基于DEM方法的旋转流化床纳米颗粒流动特性研究.pdf

化工学报 2023年 第74卷 第6期|,2023,74(6):2374-2381 CIESC Journal基于DEM方法的旋转流化床纳米颗粒流动特性研究陈巨辉1，张谦1，舒崚峰2，李丹1，徐鑫1，刘晓刚1，赵晨希1，曹希峰1（1 哈尔滨理工大学机械动力工程学院，黑龙江 哈尔滨 150080；2 中国电建集团华东勘测设计研究院有限公司，浙江 杭州 310000）摘要：基于DEM方法利用MFIX软件分别模拟了两种不同粒径纳米颗粒在旋转流化床内的流动。模拟结果与以往实验结果进行比较发现结果吻合较好，验证了旋转流化床模型的准确性和可靠性。对纳米颗粒在旋转流化床中的运动过程进行数值模拟，加入范德华力，得到了纳米颗粒分布、纳米颗粒速度矢量分布以及纳米颗粒床层压降在不同离心加速度下随气速的变化。结果表明，少部分纳米颗粒在旋转流化床上部游离，其余颗粒随旋转流化床运动，当纳米颗粒上升到60旋转角附近时，颗粒出现回落，然后进行反复运动，由于纳米颗粒的运动受到颗粒堆积的影响，最终纳米颗粒在旋转流化床底部往复循环。纳米颗粒在旋转流化床内的压降均随离心加速度和气速的增加而增加，相同条件下TiO2颗粒的床层压降大于Al2O3颗粒的床层压降，而且与TiO2相比Al2O3 颗粒先达到稳定状态。关键词：DEM方法；纳米颗粒；旋转流化床；数值模拟中图分类号：TK 229 文献标志码：A文章编号：0438-1157（2023）06-2374-08Study on flow characteristics of nanoparticles in a rotating fluidized bed based on DEM methodCHEN Juhui1,ZHANG Qian1,SHU Lingfeng2,LI Dan1,XU Xin1,LIU Xiaogang1,ZHAO Chenxi1,CAO Xifeng1(1 School of Mechanical Engineering,Harbin University of Science and Technology,Harbin 150080,Heilongjiang,China;2Power China Huadong Engineering Corporation Limited,Hangzhou 310000,Zhejiang,China)Abstract:In this paper,based on the DEM method,the flow of two kinds of nanoparticles with different particle sizes in the rotating fluidized bed was simulated by using MFIX software.Comparing the simulation results with previous experimental results,it is found that the results are in good agreement,which verifies the accuracy and reliability of the rotating fluidized bed model.The movement process of nanoparticles in a rotating fluidized bed is numerically simulated.Adding the van der Waals force,the distribution of nanoparticles,the velocity vector distribution of nanoparticles and the pressure drop of the nanoparticle bed layer changing with gas velocity under different centrifugal accelerations were simulated.The results indicate that a small fraction of nanoparticles become entrained in the upper region of the rotating fluidized bed,while the majority of particles follow the movement of the bed.When the nanoparticles reach an angle of approximately 60,they experience a downward motion followed by DOI：10.11949/0438-1157.20230312收稿日期：2023-03-30 修回日期：2023-06-20通信作者及第一作者：陈巨辉（1982），女，博士，教授，基金项目：国家自然科学基金项目（5210110314）；黑龙江省自然科学基金项目（LH2021E084）引用本文：陈巨辉,张谦,舒崚峰,李丹,徐鑫,刘晓刚,赵晨希,曹希峰.基于DEM方法的旋转流化床纳米颗粒流动特性研究J.化工学报,2023,74(6):2374-2381Citation：CHEN Juhui,ZHANG Qian,SHU Lingfeng,LI Dan,XU Xin,LIU Xiaogang,ZHAO Chenxi,CAO Xifeng.Study on flow characteristics of nanoparticles in a rotating fluidized bed based on DEM methodJ.CIESC Journal,2023,74(6):2374-2381综述与专论第6期repeated cycles due to particle accumulation.The bed pressure drop in the rotating fluidized bed increases with increasing centrifugal acceleration and gas velocity.Under the same conditions,the bed pressure drop for TiO2 particles is higher than that of Al2O3 particles,and Al2O3 particles reach a steady state earlier compared to TiO2 particles.Key words:DEM method;nanoparticles;rotating fluidized bed;numerical simulation引 言纳米颗粒流态化技术因具有高效、高性价比的独特优势近些年逐渐被学者关注1。然而，纳米颗粒由于黏附性强等特性，按传统方法流化时容易形成横向裂纹和纵向沟流，难以实现平稳流化2-4。旋转流化床是一种多相流强化传递及反应过程的气固反应器，由圆柱形床体和多孔分布器组成，由于气体分布器的旋转，注入的颗粒在阻力和离心力的作用下达到平衡，达到均匀平稳流态化。与传统流化床相比，它可以提高气固、固固分离过程的效率和处理能力，减少纳米颗粒团聚，实现纳米颗粒在气固体系中的良好分散，并且可以在高气速下处理纳米颗粒4。目前，国内外对流化床内颗粒运动特性的研究较多。Liu等5基于CFD-DEM模型在相同条件下对三种多面体颗粒进行流化模拟，发现与球形颗粒相比，多面体颗粒在相同流化气速下混合程度更高。谭新杰等6基于CFD-DEM耦合的方法对气固两相流化床进行数值模拟，得出了颗粒在气固两相流化床中的运动特性。Song等7采用三维数值模拟方法研究了液固循环流化床提升管内流体动力学特性，得出了随着中心脉动液流的加入，颗粒呈现明显的径向运动，相间混合程度增强，相间传质效率提高。然而在流化床中纳米颗粒与普通颗粒特性不同，纳米颗粒黏附性较强，会形成纳米团聚体，影响纳米颗粒的分散。刘金平等8基于双流体模型对气固微小流化床内侧壁辅助进气纳米颗粒流化特性进行了数值模拟，结果表明设计向上倾斜角为60的侧壁辅助进气口距床底10 mm的流化床性能最好，能强化床内颗粒的内循环，提高颗粒的离散性，明显抑制颗粒的沟流和粘壁运动。Hamidifard等9基于双流体模型对小型流化床中氧化银纳米颗粒进行模拟，结果表明，提高气速降低床层固相体积分数的主要原因是提高了弹状流区段塞所占的面积，而且采用四面体网格单元的细密网格和近壁面网格加密的模拟结果与实验数据吻合较好。Nakamura等10基于Richardson-Zaki模型分析三种纳米颗粒在旋转流化床中的流化行为，得出旋转流化床在高气速下可以减小纳米颗粒团聚体和流态化纳米颗粒的尺寸，而不会产生明显的夹带现象。Quevedo等11发现在旋转流化床中可以流化氮纳米粉体，不同的纳米粉体在流化过程中表现出不同的行为；并采用分形分析和改进的 Richardson-Zaki 方程预测了床层的团聚体大小和外部空隙率。尽管现阶段流化床内纳米颗粒流动模拟研究较多，但由于纳米颗粒的特殊性，需要考虑流体阻力、随机力、重力、浮力和范德华力对其运动特性的影响，尤其是范德华力12-15。纳米颗粒间距离不同，主要的相互作用力也不同，当距离在 100 nm 之内时，范德华力会变得明显16-18。范德华力使得纳米颗粒与传统粗大颗粒在颗粒的接触力学、碰撞力学、动力学行为以及宏观运动规律和现象等方面都存在着显著的差异。目前大多数流化床内纳米颗粒流动模拟研究中并没有考虑范德华力对纳米颗粒运动的影响。分析旋转流化床中纳米颗粒的运动特性可以获取更加精确的旋转流化床中纳米颗粒复杂的运动，为工程实际提供参考，使旋转流化床在实际应用中使用范围更广，同时为旋转流化床的稳定运行提供有力的数据支持19-20，也为进一步研究颗粒在旋转流化床中运动特性提供思路。本文考虑了旋转流化床中纳米颗粒间范德华力对于颗粒运动特性的影响。由于DEM方法可以跟踪颗粒的运动，保证计算的可靠性，有效降低大量颗粒所带来的计算压力，能够更加准确地研究单组分颗粒在旋转流化床内的运动。所以本文基于DEM方法，应用MFIX软件分别对两种不同粒径的纳米颗粒在旋转流化床中的流动进行模拟，展开旋转流化床纳米颗粒的流动特性研究。1 数学模型1.1 气相控制方程旋转流化床中的气固两相流动连续性控制方2375第74卷化 工 学 报程和气相动量守恒的控制方程21-23分别如下：气相连续方程()ggt+(ggug)=0(1)气相动量守恒方程()ggugt+(ggugug)=-g P+gg+ggg-F(2)式中，g表示气相体积分数；g表示气相热力学密度；ug表示体积平均气相速度；P为气体压力；g为重力加速度；g为气体黏性应力张量；F为颗粒相与气相之间的动量交换源项。1.2 固相控制方程和范德华力平动和转动的基本方程如式(3)、式(4)所示：madvadt=-VaPg+mag+Fd+Fc(3)Iadadt=b=1N()RbnabFtab(4)式中，ma表示颗粒的质量；Va表示颗粒的体积；va为颗粒的平动速度；a为颗粒的角速度；Rb为颗粒相对于参考坐标系的位置；nab表示颗粒受到的合力矩矢量；Ia为转动惯量；Pg为当地压降；Fc为颗粒间碰撞作用力；Fd为颗粒所受曳力;Ftab为切向碰撞力。根据软球模型理论，采用弹簧、阻尼器以及滑动器模型来进行求解。采用基于弹簧-阻尼器模型的软球模型来模拟颗粒-颗粒和颗粒-壁面碰撞，软球模型控制方程如下：Fr=43ERr32(5)Frd=-2650Dnmur(6)Ft=-Stt(7)Ftd=-2650Dtmut(8)式中，Fr为径向接触力；Frd为径向阻尼力；St为Stokes数；Ft为切向接触力；Ftd为切向阻尼力；E为杨氏模量；R为弹性模量；r为径向重叠量；t为法向重叠量；m为质量；ur、ut为相对速度的径向、切向分量；0为修正恢复系数；Dn、Dt分别为法向、切向刚度。将作用力与阻尼力矢量叠加进而计算出颗粒碰撞合力：Fc=(Fr+Frd)r+(Ft+Ftd)t(9)式中，r表示径向方向向量；t表示切向方向向量。范德华力是指分子间作用力，即存在于中性分子或原子之间的一种弱碱性的电性吸引力。在纳米颗粒的相关流化现象中，范德华力成为影响纳米颗粒流化特性和相关过程的重要因素之一。两个颗粒间范德华力的计算如式（10）所示：FLw=-A6D12R1R2R1+R2(10)式中，A为颗粒表面的Hamaker常数；R1和R2分别为颗粒1和颗粒2的半径；D1为颗粒间的距离。Hamaker 常数与颗粒的物化性质有关，对同种材料，选用式（11）计算：A=2C12(11)式中，C为原子对之间的势能；1为单位体积原子数24。1.3 气固耦合模型气固两相耦合主要通过两相间作用力来实现，本文主要考虑了气相对固相的曳力及其反作用力。Gidaspow 模型虽然无法考虑颗粒团聚对曳力的影响，但是在基于 DEM 的旋转流化床数值模拟中，Gidaspow 模型能够对稠密气固两相流动进行较为准确的预测，从而使模拟与实际情况更加吻合。选用Gidaspow曳力模型对三维旋转流化床进行模拟，颗粒所受流体作用力计算如下：Fe=150()1-182+1.75Rep182，0.8(13)Cd=24()1+0.15Re0.678pRep，Rep 1000(15)Rep=fdp|u -v(16)式中，Cd表示颗粒曳力系数；Fe为颗粒所受流体作用力；Rep代表颗粒Reynolds数；dp为平均粒径；为黏性系数；表示空隙率；f为流体密度；u 和v 分别为颗粒平均相对速度的水平分量和垂直分量。本文采用Ergun公式25-27进行床层压降计算：P=()1-2fU2Ldp+()1-fU2dp(17)式中，P是床层总压降；和是经验系数，其值取决于床层的性质和颗粒的形状；U是流体速度；L是床层的长度。2 模拟条件模型几何结构参考 Nakamura 等10旋转流化床的数据，对于纳米颗粒在旋转流化床中的运动，选第6期取几何结构如图1所示。本文与实验相比忽略床体其他位置对数值模拟研究的影响，同时忽略气体从入口进入时受到的影响，把气体看作均匀进入旋转流化床（图2），模拟的计算区域为虚线内区域。本文所采用的部分模拟参数来自 Nakamura等10的实验数据，旋转流化床中整体直径0.12 m，出口直径0.01 m，厚度0.005 m，具体参数如表1所示。由于本模拟过程针对颗粒运动进行分析，因此认为颗粒处于稳定状态，考虑颗粒在受到离心力场、重力场以及流场影响下的运动状态，将旋转流化床壁面设置为无滑移壁面，进而更直观地研究颗粒的运动变化。由于模拟在1 s时颗粒运动基本稳定，为了研究各个时刻颗粒的分布状态，提取 0.5、0.6、0.8和1.0 s时刻的颗粒分布进行研究。首 先 要 对 划 分 的 网 格 结 构 进 行 无 关 性 验证28-30，模拟用于纳米颗粒的流动特性研究，由于网格划分的数量与选用的颗粒运动有关，因此本文中选用六套网格区域单元验证颗粒速度。分别对网格 数 量 为 36000、49000、64000、81000、100000、121000个的六套网格采用颗粒速度进行无关性验证，六套网格的颗粒速度分别是 0.1598、0.1741、0.1942、0.2246、0.2254、0.2283 m/s。当网格数量较小时，网格数量的变化对颗粒速度的影响较大，当网格的数量超过 100000 个时，模拟结果变化非常小，颗粒速度相对稳定，且网格数量为100000个时，和实验的误差为 0.356%。为了保证模拟结果的准确性及节省计算时间成本，本文采用10010010划分的网格数为 100000个的网格。为了验证数值模拟计算中旋转流化床模型建立的准确性，本文选用通过模拟方法得到的40g离心加速度下的气速与床层压降变化值来验证旋转流化床内纳米颗粒运动的计算，并与Nakamura等10的实验值进行对比。本文采用的是三维模拟，在选用相同模拟参数情况下，压降随气速变化如图 3所示。由图3可知，压降随着气速的增大而增大，模拟结果与Nakamura等10的实验数据保持一致，且考虑范德华力的模拟数据与其相比较误差较小，表明该旋转流化床模型具有可靠性，为本文研究旋转流化床内纳米颗粒运动状态结果的准确性奠定基础。图1 旋转流化床结构示意图Fig.1 Schematic diagram of rotating fluidized bed structure图2 旋转流化床计算简化模型Fig.2 Simplified calculation model of rotating fluidized bed表1数值模拟参数Table1Parameters applied in numerical simulation参数TiO2 颗粒粒径/nmAl2O3 颗粒粒径/nmTiO2 颗粒密度/(kg/m3)Al2O3 颗粒密度/(kg/m3)颗粒数气体密度/(kg/m3)气体黏度/(Pa/s)弹簧刚度/(N/m)恢复系数颗粒-颗粒摩擦因数颗粒-壁面摩擦因数离心加速度10g/(rad/s)离心加速度20g/(rad/s)离心加速度30g/(rad/s)离心加速度40g/(rad/s)CFD时间步长/sDEM时间步长/s网格划分数值211338002900230001.2051.810-58000.90.320.3440.4157.167080.835.010-62.510-410010052377第74卷化 工 学 报3 模拟结果与讨论通过MFIX软件，在添加流体的基础上，加入范德华力。分别提取0.5、0.6、0.8和1.0 s时刻的 TiO2 颗粒分布作为研究对象，相关模拟结果如下。图4为纳米颗粒在旋转流化床内不同时刻的分布，红色表示颗粒。可以发现，在旋转流化床中，颗粒随着旋转流化床旋转，但随着时间的变化，大量纳米颗粒堆积在旋转流化床底部，向右侧上升并向下滚动。结果表明，单一纳米颗粒在旋转流化床内的颗粒分布形态为少量颗粒在旋转流化床上部游离，剩余颗粒随旋转流化床运动，被提到在不超过60旋转角附近，颗粒回落。根据模拟结果，取 0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1.0 s时刻的速度矢量，分析 TiO2 纳米颗粒在旋转流化床内的速度矢量变化，其中越呈现深红色表示颗粒速度越大，越呈现深蓝色表示颗粒速度越小，如图5所示。由图5可知，在0.5 s时，沿壁面回落的颗粒速度大于其他位置的颗粒的速度，表明在初始时刻纳米图5 颗粒速度矢量图Fig.5 Velocity vector of particle图3 计算结果验证Fig.3 Verification of calculation results图4 纳米颗粒分布Fig.4 Distribution of 第6期颗粒沿壁面运动。到达底部的颗粒速度矢量可以看到呈现红色，表明最初纳米颗粒在旋转流化床底部速度最大。0.6 s时可以明显看到，顶部存在少量颗粒沿壁面旋转，但大部分颗粒随壁面逆时针运动到达壁面1/4处后，向下运动，并且底部继续向上运动的颗粒速度明显降低。自此之后，可以明显看出，随着时间的增长，底部颗粒速度下降，少部分在旋转流化床上部的颗粒逐渐下落，最终堆积在旋转流化床底部，继续随壁面运动。值得注意的是，在0.8 s时，受颗粒与颗粒间作用力影响，除了在底部继续旋转的颗粒外，大部分颗粒存在扩散运动，呈现以底部为轴向四外扩散的现象，直到0.9 s时颗粒下落。对模拟得到的数据进行拟合，分别得到 TiO2、Al2O3纳米颗粒在不同气速下床层压降，如图6、图7所示。图6和图7显示了在不同工况下，作为表观气速函数的计算床层压降。根据模拟的床层空隙率、气体和颗粒速度，通过对填充床压降的Ergun方程进行数值积分，计算床层压降，采用多项式拟合绘制床层压降图。根据图6和图7可以得出，随着气速的增加，10g加速度强度下的纳米颗粒床压降最先稳定不再增加。这说明在旋转流化床中离心加速度越小的情况下纳米颗粒达到稳定床层压降所需气速越小。Al2O3颗粒在相同条件下的稳定床层压降为150 Pa，而TiO2颗粒的稳定床层压降为220 Pa。对于40g离心加速度强度，Al2O3颗粒在0.6 s时达到稳定床层压降300 Pa，而TiO2颗粒在0.8 s时才达到稳定床层压降 600 Pa，TiO2颗粒稳定床层压降为Al2O3颗粒的两倍。由于TiO2颗粒的粒径大于Al2O3的粒径，较大的颗粒粒径会增加颗粒之间的堆积，并且大颗粒之间的空隙相对较小，气体的流动速度减慢，进而增大床层压降31。TiO2颗粒的床层压降要明显大于Al2O3颗粒的床层压降，并且两者的压降均随离心加速度的增加而增加。压降随气速的增加呈线性增加，在较高的离心加速度下压降略有增加。4 结论基于 DEM 方法建立两种纳米颗粒（TiO2、Al2O3平均粒径分别为21、13 nm）在旋转流化床内的流动特性模拟，研究了旋转流化床纳米颗粒的流动特性，主要结论如下。纳米颗粒在旋转流化床中运动时，少量纳米颗粒在旋转流化床上部游离，剩余颗粒随旋转流化床运动，被提到在不超过 60旋转角附近，颗粒回落，反复运动。最初纳米颗粒在旋转流化床底部速度最大，但颗粒的堆积影响纳米颗粒的运动，最终在底部往复循环。对于纳米颗粒在旋转流化床内的压降规律，床层压降均随离心加速度以及气速的增加而增加，当气速到一定数值时，床层压降不再增加达到稳定状态。且离心加速度越小，纳米颗粒床层压降达到稳定所需气速越小。在旋转流化床中相同条件下的TiO2 颗粒的床层压降大于Al2O3 颗粒的床层压降，并且Al2O3 颗粒先达到稳定状态。图6 颗粒TiO2在不同气速下床层压降Fig.6 Bed pressure drop of granular TiO2 at different gas velocities图7 颗粒Al2O3在不同气速下床层压降Fig.7 Bed pressure drop of particulate Al2O3 at different gas velocities2379第74卷化 工 学 报符 号 说 明A颗粒表面的Hamaker常数，JC原子对之间的势能，JCd颗粒曳力系数D刚度,N/mD1颗粒间距离，mdp颗粒平均粒径，mE*杨氏模量F颗粒相与气相之间的动量交换源项，kg m/sFnab颗粒法向碰撞力，NFtab颗粒切向碰撞力，NFc颗粒间碰撞作用力，NFe颗粒所受流体作用力，NFr径向接触力，NFrd径向阻尼力，NFt切向接触力，NFtd切向阻尼力，Ng重力加速度，m/s2Ia转动惯量，kg m2ma颗粒质量，kgP气体压力，PaPg当地压降，PaR*弹性模量R1颗粒1半径，mR2颗粒2半径，mRep颗粒Reynolds数r径向方向向量t切向方向向量ug体积平均气相速度，m/sVa颗粒的体积，m3v速度，m/sva颗粒的平动速度，m/s重叠量，m空隙率g气相体积分数黏性系数f流体密度，kg/m3g气相热力学密度,kg/m31单位体积原子数g气体黏性应力张量a颗粒的角速度，rad/s下角标g气相n法向r径向s颗粒相t切向参考文献1侯旺君,闫翎鹏,曹哲勇,等.煤基零维纳米碳材料的合成、性能及其在能源转换和存储应用中的研究进展J.化工学报,2022,73(11):4791-4813.Hou W J,Yan L P,Cao Z Y,et al.Research progress of synthesis and properties of coal-based zero-dimensional nanocarbon materials and their applications in energy conversion and storageJ.CIESC Journal,2022,73(11):4791-4813.2赵之端,赵蒙,刘道银,等.振动和搅拌对SiO2纳米颗粒聚团流化的影响对比研究J.工程热物理学报,2021,42(1):136-142.Zhao Z D,Zhao M,Liu D Y,et al.Comparative study on the effect of vibration and stirring on the fluidization of SiO2 nanoparticle agglomeratesJ.Journal of Engineering Thermophysics,2021,42(1):136-142.3郭婷,何川,李海念,等.声场对导向管喷流床环隙区流化质量的影响J.化学反应工程与工艺,2019,35(6):501-508.Guo T,He C,Li H N,et al.Effect of an 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