(经济)活动强度的启示 图 3 为 PM2.5、O3、NO2和 CO 浓度随时间变化图,其中数据经过疫情前(阶段 1)平均值归一化处理。从 1 月 23 日后,一次来源的 NO2急剧降低,一次来源的 CO 则到春节假期后才缓慢降低。CO 与PM2.5的变化趋势一致,说明 PM2.5或者其前驱物来源与 CO 相似。2019 年与 2020 年春节假期的 NO2浓度比阶段 1 低,与人们返乡过年有关,不同的是,NO2浓度在 2019 年春节过后迅速增加(图 2),而在2020 年,因为疫情管控一直处于低值。NO2浓度在阶段 3 仅是 2019 年同期的 47.4%,到阶段 5 恢复至95.4%,说明交通源排放与疫情前相当。CO 浓度在阶段3为2019年同期的68.3%,到阶段5也恢复至90%以上,表明 4 月中旬,经济活动已经与疫情前相当。CO 是一次来源污染物,可以区分 PM2.5的一次和二次来源(Khalil and Rasmussen,1988)。归一化的PM2.5和 CO 分布在 11 之上及附近(图 4a),说明研究时段河南省 PM2.5受一次来源污染较显著,与京津冀和长三角地区不同(Wang et al.,2021b)。重污染时段(阶段 1 和 2)O3与 PM2.5浓度变化不显著,轻污染时段(阶段 35)PM2.5与 O3呈现较明显的负相关 第 3 期 张艳阁等:新冠疫情减排时期河南省大气污染物分布及健康效应研究 293 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 图 2 2019 年和 2020 年同期 PM2.5、O3、NO2、SO2、CO 和 PM10浓度变化 Fig.2 Concentration variations of PM2.5,O3,NO2,SO2,CO,and PM10 during the same period in 2019 and 2020 294 2023 年 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 图 3 2020 年疫情减排前、减排中以及减排后 PM2.5、O3、NO2和 CO 浓度归一化值变化 Fig.3 Temporal variations in the normalized ratios of PM2.5,O3,NO2,and CO by their pre-lockdown values 图 4 PM2.5-CO(a)、PM2.5-O3(b)、PM2.5-NO2(c)以及 O3-NO2(d)浓度归一化后的相关性 Fig.4 Relationships between PM2.5 vs.CO(a),PM2.5 vs.O3(b),PM2.5 vs.NO2(c),and O3 vs.NO2(d)关系(图 4b)。O3浓度的变化受 PM2.5浓度及组成的影响(Wang et al.,2017)。PM2.5浓度减少,可以降低对 HO2和 NOx的清除,同时增加到达地面的太阳辐射,因而增加 O3浓度(Wang et al.,2017;Li et al.,2019)。此外,O3浓度变化还受太阳辐射、NOx及VOCs 等影响。在整个研究期间,PM2.5浓度与 NO2、O3与 NO2无明显相关关系(图 4c、d)。结果表明,不同污染阶段,这些污染物来源有所不同。阶段 2,华北平原处于低温度、高湿度和低风速的气象条件(Wang et al.,2021b),大量一次污染物聚集,容易发生液相化学反应(Wang et al.,2021a,2021b)。因此虽然阶段 2为春节假期,很多工厂停工,或者降低产能,加之疫情管控,汽车尾气排放显著降低,但是该时期 PM2.5浓度平均值高达 113 g/m3,PM2.5浓度基本没有降低,与大气氧化能力增加,二次反应贡献增加有关(王申博等,2020;Huang et al.,2021)。CO 与 SO2浓度在阶段 2 与阶段 1 相当,NO2浓度显著降低,O3浓度显著增加。2.3 健康效应 本研究选取 CAAQS-为限值,对 6 种污染物的健康效应进行评估。研究时段,PM2.5、PM10和 NO2部分值超过 CAAQS-限值,O3、SO2、CO 均低于CAAQS-限值,因此,选取 PM2.5、PM10和 NO2参与计算额外健康效应。HAQI 值受限值选取的影响,如 WHO 标准比 CAAQS-低很多,因此选取 WHO限值,HAQI 值比 CAAQS-高(Hu et al.,2015)。值得注意的是,PM2.5和 PM10的健康效应有部分重复,因此将 PM2.5和 PM10都参与计算,得到的结果比实际值高。整体来讲,ER 从 2019 年的 22.5%降到 2020 年疫情期间的 10.6%,但均高于京津冀平均值(2019 年:3.04%;2020 年:2.92%;Wang et al.,2021b),说明河南省大气污染较严重。PM2.5、PM10和 NO2是主要的健康风险因子。其中,2019 年和 2020 年 PM2.5贡献最大,分别为 64.8%和 76.2%;PM10贡献其次,分别为 32.9%和 22.9%;NO2次之,分别为1.5%和0.8%;O3贡献最少,分别为 0.8%和 0.1%。2019 年和 2020 年,研究时段,河南省平均 HAQI 值均高于 100(图 5),说明该地区人们生活在空气污染较严重的环境中。第 3 期 张艳阁等:新冠疫情减排时期河南省大气污染物分布及健康效应研究 295 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 图 5 2019 年(a)和 2020 年(b)HAQI 年均值的空间分布 Fig.5 Spatial distributions of HAQI mean values during the study period in 2019(a)and 2020(b)2020 年 HAQI 值比 2019 年降低 23.8%。以上结果表明,河南省大气污染治理还存在很大挑战。2020年人类污染物大量减排,从一定程度上可以使大气质量变好。2020年阶段 2 的 HAQI 值比 2019 年增加 7.2%(图 6),与该时期高湿度、低风速等不利的大气条件有关(Wang et al.,2021b)。HAQI 值随着 PM2.5浓度的降低和 O3浓度的增加而降低,说明在冬季,PM2.5仍然是大气污染控制的重点。另外,O3污染也逐渐引起人们的重视。3 结 论(1)河南省大气污染物分布整体呈现北部高南部低的空间变化特征,PM2.5受一次污染和二次污染影响较显著。(2)减排初期(春节疫情期间),除 NO2浓度迅速减少外,其他污染物没有明显变化,PM2.5浓度比2019 年同期增加 15%,是不利的气象条件与大气氧化度增加促进二次化学过程的结果。图 6 2019 年与 2020 年不同时期的 HAQI 值 Fig.6 HAQI values at different stages in 2019 and 2020(3)阶段 3(春节后疫情期间)的 PM2.5 迅速降低至疫情前(阶段 1)的 50%左右,为 2019 年同期的 50%左右。(4)研究期间影响河南省大气健康效应的关键因素是 PM2.5,疫情减排期间比2019年同期降低23.8%,但 HAQI 值仍100,表明人们生活在空气污染较严重的环境中。致谢:感谢两位匿名审稿专家提出宝贵修改意见。参考文献(References):李沈鑫,邹滨,刘兴权,方新.2017.20132015 年中国PM2.5污染状况时空变化.环境科学研究,30(5):678 687.刘厚凤,徐薇,魏敏,隋潇,许鹏举,李明燕,张美根.2021.2020 年初疫情管控对山东省空气质量影响的模拟.环境科学,42(3):12151226.王申博,范相阁,和兵,张瑞芹,王玲玲.2020.河南省春节和疫情影响情境下PM2.5组分特征.中国环境科学,40(12):51155123.赵雪,沈楠驰,李令军,武高峰,陶静,赵文吉.2021.COVID-19 疫情期间京津冀大气污染物变化及影响因素分析.环境科学,42(3):12051214.Chang Y H,Huang R J,Ge X L,Huang X P,Hu J L,Duan Y S,Zou Z,Liu X J,Lehmann M F.2020.Puzzling haze events in China during the coronavirus(COVID-19)shutdown.Geophysical Research Letters,47(12),e2020GL088533.Chen Y,Zhang S M,Peng C,Shi G M,Tian M,Huang R J,Guo D M,Wang H B,Yao X J,Yang F M.2020.Impact of the COVID-19 pandemic and control measures on air quality and aerosol light absorption in Southwestern 296 2023 年 Geochimica Vol.52 No.3 pp.289297 May,2023 China.Science of the Total Environment,749,141419.Cui Y,Ji D S,Maenhaut W,Gao W K,Zhang R J,Wang Y S.2020.Levels and sources of hourly PM2.5-related elements during the control period of 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